CN110997955B - 从被氧化铀污染的元件中回收铀的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用于从被氧化铀污染的元件(5)中回收铀的方法，包括步骤a)提供具有用于溶解所述元件(5)的氧化铀的清洁溶液(8)的清洁装置(9)，b1)通过将一批元件(5)引入所述清洁装置(9)中来执行清洁过程，b2)执行测量以确定所述元件(5)的铀含量，b2.1)在超过铀含量的边界值的情况下：重复步骤b1)和b2)，b2.2)在低于铀含量的边界值的情况下：将所述元件(5)从所述过程中取出，c)用多个连续批次的元件(5)执行清洁步骤b)，直到检查测量表明所述清洁溶液(8)的清洁效果不足为止，d)在表明清洁效果不足之后：回收溶解在所述清洁溶液(8)中的氧化铀。

Description

从被氧化铀污染的元件中回收铀的方法
本发明涉及一种用于从被氧化铀污染的元件回收铀、特别是铀盐或氧化铀形式的铀的方法，所述被氧化铀污染的元件例如是抽空的套管或燃料棒套管。
为了在核改建期间或在废物形态调节期间不受限制地以放射学方式释放铀污染的元件例如抽空的套管或燃料棒套管，必须对这些元件进行清洁。
因此，本发明的任务是说明一种新方法，特别是这样一种新方法，通过该方法，氧化铀可以从被氧化铀污染的元件中分解出来并且然后可以被回收。
该任务通过具有根据权利要求1的特征的方法解决。有利的实施方式和改进在各个从属权利要求中加以说明。
根据本发明的方法包括以下步骤：
a)为清洁装置提供清洁溶液以用于溶解元件的氧化铀，优选用于从元件的表面溶解氧化铀，
b1)通过将一批元件引入清洁装置中来执行清洁过程，
b2)进行测量以确定元件的铀含量，
b2.1)在超过铀含量的边界值的情况下：重复步骤b1)和b2)，
b2.2)在低于铀含量的边界值的情况下：将该元件从该过程取出，
c)用多个连续批次的元件进行清洁步骤b)，直到检查测量表明清洁溶液的清洁效果不足为止，
d)在表明清洁效果不足之后：回收溶解在清洁溶液中的氧化铀。
本发明的优点特别是在于可以继续使用这些元件并且去掉了昂贵的清除。
根据本发明的一个特别优选的改进规定，清洁装置是酸槽或包括酸槽，并且清洁溶液包含酸，其中酸优选为硝酸，其中硝酸例如浓度为1％至70％，优选2％至60％。
优选地，为了执行铀含量的测量而提供测量装置，其中测量装置包括测量舱，其中测量舱具有一个或多个伽马探测器和/或用于测量铀含量的中央测量探头，其中伽马探测器优选地布置在测量舱的侧面区域和/或侧壁中。侧壁还可以理解为测量舱的底板和顶盖。
可以规定，在将一批元件引入清洁装置之前，向测量装置输送这批元件以用于执行铀含量的第一测量，其中第一测量优选地在指定的时间段内进行，该时间段例如为1分钟至48小时，优选5分钟到24小时。
此外可以规定，一批元件的元件在第一测量期间被存放在运输容器和/或存储容器(例如桶)中，其中为了执行第一测量所述运输容器和/或存储容器优选地完全引入测量舱中。
根据本发明的一个实施变型，为了执行第一测量，优选地在运输容器和/或存储容器被引入测量舱之前，将中央探头中心地引入运输容器和/或存储容器中。
优选地，在清洁过程期间加热清洁溶液，优选电加热清洁溶液，例如加热至20℃至110℃之间的温度，优选加热至30℃至100℃之间的温度。对于加热优选使用加热器，该加热器例如设置在清洁装置的侧壁处或侧壁中。
此外可以规定，在清洁过程期间通过超声波激发清洁溶液。超声波优选地由超声波发生器产生，该超声波发生器例如设置在清洁装置的底板处或底板下方。
本发明的一种改进规定，在按照步骤b1)的清洁过程期间使清洁溶液经受对流，使得清洁溶液围绕一批元件的元件流动和/或流经一批元件的元件。
本发明的一个实施变型规定，在按照步骤b1)的清洁过程之后从清洁装置例如借助于起重机取出一批元件的元件并将其输送给去离子槽，其中一批元件的元件在去离子槽中保持指定的时间段例如1分钟至48小时、优选5分钟至24小时。
可以规定，一批元件的元件在去离子槽后例如借助于起重机从去离子槽中取出并输送给滴盘，其中一批元件的元件为了干燥而在滴盘中保持指定的时间段例如1分钟至48小时、优选5分钟至24小时。
根据本发明的一种改进，一批元件的元件在按照步骤b1)的清洁过程期间被存放在运输篮(例如由不锈钢制成的运输篮)中。
优选地，一批元件的元件在从运输容器和/或存储容器引入清洁装置之前例如由操作员手动地重新包装到运输篮中。
为了实现对流，可以在清洁装置的底板和运输篮之间设置间隔保持物。
本发明的一个优选实施变型规定，一批元件的元件在按照步骤b2)的测量之前被重新包装到优选非金属的测量容器中。
可以规定，为了在测量容器中执行按照步骤b2)的测量，将一批元件的元件输送给测量装置，其中测量容器优选完全引入到测量舱中。
从清洁过程取出的元件可以存放在测量容器中，在该测量容器中这些元件曾经历按照步骤b2)的测量，其中测量容器被关闭，并且将关闭的测量容器输送给进一步的方法步骤或存储装置。
优选地，为了确定清洁溶液的不充分清洁效果，检查测量包括pH测试。
本发明的改进规定，在表明清洁溶液的清洁效果不足之后，对清洁溶液进行中和，其中在中和了清洁溶液之后铀作为盐存在于经过中和的清洁溶液中，或者溶解地特别是作为不饱和盐溶液、或者不溶解地特别是作为饱和盐溶液而存在。
可以规定，过滤掉未溶解的铀盐。替换地或附加地，可以规定：通过蒸馏获得溶解的铀盐。
本发明特别优选的实施变型规定：经过滤的铀盐和/或通过蒸馏获得的铀盐在空气中例如在50℃至650℃之间、优选在100℃至600℃之间被热转化为氧化铀。
利用测量装置和/或为了根据步骤b2)执行测量和/或为了执行第一测量可以例如执行以下方法：
所述测量依据辐射本底以及元件的污染含量而例如在5分钟至24小时的时间段内进行。
整个测量信号由伽玛探测器和中央测量探头的累积测量信号组成。测量所有伽马探测器和中央测量探头的总伽马射线能量谱的积分计数速率(这被理解为总计数速率)。将该总计数速率减去先前确定的平均本底以获得净计数速率。用校准因子对该净计数速率加权，该校准因子反映现有探测器几何结构中的比例——贝克勒尔/计数脉冲并且同样是事先确定的。
然后，加权的净信号对应于这批元件中铀同位素235U和238U的活性。始终存在的同位素234U可以从235U和238U的比例中纯计算地确定。
元件上的总铀含量最终由三种铀同位素质量的总和得到。
下面还将根据对实施例的描述并参考附图进一步解释本发明的其他特征和优点。在此：
图1以从上方看的截面图以及从侧面看的另一截面图示出测量装置的示意图；
图2示出载有一批元件的运输篮的示意图；
图3示出具有清洁溶液和布置在其中的根据图2的运输篮的清洁装置的示意图；
图4示出去离子槽和布置在其中的根据图2的运输篮的示意图；
图5示出滴盘和布置在其中的根据图2的运输篮的示意图；
图6示出关闭的测量容器以及布置在其中的元件的示意图。
彼此对应的部件和组件在附图中用相同的附图标记表示。
在初始状况下，被氧化铀污染的元件5位于运输容器和/或存储容器4中，例如用于放射性废物的桶，其中每个运输容器和/或存储容器4包含一批元件5。
在第一步骤中，具有被氧化铀污染的元件5的运输容器和/或存储容器为了执行第一测量而被完全引入所提供的测量装置1中，该测量装置如图1所示。
测量装置1包括测量舱，其中测量舱具有多个伽马探测器2(在当前情况下为六个伽马探测器2)以及中央测量探头3以用于测量铀含量。如图1所示，伽马探测器2设置在测量舱的六个侧壁上。
在运输容器和/或存储容器4被引入测量装置之前，用于执行第一测量的中央探头3被中心地引入运输容器和/或存储容器4。
该测量依据辐射本底和元件的污染含量在5分钟至24小时的时间段内进行。
整个测量信号由伽马探测器2和中央测量探头3的累积测量信号组成。测量所有伽马探测器2和中央测量探头3的总伽马射线能量谱的积分计数速率(这被理解为总计数速率)。将该总计数速率减去先前确定的平均本底以获得净计数速率。用校准因子对该净计数速率加权，该校准因子反映现有探测器几何结构中的比例——贝克勒尔/计数脉冲并且同样是事先确定的。
然后，加权的净信号对应于这批元件5中铀同位素235U和238U的活性。始终存在的同位素234U可以从235U和238U的比例中纯计算地确定。元件5上的总铀含量最终由三种铀同位素质量的总和得到。
对于按照步骤b1)的清洁过程，在步骤a)中提供具有用于溶解元件5的氧化铀的清洁溶液8的清洁装置9，该清洁装置9如图3所示。氧化铀存在于元件5的表面处。清洁装置9是酸槽，而清洁溶液8包括酸。酸是硝酸，具有介于2％至60％之间的浓度。
被氧化铀污染的这批元件5现在由操作者6手动地从运输容器和/或存储容器4重新包装到由不锈钢制成的运输篮7中，该运输篮7如图2所示。
随后，为了执行按照步骤b1)的清洁过程，借助于起重机将运输篮7中的这批元件5引入酸槽9中。
清洁溶液8在清洁过程期间通过加热器10加热到30℃和100℃之间的温度，并通过由超声波发生器11产生的超声波激发。
清洁溶液8在按照步骤b1)的清洁过程期间经受对流，使得清洁溶液8围绕这批元件5的元件5流动和/或流经这批元件5的元件5。为了实现对流或围绕和穿过元件5的流动，在清洁装置9的底板和运输篮7之间设置有间隔保持物12。
具有这批部件5的运输篮7在按照步骤b1)的清洁过程之后借助于起重机从清洁装置9取出，并且被输送给去离子槽13以洗去残留的酸，该去离子槽如图4所示。然后，这批元件5的元件5在去离子槽13中保持5分钟至24小时的指定时间段。在运输篮7和去离子槽13的底板之间的间隔保持物12再次实现了液体对流。
这批元件5的元件5在去离子槽13之后从去离子槽13取出，并在运输篮7中借助于起重机输送给滴盘15。然后，该批元件5的元件5为了干燥保持在滴盘15中长达5分钟至24小时的指定时间段。
在干燥之后并且在按照步骤b2)的测量之前，将这批元件5的元件5从运输篮7手动地重新包装到非金属的测量容器16中，该测量容器16如图6所示。
随后，根据步骤b2)执行测量以确定元件5的铀含量。
将这批元件5的元件5输送给测量装置1，以便在测量容器16中执行按照步骤b2)的测量。
如果该测量得出超过了铀含量的边界值，则根据步骤b2.1)的规定重复步骤b1)和b2)。也就是说，迭代地重复步骤b1)和b2)，直到达到必要的清洁效果为止。
如果该测量得出低于铀含量的边界值，则根据步骤b2.2)的规定将元件5从该过程取出。
从清洁过程取出的元件5存放在测量容器16中，在测量容器16中所述元件经历了按照步骤b2)的测量，其中测量容器16被关闭，并且将关闭的测量容器16输送给进一步的方法步骤或存储装置。
根据步骤c)的规定用多个连续批次的元件5执行清洁步骤b)，直到检查测量表明清洁溶液8的清洁效果不足。用于确定清洁溶液8的不足清洁效果的检查测量包括pH测试。
根据步骤d)，在表明清洁效果不足之后，溶解在清洁溶液8中的氧化铀被回收。
为此，中和包括硝酸的清洁溶液，中和之后，铀在经过中和的清洁溶液8中作为盐存在，或者溶解地作为不饱和盐溶液存在，或者未溶解地作为饱和盐溶液存在。
随后，滤出未溶解的铀盐，并通过蒸馏初始盐溶液来获得溶解的铀盐。
经过滤的铀盐和通过蒸馏获得的铀盐最终在空气中在100℃和600℃之间热转化成氧化铀，并因此回收。
附图标记列表
1 测量装置
2 伽马探测器
3 中央测量探头
4 运输容器和/或存储容器
5 元件
7 运输篮
8 清洁溶液
9 清洁装置
10 加热器
11 超声波发生器
12 间隔保持物
13 去离子槽
15 滴盘
16 测量容器

Claims (17)

1.一种用于从被氧化铀污染的元件（5）中回收铀的方法，包括步骤：
a）提供具有用于溶解所述元件（5）的氧化铀的清洁溶液（8）的清洁装置（9），
b1）通过将一批元件（5）引入所述清洁装置（9）中来执行清洁过程，
b2）执行测量以确定所述元件（5）的铀含量，
b2.1）在超过铀含量的边界值的情况下：重复步骤b1）和b2），
b2.2）在低于铀含量的边界值的情况下：将所述元件（5）从所述过程中取出，
c）用多个连续批次的元件（5）执行清洁步骤b），直到检查测量表明所述清洁溶液（8）的清洁效果不足为止，
d）在表明清洁效果不足之后：回收溶解在所述清洁溶液（8）中的氧化铀，
其中所述清洁溶液（8）在按照步骤b1）的清洁过程期间经受对流，使得所述清洁溶液（8）围绕一批元件（5）的元件（5）流动和/或流经一批元件（5）的元件（5），其中这些元件在清洁过程期间存放在运输篮（7）中，以及其中为了实现对流，在所述清洁装置（9）的底板和所述运输篮（7）之间设置间隔保持物（12），
其中，为了执行铀含量的测量而提供测量装置（1），其中所述测量装置（1）包括测量舱，其中所述测量舱具有一个或多个伽马探测器（2）和/或中央测量探头（3）以用于测量铀含量。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述清洁装置（9）是酸槽或包括酸槽，并且所述清洁溶液（8）包括酸。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在将一批元件（5）引入所述清洁装置（9）之前，将这批元件（5）输送给所述测量装置（1）以用于执行铀含量的第一测量。
4.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，一批元件（5）中的这些元件（5）在第一测量期间存放在运输容器和/或存储容器（4）中。
5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，将中央测量探头（3）中心地引入所述运输容器和/或存储容器（4）中以执行第一测量。
6.根据前述权利要求之一所述的方法，其特征在于，所述清洁溶液（8）在所述清洁过程期间被加热，和/或
所述清洁溶液（8）在所述清洁过程期间被超声波激发。
7.根据权利要求1-5之一所述的方法，其特征在于，将一批元件（5）的元件（5）在按照步骤b1）的清洁过程之后从所述清洁装置（9）中取出并输送给去离子槽（13），其中一批元件（5）的元件（5）在所述去离子槽（13）中保持指定的时间段。
8.根据权利要求7的方法，其特征在于，将一批元件（5）的元件（5）在去离子槽（13）之后从去离子槽（13）中取出并输送给滴盘（15），其中一批元件（5）的元件（5）为了干燥而在所述滴盘（15）中保持指定的时间段。
9.根据权利要求4或5的方法，其特征在于，将一批元件（5）的元件（5）在引入到所述清洁装置（9）中之前从所述运输容器和/或存储容器（4）重新包装到所述运输篮（7）中。
10.根据权利要求1-5之一所述的方法，其特征在于，在按照步骤b2）的测量之前，将一批元件（5）的元件（5）重新包装到测量容器（16）中。
11.根据权利要求10的方法，其特征在于，将一批元件（5）的元件（5）输送给所述测量装置（1），以便在所述测量容器（16）中执行按照步骤b2）的测量。
12.根据权利要求10的方法，其特征在于，从所述清洁过程中取出的元件（5）存放在所述测量容器（16）中，在测量容器（16）中所述元件经历了按照步骤b2）的测量，其中将所述测量容器（16）关闭，并且将关闭的测量容器（16）输送给进一步的方法步骤或存储装置。
13.根据权利要求1-5之一的方法，其特征在于，用于确定所述清洁溶液（8）的不足清洁效果的检查测量包括pH测试。
14.根据权利要求1-5之一的方法，其特征在于，在表明所述清洁溶液（8）的清洁效果不足之后对所述清洁溶液进行中和，其中铀在所述清洁溶液（8）中和之后在经过中和的清洁溶液（8）中作为盐或溶解、或未溶解地存在。
15.根据权利要求14的方法，其特征在于，将未溶解的铀盐滤出，和/或
通过蒸馏回收溶解的铀盐。
16.根据权利要求15的方法，其特征在于，经过滤的铀盐和/或通过蒸馏得到的铀盐在空气中热转化为氧化铀。
17.一种用于从被氧化铀污染的元件（5）中回收铀的方法，包括步骤：
a）提供具有用于溶解所述元件（5）的氧化铀的清洁溶液（8）的清洁装置（9），
b1）通过将一批元件（5）引入所述清洁装置（9）中来执行清洁过程，
b2）执行测量以确定所述元件（5）的铀含量，
b2.1）在超过铀含量的边界值的情况下：重复步骤b1）和b2），
b2.2）在低于铀含量的边界值的情况下：将所述元件（5）从所述过程中取出，
c）用多个连续批次的元件（5）执行清洁步骤b），直到检查测量表明所述清洁溶液（8）的清洁效果不足为止，
d）在表明清洁效果不足之后：回收溶解在所述清洁溶液（8）中的氧化铀，
其中所述清洁溶液（8）在按照步骤b1）的清洁过程期间经受对流，使得所述清洁溶液（8）围绕一批元件（5）的元件（5）流动和/或流经一批元件（5）的元件（5），其中这些元件在清洁过程期间存放在运输篮（7）中，以及其中为了实现对流，在所述清洁装置（9）的底板和所述运输篮（7）之间设置间隔保持物（12），
其中，在按照步骤b2）的测量之前，将一批元件（5）的元件（5）重新包装到测量容器（16）中。
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