JP6608686B2 - トリチウム濃度測定装置及びトリチウム濃度測定方法 - Google Patents

Description

本発明の実施形態は、原子力発電所の事故処理に伴い発生するトリチウム水を対象にするトリチウム濃度測定技術に関する。

トリチウムとは水素の放射性同位体であり、半減期１２．３ 年でβ崩壊して、ヘリウムに元素変換する。そして、二つのトリチウム原子と一つの酸素原子とが結合した水分子（トリチウム水）の形で多く存在している。
トリチウムから放出されるβ線は、エネルギーが最大１８．６ｋｅＶで平均５．７ｋｅＶと小さい。このため、トリチウム濃度測定には、キシレンなどの有機溶媒に蛍光体を溶かした液体シンチレータを利用した装置（液体シンチレーションカウンター）を用いるのが一般的である。

地球上で観測されるトリチウムの主たる起源は、宇宙線と大気との反応により天然に生成されるものに加え、過去の核実験により環境中に大量に放出されたもの、原子力発電所または核燃料再処理施設などの原子炉関連施設から大気圏や海洋へ計画放出されたものが挙げられる。

原子炉内で発生するトリチウムは、核燃料が核分裂した後の断片（核分裂生成物）、原子炉水中に不純物として含まれる核種に中性子があたって核変換したもの等が挙げられる。

過酷事故に伴う冷却機能の不全によりメルトダウンし原子炉建屋内に滞留する核燃料デブリは、１００〜１３０トン／日の注水により冷却され続けている。そして核燃料デブリに接した冷却水は、多種類の放射性核種を高濃度に含む汚染水となる。
この高濃度汚染水は、多核種除去装置（ＡＬＰＳ：Advanced Liquid Processing System）等によって浄化処理されるが、水として存在するトリチウムは除去できない。

トリチウム以外の放射性核種を除去した処理水は、敷地内に施設された複数のタンク群に貯蔵され、トリチウム濃度が排出基準値を満たすタンクについては、順次、海洋放出することが検討されている。

特開２００７−１７８３３６号公報

多核種除去装置等で処理された後の処理水を貯蔵するタンクは、大容量であるために、貯蔵中の処理水にトリチウム濃度分布が存在する場合、タンク内に存在するトリチウムの正確な量を見積もることが困難となる。
さらに設定されている排出基準値は、高感度測定が必要である程度に低濃度である。このため、測定結果の信頼性を確保するために、精度の高い測定が要求される。
そこで、測定精度を向上させるために測定回数を増やすことが考えられる。しかし、一般的なオフライン装置で実行する液体シンチレーション測定では、試料を採取してから測定結果を出すまでのリードタイムが長く、限界がある。

本発明の実施形態はこのような事情を考慮してなされたもので、大容量タンクに貯蔵される水に低濃度で含有されるトリチウムを、短時間で高精度に定量するトリチウム濃度測定技術を提供することを目的とする。

実施形態に係るトリチウム濃度測定装置において、核燃料デブリの近傍を通過した水に対しイオン性放射性核種の除去処理を実施した処理水を蓄積するタンクと、前記タンクに蓄積されている前記処理水を撹拌する撹拌部と、撹拌されている前記処理水の一部を試料として前記タンクの外部に採取する採取部と、採取された前記試料に対し含まれているトリチウムの定量分析を行う分析部と、断続的に採取された複数の前記試料に対して行った複数の前記定量分析の結果に基づいて前記タンクに蓄積されている前記処理水のトリチウム濃度を計算する濃度計算部と、を備え、前記撹拌部は、前記処理水を外部から前記タンクの内部に輸送する第１輸送管と、前記第１輸送管の先端に設けられ前記処理水を前記タンクの内部に吐出させる吐出部と、前記タンクの内部の前記処理水を前記タンクの外部に輸送する第２輸送管と、前記タンクの外部において前記第１輸送管及び前記第２輸送管を連結する連結管と、前記タンクの内部、前記第２輸送管、前記連結管、前記第１輸送管の順番で前記処理水を循環させるポンプと、を有し、前記第１輸送管の基端側には前記イオン性放射性核種の除去処理するための多核種除去装置が設けられているかもしくはこの多核種除去装置で処理した前記処理水を一時的に蓄積しているタンクが設けられ、前記第２輸送管の先端側には前記トリチウム濃度が排出基準値を満たしている場合に前記処理水を海洋放出するシステム及び前記排出基準値を満たして無い場合に前記処理水のトリチウム濃度を減少させるシステムが接続されていることを特徴とする。

本発明の実施形態により、大容量タンクに貯蔵される水に低濃度で含有されるトリチウムを、短時間で高精度に定量するトリチウム濃度測定技術が提供される。

本発明の第１実施形態に係るトリチウム濃度測定装置を示すブロック図。 実施形態に適用される分析部の構成図。 トリチウムを含む試料のシンチレーション計数測定結果を表したグラフ。 ストロンチウム９０、イットリウム９０が混入している試料のシンチレーション計数測定結果を表したグラフ。 第２実施形態に係るトリチウム濃度測定装置を示すブロック図。 各実施形態に係るトリチウム濃度測定方法を説明するフローチャート。

（第１実施形態）
以下、本発明の実施形態を添付図面に基づいて説明する。
図１に示すように、実施形態に係るトリチウム濃度測定装置１０は、核燃料デブリの近傍を通過した水に対しイオン性放射性核種の除去処理を実施した処理水１１を蓄積するタンク１２と、このタンク１２に蓄積されている処理水１１を撹拌する撹拌部２０と、撹拌されている処理水１１の一部を試料１５としてタンク１２の外部に採取する採取部１３と、採取された試料１５に対し含まれているトリチウムの定量分析を行う分析部３０と、断続的に採取された複数の試料１５に対して行った複数の定量分析の結果に基づいてタンク１２に蓄積されている処理水１１のトリチウム濃度を計算する濃度計算部１４と、を備えている。

撹拌部２０は、処理水１１を外部Ａからタンク１２の内部に輸送する第１輸送管２１と、この第１輸送管２１の先端に設けられ処理水１１をタンク１２の内部に吐出させる吐出部２５と、タンク１２の内部の処理水１１をタンク１２の外部Ｂに輸送する第２輸送管２２と、タンク１２の外部において第１輸送管２１及び第２輸送管２２を連結する連結管２３と、タンク１２の内部、第２輸送管２２、連結管２３、第１輸送管２１の順番で処理水１１を循環させるポンプＰと、を有している。

第１輸送管２１における連結管２３との連結部よりも上流側には第１開閉弁２６設けられ、第２輸送管２２における連結管２３との連結部よりも下流側には第２開閉弁２７が設けられ、連結管２３には第３開閉弁２８が設けられている。
そして、第１開閉弁２６を閉設定にし、第２開閉弁２７を開設定にし、第３開閉弁２８を閉設定にし、ポンプＰを起動することで、タンク１２に蓄積されている処理水１１を撹拌することができる。

また、第１開閉弁２６を開設定にし、第２開閉弁２７を閉設定にし、第３開閉弁２８を閉設定にすることで、外部Ａから処理水１１をタンク１２に蓄積させることができる。
また、第１開閉弁２６を閉設定にし、第２開閉弁２７を開設定にし、第３開閉弁２８を閉設定にすることで、タンク１２から処理水１１を外部Ｂに放出することができる。
なお、撹拌部２０の構成は、図１に示されたものに限定されるものではなく、例えば、タンク１２の内部で機械的に回転する回転体である場合もある。

ここで、第１輸送管２１の基端側に位置する外部Ａには、核燃料デブリの近傍を通過した高濃度汚染水からイオン性放射性核種を除去するための多核種除去装置（ＡＬＰＳ）等が設けられている。もしくは、多核種除去装置（ＡＬＰＳ）等で処理した処理水１１を、一時的に蓄積しているタンクが設けられている。
また、第２輸送管２２の先端側に位置する外部Ｂは、トリチウム濃度が排出基準値を満たしている場合、処理水１１を海洋放出するシステムとなり、排出基準値を満たして無い場合、処理水１１のトリチウム濃度を減少させるシステムとなる。

採取部１３は、図１において、タンク１２に連通する配管で構成されているものが例示されているが、構成に限定はない。例えば、タンク１２の上部開口から処理水１１をくみ上げる場合もあり、処理水１１の一部を試料１５としてタンク１２の外部に採取するものであれば、適宜採用される。

図２に示すように、分析部３０は、採取された試料１５と液体シンチレータ３１とを混合して混合液３２にする混合部３３と、この混合液３２を収容した容器３５を近傍に配置しトリチウムから放出されるβ線と液体シンチレータ３１との相互作用により発生した蛍光３６を入射して電気信号３８に変換する光電子増倍管３７と、この電気信号３８のカウント数に基づいて定量分析の結果を導出する計数部３９と、容器３５から混合液３２を排出して容器３５の内壁を洗浄する容器洗浄部（図示略）と、を有している。

混合部３３では、予め液体シンチレータ３１の注がれている容器３５がセットされている。そして、採取部１３を介して採取された規定量の試料１５が、容器３５に注がれることにより、液体シンチレータ３１と混合して混合液３２となる。
混合部３３で混合液３２を収容した容器３５は、キャップで密閉された後に、光電子増倍管３７の検出窓の近傍に配置される。
この混合液３２では、試料１５に含まれるトリチウムから放出するβ線が、液体シンチレータ３１の原子や分子を励起し、この原子や分子が、基底状態に戻るときに特定波長の蛍光３６を放出する。

光電子増倍管３７は、混合液３２から発生した蛍光３６を入射して、この蛍光３６のエネルギーに比例した強度のパルス状の電気信号３８に変換する。この電気信号３８は、増幅された後に計数部３９に送信される。

図３は、パルス状の電気信号３８の波高値（チャンネル）を横軸にとり、それぞれの波高値に対する電気信号３８のカウント数を縦軸に示したグラフである。
計数部３９は、光電子増倍管３７から出力される電気信号３８をカウントして、その数を出力する。
処理水１１においてイオン性放射性核種の除去処理が完璧である場合、電気信号３８をカウント数は、トリチウムが放出したβ線に全て由来するとみなせる。この場合、パルス状の電気信号３８の波高値を識別する必要なく、カウント数のみからトリチウムの定量分析の結果を導出することができる。

トリチウムの定量分析を終了した容器３５は、光電子増倍管３７とは別個に構成される容器洗浄部により、混合液３２の排出が行われる。排出された混合液３２は、所定の手続きで処理され、空になった容器３５は、内壁の洗浄工程を経て、再び液体シンチレータ３１が注がれ、混合部３３により試料１５が注入される。

図２における分析部３０は、混合部３３と光電子増倍管３７とがそれぞれ離れた場所に存在し、容器３５がそれらの間を移動する態様を例示している。また容器３５は規定数のものを使い回しする場合の他に、一回のサンプリングで使い捨てにする場合もある。

分析部３０の他の実施例として、固定した容器３５の周囲に、混合部３３と光電子増倍管３７と固定配置する。そして、液体シンチレータ３１の注入、試料１５の注入、シンチレーション計数測定、混合液３２の排出、容器３５の洗浄といった一連の流れを、容器３５を移動させることなく実施する場合もある。
この場合、容器３５の洗浄をしてから液体シンチレータ３１の注入を行った後に、試料１５の代わりに純水を収容し、シンチレーション計数測定を実施して、容器３５に残留汚染が有るか否かを判定する場合もある。

このように、処理水１１は、撹拌されながら、一部が試料１５として、容器３５に断続的に採取されていく。そして、分析部３０では、採取された順番通りに試料１５のトリチウム定量分析を実施し、逐次その結果を導出していく。

濃度計算部１４は、このようにして得られた複数の定量分析の結果に基づいて、タンク１２に蓄積されている処理水１１のトリチウム濃度を計算する。
つまり、個々の定量分析の結果は、バラツキを有するものであっても、分析の検体数を向上させて統計処理（例えば平均値）を施すことにより、測定の正確さ及び精度並びに分析結果に対する信頼性を向上させることができる。

ところで、核燃料デブリの近傍を通過した放射能汚染水は、多核種除去装置（ＡＬＰＳ）で処理した後であっても、まだ僅かな量のイオン性放射性核種が含まれる場合がある。
そのようなイオン性放射性核種のうちストロンチウム９０（⁹⁰Ｓｒ）は、半減期２８．８年でβ崩壊してイットリウム９０（⁹⁰Ｙ）を生成し、これはさらにβ崩壊して半減期６４時間で安定なジルコニウム（⁹⁰Ｚｒ)となる。

図４のグラフは、多核種除去装置（ＡＬＰＳ）の処理が不十分であった場合の試料をシンチレーション計数測定した結果である。図３と図４を対比すると、ストロンチウム９０及びイットリウム９０は、トリチウムよりも発生させる蛍光のエネルギーが大きいことに依存して、スペクトルが高チャンネル側にシフトしていることが観測される。

光電子増倍管３７から出力されるパルス状の電気信号３８の波高値は、入射した蛍光３６のエネルギー値に対応する。そして蛍光３６のエネルギー値は、励起の起源となるβ崩壊核種に依存する。
一定間隔で出力された複数の電気信号３８は、その波高値に基づいて、所定の間隔で区切ったチャンネル毎に割り振られ、各々のチャンネルにおいて度数がカウントされる。

その結果、図４に示す、入射した蛍光３６のエネルギー分布を示すグラフが得られる。このような、蛍光３６のエネルギー分布が分かれば、試料１５に含まれるトリチウム以外のβ崩壊核種について定性定量分析を実施することができる。
このように、ストロンチウム９０、イットリウム９０及びトリチウムは、計数されるチャンネルの違いを利用して弁別可能に、各々を定量分析することができる。

（第２実施形態）
次に図５を参照して本発明における第２実施形態について説明する。
第２実施形態のトリチウム濃度測定装置１０は、第１実施形態の構成に加えて、タンク１２に蓄積されている処理水１１に固体微粒子１６を添加する添加部１７と、試料１５に分散している固体微粒子１６を計測する微粒子計測部（図示略）と、を備えている。
なお、図５において図１と共通の構成又は機能を有する部分は、同一符号で示し、重複する説明を省略する。

この固体微粒子１６は、処理水１１において凝集することなく均一に分散し、分析部３０におけるトリチウムのシンチレーション計数測定に影響を与えないものが選定される。
微粒子計測部（図示略）は、試料１５の単位体積当たりに含まれる固体微粒子１６の個数に関連する情報を取得する。
これにより、撹拌部２０による処理水１１が均一に撹拌されているか否かの判断を行うことができる。

以上述べた実施形態において、採取部１３及び分析部３０は、一対のみタンク１２に設けられている態様を例示しているが、複数対のものをタンク１２に設けることができる。
これにより、シンチレーション計数測定の検体数を増加させることができ、タンク１２に蓄積した処理水１１を測定して得たトリチウム濃度の正確さ及び精度並びに分析結果に対する信頼性を向上させることができる。

図６のフローチャートに基づいて、各実施形態におけるトリチウム濃度測定方法について説明する（適宜、図１，図２参照）。
核燃料デブリの近傍を通過した水に対しイオン性放射性核種の除去処理がなされる（Ｓ１１）。そして、第１開閉弁２６を開設定、第２開閉弁２７及び第３開閉弁２８を閉設定にすることで、処理水１１をタンク１２に蓄積する（Ｓ１２，Ｓ１３：Ｎｏ）。

そして、タンク１２内における処理水１１の蓄積量が所定量に達したところで（Ｓ１３：Ｙｅｓ）、第１開閉弁２６及び第２開閉弁２７を閉設定とし第３開閉弁２８を開設定としポンプＰを起動して、タンク１２に蓄積されている処理水１１を撹拌する（Ｓ１４，Ｓ１５：Ｎｏ）。
そして、撹拌時間が所定時間に達したところで（Ｓ１５：Ｙｅｓ）、タンク１２内の処理水１１の一部を試料１５として採取部１３を介して採取する（Ｓ１６）。

この採取された試料１５は、予め液体シンチレータが投入されている容器３５に注入され、両者は混合される（Ｓ１７）。すると試料１５に含まれるトリチウムから放出されるβ線が、液体シンチレータ３１の原子や分子を励起し、この原子や分子が、基底状態に戻るときに特定波長の蛍光３６を放出する。
この放出された蛍光３６を、容器３５の近傍に設置された光電子増倍管３７に入射させ、パルス状の電気信号３８に変換して出力させる。そしてこの電気信号をカウントするシンチレーション計数測定を実施する（Ｓ１８）。

このシンチレーション計数測定に基づいて試料１５に対し含まれているトリチウムの定量分析を行う（Ｓ１９）。この（Ｓ１６）から（Ｓ１９）の行程を、採取した試料１５の検体数が規定値に到達するまで繰り返す（Ｓ２０：Ｎｏ，Ｙｅｓ）。
なお、必要に応じ、試料１５の単位体積当たりに含まれる固体微粒子１６の個数を、全ての検体において検討し、処理水１１が均一に撹拌されているか否かの診断を行う（Ｓ２１）。そして、均一撹拌の条件が満たされていない検体が存在する場合は（Ｓ２１：Ｎｏ）、再び（Ｓ１６）〜（Ｓ２１）の工程を繰り返す（Ｓ２１：Ｙｅｓ）。

規定の検体数の定量分析の結果を、濃度計算部１４において統計処理することにより、タンク１２に蓄積されている処理水１１のトリチウム濃度を計算する（Ｓ２２）。
この計算されたトリチウム濃度値を排出基準値に照らし、クリアする場合は海洋放出、クリアしない場合はトリチウム濃度値を低減させる施設に移送するように、第１開閉弁２６及び第３開閉弁２８を閉設定にし、第２開閉弁２７を開設定にすることで、処理水１１をタンク１２から外部に移送する（Ｓ２３：ＥＮＤ）。

以上述べた少なくともひとつの実施形態のトリチウム濃度測定装置によれば、撹拌しながら複数の試料を断続的に採取することにより、大容量タンクに貯蔵される水に低濃度で含有されるトリチウムを、短時間で高精度に定量することが可能となる。

本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更、組み合わせを行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。

１０…トリチウム濃度測定装置、１１…処理水、１２…タンク、１３…採取部、１４…濃度計算部、１５…試料、１６…固体微粒子、１７…添加部、２０…撹拌部、２１…第１輸送管、２２…第２輸送管、２３…連結管、２５…吐出部、２６…第１開閉弁、２７…第２開閉弁、２８…第３開閉弁、３０…分析部、３１…液体シンチレータ、３２…混合液、３３…混合部、３５…容器、３６…蛍光、３７…光電子増倍管、３８…電気信号、３９…計数部。

Claims (5)

1. 核燃料デブリの近傍を通過した水に対しイオン性放射性核種の除去処理を実施した処理水を蓄積するタンクと、
   前記タンクに蓄積されている前記処理水を撹拌する撹拌部と、
   撹拌されている前記処理水の一部を試料として前記タンクの外部に採取する採取部と、
   採取された前記試料に対し含まれているトリチウムの定量分析を行う分析部と、
   断続的に採取された複数の前記試料に対して行った複数の前記定量分析の結果に基づいて前記タンクに蓄積されている前記処理水のトリチウム濃度を計算する濃度計算部と、を備え、
   前記撹拌部は、
   前記処理水を外部から前記タンクの内部に輸送する第１輸送管と、
   前記第１輸送管の先端に設けられ前記処理水を前記タンクの内部に吐出させる吐出部と、
   前記タンクの内部の前記処理水を前記タンクの外部に輸送する第２輸送管と、
   前記タンクの外部において前記第１輸送管及び前記第２輸送管を連結する連結管と、
   前記タンクの内部、前記第２輸送管、前記連結管、前記第１輸送管の順番で前記処理水を循環させるポンプと、を有し、
   前記第１輸送管の基端側には、前記イオン性放射性核種の除去処理するための多核種除去装置が設けられているか、もしくはこの多核種除去装置で処理した前記処理水を一時的に蓄積しているタンクが設けられ、
   前記第２輸送管の先端側には、前記トリチウム濃度が排出基準値を満たしている場合に前記処理水を海洋放出するシステムが接続されていることを特徴とするトリチウム濃度測定装置。
2. 請求項１に記載のトリチウム濃度測定装置において、
   前記分析部は、
   採取された前記試料と液体シンチレータとを混合して混合液にする混合部と、
   前記混合液を収容した容器を近傍に配置し、前記トリチウムから放出されるβ線と前記液体シンチレータとの相互作用により発生した蛍光を入射して電気信号に変換する光電子増倍管と、
   前記電気信号のカウント数に基づいて前記定量分析の結果を導出する計数部と、
   前記容器から前記混合液を排出して前記容器の内壁を洗浄する容器洗浄部と、を有することを特徴とするトリチウム濃度測定装置。
3. 請求項１又は請求項２に記載のトリチウム濃度測定装置において、
   前記分析部は、
   前記トリチウム及びストロンチウムを別々に検出するチャンネルが設定されていることを特徴とするトリチウム濃度測定装置。
4. 請求項１から請求項３のいずれか１項に記載のトリチウム濃度測定装置において、
   前記タンクに蓄積されている前記処理水に固体微粒子を添加する添加部と、
   前記試料に分散している前記固体微粒子を計測する微粒子計測部と、を備えることを特徴とするトリチウム濃度測定装置。
5. 核燃料デブリの近傍を通過した水に対しイオン性放射性核種の除去処理を実施した処理水をタンクに蓄積するステップと、
   前記タンクに蓄積されている前記処理水を撹拌部で撹拌するステップと、
   撹拌されている前記処理水の一部を試料として前記タンクの外部に採取するステップと、
   採取された前記試料に対し含まれているトリチウムの定量分析を行うステップと、
   断続的に採取された複数の前記試料に対して行った複数の前記定量分析の結果に基づいて前記タンクに蓄積されている前記処理水のトリチウム濃度を計算するステップと、を含み、
   前記撹拌部は、
   前記処理水を外部から前記タンクの内部に輸送する第１輸送管と、
   前記第１輸送管の先端に設けられ前記処理水を前記タンクの内部に吐出させる吐出部と、
   前記タンクの内部の前記処理水を前記タンクの外部に輸送する第２輸送管と、
   前記タンクの外部において前記第１輸送管及び前記第２輸送管を連結する連結管と、
   前記タンクの内部、前記第２輸送管、前記連結管、前記第１輸送管の順番で前記処理水を循環させるポンプと、を有し、
   前記第１輸送管の基端側には、前記イオン性放射性核種の除去処理するための多核種除去装置が設けられているか、もしくはこの多核種除去装置で処理した前記処理水を一時的に蓄積しているタンクが設けられ、
   前記第２輸送管の先端側には、前記トリチウム濃度が排出基準値を満たしている場合に前記処理水を海洋放出するシステム、及び前記排出基準値を満たして無い場合に前記処理水のトリチウム濃度を減少させるシステムが接続されていることを特徴とするトリチウム濃度測定方法。

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