JP6489012B2 - ポリエステルフィルム - Google Patents

Description

本発明は、ポリエステルフィルムに関し、特に、液晶ディスプレイ用反射板として用いるフィルムに関する。

テレビ、パソコン、タブレット型端末など様々な電子機器に多用されている液晶ディスプレイは、画面表示のために、ディスプレイ後部にバックライトと呼ばれる光源を設置している。また、バックライトは、画面全体を均一に照射する必要がある。この特性を満たす方式として、サイドライト型及び直下型と呼ばれる面光源の構造がある。特に、薄型ディスプレイには、サイドライト型、つまり画面に対し側面から光を照射するタイプのバックライトが適用されている。一般的に、このサイドライト型では、導光板と呼ばれる、ある厚みを持ったアクリル板などの透明基材の片面に網点印刷やシボ加工など各種処理を施したシートが用いられる。側面の光源より導光板のエッジへ光を当てることで、照明光が上方に均一に分散され、均一な明るさを持った画面が得られる。また、エッジ部のみに照明を設置するため、光源を減らすことができ、低コスト化及び軽量化でき、直下型より薄型にできる。さらに、照明光の画面背面への逃げを防ぐため、導光板の下方に反射板が設けられており、これにより光源からの光のロスを少なくし、液晶画面を明るくできる。

このような液晶画面用の面光源、特にサイドライト型に用いられる反射板には、薄膜及び軽量であることと同時に、高い反射性能はもちろんのこと、特に導光板との相性が求められる。従来、反射板としては、フィルムに白色顔料を添加したり、内部に微細な気泡を含有させ、この界面反射により高反射性能を達成し、表面層に無機粒子などの粒子を添加したり、エンボス加工したり、コーティングを施すことにより凹凸形状を付与して導光板との密着を防止してきた（特許文献１、２、３、４、５、６、７）。

また、特に表面層に用いる材質として、無機粒子や樹脂粒子等、強度が高く、劣化しにくい材質のものを選定することも提案されている（特許文献８，９）。

特開２００９−９８６６０号公報 特開２００９−１７３０１５号公報 特開２００２−９８８０８号公報 特開２００４−１２６３４５号公報 国際公開２０１１／１０５２９４号 特許第５２１８９３１号公報 特開２００９−２８５９１２号公報 特表２００９−５１３８００号公報 特開２００９−９６９９９号公報

しかしながら、特許文献１、２、３、４、５、６および７に記載の方法にて凹凸形状を付与した反射フィルムでは、導光板の素材によっては、導光板の網点印刷やシボ加工など各種処理を施した面に傷がつきやすくなり、この傷や削りカスが画面ムラの原因となる場合がある。また、運搬時の振動により反射フィルムのコーティングが剥がれることもある。さらには、上記コーティングやエンボス加工は製膜後に独立して付与されるケースが多く、多段階かつ特殊な工程が必要となり、高価となるうえ、高温に晒される工程が増えるため、内部の微細な気泡が潰れたり、構成する樹脂が劣化したりすることにより、光反射性能が低下する。

加えて、近年は顧客要求も厳しくなり、特にサイドライト型バックライトにおいては、より削れにくく、高低差の有る凹凸を形成することが要求されてきており、特許文献８および９で提案されているような既存の設計では、この要求を満足することが難くなってきている。

そこで、本発明は、上記従来の検討では達成し得なかった優れた反射性、及び表面形状を有するフィルムあるいは反射部材をコーティングなど製膜工程以外の別工程なく安価に提供することを課題とする。

本発明は、上記課題を解決するために、次のような構成をとる。
（１）ガラス転移温度（Ｔｇ）が５０℃以上８０℃未満であるポリエステル（ａ）１０〜９０質量％、及びＴｇが１００℃以上１２０℃以下であるポリエステル（ｂ）１０〜９０質量％を含み、ポリエステル（ａ）とポリエステル（ｂ）のＴｇの差が５０℃以下であり、かつ、実質的に無機及び有機粒子を含まない層（Ａ）と、
ポリエステル（ｃ）と、該ポリエステル（ｃ）に非相溶な成分（ｄ）を少なくとも１種含む層（Ｂ）を有し、
層（Ａ）が少なくとも一方の表面となる構成であり、この表面の中心線平均粗さ（Ｒａ）が３００ｎｍ以上、及び十点平均粗さ（Ｒｚ）が３０００ｎｍ以上である２軸延伸ポリエステルフィルム。
（２）前記ポリエステル（ａ）がポリエチレンテレフタレートである（１）記載のポリエステルフィルム。
（３）前記ポリエステル（ｂ）が、ジオール成分として、環状骨格を有するジオールを用いてなる（１）または（２）に記載のポリエステルフィルム。
（４）前記ポリエステル（ｂ）が、ジオール成分として、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオールを用いている（１）〜（３）のいずれかに記載のポリエステルフィルム。
（５）前記層（Ａ）が、ガラス転移温度（Ｔｇ）が５０℃以上８０℃未満であるポリエステル（ａ）１０〜９０質量％、及びＴｇが１００℃以上１２０℃以下であるポリエステル（ｂ）１０〜９０質量％からなる２軸延伸ポリエステルフィルム。
（６） （１）〜（５）のいずれかに記載の２軸延伸ポリエステルフィルムを用いた液晶ディスプレイ用反射板。

本発明によれば、高い反射性と優れた表面形状を兼ね備えたポリエステルフィルムを提供することができ、特にこのポリエステルフィルムを面光源内の反射板やリフレクターとして用いた時、液晶画面を明るく照らし、液晶画像をより鮮明かつ見やすくすることができ、さらに、サイドライト型光源を使用したバックライトで問題となる、導光板との密着や削れを抑制することができる。

以下、本発明を詳細に説明する。
[ポリエステルフィルムの構成]
本発明のポリエステルフィルムは、層（Ａ）と層（Ｂ）を有してなるフィルムである。本発明において、製膜の容易さと効果を考慮すると２層以上の構成が必要であり、３層構成が好ましい。本発明では、層（Ａ）が少なくとも一方の表面となる構成である必要がある。特に層（Ａ）にて層（Ｂ）を保護する形態、すなわち、層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ａ）の３層構成が好ましい。また、さらに多層となる場合、芯層部が層(Ｂ)であり、片側または両側の表層部が層（Ａ）であることが好ましい。また、本発明のポリエステルフィルムは、層（Ａ）と層（Ｂ）とからなることが好ましい。

本発明のポリエステルフィルムの層（Ａ）の厚みは２〜２０μｍであることが好ましい。層（Ａ）の厚みが２μｍ未満であると、ポリエステル（ａ）とポリエステル（ｂ）とを後述の範囲内に配合しても、中心線平均粗さ（Ｒａ）が３００ｎｍ以上、及び十点平均粗さ（Ｒｚ）が３０００ｎｍ以上である表面形状となりにくい上、非相溶な成分（ｄ）を核とした気泡を多数含有する層（Ｂ）の影響により著しく破れやすく、安定製膜できないことがあるため好ましくない。層（Ａ）の厚みが２０μｍを超えると、当該ポリエステルフィルムを反射板として用いた場合に、光が層（Ｂ）まで届きにくくなり、非相溶な成分（ｄ）を核とした気泡とポリエステルとの界面で反射する成分が減少して反射率や輝度などの光学特性が低下することがあるため好ましくない。

[層（Ａ）]
本発明のポリエステルフィルムにおいて、層（Ａ）にはポリエステル（ａ）、及びポリエステル（ｂ）が含まれていることが必要である。本発明においては、層（Ａ）は、ポリエステル（ａ）およびポリエステル（ｂ）からなることがより好ましい。ポリエステル（ａ）とポリエステル（ｂ）とを後述の範囲内に配合することにより、中心線平均粗さ（Ｒａ）が３００ｎｍ以上、及び十点平均粗さ（Ｒｚ）が３０００ｎｍ以上である表面形状を得ることができる。

本発明のポリエステルフィルムにおいて、ポリエステル（ａ）のガラス転移温度（Ｔｇ）が５０℃以上、８０℃未満であり、ポリエステル（ｂ）のＴｇが１００℃以上１２０℃以下であることが必要である。このようにＴｇの差が２０℃以上のポリエステルを溶融混練して押出し、２軸延伸することにより、延伸されやすい部分とされにくい部分が生じる。これにより、連続かつ微小な延伸ムラが生じ、その結果、フィルムの表面に凹凸形状が形成される。表面にこのよう凹凸形状が形成されたポリエステルフィルムを、面光源内の反射板やリフレクターとして用いた場合、特にサイドライト型光源を使用したタイプにおいて、導光板との密着を防止できる。

層（Ａ）を構成するポリエステル（ａ）のＴｇが８０℃以上であると、ポリエステルフィルム全体としてのＴｇが上がってしまうため、通常の延伸条件では延伸できない。ポリエステル（ｂ）のＴｇが１００℃未満であると、延伸されやすい部分とされにくい部分とに分かれ難くなり、望む表面凹凸が形成されない。ポリエステル（ｂ）のＴｇが１２０℃以上であると、ポリエステル（ａ）とのＴｇ差が大きすぎるため延伸ムラが大きくなり裂けてしまうため製膜できない。同様に、ポリエステル（ａ）とポリエステル（ｂ）のＴｇの差が５０℃を超えても製膜できない。したがって、本発明においては、ポリエステル（ａ）とポリエステル（ｂ）のＴｇの差が５０℃以下であることが必要である。

本発明のポリエステルフィルムにおいて、層（Ａ）表面の中心線平均粗さ（Ｒａ）は３００ｎｍ以上であることが必要である。好ましくは、４００ｎｍ以上である。上限は８００ｎｍ未満であることが好ましく、さらに好ましくは７５０ｎｍ未満である。

また、層（Ａ）表面の十点平均粗さ（Ｒｚ）は３０００ｎｍ以上であることが必要である。好ましくは、４０００ｎｍ以上である。上限は８０００ｎｍ未満であることが好ましい。ＲａおよびＲｚの数値はフィルム表面の凹凸に関連がある。フィルム表面に凹凸を設けることにより、フィルム表面での光の反射のうち、正反射成分が減少し、フィルムの光沢度を低くすることができ、照明光源からの光をムラなく均一に液晶セルへ反射し、かつ、導光板と密着が起こりにくいフィルムとなる。Ｒａが上記範囲となっても、Ｒｚが３０００ｎｍ未満となると、フィルム表面の光沢度が高くなり、液晶ディスプレイバックライトに組み込んだ際に輝度ムラを引き起こしやすい。Ｒｚが上記範囲となっても、Ｒａが３００ｎｍ未満となると、フィルム表面の突起部分以外が平滑になり高光沢化してしまい、さらには導光板と密着しやすくなり、輝度ムラが生じてしまう。Ｒａ値及びＲｚ値の両者が上記の範囲内となることで、フィルムが低光沢になり、バックライト筐体への組込み等の後工程での取り扱い性も良くなり、さらに導光板との相性もよくなる。つまり、輝度ムラを大幅に抑制することができる。なお、Ｒａが８００ｎｍ以上となる表面や、Ｒｚが８０００ｎｍ以上となる表面を得ようとすると、製膜性が悪化する場合がある。

本発明のポリエステルフィルムは、層（Ａ）に凹凸形状を有している。該凹凸形状は、最大高さが５〜３０μｍであることが好ましく、さらに好ましくは５〜２０μｍ、最も好ましくは５〜１５μｍである。５μｍ未満の場合、エッジライト型バックライトでの輝度ムラが大きくなることがある。一方、３０μｍよりも大きい場合、層（Ｂ）にある気泡が潰れて、反射性能が落ち、輝度が低下することがある。

凸部の最大高さの測定方法は、下記の通りである。（i）白色反射フィルムを５ｃｍ角にカットしてサンプルを得る。（ii）キーエンス社製レーザー顕微鏡ＶＫ−９７００を用いて、対物レンズの倍率を２０倍に設定してサンプルの観察を行い、高さが１μｍ以上で検出される部分を凸部とし、測定対象とする。（iii）サンプルの凸部側表面の任意の範囲（２ｃｍ×２ｃｍ）において、付属の解析ソフトのプロファイル機能から高さを算出して、その中から最大値を選ぶ。（iv）無作為に採取した５サンプルについて上記測定を実施し、その数平均を「凸部の最大高さ」とする。

また、層（Ａ）には実質的に無機及び有機粒子を含まないことが必要である。ここで、実質的に含まないとは、無機粒子や有機粒子の意図的添加が無いことを意味する。より具体的には、層（Ａ）を、ミクロトームを用いて厚み方向に切断し、得られた断面に対し、透過型電子顕微鏡（ＨＵ−１２型、日立製作所製）を用い、当該断面を観察する。観察倍率は２５０倍、観察範囲（観察する層（Ａ）の断面の範囲）は１０００［（μｍ）^２］とする。当該観察範囲において、観察範囲（１０００［（μｍ）^２］）に対する、無機粒子および有機粒子の面積の割合が０．３％以下である場合、層（Ａ）は実質的に無機粒子及び有機粒子を実質的に含まないと判断する。観察範囲（１０００［（μｍ）^２］）に対する、無機粒子および有機粒子の面積の割合は０．１％以下であることが好ましく、より好ましくは０．０５％以下であり、最も好ましくは無機粒子及び有機粒子が全く観察されないことである。
層（Ａ）に無機及び有機粒子が含まれている場合、上述した方法でフィルム表面に凹凸を設けようとしても、裂けてしまうため製膜できないことがある。また、製膜できたとしても、凹部にこれらの粒子が入り込んでしまい、Ｒａ及びＲｚの値がそれぞれ３００ｎｍ未満、３０００ｎｍ未満となってしまう。

[ポリエステル（ａ）及びポリエステル（ｂ）]
層（Ａ）を構成するポリエステル（ａ）及びポリエステル（ｂ）は、１）ジカルボン酸成分もしくはそのエステル形成性誘導体（以下、「ジカルボン酸成分」と総称することがある。）とジオール成分の重縮合、２）一分子内にカルボン酸もしくはカルボン酸誘導体骨格と水酸基を有する化合物の重縮合、および１）と２）の組み合わせにより得ることができる。

ポリエステル（ａ）を構成するジカルボン酸成分としては、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、メチルマロン酸、エチルマロン酸等の脂肪族ジカルボン酸類、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸などのジカルボン酸などが挙げられるが、これらに限定されず、例えば多官能酸である、トリメリット酸、ピロメリット酸等も好適に用いることができる。また、これらは単独で用いても、必要に応じて、複数種類用いてもよい。

また、かかるポリエステル樹脂を構成するジオール成分としては、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，２−ブタンジオール、１，３−ブタンジオール、等の脂肪族ジオール類、１，３−ベンゼンジメタノール，１，４−ベンセンジメタノールなどの芳香族ジオール類等のジオールなどが代表例としてあげられるがこれらに限定されない。また、これらは単独で用いても、必要に応じて複数種類用いてもよい。

ポリエステル（ａ）は、上述の化合物を適宜組み合わせて重縮合させることで得ることができる。

ポリエステル（ａ）は、結晶性でも非結晶性でも良いが、非結晶性ポリエステルを少なくとも１種含む方が、後述する表面形状形成のために好ましい。ここでいう非結晶性とは、結晶融解熱が１ｃａｌ／ｇ未満である樹脂を指す。

ポリエステル（ａ）に好適に用いられるポリエステルとしては、ポリエチレンテレフタレート（以下、ＰＥＴと略すことがある。）、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどが挙げられる。

ポリエステル（ａ）として、上述の樹脂を用いることにより、無着色性を維持しつつ、フィルムとしたときに高い機械強度を付与することができる。より好ましくは、安価でかつ耐水性、耐久性、耐薬品性が優れるという点で、ＰＥＴが好ましい。

ポリエステル（ｂ）を構成するジカルボン酸成分としては、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、メチルマロン酸、エチルマロン酸等の脂肪族ジカルボン酸類、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸などのジカルボン酸などが挙げられるが、これらに限定されず、例えば多官能酸である、トリメリット酸、ピロメリット酸等も好適に用いることができる。また、これらは単独で用いても、必要に応じて、複数種類用いてもよい。

また、かかるポリエステル樹脂を構成するジオール成分としては、直鎖脂肪族ジオールや、剛直な骨格を有するジオール、すなわち環式脂肪族ジオール（環状骨格を有するジオール）が挙げられる。

直鎖脂肪族ジオールとしては、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，２−ブタンジオール、１，３−ブタンジオールなどが挙げられる。

環式脂肪族ジオール（環状骨格を有するジオール）としては、シクロブタンジオール、シクロペンタンジオール、シクロへキサンジオール、シクロヘプタンジオール、シクロオクタンジオール、シクロプロパンジメタノール、シクロブタンジメタノール、シクロペンタンジメタノール、シクロへキサンジメタノール、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール、イソソルビド、３，９−ビス（１，１−ジメチル−２−ヒドロキシエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ〔５．５〕ウンデカン、５−メチロール−５−エチル−２−（１，１−ジメチル−２−ヒドロキシエチル）−１，３−ジオキサンなどが挙げられる。

本発明では、これらのジオールをジオール成分として少なくとも１種有するポリエステルが用いられることが好ましい。また、ポリエステル（ｂ）は上記から選ばれた２つ以上の異なるジオール成分を有することが好ましく、３成分以上有することが特に好ましいが、５成分以上になると共重合比率の調整が困難になるため好ましくないことがある。

また、本発明では、ポリエステル（ｂ）が、ジオール成分として、上記の環状骨格を有するジオールを少なくとも１成分以上用いてなることが好ましい。かかる環状骨格を有するジオール成分を用いることによって、ポリエステル（ｂ）のＴｇを高めることができる。特に本発明においては、ポリエステル（ｂ）は、ジオール成分として、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオールを用いてなることが好ましい。

ポリエステル（ｂ）として、上述した２つ以上の異なるジオール成分の一例を示すと、エチレングリコールと１，４−シクロヘキサンジメタノールを有することが好ましい。さらに、好ましくは、エチレングリコールと１，４−シクロヘキサンジメタノールを有し、さらに、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール、イソソルビド、３，９−ビス（１，１−ジメチル−２−ヒドロキシエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ〔５．５〕ウンデカン、および５−メチロール−５−エチル−２−（１，１−ジメチル−２−ヒドロキシエチル）−１，３−ジオキサンからなる群より選ばれる１つのジオール成分を有する計３成分であることである。中でも、エチレングリコールと１，４−シクロヘキサンジメタノールと２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオールを有することが特に好ましい。

ポリエステル（ｂ）のジオール成分として、エチレングリコールと１，４−シクロヘキサンジメタノールと２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオールを用いる場合、それぞれの比率は、ジオール成分の総モル％を１００モル％としたとき、エチレングリコールが０〜１５モル％、１，４−シクロヘキサンジメタノールが６０〜７５モル％、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオールが２５〜４０モル％であることが好ましい。

ポリエステル（ｂ）として、上述の樹脂を用いることにより、無着色性を維持しつつ、フィルムとしたときに高い機械強度を付与することができる上、層（Ａ）として後述するような表面形状を形成することができる。

ポリエステル（ａ）、ポリエステル（ｂ）のＴｇは、上記のジカルボン酸成分及びジオール成分の組み合わせ及びそれらの共重合比率にて適宜調整できる。ポリエステル（ａ）としては、ジカルボン酸成分としてテレフタル酸、ジオール成分としてエチレングリコールを用いたＰＥＴや、ジカルボン酸成分としてテレフタル酸及びイソフタル酸を併用したポリエステル（以下、ＰＥＴＩと略すことがある。）が挙げられる。また、ポリエステル（ｂ）はジカルボン酸成分としてテレフタル酸、ジオール成分として１，４−シクロヘキサンジメタノール及び２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオールを併用したポリエステル（例えば、“ＴＲＩＴＡＮ”（Ｅａｓｔｍａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ
Ｃｏｍｐａｎｙ社製））などが挙げられる。

ポリエステル（ａ）、ポリエステル（ｂ）は、それぞれ２種類以上の組み合わせでもよく、特にポリエステル（ａ）としては、ＰＥＴとＰＥＴＩの組み合わせが特に好ましい。

本発明においては、層（Ａ）は、ガラス転移温度（Ｔｇ）が５０℃以上８０℃未満であるポリエステル（ａ）１０〜９０質量％、及びＴｇが１００℃以上１２０℃以下であるポリエステル（ｂ）１０〜９０質量％を含むことが必要である。また、本発明においては、前記層（Ａ）が、ガラス転移温度（Ｔｇ）が５０℃以上８０℃未満であるポリエステル（ａ）１０〜９０質量％、及びＴｇが１００℃以上１２０℃以下であるポリエステル（ｂ）１０〜９０質量％からなることが好ましい。

本発明のポリエステルフィルムにおいて、ポリエステル（ａ）の含有量は、層（Ａ）に対して１０〜９０質量％であることが必要である。より好ましくは２０〜８０質量、最も好ましくは３０〜７０質量％である。ポリエステル（ａ）の含有量が１０重量％に満たないと、Ｔｇが高いポリエステル（ｂ）の含有量が多すぎるため通常の延伸条件では延伸できないことがある。また、９０重量％を超えると、後述するような表面形状が得られない。

本発明のポリエステルフィルムにおいて、ポリエステル（ｂ）の含有量は、層（Ａ）に対して１０〜９０質量％が必要である。より好ましくは２０〜８０質量、最も好ましくは３０〜７０質量％である。ポリエステル（ｂ）の含有量が１０重量％に満たないと、後述するような表面形状が得られない。また、９０重量％を超えると、Ｔｇが高いポリエステル（ｂ）の含有量が多すぎるため通常の延伸条件では延伸できず、製膜破れが多発することがある。

［層（Ｂ）］
本発明のポリエステルフィルムの層（Ｂ）は、ポリエステル（ｃ）と、該ポリエステル（ｃ）に非相溶な成分（ｄ）を少なくとも１種含む層である。ポリエステル（ｃ）と、非相溶な成分（ｄ）を用いることにより、後述するような方法により容易に非相溶な成分（ｄ）を核とした気泡を含有させることが可能となり、軽量かつ、高い反射特性を有するポリエステルフィルムを製造することが可能となる。したがって、本発明のポリエステルフィルムの層（Ｂ）は、ポリエステル（ｃ）、ポリエステル（ｃ）と非相溶な成分（ｄ）、および気泡を含有することが、輝度や反射率などの光学特性の点で好ましい。

本発明のポリエステルフィルムは、上述の構成からなり、反射光の光拡散性を制御したり、高い機械的強度をフィルムに付与したり、製膜性を付与したり、帯電防止性を付与したり、耐光性を付与したり、その他付随する機能を有する層が積層されてもよい。多層構成にすることにより、多様な特性をコントロールできる。

［ポリエステル（ｃ）］
ポリエステル（ｃ）は、１）ジカルボン酸成分もしくはそのエステル形成性誘導体（以下、「ジカルボン酸成分」と総称することがある。）とジオール成分の重縮合、２）一分子内にカルボン酸もしくはカルボン酸誘導体骨格と水酸基を有する化合物の重縮合、および１）と２）の組み合わせにより得ることができる。

本発明のポリエステルフィルムにおいて、ポリエステル（ｃ）として１種以上のポリエステル樹脂を用いることができるが、後述するポリエステル（ｃ１）とポリエステル（ｃ２）を含むことが好ましい。ポリエステル（ｃ１）とポリエステル（ｃ２）を用いることにより、高い光学特性を有する白色ポリエステルフィルムを安定に得ることができる。

ポリエステル（ｃ１）は、１）ジカルボン酸成分もしくはそのエステル形成性誘導体（以下、「ジカルボン酸成分」と総称することがある。）とジオール成分の重縮合、２）一分子内にカルボン酸もしくはカルボン酸誘導体骨格と水酸基を有する化合物の重縮合、および１）と２）の組み合わせにより得ることができる。

１）において、かかるポリエステル樹脂を構成するジカルボン酸成分としては、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸、ダイマー酸、エイコサンジオン酸、ピメリン酸、アゼライン酸、メチルマロン酸、エチルマロン酸等の脂肪族ジカルボン酸類、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，８−ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、アントラセンジカルボン酸、フェナントレンジカルボン酸、９，９’−ビス（４−カルボキシフェニル）フルオレン酸等芳香族ジカルボン酸などのジカルボン酸、もしくはそのエステル誘導体などが代表例として挙げられるが、これらに限定されず、例えば多官能酸である、トリメリット酸、ピロメリット酸およびそのエステル誘導体等も好適に用いることができる。また、これらは単独で用いても、必要に応じて、複数種類用いても構わない。

また、上述のジカルボン酸成分のカルボキシ末端に、ｌ-ラクチド、ｄ−ラクチド、ヒドロキシ安息香酸などのオキシ酸類、およびその誘導体、そのオキシ酸類が複数個連なったもの等を付加させたジカルボキシ化合物も好ましく用いられる。

また、１）においてかかるポリエステル樹脂を構成するジオール成分としては、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，２−ブタンジオール、１，３−ブタンジオール等の脂肪族ジオール類、ビスフェノールＡ、１，３−ベンゼンジメタノール，１，４−ベンセンジメタノール、９，９’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレン、などの芳香族ジオール類等のジオールなどが代表例としてあげられるがこれらに限定されない。また、これらは単独で用いても、必要に応じて、複数種類用いても構わない。

また、２）において、一分子内にカルボン酸もしくはカルボン酸誘導体骨格と水酸基を有する化合物の例としては、ｌ−ラクチド、ｄ−ラクチド、ヒドロキシ安息香酸などのオキシ酸類、およびその誘導体、そのオキシ酸類が複数個連なったもの等を付加させたジカルボキシ化合物等が挙げられる。

ポリエステル（ｃ１）は、上述の化合物を適宜組み合わせて重縮合させることで得ることができる。ポリエステル（ｃ１）に好適に用いられるポリエステルとしては、ポリエチレンテレフタレート（以下、ＰＥＴと略すことがある。）、ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート（以下、ＰＥＮと略すことがある。）、ポリプロピレンテレフタレート（以下、ＰＰＴと略すことがある。）、ポリブチレンテレフタレート（以下、ＰＢＴと略すことがある。）などが挙げられる。

ポリエステル（ｃ１）は、層（Ａ）のポリエステル（ａ）と同じポリエステルを用いることもできる。

本発明に用いられるポリエステル（ｃ１）として、上述の樹脂を用いることにより、無着色性を維持しつつ、フィルムとしたときに高い機械強度を付与することができる。より好ましくは、安価でかつ耐水性、耐久性、耐薬品性が優れるという点で、ＰＥＴが好ましい。また、このポリエステルの中には、公知の各種添加剤、例えば、酸化防止剤、帯電防止剤などが添加されていても良い。

ここで、本発明のポリエステルフィルムにおいて、該ポリエステル（ｃ）がポリエステル（ｃ２）を有し、該ポリエステル樹脂成分（ｃ２）が炭素数４以上８以下の脂環式ジオール成分を含有することが好ましい。ここで、本発明における炭素数４以上８以下の脂環式とは、シクロアルカン（ｃｙｃｌｏａｌｋａｎｅ）のことであり、一般式 Ｃ_ｎＨ_２ｎ（ただし４≦ｎ≦８）であらわされる環式脂肪族炭化水素の総称である。

炭素数４以上８以下の脂環式ジオールとは、炭素数４以上８以下の環式脂肪族炭化水素部分とジオール部分の両方の構造をあわせもつ物質をさす。すなわち、炭素数４以上８以下の脂環式ジオールの具体例としては、シクロブタンジオール、シクロペンタンジオール、シクロへキサンジオール、シクロヘプタンジオール、シクロオクタンジオール、シクロプロパンジメタノール、シクロブタンジメタノール、シクロペンタンジメタノール、シクロへキサンジメタノール、シクロヘプタンジメタノール、シクロオクタンジメタノールなどがあげられる。

炭素数４以上８以下の環式脂肪族炭化水素部分に結合するジオール成分は、環式脂肪族炭化水素部分のいずれの炭素原子と結合してもかまわないが、例えば環式脂肪族炭化水素部分がシクロヘキサンの場合、１，４位にジオール成分が結合していることが好ましい。

上記の炭素数４以上８以下の脂環式ジオールのうち、モノマー価格と、ポリエステル樹脂（特にＰＥＴ）との混合が容易であるという点から、１，４−シクロヘキサンジメタノール（ＣＨＤＭ）が特に好適に使用される。

なお、本発明におけるジオール成分とは、ジオールとして存在している成分に限定されず、ポリエステルの構成成分、例えば共重合体として含有、またはこれら樹脂の混合物として含有する場合も含まれる。

本発明のポリエステルフィルムにおいて、ポリエステル（ｃ２）の含有量は、層（Ｂ）に対して１．２〜３６質量％が好ましい。より好ましくは１．９〜３０質量％、更に好ましくは２．４〜２６質量、最も好ましくは３．３〜２０質量％である。ポリエステル（ｃ２）の含有量が１．２質量％に満たないと、非相溶な成分（ｄ）の微分散効果が低下し、反射性能が低下するため好ましくない。また３６質量％を超えると、ポリエステルフィルムの耐熱性が低下し、高温下に曝されたときに寸法変化が大きくなることがあるため好ましくない。本発明の白色ポリエステルフィルムにおいて、ポリエステル（ｃ２）の含有量を１．２〜３６質量％とすることで、製膜安定性、反射性及び寸法安定性を兼ね備えたポリエステルフィルムとすることができる。

［非相溶な成分（ｄ）］
本発明のポリエステルフィルムは、層（Ｂ）内部に気泡を有することが白色性、反射特性のために必要であるが、層（Ｂ）を構成するポリエステル（ｃ）と非相溶な成分（ｄ）を含有させ２軸延伸することによって、非相溶な成分（ｄ）の周りに気泡を形成させることができる。このようにして形成された気泡が光散乱作用を発揮し、ポリエステルフィルム全体に気泡を多数存在せしめることによって、ポリエステルフィルムは白色化され、高反射率を得ることが可能となる。

本発明において、非相溶な成分（ｄ）は、有機物でも無機物でもよく、結晶性、非晶性、どちらも好ましく用いられる。有機物の具体例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、ポリメチルペンテン、シクロペンタジエンなどのような直鎖状、分鎖状あるいは環状のポリオレフィンが挙げられる。このポリオレフィンは単独重合体であっても共重合体であってもよく、さらには２種以上を併用してもよい。これらの中でも、透明性に優れ、かつ耐熱性に優れるという点で、結晶性ポリオレフィンとしては、ポリプロピレンやポリメチルペンテンなどが、非晶性ポリオレフィンとしては、シクロオレフィン共重合体などが好ましく用いられる。

無機物の具体例としては、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化チタン、酸化アンチモン、酸化マグネシウム、炭酸バリウム、炭酸亜鉛、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、酸化アルミニウム、酸化ケイ素（シリカ）等も用いることができる。これらの中で、長時間の製膜安定性、反射特性向上の観点から、炭酸カルシウム、酸化チタン、硫酸バリウム、シリカが好ましい。これらは、単独でも２種以上を併用してもよい。また、多孔質や中空多孔質等の形態であってもよく、本発明の効果を阻害しない範囲内において、ポリエステルに対する分散性を向上させるために、表面処理が施されていてもよい。

また、本発明のポリエステルフィルムにおいて、非相溶な成分（ｄ）として非晶性ポリオレフィンを用いる場合、シクロオレフィン共重合体を特に好ましく用いることができる。シクロオレフィン共重合体とは、シクロアルケン、ビシクロアルケン、トリシクロアルケン、テトラシクロアルケン及びペンタシクロアルケンからなる群から選ばれた少なくとも１種のシクロオレフィンと、エチレン、プロピレン等の直鎖オレフィンからなる共重合体である。ここでいう非晶性樹脂とは、結晶融解熱が１ｃａｌ／ｇ未満である樹脂を指す。

シクロオレフィン共重合体における環状オレフィンの代表例としては、ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−２−エン、６−メチルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−２−エン、５，６−ジメチルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−２−エン、１−メチルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−２−エン、６−エチルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−２−エン、６−ｎ−ブチルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−２−エン、６−ｉ−ブチルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−２−エン、７−メチルビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−２−エン等がある。

また、シクロオレフィン共重合体における直鎖オレフィンの代表例としては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン等がある。

本発明において、非相溶な成分（ｄ）は、そのガラス転移温度Ｔｇが１７０℃以上であることが好ましい。さらに好ましくは１８０℃以上である。１７０℃以上とすることで、混練時においてポリエステル（ｃ）中により微細に分散し、延伸工程において気泡を形成し、熱処理工程における気泡の消失をより抑制することができるためである。上限は２５０℃が好ましい。２５０℃を越えると、製膜時の押出温度が高くなり加工性に劣ることがある。また、非相溶な成分（ｄ）のガラス転移温度Ｔｇが１７０℃に満たないと、寸法安定性を付与するためにフィルムの熱処理を実施した時に、非相溶な成分（ｄ）が変形し、それを核として形成された気泡が減少・または消失して、反射特性が低下する場合がある。また、反射特性を維持しようとして、熱処理温度を低温化すると、その場合にフィルムの寸法安定性が低下する場合がある。

また、非相溶な成分（ｄ）として、環状オレフィン共重合体樹脂を用いる場合、直鎖オレフィン成分は、反応性の観点からエチレン成分が好ましい。

さらに、環状オレフィン成分も、ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−２−エン（ノルボルネン）やその誘導体が生産性・透明性・高Ｔｇ化の点から好ましい。

また、非相溶な成分（ｄ）として、環状オレフィン共重合体樹脂を用いる場合、これを均一分散させるには、分散剤を添加することが有効である。分散剤としては例えば、ポリエステルに対しては、ポリエチレングリコール、メトキシポリエチレングリコール、ポリテトラメチレングリコール、ポリプロピレングリコールなどのポリアルキレングリコール、エチレンオキシド／プロピレンオキシド共重合体、さらにはドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム、アルキルスルホネートナトリウム塩、グリセリンモノステアレート、テトラブチルホスホニウムパラアミノベンゼンスルホネートなどで代表されるものである。本発明の場合、特にポリアルキレングリコール、中でもポリエチレングリコールが好ましい。また、ポリブチレンテレフタレートとポリテトラメチレングリコールの共重合体なども、非相溶な成分（ｄ）の分散性を向上させるために好ましく用いられる。添加量としては、層（Ｂ）の総質量に対して３質量％以上２０質量％以下が好ましく、特に好ましくは５質量％以上１５質量％以下である。分散剤の添加量が少なすぎると、添加の効果が薄れ、多すぎると、フィルム母材本来の特性を損なう恐れがある。このような分散剤は、予め層（Ｂ）を構成するポリマー中に添加してマスターポリマ（マスターチップ）として調整可能である。

したがって、本発明では、ポリエステルフィルムの層（Ｂ）がポリエステル樹脂（ｃ）及び非相溶な成分（ｄ）を有しており、非相溶な成分（ｄ）が有機物の場合、ガラス転移温度が１７０℃以上２５０℃以下であることが好ましい。さらに、非相溶な成分（ｄ）は非晶性であることが好ましく、（非晶性の）シクロオレフィン共重合体であることがさらに好ましい。

本発明において、非相溶な成分（ｄ）の添加量は、層（Ｂ）の総質量を１００質量％としたときに５〜５０質量％であることが好ましく、５〜３０質量％であることがより好ましい。非相溶な成分（ｄ）の含有量が５質量％未満であると、フィルム内部に気泡が十分に生成されず、白色性や光反射特性に劣ることがある。一方、非相溶な成分（ｄ）の含有量が５０質量％を越えると、フィルムの強度が低下し、延伸時の破断が起こりやすくなる上、後加工の際に粉発生等の不都合を生じる場合がある。含有量をかかる範囲内にすることにより、十分な白色性・反射性・軽量性を発現せしめることができる。

[相対反射率]
本発明のポリエステルフィルムは相対反射率が１０２％以上であることが好ましい。より好ましくは１０２．５％以上、更に好ましくは１０３％以上である。相対反射率について特に上限はないが、反射率を上げるためには、気泡形成核剤となる非相溶な成分（ｄ）の添加量を上げればよいが、製膜性が不安定になることがあるため、１１０％以下であることが好ましい。ここでいう相対反射率とは、内面が硫酸バリウム製の積分球、１０°傾斜スペーサーを備えた分光光度計、標準白色板として酸化アルミニウムを用いて、入射角１０°で光を入射させたときの反射率を波長５６０ｎｍの範囲で測定し、標準白色板の反射率を１００％としたときの相対反射率を、波長５６０ｎｍで平均して得られる反射率のことである。本発明のポリエステルフィルムにおいて、相対反射率を１００％以上とすることによって、白色性、反射特性に優れた２軸延伸フィルムとすることができ、特に液晶表示装置用として用いた場合に高い輝度向上効果を得ることができる。

［気泡の形成］
ここで、本発明のポリエステルフィルムの相対反射率を上述の範囲に調整するためには、フィルム内部に気泡を含有させ白色化されていることが好ましい。これにより光の散乱作用を発揮するため、反射率を向上させることができる。

気泡の形成は、層（Ｂ）に、非相溶な成分（ｄ）を細かく分散させ、それを２軸延伸することにより達成される。延伸に際して、この非相溶な成分（ｄ）の周りに気泡が形成され、フィルム厚み方向における該気泡と基材との界面数が、フィルム厚み１０μｍあたり１５以上であることが好ましく、より好ましくは２０以上、さらに好ましくは２５以上である。該界面数が１５以上であると、これが光の反射及び散乱作用を発揮するため、白色化され、高反射率を得ることが可能となる。該界面数が１５未満であると、光の反射及び散乱作用が不十分であるため、白色化及び高反射率化されにくく、好ましくない。

［製膜方法］
一例として、ポリエステル（ａ）の入手方法を説明するが、かかる例のみに限定されるものではない。ジカルボン酸成分としてテレフタル酸を、ジオール成分としてエチレングリコールを用い、三酸化アンチモン（重合触媒）を、得られるポリエステルペレットに対してアンチモン原子換算で３００ｐｐｍとなるように添加し、重縮合反応を行って、ポリエチレンテレフタレートペレット（ポリエステル（ａ））を得ることが出来る。ポリエステル（ａ）のＴｇは、上述したジカルボン酸成分及びジオール成分の組み合わせ及びそれらの共重合比率にて適宜調整できる。

次に、一例として、ポリエステル（ｂ）の入手方法を説明するが、かかる例のみに限定されるものではない。酸成分としてテレフタル酸ジメチルを、ジオール成分としてＣＨＤＭ（シクロヘキサンジメタノール）及び２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオールを、２００ｐｐｍのブチルスズトリス（２−エチルヘキサノエート）の存在下で重縮合反応を行い、１１６℃のＴｇの共重合ポリエステルペレット（ポリエステル（ｂ））を得ることが出来る。ポリエステル（ｂ）のＴｇは、上述したジカルボン酸成分及びジオール成分の組み合わせ及びそれらの共重合比率にて適宜調整できる。具体的には、公知の方法（たとえば、特表２０１３−５０４６５０号公報、特開２０１２−２１９１２９号公報、特表２００９−５１３８０１号公報を参照）により重合する、あるいは、上市されている商品（例えば、“ＥＣＯＺＥＮ”（ＳＫ ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社製）、“ＴＲＩＴＡＮ”（Ｅａｓｔｍａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ社製）、“ＡＬＴＥＳＴＥＲ”（三菱ガス化学株式会社製））を購入することにより、望むＴｇを持つポリエステル（ｂ）を得ることができる。

次に、一例として、ポリエステル（ｃ１）の入手方法を説明するが、かかる例のみに限定されるものではない。ジカルボン酸成分としてテレフタル酸を、ジオール成分としてエチレングリコールを用い、三酸化アンチモン（重合触媒）を、得られるポリエステルペレットに対してアンチモン原子換算で３００ｐｐｍとなるように添加し、重縮合反応を行って、ポリエチレンテレフタレートペレット（ポリエステル（ｃ１））を得ることが出来る。

次に、一例として、ポリエステル（ｃ２）の入手方法を説明するが、かかる例のみに限定されるものではない。ジカルボン酸成分としてテレフタル酸を、ジオール成分として炭素数４以上８以下の脂環式ジオールを用い、触媒として酢酸マグネシウム、三酸化アンチモン、亜リン酸を用いてアンチモン原子換算で３００ｐｐｍとなるように添加し重縮合反応を行って、炭素数４以上８以下の脂環式ジオールとテレフタル酸を共重合したポリエステル（ｃ２）を得ることが出来る。

次に、一例として、非相溶な成分（ｄ）の入手方法を説明するが、かかる例のみに限定されるものではない。非相溶な成分（ｄ）は、上述したシクロオレフィンとオレフィンを公知の方法（例えば、特開昭６１−２７１３０８号公報、国際公開第２００７／０６０７２３号を参照）により重合する、あるいは上市されている商品（例えば“ＴＯＰＡＳ”（ポリプラスチックス（株）製））を購入することにより得ることができる。また、上述した無機物を含有するポリエステル（ａ）等のマスターペレットを使用することが出来る。

次に、一例として、分散剤の入手方法を説明するが、かかる例のみに限定されるものではない。分散剤はＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）とＰＡＧ（主としてポリテトラメチレングリコール）のブロック共重合体であり、メルトインデックス（ＭＩ）が１４（２．１６０ｇ、２４０℃）である。なお、共重合比率は、ブチレンテレフタレート：アルキレングリコール＝７０ｍｏｌ％：３０ｍｏｌである（例えば“ハイトレル”（東レデュポン（株）製））。

次に、本発明の２軸延伸フィルムの製造方法について、その一例を説明するが、本発明は、かかる例のみに限定されるものではない。

層（Ａ）については、ポリエステル（ａ）とポリエステル（ｂ）、及び必要に応じて各種添加剤を含む混合物を、十分真空乾燥を行い、加熱された押出機に供給する。ポリエステル（ｂ）の添加は、事前に均一に溶融混練して作製されたマスターチップを用いても、もしくは直接混練押出機に供給してもよい。

層（Ｂ）については、ポリエステル（ｃ）と非相溶な成分（ｄ）、及び必要に応じて分散剤を含む混合物を、十分真空乾燥を行い、加熱された押出機に供給する。非相溶な成分（ｄ）の添加は、事前に均一に溶融混練して作製されたマスターチップを用いても、もしくは直接混練押出機に供給してもよい。

また、溶融押出に際してはメッシュ４０μｍ以下のフィルターにて濾過した後に、Ｔダイ口金内に導入し押出成形により溶融シートを得ることが好ましい。

この溶融シートを表面温度１０〜６０℃に冷却されたドラム上で静電気により密着冷却固化し、未延伸Ａ／Ｂ／Ａ３層フィルムを作製する。該未延伸３層フィルムを７０〜１２０℃、好ましくは７０〜１００℃に加熱されたロール群に導き、長手方向（すなわち、フィルムの進行方向。「縦方向」と称されることもある。）に２．５〜４倍延伸し、２０〜５０℃の温度のロール群で冷却する。

続いて、フィルムの両端をクリップで把持しながらテンターに導き、９０〜１５０℃の温度に加熱された雰囲気中で、長手方向に直角な方向（「幅方向」や「横方向」と称されることもある。）に２．５〜４倍に延伸する。

延伸倍率は、長手方向と幅方向それぞれ２．５〜４倍とするが、その面積倍率（長手方向の延伸倍率×幅方向の延伸倍率）は９〜１６倍であることが必要であり、１０〜１２倍であることがより好ましい。面積倍率が９倍未満であると、得られるポリエステルフィルムの気泡や凹凸の形成、及びフィルム強度が不十分となり、面積倍率が１６倍を超えると延伸時に破れを生じ易くなる。

得られた２軸延伸フィルムの結晶配向を完了させて、寸法安定性を付与するために、引き続きテンター内にて１５０〜２４０℃の温度で１〜３０秒間の熱処理を行い、均一に徐冷後、室温まで冷却し、その後必要に応じて、他素材との密着性をさらに高めるためにコロナ放電処理などを行い、巻き取ることにより、本発明のポリエステルフィルムを得ることができる。上記熱処理工程中に、幅方向あるいは長手方向に３〜１２％の弛緩処理を施すのが好ましい。

尚、一般に熱処理温度が高いほど、高い熱寸法安定性も高くなるため、製膜工程において高温（１９０℃以上）で熱処理されることが好ましい。本発明のポリエステルフィルムは、液晶ディスプレイなどに搭載されている面光源（バックライト）の反射フィルムとして用いられることがあるため、一定の熱寸法安定性を有することが望まれるためである。バックライトによっては内部の雰囲気温度が１００℃程度まで上昇することがある。

また、２軸延伸の方法は逐次あるいは同時のいずれでもよい。また２軸延伸後に長手方向、幅方向いずれかの方向に再延伸してもよい。

かくして得られた２軸延伸フィルムは、後述する方法により測定された熱収縮率が、８０℃で３０分処理する条件において０．５％以下であることが好ましい。熱収縮率が、８０℃において０．５％を超えると、液晶ディスプレイ用反射板として使用された場合に、フィルムが大きく収縮し、筐体ディスプレイ全面を覆うことができなくなり、その結果、画面端部に暗部が生じることがあるため、好ましくないことがある。

本発明のポリエステルフィルムは、比重が１．２未満であることが好ましい。比重が該範囲にあると、フィルム強度を保ったまま微細な気泡を多数存在させることが出来、高反射率を得ることが出来る。すなわち、液晶ディスプレイ反射板として使用した場合、画面の明るさにおいて、顕著に優れた性能を発揮する。また、０．３以上１．０未満であることが、機械的特性を保ちながら軽量化できるため、好ましい。

本発明のポリエステルフィルムは、少なくとも片面の表層を形成する層（Ａ）に無機物などの粒子を含有せしめたりせず、かつ、コーティングやエンボス加工など後工程も用いずに設けられた凹凸形状を有し、かつフィルム内部に気泡が形成され高反射率であり、軽量であり、液晶ディスプレイ用反射板、特にエッジライト型ディスプレイ用反射板として使用された場合に、他部材、特に導光板との相性が良く、かつ、高い輝度を得ることができる。特に層（Ａ）の表面が導光板に対向するような態様で用いられることが好ましく、そのような態様で用いられた場合、輝度ムラを抑制しつつ、特に高い輝度を得ることができる。

本発明のポリエステルフィルムの効果がより効果的に発現されるのは、エッジライト型バックライトにおける導光板の表面に高さ５μｍ以上の凹部もしくは凸部が設けられている場合である。更に１０μｍ以上の凹部もしくは凸部が設けられている場合には効果がより顕著に発現される。導光板表面の凹部、凸部の高さの上限は特に限定されないが、１００μｍ以下である場合に効果が顕著に発現されるので好ましい。より好ましくは６０μｍ以下である。
［物性の測定ならびに効果の評価方法］
測定方法
本発明の物性値の評価方法ならびに効果の評価方法は次の通りである。

Ａ．表面粗さ
層（Ａ）の表面を、ＪＩＳ Ｂ０６０１（２００１）に基づき、中心線平均粗さ（Ｒａ）および十点平均粗さ（Ｒｚ）を小坂研究所製、触針式表面粗さ計（型番：ＳＥ−３ＦＡ）を用いて測定した。条件は下記の通りであり、５回の測定の平均値をもって値とした。
・触針先端半径：０．５μｍ
・触針荷重 ：５ｍｇ
・測定長 ：０．８ｍｍ
・カットオフ値：０．０８ｍｍ。

Ｂ．反射率
日立ハイテクノロジーズ製分光光度計（Ｕ―３３１０）に積分球を取り付け、標準白色板（酸化アルミニウム）を１００％とした時のポリエステルフィルムの層（Ａ）表面における分光反射率を４００〜７００ｎｍにわたって測定する。得られたチャートより５ｎｍ間隔で反射率を読み取り、平均値を計算し、平均反射率とする。

Ｃ．フィルムの比重
ポリエステルフィルムを５ｃｍ×５ｃｍの大きさに切りだし、ＪＩＳ Ｋ７１１２（１９８０）に基づいて電子比重計ＳＤ−１２０Ｌ（ミラージュ貿易（株）製）を用いて測定した。なお、各ポリエステルフィルムについて５枚用意し、それぞれを測定し、その平均値でもって該ポリエステルフィルムの比重とした。

Ｄ．熱収縮率
ポリエステルフィルムを、測定したい方向を長さ（長辺）方向として、長さ（長辺）３００ｍｍ×幅（短辺）２０ｍｍに切断して試験片とし、室温で試験片の中央部に２００ｍｍ（＝Ｌ０）の距離をおいて標点を付ける。ここで、２つの標点を結ぶ直線は長辺に平行となるようにする。次に８０℃に保持した恒温槽中に、一方の短辺をクリップで挟んで試験片を垂直につるし３０分間放置する。その後、同じ室温まで除冷した後に、試験片の標点間の距離（＝Ｌ）を測定する。ＬとＬ０より熱収縮率を次式にて算出した。
熱収縮率（％）＝｛（Ｌ０−Ｌ）／Ｌ０｝×１００。

Ｅ．製膜性
実施例・比較例において製膜した際に、フィルム破れが１回／日以下しか生じず、かつ粒子脱落などによる工程汚染ないものを“AA”、フィルム破れは１回／日以下しか生じないが、ロール表面への汚れの蓄積が肉眼で確認できるものを“A”、フィルム破れが２回／日以上３回／日以下発生するものを“B”、フィルム破れが４回／日以上発生するものを“C”とした。大量生産には“B”以上の製膜性が必要であり、“A”以上であるとさらにコスト低減効果がある。

Ｆ．ポリエステルのガラス転移温度（Ｔｇ）
ポリエステルフィルムサンプルを、ＪＩＳ Ｋ７１２２（１９８７）に準じて、セイコー電子工業（株）製示差走査熱量測定装置“ロボットＤＳＣ−ＲＤＣ２２０”を使用して、データ解析にはディスクセッション“ＳＳＣ／５２００”を用いて、下記の要領にて、測定を実施した。

粘着テープ等を用いてポリエステルフィルムを各層に剥離した後、層（Ａ）をサンプルパンに５ｍｇずつ秤量し、２５℃から３００℃まで２０℃／分の昇温速度で加熱し、その状態で５分間保持し、次いで２５℃以下となるよう急冷した。直ちに引き続いて、再度室温から２０℃／分の昇温速度で３００℃まで昇温を行って測定を行い、示差走査熱量測定チャートを得た。
ＪＩＳ Ｋ７１２１（１９８７）に基づき、ＪＩＳ Ｋ７１２１（１９８７）の９．３の（１）に記載の中間点ガラス転移温度の求め方に準じて、ポリエステル（ｂ）のガラス転移温度を求めた。すなわち、ガラス転移温度は、得られた示差走査熱量測定チャートにおいて、ガラス転移の階段状の変化部分において、各ベースラインの延長した直線から縦軸方向に等距離にある直線とガラス転移の階段状の変化部分の曲線とが交わる点から求めた。この点が２点以上観測された場合、５０℃以上８０℃未満に観測された点をポリエステル（ａ）のガラス転移温度、１００℃以上１２０℃以下に観測された点をポリエステル（ｂ）のガラス転移温度とした。

Ｇ．導光板との相性
（i）削れ
４０インチ液晶テレビ（ソニー社製、ＫＤＬ−４０ＥＸ７００）を分解し、ＬＥＤを光源とするエッジライト型のバックライトを取り出した。発光面の大きさは、８９ｃｍ×５０ｃｍであり、対角の長さは１０２．２ｃｍであった。このバックライトから導光板を取り出し、該導光板を５ｃｍ角に切り出した。導光板の上にポリエステルフィルムを、ポリエステルフィルムの層（Ａ）の表面が導光板と接するように（対向するように）重ねた。さらにその上に５００ｇの分銅を載せ、本発明のポリエステルフィルム表面を擦るように３ｃｍ×５往復させる。その後、５ｃｍ角の導光板の、本発明のポリエステルフィルム表面に接触していた面を顕微鏡にて観察し、下記の通りの評価結果とした。
“AA”：優良 （傷が見えない）
“A”：良好 （よく観察すると傷が見える）
“B”：劣る （傷が見える）
“C”：非常に劣る （強い傷が見える）
上記の“AA”および“A”を合格とした。

（ii）輝度ムラ
新品のハイセンスジャパン株式会社製３２型液晶ＴＶ ＬＨＤ３２Ｋ１５ＪＰバックライト内に張り合わせてある反射フィルムを取り外し、ポリエステルフィルムに変更し、点灯させた（ここで、ポリエステルフィルム層（Ａ）の表面が導光板に対向するように組み込んだ）。
その状態で１時間待機して光源を安定化させた後、５００lxの照明環境下または暗所環境下において目視で輝度ムラとして認識できるものを観察し、下記の通りの評価結果とした。なお、ここでいう輝度ムラとは、反射フィルムと導光板が接触することによる輝点によるものである。
“AA”：優良 （５００lxの照明環境下、暗所環境下ともに、輝度ムラが見えない。）
“A”：良好 （５００lxの暗所環境下においては、輝度ムラが見えるが、照明環境下においては、輝度ムラが見えない。）
“B”：劣る （５００lxの照明環境下、暗所環境下ともに、輝度ムラが見える。）
“C”：非常に劣る （５００lxの照明環境下、暗所環境下ともに、非常に強い輝度ムラが見える。）
上記の”AA”および”A”を合格とした。

以下実施例等によって本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。

（原料）
・ポリエステル（ａ）
酸成分としてテレフタル酸を、ジオール成分としてエチレングリコールを用い、三酸化アンチモン（重合触媒）を得られるポリエステルペレットに対してアンチモン原子換算で３００ｐｐｍとなるように添加し、重縮合反応を行い、極限粘度０.６３ｄｌ／ｇ、カルボキシル末端基量４０当量／トンのポリエチレンテレフタレートペレット（ＰＥＴ）を得た。

同様の方法でイソフタル酸を添加することでポリエチレンテレフタレート／イソフタレート共重合物（ＰＥＴＩ）を得た。

同様の方法でブタンジオールを添加することでポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）を得た。

また、上市されている商品（例えば、“ＶＹＬＯＮ”（東洋紡株式会社））を用いた。

これらのＴｇはそれぞれ、ＰＥＴが７８℃、ＰＥＴＩが７５℃、ＰＢＴが６０℃、ＶＹＬＯＮが４７℃であった。

・ポリエステル（ｂ）
酸成分としてテレフタル酸ジメチルを、ジオール成分としてＣＨＤＭ（シクロヘキサンジメタノール）及び２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオールを、２００ｐｐｍのブチルスズトリス（２−エチルヘキサノエート）の存在下で重縮合反応を行い、１１６℃のＴｇの共重合ポリエステルを得た。

また、上市されている商品（例えば、“ＥＣＯＺＥＮ”（ＳＫ ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社製）、“ＴＲＩＴＡＮ” （Ｅａｓｔｍａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ社製）、“ＡＬＴＥＳＴＥＲ”（三菱ガス化学株式会社製））を用いた。これらは、ジオール成分を構成する共重合成分が特徴的であり、例えば、ＥＣＯＺＥＮはイソソルビド成分、ＴＲＩＴＡＮは２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール成分、ＡＬＴＥＳＴＥＲは３，９−ビス（１，１−ジメチル−２−ヒドロキシエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ〔５．５〕ウンデカン成分をそれぞれ有し、これらの成分は環状骨格を有するジオール成分であり、嵩高いため、ポリエステルとしては高いＴｇを有していると考えられる。（表にはＥＣＯＺＥＮを「ＥＣＺ」、ＴＲＩＴＡＮを「ＴＲＴ」、ＡＬＴＥＳＴＥＲを「ＡＳＴ」とそれぞれ略記した）
なお、以下の実施例や比較例においては、「ＴＲＩＴＡＮ」として、「Ｔｇが１０８℃のＴＲＩＴＡＮを」および「Ｔｇが１１６℃のＴＲＩＴＡＮを」の何れかを用いた。また、「ＥＣＯＺＥＮ」として、「Ｔｇが１００℃のＥＣＯＺＥＮ」、「Ｔｇが１２０℃のＥＣＯＺＥＮ」および「Ｔｇが９５℃のＥＣＯＺＥＮ」の何れかを用いた。また、「ＡＬＴＥＳＴＥＲ」として、「Ｔｇが１００℃のＡＬＴＥＳＴＥＲ」、「Ｔｇが１１０℃のＡＬＴＥＳＴＥＲ」および「Ｔｇが９５℃のＡＬＴＥＳＴＥＲ」の何れかを用いた。

・ポリエステル（ｃ）
酸成分としてテレフタル酸を、グリコール成分としてエチレングリコールを用い、三酸化アンチモン（重合触媒）を得られるポリエステルペレットに対してアンチモン原子換算で３００ｐｐｍとなるように添加し、重縮合反応を行い、極限粘度０.６３ｄｌ／ｇ、カルボキシル末端基量４０当量／トンのポリエチレンテレフタレートペレット（ＰＥＴ）を得た。

また、ＰＥＴと併せてＣＨＤＭ（シクロヘキサンジメタノール）共重合ＰＥＴを用いた。これはグリコール成分に対し、シクロヘキサンジメタノール６０ｍｏｌ％を前述の方法で共重合したＰＥＴである（表にはＴＰＡ／ＥＧ／ＣＨＤＭと記載した）。

なお、いくつかの比較例においては、当該共重合ＰＥＴ（ＴＰＡ／ＥＧ／ＣＨＤＭ）をポリエステル（ａ）またはポリエステル（ｂ）としても用いた。

・非相溶な成分（ｄ）
ガラス転移温度が１８０℃であるシクロオレフィン系コポリマー“ＴＯＰＡＳ”（ポリプラスチックス（株）製）を用いた（表にはＣＯＣと記載した）。

酸化チタン及び硫酸バリウムはＤＩＣ（株）等が販売している、酸化チタンマスターペレットを使用した（基材樹脂はポリエステル（ｃ）のＰＥＴである）。

・分散剤
ＰＢＴ-ＰＡＧ（ポリブチレンテレフタレート-ポリアルキレングリコール）共重合体を用いた（東レデュポン（株）製、商品名：ハイトレル）。該樹脂はＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）とＰＴＭＧ（主としてポリテトラメチレングリコール）のブロック共重合体であり、メルトインデックス（ＭＩ）が１４（２．１６０ｇ、２４０℃）である。なお、共重合比率は、ブチレンテレフタレート：アルキレングリコール＝７０ｍｏｌ％：３０ｍｏｌ％である（表にはＰＢＴ／ＰＴＭＧと記載した）。

（実施例１〜１９、２１、２３〜２６）
主押出機と副押出機を有する複合製膜装置において、表１の層（Ｂ）として示した原料の混合物を１８０℃の温度で３時間真空乾燥した後、主押出機側に供給し、２８０℃の温度で溶融押出後、３０μｍカットフィルターにより濾過を行った後に、Ｔダイ複合口金に導入した。一方、表１の層（Ａ）として示した原料の混合物を１８０℃の温度で３時間真空乾燥した後、副押出機に供給し、２８０℃の温度で溶融押出後３０μｍカットフィルターにより濾過を行った後に、Ｔダイ複合口金に導入した。次いで、該Ｔダイ複合口金内で、副押出機より押出される層（Ａ）が主押出機より押出される層（Ｂ）の両側に積層（Ａ／Ｂ／Ａ）されるよう合流せしめた後、シート状に共押出して溶融積層シートとし、該溶融積層シートを、表面温度２０℃に保たれたドラム上に静電荷法で密着冷却固化させて未延伸積層フィルムを得た。続いて、該未延伸積層フィルムを常法に従い８５℃に加熱したロール群で予熱した後、９０℃の加熱ロールを用いて長手方向（縦方向）に面積倍率が表１のようになるよう延伸を行い、２５℃の温度のロール群で冷却して１軸延伸フィルムを得た。

得られた１軸延伸フィルムの両端をクリップで把持しながらテンター内の９５℃の温度の予熱ゾーンに導き、引き続き連続的に１０５℃の温度の加熱ゾーンで長手方向に直角な方向（幅方向）に面積倍率が表１のようになるよう延伸した。さらに引き続いて、テンター内の熱処理ゾーンにて１２５℃で２０秒間の熱処理を施し、さらに１８０℃の温度で幅方向に弛緩処理（弛緩率：４％）を行った後、更に１４０℃の温度で幅方向に弛緩処理（弛緩率：１％）を行った。次いで、均一に徐冷後、巻き取って、ポリエステルフィルムを得た。その各種特性を表１に示す。このように本発明のポリエステルフィルムは安定に製膜でき、反射性・軽量性・表面形状（輝度ムラ低減、導光板との相性良好）・熱寸法安定性に優れた特性を示した。

（実施例２０、２２）
副押出機より押出される層（Ａ）が主押出機より押出される層（Ｂ）に積層（Ｂ／Ａ）させる以外は、実施例１〜１９と同様に製膜し、ポリエステルフィルムを得た。その各種特性を表１に示す。このように本発明のポリエステルフィルムは安定に製膜でき、反射性・軽量性・表面形状（輝度ムラ低減、導光板との相性良好）・熱寸法安定性に優れた特性を示した。

（比較例１〜１６）
主押出機と副押出機を有する複合製膜装置において、表２に示した原料の混合物と条件にて実施例１と同様にポリエステルフィルムの製膜を試みたが、比較例２、７、９、１３については、製膜できなかった。各種特性を表２に示す。比較例２、７、９、１３以外の製膜できた例（ただし、比較例１６を除く）については、表面形状が実施例のものに比べて平坦であり、Ｒａ及びＲｚが本発明の範囲外であった。導光板との相性を検討したところ、削れることはなかったものの、凹凸が不十分でありポリエステルフィルムと導光板が密着してしまい、輝度ムラが生じた。なお、比較例１６においては、輝度ムラは生じなかったが、反射率が低いために輝度が著しく低く、全く実用的ではなかった。

本発明のポリエステルフィルムは、経済性、製膜性、白色性、反射性、軽量性、表面形状に優れ、このポリエステルフィルムを用いることにより輝度特性及び他部材との相性に優れた面光源を安価に提供することができる。

本発明のポリエステルフィルムは、白色性、反射性、隠蔽性、熱寸法安定性が必要な用途に適用可能であるが、特に好ましい用途としては、光反射のために面光源に組込まれる板状材があげられる。具体的には、液晶画面用のエッジライトの反射板、直下型ライトの反射板、および冷陰極線管やＬＥＤ照明周囲のリフレクターに好ましく用いられる。

Claims (5)

1. ガラス転移温度（Ｔｇ）が５０℃以上８０℃未満であるポリエステル（ａ）１０〜９０質量％、及びＴｇが１００℃以上１２０℃以下であるポリエステル（ｂ）１０〜９０質量％を含み、ポリエステル（ａ）とポリエステル（ｂ）のＴｇの差が５０℃以下であり、かつ、実質的に無機及び有機粒子を含まない層（Ａ）と、
   ポリエステル（ｃ）と、該ポリエステル（ｃ）に非相溶な成分（ｄ）を少なくとも１種含む層（Ｂ）を有し、
   層（Ａ）が少なくとも一方の表面となる構成であり、この表面の中心線平均粗さ（Ｒａ）が３００ｎｍ以上、及び十点平均粗さ（Ｒｚ）が３０００ｎｍ以上である２軸延伸ポリエステルフィルム。
2. 前記ポリエステル（ａ）がポリエチレンテレフタレートである請求項１記載の２軸延伸ポリエステルフィルム。
3. 前記ポリエステル（ｂ）が、ジオール成分として、環状骨格を有するジオールを用いてなる、請求項１または２に記載の２軸延伸ポリエステルフィルム。
4. 前記ポリエステル（ｂ）が、ジオール成分として、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオールを用いている請求項１〜３のいずれかに記載の２軸延伸ポリエステルフィルム。
5. 請求項１〜４のいずれかに記載の２軸延伸ポリエステルフィルムを用いた液晶ディスプレイ用反射板。