JP6559490B2 - オレフィン重合用触媒およびエチレン系重合体の合成方法 - Google Patents
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- Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)
Description
成分(A):下記式(I)で表される遷移金属化合物
成分(B):下記式(IV)で表される架橋型メタロセン化合物
成分(C):下記(c−1)、(c−2)、(c−3)および(c−4)よりなる群から選ばれる少なくとも1種の成分であり、好ましくは、有機アルミニウムオキシ化合物、または、有機アルミニウムオキシ化合物を含む成分を不溶化させて得られる固体成分である
(c−1)下記式(V)、(VI)または(VII)で表される有機金属化合物
(c−2)有機アルミニウムオキシ化合物
(c−3)成分(A)および成分(B)と反応してイオン対を形成する化合物
(c−4)前記(c−1)、(c−2)および(c−3)よりなる群から選ばれる少なくとも1種を含む成分を不溶化させて得られる固体成分
〔式(V)中、RaおよびRbは、炭素原子数1〜15の炭化水素基を示し、互いに同一でも異なっていてもよく、Xは、ハロゲン原子を示し、mは0<m≦3、nは0≦n<3、pは0≦p<3、qは0≦q<3の数であり、かつm+n+p+q=3である。〕
〔式(VI)中、MaはLi、NaまたはKを示し、Raは炭素原子数1〜15の炭化水素基を示す。〕
〔式(VII)中、RaおよびRbは、炭素原子数1〜15の炭化水素基を示し、互いに同一でも異なっていてもよく、Mbは、Mg、ZnまたはCdを示し、Xは、ハロゲン原子を示し、rは0<r≦2、sは0≦s≦1、tは0≦t≦1であり、かつr+s+t=2である。〕
本発明のオレフィン重合用触媒(以下「本発明の触媒」ともいう。)は、前記成分(A)、成分(B)および成分(C)を含有する。
本発明の触媒は、このような少なくとも3成分を有するため、成形性や表面外観に優れ、高強度および高剛性などの優れた力学物性を有し、薄肉化(軽量化)が可能な成形体を容易に形成することができるオレフィン系重合体を高い重合活性で製造することができる。
前記成分(A)である、遷移金属化合物は、下記式(I)で示される周期律表第4族の遷移金属化合物である。このような成分(A)を用いることで、高分子量のオレフィン系重合体が得られると考えられる。
mは、好ましくは2である。
ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素が挙げられる。
ビニル基、アリル(allyl)基、イソプロペニル基等の炭素原子数2〜30、好ましくは2〜20の直鎖状または分岐状のアルケニル基;
エチニル基、プロパルギル基等の炭素原子数2〜30、好ましくは2〜20の直鎖状または分岐状のアルキニル基;
シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、アダマンチル基等の炭素原子数3〜30、好ましくは3〜20の環状飽和炭化水素基;
シクロペンタジエニル基、インデニル基、フルオレニル基等の炭素原子数5〜30の環状不飽和炭化水素基;
フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基、ターフェニル基、フェナントリル基、アントラセニル基等の炭素原子数6〜30、好ましくは6〜20のアリール(aryl)基;
トリル基、iso−プロピルフェニル基、tert−ブチルフェニル基、ジメチルフェニル基、ジ−tert−ブチルフェニル基等のアルキル置換アリール基などが挙げられる。
R8〜R11は、これらのうちの2個以上の基互いに連結して環を形成していてもよく、該環としては、脂肪環、芳香環または、窒素原子等のヘテロ原子を含む環が好ましく、これらの環はさらに置換基を有していてもよい。
前記成分(B)である、架橋型メタロセン化合物は、下記式(IV)で示されるメタロセン化合物である。このような成分(B)を用いることで、剛性や衝撃強度が高いオレフィン系重合体が得られると考えられる。
なお、置換シクロペンタジエニルが、互いに隣接した置換基を有する場合、該互いに隣接した置換基は、互いに結合して環を形成してもよい。
RaおよびRにおける、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基としては、前記R1〜R5で例示した基と同様の基が挙げられる。
黒丸(●)は、(置換)シクロペンタジエニル基および(置換)フルオレニル基との結合点を表す。
これらの基の中でも、メチル基、クロロメチル基、エチル基、n−プロピル基、イソプロピル基、n−ブチル基、イソブチル基、tert−ブチル基、n−ペンチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、フェニル基、m−トリル基およびp−トリル基から選ばれる基であることが好ましく、メチル基、クロロメチル基、n−ブチル基、n−ペンチル基およびフェニル基から選ばれることが特に好ましい。
なお本明細書において、1−シラシクロペンチリデン基とは、下記式(XI)を表す。
本発明の触媒において、前記成分(A)および(B)とともに用いられる、成分(C)は、下記(c−1)、(c−2)、(c−3)および(c−4)よりなる群から選ばれる少なくとも1種の成分である。
(c−1)下記式(V)、(VI)または(VII)で表される有機金属化合物
(c−2)有機アルミニウムオキシ化合物
(c−3)成分(A)および成分(B)と反応してイオン対を形成する化合物
(c−4)前記(c−1)、(c−2)および(c−3)よりなる群から選ばれる少なくとも1種を含む成分を不溶化させて得られる固体成分
〔式(V)中、RaおよびRbは、炭素原子数1〜15の炭化水素基を示し、互いに同一でも異なっていてもよく、Xは、ハロゲン原子を示し、mは0<m≦3、nは0≦n<3、pは0≦p<3、qは0≦q<3の数であり、かつm+n+p+q=3である。〕
〔式(VI)中、MaはLi、NaまたはKを示し、Raは炭素原子数1〜15の炭化水素基を示す。〕
〔式(VII)中、RaおよびRbは、炭素原子数1〜15の炭化水素基を示し、互いに同一でも異なっていてもよく、Mbは、Mg、ZnまたはCdを示し、Xは、ハロゲン原子を示し、rは0<r≦2、sは0≦s≦1、tは0≦t≦1であり、かつr+s+t=2である。〕
成分(c−2)は、1種の化合物であってもよく、2種以上の化合物を含んでいてもよい。
成分(c−3)は、1種の化合物であってもよく、2種以上の化合物を含んでいてもよい。
成分(c−4)は、1種の化合物であってもよく、2種以上の化合物を含んでいてもよい。
本発明の触媒は、前記成分(A)〜(C)と共に、必要に応じて固体状担体(S)(以下「成分(S)」ともいう。)を用いることができる。所望のオレフィン重合体を安定的に製造できる等の点から、本発明の触媒は、前記(c−1)、(c−2)および(c−3)よりなる群から選ばれる少なくとも1種の成分、前記成分(A)、前記成分(B)、ならびに、固体状担体(S)および前記(c−4)よりなる群から選ばれる少なくとも1種の成分を含むことが好ましい。
このような成分(S)としては、無機化合物または有機化合物であって、顆粒状または微粒子状の固体が挙げられる。成分(S)は、1種単独で、または2種以上を用いることができる。
なお、前記無機酸化物には、少量のNa2CO3、K2CO3、CaCO3、MgCO3、Na2SO4、Al2(SO4)3、BaSO4、KNO3、Mg(NO3)2、Al(NO3)3、Na2O、K2O、Li2O等の炭酸塩、硫酸塩、硝酸塩、酸化物などの成分が含まれていてもよい。
半径20Å以上の細孔容積が0.1cc/gより小さいものを担体として用いた場合には、高い重合活性が得られにくい傾向がある。
本発明の触媒は、特に制限されないが、例えば、大きく分けて以下の3つの方法で調製することができる。なお、以下では、これらの調製方法に応じて、得られる触媒を、第1〜第3の触媒とする。この中でも、所望のオレフィン重合体を安定的に製造できる等の点から、第1の触媒であって、成分(C)として、成分(c−4)を含む成分を用いる場合の触媒、または、第2の触媒もしくは第3の触媒が好ましい。
なお、以下の方法で、成分(C)が複数用いられる場合は、その成分(C)同士は同一であっても異なっていてもよい。
・ii)成分(C)、成分(B)、成分(A)の順で不活性炭化水素中または重合系中に添加する方法
・iii)成分(A)と成分(C)とを混合接触させた接触物を不活性炭化水素中または重合系中に添加し、次いで成分(B)を不活性炭化水素中または重合系中に添加する方法
・iv)成分(B)と成分(C)とを混合接触させた接触物を不活性炭化水素中または重合系中に添加し、次いで成分(A)を不活性炭化水素中または重合系中に添加する方法
・v)成分(C)を不活性炭化水素中または重合系中に添加し、次いで成分(A)と成分(B)とを混合接触させた接触物を不活性炭化水素中または重合系中に添加する方法
・vi)成分(C)、成分(A)、成分(B)の順で不活性炭化水素中または重合系中に添加し、再度成分(C)を不活性炭化水素中または重合系中に添加する方法
・vii)成分(C)、成分(B)、成分(A)の順で不活性炭化水素中または重合系中に添加し、再度成分(C)を不活性炭化水素中または重合系中に添加する方法
・viii)成分(A)と成分(C)とを混合接触させた接触物を不活性炭化水素中または重合系中に添加し、次いで成分(B)を不活性炭化水素中または重合系中に添加した後、再度成分(C)を不活性炭化水素中または重合系中に添加する方法
・ix)成分(B)と成分(C)とを混合接触させた接触物を不活性炭化水素中または重合系中に添加し、次いで成分(A)を不活性炭化水素中または重合系中に添加した後、再度成分(C)を不活性炭化水素中または重合系中に添加する方法
・x)成分(C)を不活性炭化水素中または重合系中に添加し、次いで成分(A)と成分(B)とを混合接触させた接触物を不活性炭化水素中または重合系中に添加した後、再度成分(C)を不活性炭化水素中または重合系中に添加する方法
なお、以下の方法で、複数用いられる成分(例えば成分(C'))は、その成分同士(例えば成分(C')同士)は同一であっても異なっていてもよい。
・xii)成分(A)および成分(C')を混合接触させ、これを成分(S')に接触させて調製する固体状触媒成分(K1)と、成分(B)および成分(C')を混合接触させ、これを成分(S')に接触させて調製する固体状触媒成分(K2)とを用いる方法
・xiii)成分(C')および成分(S')を接触させ、そこに成分(A)および成分(C')の接触物を接触させて調製する固体状触媒成分(K1)と、成分(C')および成分(S')を接触させ、そこに成分(B)および成分(C')の接触物を接触させて調製する固体状触媒成分(K2)とを用いる方法
・xiv)成分(C')および成分(S')を接触させ、そこに成分(A)を接触させ、さらに再度成分(C')を接触させて調製する固体状触媒成分(K1)と、成分(C')および成分(S')を接触させ、そこに成分(B)を接触させ、さらに再度成分(C')を接触させて調製する固体状触媒成分(K2)とを用いる方法
なお、以下の方法で、成分(C')が複数用いられる場合は、その成分(C')同士は同一であっても異なっていてもよい。
・xvi)成分(S')に成分(C')を混合接触させ、そこに成分(B)を接触させた後、成分(A)を接触させて調製する方法
・xvii)成分(S')に成分(C')を混合接触させ、そこに成分(A)と成分(B)との接触混合物を接触させる方法
・xviii)成分(A)と成分(B)とを混合接触させ、それを成分(C')と接触させ、得られた接触物を引き続き成分(S')に接触させる方法
・xix)成分(S')に成分(C')を接触させ、そこに成分(C')を接触させた後、さらに成分(A)、成分(B)の順で接触させる方法
・xx)成分(S')に成分(C')を接触させ、そこに成分(C')を接触させた後、さらに成分(B)、成分(A)の順で接触させる方法
・xxi)成分(S')に成分(C')を接触させ、そこに成分(C')を接触させ、さらに成分(A)と成分(B)との接触混合物を接触させる方法
・xxii)成分(S')に成分(C')を混合接触させ、そこに成分(A)と成分(B)と成分(C')との接触混合物を接触させる方法
・xxiii)成分(S')に成分(C')を混合接触させ、そこに成分(A)と成分(C')との接触混合物を接触させ、さらに成分(B)を接触させる方法
・xxiv)成分(S')に成分(C')を混合接触させ、そこに成分(B)と成分(C')との接触混合物を接触させ、さらに成分(A)を接触させる方法
・xxv)成分(S')に成分(C')を接触させ、そこに成分(C')を接触させた後、さらに成分(A)と成分(C')との接触混合物、成分(B)と成分(C')との接触混合物の順で接触させる方法
・xxvi)成分(S')に成分(C')を接触させ、そこに成分(C')を接触させた後、さらに成分(B)と成分(C')との接触混合物、成分(A)と成分(C')との接触混合物の順で接触させる方法
・xxvii)成分(S')に成分(C')を接触させ、そこに成分(C')を接触させた後、さらに成分(A)と成分(B)と成分(C')との接触混合物を接触させる方法
・xxviii)成分(A)と成分(C')との混合物および成分(B)と成分(C')との混合物を予め混合し、これを成分(S')と成分(C')との接触物に接触させる方法
・xxix)成分(A)と成分(C')との混合物および成分(B)と成分(C')との混合物を予め混合し、これを、成分(S')と成分(C')との接触物にさらに成分(C')を接触させた接触物と接触させる方法
好ましい範囲として、成分(C')と成分(S')とのモル比[成分(C')のモル量/成分(S')のモル量]は、通常0.2〜2.0、特に好ましくは、0.4〜2.0である。
本発明に係るエチレン系重合体の重合(本発明では「本重合」ともいう。)方法は、前記本発明の触媒の存在下、エチレン単独、またはエチレンと炭素原子数3〜20のオレフィンとを重合または共重合することによりエチレン系重合体を得る。本発明におけるエチレン系重合体は、重合体中のエチレン由来の構成単位の含量が10モル%以上含まれる重合体をいう。
また、本重合では、成分(C)が用いられるが、特に(c−1)である式(V)で表される有機アルミニウム化合物が好まれて使用される。
なお、前記「エチレン系重合体の全構成単位」とは、エチレン系重合体を二段以上で連続的に重合する場合には、二段以上で連続的に重合し、最終的に得られた重合体の全構成単位を意味する。
温度190℃、荷重21.6kg下でのメルトフローレート(MFR)が1.0〜10g/10分、好ましくは1.5〜7.0g/10分、より好ましくは1.5〜5.0g/10分の範囲にある。
エチレン系重合体のMFRが前記範囲にあると、パリソンの押出成形時に押出機への負荷が小さく、十分に押出量を確保できるため、高い生産性で成形体を形成することができ、十分な溶融粘度や溶融張力を有するため、溶融パリソン形成が安定になり、得られる中空成形体の衝撃強度が向上するため好ましい。
密度が945〜965kg/m3、好ましくは948〜960kg/m3、より好ましくは949〜959kg/m3の範囲にある。
エチレン系重合体の密度が前記範囲にあることで、剛性に優れる中空成形体が得られ、該成形体を燃料タンクとして使用した場合に膨潤による剛性低下が起き難いため好ましく、また、耐衝撃性および耐環境応力亀裂(ESCR)特性等の長期疲労特性を有する中空成形体が得られるため好ましい。
230℃で測定されたスウェル比が、1.56以上であり、好ましくは1.60以上である。上限に特に制限はないが、通常2.2である。
スウェルとは、ダイスから押出された樹脂溶融物がダイス出口のスリット幅及びクリアランスよりも寸法が大きくなる現象のことであり、スウェル比が小さいと、ブロー成形時においてパリソンなどの成形コントロールが難しく成形性が悪くなる傾向にあるため、製品の肉厚調整のためには大きなスウェル比が要求される。スウェル比は、高分子量成分を合成することが可能である成分(A)から重合されるエチレン系重合体の成分量を増やすことにより、前記スウエル比を大きくすることができる。
エチレン系重合体および所望により添加される他の成分を、押出機、ニーダー等を用いて機械的にブレンドして、所定の大きさにカットする方法。
エチレン系重合体および所望により添加される他の成分を適当な良溶媒(たとえば、ヘキサン、ヘプタン、デカン、シクロヘキサン、ベンゼン、トルエンおよびキシレン等の炭化水素溶媒)に溶解し、次いで溶媒を除去した後に、押出機、ニーダー等を用いて機械的にブレンドして所定の大きさにカットする方法。
ブロー成形法には各種方法があり、押出ブロー成形法、二段ブロー成形法、射出成形法に大別される。本発明においては、特に押出ブロー成形法および射出成形法が好ましく採用される。
燃料タンクおよび農薬用容器は、前記エチレン系樹脂組成物からなる層とバリア層とが接着層を介して積層されていることが好ましく、再生層とバリア層とが接着層を介して積層されていることも好ましい。
以下の実施例および比較例において、各性状は以下のようにして測定あるいは評価した。
オレフィン系重合体の極限粘度[η]は、デカリンを用いて、135℃で測定した値である。具体的には以下のようにして測定した。
重合パウダーまたは樹脂塊約20mgをデカリン15mlに溶解し、135℃のオイルバス中で比粘度ηspを測定した。このデカリン溶液にデカリンを5ml追加して希釈後、同様にして比粘度ηspを測定した。この希釈操作をさらに2回繰り返し、濃度(C)を0に外挿した時のηsp/Cの値を極限粘度として求めた(下式参照)。
[η]=lim(ηsp/C) (C→0)
オレフィン系重合体のMFRは、テスター産業(株)製TP−406型MFR計を用い、JIS K7210(1999)に準拠し、190℃、5.0kg荷重および190℃、21.6kg荷重の条件下で測定した。
JIS K7112(1999)に準拠し、MFR測定時に得られるストランドを100℃で1時間熱処理し、更に室温で1時間放置した後に密度勾配管法で測定した。
オレフィン系重合体の嵩密度は、ASTM D 1895−96 A法に準じて測定を行った。
Waters社製ゲル浸透クロマトグラフ alliance GPC2000型(高温サイズ排除クロマトグラフ)を用い、以下の条件で分子量分布曲線を作成した。
解析ソフト:クロマトグラフィデータシステムEmpower2(Waters社製)
カラム:TSKgel GMH6−HT×2+TSKgel GMH6−HTL×2(内径7.5mm×長さ30cm,東ソー(株)製)
移動相:o−ジクロロベンゼン(和光純薬工業(株)製、特級試薬)
検出器:示差屈折計(装置内蔵)
カラム温度:140℃
流速:1.0mL/分
注入量:500μL
サンプリング時間間隔:1秒
試料濃度:0.15%(w/v)
分子量較正:単分散ポリスチレン(東ソー(株)製)/分子量495〜2060万
Z. Crubisic, P. Rempp, H. Benoit, J. Polym. Sci., B5, 753 (1967)に記載された汎用較正の手順に従い、ユニバーサル校正を実施し、標準ポリエチレン分子量換算として、オレフィン系重合体のMn、Mw、Mz、Mz+1、Mw/Mn、Mz/MwおよびMz+1/Mwを求めた。
ラボプラストミルにて混練したオレフィン系重合体をキャピラリーレオメータ((株)東洋精機製作所製、(商品名)キャピログラフ)にて評価した。
シリンダー内径は9.55mm、細管の長さLは3.0mmとし、直径を0.5mmとし、流入角が90°のダイスを用いて測定した。
<固体状アルミノキサン(C−1)の調製>
固体状アルミノキサンの調製は、国際公開第2010/055652号に記載の方法(予備実験1および実施例5)に準じて実施した。ただし、トリメチルアルミニウムの発火等の安全性に配慮して、当該文献に開示されている条件の約1/6倍の濃度で実施した。
磁気攪拌子を備え、充分に窒素置換した40mLガラス容器に脱水トルエン8.74mLを装入し、前記で調製した固体状アルミノキサン(C−1)のヘキサンスラリーを5.87mL(Al原子換算で3.42mmol)装入した。次いで、下記(B−1)で表される遷移金属錯体のトルエン溶液1.15mL(Zr原子換算で0.0077mmol)を滴下装入し、15分後、下記(A−1)で表される遷移金属錯体のトルエン溶液9.24mL(Zr原子換算で0.0041mmol)を滴下装入し、室温で1時間反応させ、オレフィン重合用触媒(K−1)を得た。
充分に窒素置換した内容積1リットルのSUS製オートクレーブに精製ヘプタン500mLを入れ、エチレンを流通し、液相および気相をエチレンで飽和させた。ここに、トリイソブチルアルミニウム(東ソー・ファインケム(株)製)のn−デカン溶液(Al=1.0mol/L)0.15ml、およびオレフィン重合用触媒(K−1)を固体成分換算で4.0mg装入し、純水素300mlを添加した後、80℃に昇温して、0.65MPa・Gとなるようにエチレン/水素混合ガス(水素濃度:1.25mol%)を連続的に供給し、150分間重合を行った。重合後、脱圧し、窒素置換を行い、用いたエチレン/水素混合ガスを除去した。
<オレフィン重合用触媒(K−2)の調製>
磁気攪拌子を備え、充分に窒素置換した40mLガラス容器に脱水トルエン17.35mLを装入し、前記で調製した固体状アルミノキサン(C−1)のヘキサンスラリーを5.89mL(Al原子換算で3.44mmol)装入した。次いで、式(B−1)で表される遷移金属錯体のトルエン溶液1.77mL(Zr原子換算で0.0119mmol)を滴下装入し、室温で1時間反応させ、オレフィン重合用触媒(K−2)を得た。
充分に窒素置換した内容積1リットルのSUS製オートクレーブに精製ヘプタン500mLを入れ、エチレンを流通し、液相および気相をエチレンで飽和させた。ここに、トリイソブチルアルミニウム(東ソー・ファインケム(株)製)のn−デカン溶液(Al=1.0mol/L)0.15ml、およびオレフィン重合用触媒(K−2)を固体成分換算で5.0mg装入し、80℃に昇温して、0.65MPa・Gとなるようにエチレン/水素混合ガス(水素濃度:1.25mol%)を連続的に供給し、150分間重合を行った。重合後、脱圧し、窒素置換を行い、用いたエチレン/水素混合ガスを除去した。
<エチレン重合>
充分に窒素置換した内容積1リットルのSUS製オートクレーブに精製ヘプタン500mLを入れ、エチレンを流通し、液相および気相をエチレンで飽和させた。ここに、トリイソブチルアルミニウム(東ソー・ファインケム(株)製)のn−デカン溶液(Al=1.0mol/L)0.15ml、およびオレフィン重合用触媒(K−2)を固体成分換算で1.5mg装入し、80℃に昇温して、0.65MPa・Gとなるようにエチレン/水素混合ガス(水素濃度:1.25mol%)を連続的に供給し、150分間重合を行った。重合後、脱圧し、窒素置換を行い、用いたエチレン/水素混合ガスを除去した。
Claims (8)
- 下記成分(A)、成分(B)および成分(C)を含んでなるオレフィン重合用触媒。
成分(A):下記式(I)で表される遷移金属化合物
成分(B):下記式(IV)で表される架橋型メタロセン化合物
成分(C):下記(c−1)、(c−2)、(c−3)および(c−4)よりなる群から選ばれる少なくとも1種の成分
(c−1)下記式(V)、(VI)または(VII)で表される有機金属化合物
(c−2)有機アルミニウムオキシ化合物
(c−3)成分(A)および成分(B)と反応してイオン対を形成する化合物
(c−4)前記(c−1)、(c−2)および(c−3)よりなる群から選ばれる少なくとも1種を含む成分を不溶化させて得られる固体成分
Ra mAl(ORb)nHpXq・・・(V)
〔式(V)中、RaおよびRbは、炭素原子数1〜15の炭化水素基を示し、互いに同一でも異なっていてもよく、Xは、ハロゲン原子を示し、mは0<m≦3、nは0≦n<3、pは0≦p<3、qは0≦q<3の数であり、かつm+n+p+q=3である。〕
MaAlRa 4・・・(VI)
〔式(VI)中、MaはLi、NaまたはKを示し、Raは炭素原子数1〜15の炭化水素基を示す。〕
Ra rMbRb sXt・・・(VII)
〔式(VII)中、RaおよびRbは、炭素原子数1〜15の炭化水素基を示し、互いに同一でも異なっていてもよく、Mbは、Mg、ZnまたはCdを示し、Xは、ハロゲン原子を示し、rは0<r≦2、sは0≦s≦1、tは0≦t≦1であり、かつr+s+t=2である。〕 - 前記(c−1)、(c−2)および(c−3)よりなる群から選ばれる少なくとも1種の成分、前記成分(A)、前記成分(B)、ならびに、固体状担体(S)および前記(c−4)よりなる群から選ばれる少なくとも1種の成分を含む、請求項1に記載のオレフィン重合用触媒。
- 前記R 7およびR12がそれぞれ独立に、ハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン含有基またはケイ素含有基である、請求項1または2に記載のオレフィン重合用触媒。
- 前記式(III)おけるR13の炭素原子数が4である、請求項1〜3のいずれか1項に記載のオレフィン重合用触媒。
- 前記成分(B)が下記式(VIII)で表される架橋型メタロセン化合物である、請求項1〜4のいずれか1項に記載のオレフィン重合用触媒。
- 前記式(VIII)における、R15、R16、R17およびR18が全て水素原子である、請求項5に記載のオレフィン重合用触媒。
- 前記成分(C)が有機アルミニウムオキシ化合物、または、有機アルミニウムオキシ化合物を含む成分を不溶化させて得られる固体成分である、請求項1〜6のいずれか1項に記載のオレフィン重合用触媒。
- 請求項1〜7のいずれか1項に記載のオレフィン重合用触媒の存在下、エチレン単独、またはエチレンと炭素原子数3〜20のオレフィンとを重合する、エチレン系重合体の合成方法。
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