JP6543868B2 - 二次電池用負極、その製造方法、およびそれを含む二次電池 - Google Patents
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Description
負極の製造
<ステップ1:第1負極活物質層の製造>
第1負極活物質として、人造黒鉛(平均粒径(D50)=19μm)および球状の天然黒鉛(平均粒径(D50)=11μm)を1:1の重量比で均一に混合した後、第1導電材としてカーボンブラック、スチレン‐ブタジエン系ゴム(スチレンおよびブタジエン由来構造の繰り返し単位の含量比=1:1(重量比)、スチレン‐ブタジエン系ゴム中のスチレンおよびブタジエン由来構造の繰り返し単位の総含量とアクリレート由来構造の繰り返し単位の含量との比=94:6(重量比)、平均粒径=160nm)、増粘剤としてカルボキシメチルセルロース(CMC)をそれぞれ96:1:2:1の重量比で混合した後、これらを第1溶媒である水(H2O)とともに混合することで、均一な第1負極活物質層形成用組成物を製造した。
第2負極活物質として、人造黒鉛(平均粒径(D50)=19μm)および球状の天然黒鉛(平均粒径(D50)=11μm)を1:1の重量比で均一に混合した後、第2導電材としてカーボンブラック、(メタ)アクリレート系重合体(アクリレート系由来構造の繰り返し単位の含量とスチレンおよびブタジエン由来構造の繰り返し単位の総含量との比=70:30(重量比)、平均粒径=400nm)、増粘剤としてカルボキシメチルセルロース(CMC)をそれぞれ96:1:2:1の重量比で混合した後、これらを第2溶媒である水(H2O)とともに混合することで、均一な第2負極活物質層形成用組成物を製造した。
正極活物質としてLiCoO2、導電材としてカーボンブラック、バインダーとしてSBRを94:3.5:2.5の重量比で混合した後、N‐メチル‐2‐ピロリドン(NMP)に添加して正極活物質スラリーを製造した。製造されたスラリーをアルミニウム箔の一面にコーティングし、乾燥および圧延した後、一定のサイズに打ち抜いて正極を製造した。
下記表1に記載の物質を記載の含量で使用したことを除き、前記実施例1と同様の方法により行って負極およびリチウム二次電池をそれぞれ製造した。
負極の製造時に、前記実施例1のステップ2を行わず、銅集電体上に実施例1の第1負極活物質層のみを120μmの厚さで形成した、単層の負極活物質層を含む負極を使用したことを除き、実施例1と同様の方法によりリチウム二次電池を製造した(負極活物質のローディング量=250mg/25cm2、負極気孔度=負極活物質層の総体積に対して28体積%)。
負極の製造時に、前記実施例1のステップ1を行わず、銅集電体上に実施例1のステップ2と同一の(メタ)アクリレート系重合体を含む負極活物質層形成用組成物を120μmの厚さでコーティングして乾燥して得た負極を使用したことを除き、実施例1と同様の方法によりリチウム二次電池を製造した(負極活物質のローディング量=250mg/25cm2、負極気孔度=負極活物質層の総体積に対して28体積%)。
下記表1に記載の物質を記載の含量で使用したことを除き、前記実施例1と同様の方法により行って負極およびリチウム二次電池を製造した。
前記実施例1〜3、および比較例1〜3における負極に対して、バインダーの種類による負極の接着力および抵抗変化を測定した。
前記実施例1〜3、および比較例1〜3におけるリチウム二次電池に対して、下記のような方法により寿命特性を評価した。
Claims (13)
- 負極集電体と、
前記負極集電体上に位置する第1負極活物質層と、
前記第1負極活物質層上に位置する第2負極活物質層と、
を含む二次電池用負極であって、
前記第1負極活物質層および前記第2負極活物質層の全厚さに対する前記第1負極活物質層の厚さ比が0.5未満であり、
前記第1負極活物質層は、スチレン由来構造の繰り返し単位およびブタジエン由来構造の繰り返し単位の総含量が50重量%以上であるスチレン‐ブタジエン系ゴムを含み、
前記第2負極活物質層は、スチレン由来構造の繰り返し単位および(メタ)アクリル酸エステル由来構造の繰り返し単位を含む(メタ)アクリレート系重合体を含み、
この際、前記(メタ)アクリル酸エステル由来構造の繰り返し単位の含量が60重量%〜90重量%である、
二次電池用負極。 - 前記スチレン‐ブタジエン系ゴムは、スチレン由来構造の繰り返し単位およびブタジエン由来構造の繰り返し単位を1:1〜3:1の重量比で含む、
請求項1に記載の二次電池用負極。 - 前記スチレン‐ブタジエン系ゴムは、50nm〜800nmの平均粒径を有する、
請求項1または2に記載の二次電池用負極。 - 前記スチレン‐ブタジエン系ゴムは、スチレン‐ブタジエン系ゴムの総重量に対して、30重量%以下の(メタ)アクリル酸エステル由来構造の繰り返し単位をさらに含む、
請求項1から3のいずれか1項に記載の二次電池用負極。 - 前記スチレン‐ブタジエン系ゴムは、前記第1負極活物質層の総重量に対して1重量%〜20重量%の量で含まれる、
請求項1から4のいずれか1項に記載の二次電池用負極。 - 前記(メタ)アクリレート系重合体は、50nm〜800nmの平均粒径を有する、
請求項1から5のいずれか1項に記載の二次電池用負極。 - 前記(メタ)アクリレート系重合体は、(メタ)アクリレート系重合体の総重量に対して、20重量%以下のブタジエン由来構造の繰り返し単位をさらに含む、
請求項1から6のいずれか1項に記載の二次電池用負極。 - 前記(メタ)アクリレート系重合体は、前記第2負極活物質層の総重量に対して1重量%〜20重量%の量で含まれる、
請求項1から7のいずれか1項に記載の二次電池用負極。 - 前記第1負極活物質層と前記第2負極活物質層との厚さ比は1〜3:5〜9である、
請求項1から8のいずれか1項に記載の二次電池用負極。 - 前記第1負極活物質層および前記第2負極活物質層は、それぞれ独立して黒鉛系負極活物質を含む、
請求項1から9のいずれか1項に記載の二次電池用負極。 - 前記第1負極活物質層および前記第2負極活物質層の総体積に対して10体積%〜50体積%の気孔度を有する、
請求項1から10のいずれか1項に記載の二次電池用負極。 - 負極集電体上に、第1負極活物質およびスチレン‐ブタジエン系ゴムを含む第1負極活物質層を形成するステップと、
前記第1負極活物質層上に、第2負極活物質および(メタ)アクリレート系重合体を含む第2負極活物質層を形成するステップと、
を含み、
前記第1負極活物質層および前記第2負極活物質層の全厚さに対する前記第1負極活物質層の厚さ比が0.5未満であり、
前記スチレン‐ブタジエン系ゴムは、スチレン由来構造の繰り返し単位およびブタジエン由来構造の繰り返し単位の総含量がスチレン‐ブタジエンゴムの総重量に対して50重量%以上であり、
前記(メタ)アクリレート系重合体は、スチレン由来構造の繰り返し単位および(メタ)アクリル酸エステル由来構造の繰り返し単位を含み、
この際、前記(メタ)アクリル酸エステル由来構造の繰り返し単位の含量が60重量%〜90重量%である、
請求項1から11のいずれか1項に記載の二次電池用負極の製造方法。 - 請求項1から11の何れか一項に記載の二次電池用負極を含む
リチウム二次電池。
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