JP6474670B2 - 単結晶の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、昇華法により単結晶を成長させる単結晶の製造方法に関するものである。

種子基板の下部に配置され、かつ、種子基板の外周部に接し、その中心部に種子基板の外径より小さな貫通孔を有する種子基板保持部材を用いて、種子基板を保持する技術が知られている（たとえば、特許文献１参照）。

特開２０１１−１３２０７９号公報

上記技術を用いる場合では、種子基板の成長面のうち外縁付近が種子基板保持部材により覆われてしまうため、成長する単結晶の大きさが制限されてしまい、単結晶を効率良く得難くなる、という問題がある。

本発明が解決しようとする課題は、単結晶を効率良く得ることができる単結晶の製造方法を提供することである。

［１］本発明に係る単結晶の製造方法は、種結晶を保持体に保持させる保持工程と、坩堝の容器本体に原料を収容し、前記種結晶が前記原料に対向するように前記保持体を前記容器本体に対向配置する配置工程と、前記原料を加熱して、昇華する前記原料により前記種結晶上に単結晶を成長させる成長工程と、を備え、前記保持工程は、前記種結晶の一方の主面に接合層を形成する第１の工程と、前記接合層が前記保持体と接するように前記種結晶を前記保持体上に配置する第２の工程と、前記保持体と前記接合層とを加熱して、前記保持体と前記接合層とを接合する第３の工程と、を含み、前記接合層を構成する材料は、前記保持体を構成する材料と実質的に同一の組成を有する材料である。

［２］上記発明において、前記第３の工程は、前記保持体と前記接合層とを誘導加熱して、前記保持体と前記接合層とを接合することを含んでいてもよい。

［３］上記発明において、前記第２の工程は、有底の筒体を前記保持体の上に被せて、前記種結晶を収容する収容空間を形成することを含んでいてもよい。

［４］上記発明において、前記第３の工程は、前記収容空間において、前記種結晶の近傍が最も温度が低い温度勾配を形成することをさらに含んでいてもよい。

［５］上記発明において、前記第３の工程における雰囲気圧力は、前記成長工程における雰囲気圧力に対して相対的に高くてもよい。

［６］上記発明において、前記第３の工程において前記種結晶と前記接合層を加熱する加熱炉は、前記成長工程において前記原料を加熱する加熱炉と同一であってもよい。

本発明によれば、種結晶の成長面の全面において単結晶を成長させることができるので、当該単結晶を効率よく得ることができる。

図１は、本発明の一実施の形態に係る単結晶製造装置を示す概略構成図である。 図２は、本発明の一実施の形態に係る単結晶の製造方法を示す工程図である。 図３（ａ）〜図３（ｆ）は、本発明の一実施の形態に係る単結晶の製造方法を示す図であり、保持工程の詳細を説明するための断面図である。 図４は、本発明の一実施の形態に係る中間体を単結晶製造装置に設置した状態を示す概略構成図である。 図５は、本発明の一実施の形態に係る単結晶の製造方法を示す図であり、収容空間内の温度勾配を説明するための断面図である。

以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。

図１は本発明の第１実施形態に係る単結晶製造装置を示す概略構成図である。

本実施形態では、図１に示す単結晶製造装置１を用いて、昇華再結晶法（改良レーリー法）により窒化アルミニウム単結晶５（以下、単に「単結晶５」と称する。）を製造する。具体的には、高温領域でアルミニウムを含む原料２を加熱して昇華させ、低温領域に設けられた種結晶３上で昇華ガスを凝結させることにより単結晶５を製造する。この単結晶製造装置１は、坩堝１０と、断熱材２０と、結晶成長炉３０と、ガス供給装置４０と、減圧装置５０と、誘導コイル６０と、第１及び第２の温度計７１，７２と、を備えている。

坩堝１０は、原料２を収容すると共に種結晶３を内部に保持するものである。この坩堝１０は、円形状とされた上部開口１１１を有する容器本体１１と、当該上部開口１１１を覆う蓋体１２と、を有している。蓋体１２は、容器本体１１に載置されているだけであり、この坩堝１０内は流体の出入りが容易な準密閉的な構造となっているので、ガス供給装置４０によって結晶成長炉３０内に導入された窒素ガスが坩堝１０内に流入することが可能となっている。

容器本体１１は、有底の円筒形状を有しており、その内部下方には原料２が収容（保持）されている。この原料２の具体例としては、たとえば、窒化アルミニウムの粉末、ペレット、焼結体等を例示することができる。本実施形態における「容器本体１１」が本発明における「容器本体」の一例に相当し、本実施形態における「原料２」が本発明における「原料」の一例に相当する。

蓋体１２は、容器本体１１の上部開口１１１の外形よりも大きな外形の円板形状を有しており、容器本体１１の上部開口１１１を覆うように当該容器本体１１の上端に載置されている。この蓋体１２は、坩堝１０の内部空間Ａ１（後述）に臨む下面１２１を有している。

下面１２１は、略平坦な面とされ、たとえば、Ｒａ０．２〜Ｒａ２５の表面粗さを有していることが好ましい。なお、本明細書における表面粗さとは、日本工業規格の「ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３」に基づいて測定を行った算術平均粗さＲａ値である。上記「ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２０１３」は、「ＩＳＯ ４２８７：１９９７」に準拠している。下面１２１は、研削加工や研磨加工を用いることで上述の表面粗さを得ることができるが、特にこれに限定されず、公知の方法を採用してもよい。

本実施形態では、この下面１２１上に、種結晶３が接合層４（後述）を介して保持されている。蓋体１２を容器本体１１の上部開口１１１を覆うように載置すると、下面１２１及び種結晶３が容器本体１１内に収容された原料２に対向するようになる。本実施形態における「蓋体１２」が本発明における「保持体」の一例に相当する。

因みに、種結晶３の具体例としては、例えば、サファイヤ、ＳｉＣ単結晶又はＡｌＮ単結晶等から構成される板状又は円板状のものを例示することができるが、ＡｌＮ単結晶から構成される基板を用いることが好ましい。

本実施形態では、種結晶３は円板状とされるものを用いており、このような種結晶３を、その中心が円板形状とされた蓋体１２の下面１２１の中心と実質的に一致するように配置する。なお、種結晶３の位置は、特に上述に限定されない。たとえば、種結晶３の中心が、蓋体１２の下面１２１の中心に対して偏心していてもよい。

本実施形態では、種結晶３の上方（＋Ｚ方向側）の面が当該種結晶３を蓋体１２によって保持される保持面３１であり、種結晶３の下方（−Ｚ方向側）の面が単結晶５の成長する成長面３２となる。

保持面３１は、Ｒａ０．２〜Ｒａ２５の表面粗さを有していることが好ましく、接合層４を介して種結晶３と蓋体１２との密着性の向上の観点から、蓋体１２の下面１２１の表面粗さと実質的に同一の表面粗さを有していることがより好ましい。一方、成長面３２は、均一な結晶成長を促す観点から、鏡面研磨仕上げされた面であることが好ましく、たとえば、Ｒａ０．２以下の表面粗さを有していることが好ましい。

なお、種結晶３として、窒化アルミニウム単結晶を用いる場合、成長面３２が＋ｃ面、−ｃ面、ｍ面、又はａ面等であることが好ましい。＋ｃ面とは、種結晶３を構成する六方晶の｛０００１｝面であり、−ｃ面とは、種結晶３を構成する六方晶の｛０００−１｝面であり、ｍ面とは、種結晶３を構成する六方晶の｛１０−１０｝面であり、ａ面とは、種結晶３を構成する六方晶の｛１１−２０｝面である。

なお、ミラー指数の負の数字は数字の上にバーを付けて表すのが一般的であるが、本明細書においては、これをマイナス符号で代用する。すなわち、結晶面｛０００−１｝や｛１０−１０｝の「−１」は、「バー１」を表す。本実施形態におけ「種結晶３」が本発明における「種結晶」の一例に相当する。

ここで、接合層４について、詳細に説明する。接合層４は、種結晶３の保持面３１の全面に一様に付与された略均一な膜厚を有する層である。この接合層４の外形は、平面視において、種結晶３の外形に対応して略円形状とされている。

接合層４の一方の主面４１は、種結晶３の保持面３１と対向して、当該保持面３１と直接接触している。これに対し、他方の主面４２は、蓋体１２の下面１２１と対向して、当該下面１２１と直接接触している。結果として、この接合層４は、蓋体１２と種結晶３の間に介装されている。

この接合層４は、蓋体１２と種結晶３とを相互に接合する機能を有している。このような接合層４の平均厚さとしては、１０ｎｍ〜５０μｍであることが好ましい。接合層の平均厚さが、上述の下限値未満であると、接合層による接合力が低くなり、蓋体と種結晶とを相互に接合する機能が低下する。一方、接合層の平均厚さが、上述の上限値超であると、接合層の剛性が低くなり、蓋体と種結晶との接合に破断が生じ易くなる。

接合層４としては、高融点を有する金属材料が用いられ、導電性はあるが比較的内部抵抗の大きい材料により構成されている。このような接合層４を構成する材料
としては、具体的には、タングステン、タンタル、炭化タンタルから選択される少なくとも一種類の材料を例示することができるが、蓋体１２を構成する材料と実質的に同一の組成を有することが好ましい。詳細は後述するが、本実施形態では、加熱による拡散接合（換言すると、焼結）により蓋体１２と接合層４とを接合させるため、当該蓋体１２を構成する材料と接合層４を構成する材料とが実質的に同一の組成を有していることで、これらの接合が促進され易くなる。これにより、接合層４を介して種結晶３を蓋体１２に強固に保持させることができる。

ここで、「高融点」とは、単結晶の結晶成長時の温度雰囲気において固体が融解しない温度であり、窒化アルミニウム単結晶５を成長させる場合においては、結晶成長時の温度雰囲気である２０００℃を超える融点であることをいう。本実施形態における「接合層４」が本発明における「接合層」の一例に相当する。

坩堝１０では、上述の容器本体１１上に蓋体１２が載置されることで内部空間Ａ１が画定される。この内部空間Ａ１は、原料２が収容される原料収容部と、加熱された原料２が昇華し、発生する昇華ガスが流れる流路部と、流下した昇華ガスが凝結する結晶成長部と、から構成されている。結晶成長部は、原料収容部及び流路部に比べて低温な領域として構成されており、当該結晶成長部に臨むように種結晶３が配置される。

原料収容部と流路部との境界は、たとえば、原料収容部に収容される原料２の上面となる。また、流路部と結晶成長部との境界は、たとえば、縦断面視において、坩堝１０に対して上下動する誘導コイル６０が下降した際の、当該誘導コイル６０上端に相当する部分となる。因みに、原料収容部、流路部、及び結晶成長部は、坩堝１０の内部空間Ａ１における原料２及び種結晶３の位置関係を説明することを主な目的として便宜的に命名したものであり、それら部分の境界の厳密な位置は、特に限定されない。

坩堝１０は、窒化アルミニウム単結晶５の結晶成長時（２０００℃程度）での耐熱性を有する材料から構成されている。具体的には、この坩堝１０の容器本体１１は、黒鉛、窒化硼素、窒化アルミニウム、窒化ガリウム、炭化珪素、窒化珪素、モリブデン、タングステン、タンタル、炭化モリブデン、炭化ジルコニウム、炭化タングステン、炭化タンタル、窒化モリブデン、窒化ジルコニウム、窒化タングステン、及び、窒化タンタルからなる群から選択される少なくとも一種類の材料から構成されている。

特に、窒化アルミニウム単結晶５への汚染（固溶による汚染）を防止する観点から、アルミニウムのイオン半径と大きく異なる金属の単体、又は、その窒化物若しくは炭化物から構成されていることが好ましい。具体的には、上述の材料の中でも、容器本体１１が、モリブデン、タングステン、タンタル、窒化モリブデン、窒化タングステン、窒化タンタル、炭化モリブデン、炭化タングステン、及び、炭化タンタルからなる群から選択される少なくとも一種類の材料から構成されていることが好ましい。なお、上述の窒化アルミニウム単結晶５の汚染は、窒化アルミニウムから生じた昇華ガスにより坩堝１０がエッチングされ、当該微粒子が窒化アルミニウム単結晶５に混入することで発生するものである。

一方、坩堝１０の蓋体１２は、接合層４を介して種結晶３を強固に保持させる観点から、タングステン、タンタル、炭化タンタルから選択される少なくとも一種類の材料から構成されている。また、上述したが、蓋体１２を構成する材料が接合層４を構成する材料と実質的に同一の組成を有していることが好ましい。因みに、容器本体１１を構成する材料と、蓋体１２を構成する材料とについても、実質的に同一の組成を有していることが好ましい。

断熱材２０は、図１に示すように、坩堝１０の全体を覆うように設けられている。このように断熱材２０が坩堝１０の周囲を覆うことで、外部への放熱が抑制される。この断熱材２０は、筒状部２１と、蓋部２２と、底部２３と、を有している。

筒状部２１は、外形が筒形状とされ、坩堝１０の周囲を包囲している。この筒状部２１は、Ｚ方向において、少なくとも坩堝１０の容器本体１１を包囲している。この筒状部２１は、当該筒状部２１の上端で開口する上部開口２１１と、当該筒状部２１の下端で開口する下部開口２１２と、を有している。

蓋部２２は、上部開口２１１に嵌め込まれており、坩堝１０の蓋体１２と対向するように設けられている。この蓋部２２の略中心には、当該蓋部２２をＺ方向に貫通する開口２２１が設けられている。このような開口２２１は、外部への放熱を抑制するために、できる限り小さい内径（たとえば、１０ｍｍ程度）とされている。

底部２３は、下部開口２１２に嵌め込まれており、坩堝１０の容器本体１１の底面と対向するように設けられている。この底部２３の略中心には、当該底部２３をＺ方向に貫通する開口２３１が設けられている。このような開口２３１は、外部への放熱を抑制するために、できる限り小さい内径（たとえば、１０ｍｍ程度）とされている。

以上に説明した坩堝１０及び断熱材２０は、固定部３０１を介して結晶成長炉３０内に固定されている。この結晶成長炉３０は、例えば二重構造の透明な石英管から構成されており、その上部にガス導入口３０２が設けられていると共に、その下部にガス排出口３０３が設けられている。ガス導入口３０２には、窒素ガスを供給可能なガス供給装置４０が接続されている。一方、ガス排出口３０３には、真空ポンプ等の減圧装置５０が接続されている。このガス供給装置４０や減圧装置５０を駆動させることで、結晶成長炉３０内の雰囲気を所定の圧力に調整することが可能となっている。

結晶成長炉３０の外側周囲には誘導コイル６０が配置されている。この誘導コイル６０は、結晶成長炉３０内の坩堝１０を取り囲んでおり、この誘導コイル６０に高周波電流を通電することで坩堝１０が自己発熱し、これにより原料２が所望の温度（たとえば、融点以上の温度）に加熱される。本実施形態における「結晶成長炉３０」及び「誘導コイル６０」が本発明における「加熱炉」の一例に相当する。

第１及び第２の温度計７１，７２の具体例としては、例えば放射温度計等を例示することができる。結晶成長炉３０には、この温度計７１，７２により坩堝１０の温度を計測可能なように、石英製の窓部３０４，３０５が設けられている。温度計７１，７２は、坩堝１０から放射される赤外線や可視光線の強度を測定することで坩堝１０の温度を検出する。

第１の温度計７１は、断熱材２０の蓋部２２に設けられた開口２２１を介して坩堝１０の蓋体１２の上面（坩堝１０の上部）に対向するように配置されており、当該坩堝１０の上部の温度を測定することが可能となっている。一方、第２の温度計７２は、断熱材２０の底部２３に設けられた開口２３１を介して坩堝１０の容器本体１１の底面（坩堝１０の下部）に対向するように配置されており、当該坩堝１０の下部の温度を測定することが可能となっている。つまり、本実施形態では、第１の温度計７１によって種結晶３の温度を測定し、第２の温度計７２によって原料２の温度を測定する。

次に、以上に説明した単結晶製造装置１を用いた単結晶の製造方法について説明する。

図２は本発明の一実施の形態に係る単結晶の製造方法を示す工程図である。

本実施形態の単結晶の製造方法は、図２に示すように、保持工程Ｓ１と、配置工程Ｓ２と、成長工程Ｓ３と、を備えている。また、保持工程Ｓ１は、付与工程Ｓ１１と、配置工程Ｓ１２と、接合工程Ｓ１３と、を含んでいる。

まず、保持工程Ｓ１について、図３（ａ）〜図３（ｆ）、図４、及び図５を参照しながら、詳細に説明する。図３（ａ）〜図３（ｆ）は本発明の一実施の形態に係る単結晶の製造方法を示す図であり、保持工程の詳細を説明するための断面図、図４は本発明の一実施の形態に係る中間体を単結晶製造装置に設置した状態を示す概略構成図、図５は本発明の一実施の形態に係る単結晶の製造方法を示す図であり、収容空間内の温度勾配を説明するための断面図である。

本実施形態における「保持工程Ｓ１」が本発明における「保持工程」の一例に相当し、本実施形態における「配置工程Ｓ２」が本発明における「配置工程」の一例に相当し、本実施形態における「成長工程Ｓ３」が本発明における「成長工程」の一例に相当し、本実施形態における「付与工程Ｓ１１」が本発明における「第１の工程」の一例に相当し、本実施形態における「配置工程Ｓ１２」が本発明における「第２の工程」の一例に相当し、本実施形態における「接合工程Ｓ１３」が本発明における「第３の工程」の一例に相当する。

保持工程Ｓ１では、まず、付与工程Ｓ１１として、図３（ａ）に示すように、種結晶３を準備する。種結晶３の保持面３１は、たとえば、研削加工や研磨加工を行うことにより、所定の表面粗さとなるように表面処理する。一方、成長面３２は、たとえば、ＣＭＰ（化学的機械的研磨）処理により、鏡面仕上げする。なお、種結晶３の両主面３１，３２の表面処理方法は、特に上述に限定されない。

そして、図３（ｂ）に示すように、種結晶３の保持面３１上に接合層４を付与する。この接合層４の形成方法としては、種結晶３と接合層４との密着性を向上させるという観点より、たとえば、抵抗加熱を用いた蒸着法、スパッタ蒸着法、真空蒸着法等といった物理気相成長法（物理的蒸着法、PVD法：Physical Vapor Deposition）や化学気相成長法（CVD法：Chemical Vapor Deposition）を例示することができる。これらの方法により接合層４を形成することで、種結晶３と接合層４との密着性が向上する。

次いで、配置工程Ｓ１２として、図３（ｃ）に示すように、接合層４が付与された種結晶３を、当該接合層４の主面４２が下面１２１と直接接触するように、蓋体１２上に配置する。蓋体１２の下面１２１は、予め研削加工や研磨加工を行うことで、所定の表面粗さを有しているように表面処理が施されている。本実施形態では、種結晶３を蓋体１２の下面１２１の略中央に配置する。

そして、図３（ｄ）に示すように、蓋体１２上に位置する種結晶３を包囲するように、キャップ８０を被せる。キャップ８０は、略円形とされた下部開口８１を有する有底の筒状体である。下部開口８１の外形は、少なくとも種結晶３の外形よりも大きく、平面視において、当該下部開口８１により種結晶３が包囲されている。このようなキャップ８０を構成する材料としては、たとえば、容器本体１１を構成する材料と同様の材料を例示することができるが、蓋体１２を構成する材料と同一の材料により構成されていることが好ましい。

蓋体１２上にキャップ８０を被せることで、収容空間Ａ２が画定される。そして、この収容空間Ａ２に種結晶３が収容される。なお、このキャップ８０は、蓋体１２に載置されているだけであり、この収容空間Ａ２内は流体の出入りが容易な準密閉的な構造となっているので、ガス供給装置４０によって結晶成長炉３０内に導入された窒素ガスが収容空間Ａ２内に流入することが可能となっている。

本実施形態のキャップ８０は、収容空間Ａ２に種結晶３を収容することで、断熱材２０等が脱落して不純物が種結晶３に混入することを防ぎ、当該種結晶３の汚染を防止している。また、後の接合工程Ｓ１３では、種結晶３が加熱され昇華ガスが発生するが、この際、キャップ８０を被せることで、収容空間Ａ２内を平衡状態となる圧力（昇華ガスの分圧）に保持して、当該種結晶３の昇華を抑制している。本実施形態における「キャップ８０」が本発明における「有底の筒体」の一例に相当する。

なお、以下の説明において、下面１２１上に接合層４を介して種結晶３を配置させた蓋体１２上にキャップ８０を被せ、画定された収容空間Ａ２に当該種結晶３を収容させたものを中間体Ｍとも称する。

次いで、接合工程Ｓ１３として、図４に示すように、中間体Ｍを結晶成長炉３０内に設置する。本実施形態では、成長工程Ｓ３において、原料２を加熱して昇華させる結晶成長炉３０と同一の結晶成長炉３０を用いて、接合工程Ｓ１３を実行する。これにより、設備の投資コストの低減を図ると共に、設備スペースの省スペース化を図ることができる。本実施形態では、中間体Ｍの大きさに対応して断熱材２０Ｂを用いているが、断熱材２０を転用してもよい。

結晶成長炉３０内に中間体Ｍを設置した後、減圧装置５０を駆動させてガス排出口３０３を介して結晶成長炉３０内の大気を除去して、当該結晶成長炉３０内を真空引きし、結晶成長炉内の圧力を５×１０^−６ｔｏｒｒ程度とする。

そして、ガス供給装置４０を駆動させてガス導入口３０２を介して結晶成長炉３０内に窒素ガスを導入して結晶成長炉３０内を５００ｔｏｒｒ程度まで昇圧する。そして、図３（ｅ）に示すように、誘導コイル６０に高周波電流を通電して中間体Ｍを発熱させて、当該中間体Ｍを加熱する。

この際、第１の温度計７１によって中間体Ｍの上部の温度（すなわち、収容空間Ａ２の上部）を測定すると共に、第２の温度計７２によって中間体Ｍの下部の温度（すなわち、種結晶３廻りの温度）を測定する。誘導コイル６０は、この測定結果に基づいて、中間体Ｍの収容空間Ａ２において、種結晶に接近するに従い漸次的に温度が低くなるような温度勾配を形成するように制御される（図５参照）。この制御は、たとえば、誘導コイル６０の位置を坩堝１０に対して上下方向に移動することにより行うことができる。

なお、図５において、比較的高温な領域は、ハッチングが濃い領域として図示し、比較的低温な領域は、ハッチングが薄い領域として図示した。また、図５において、中間体Ｍの温度勾配の理解を容易にするため、等温線を一点鎖線で示し、その他の線を破線で示した。

収容空間Ａ２内の温度条件については、種結晶３の近傍が最も温度が低ければ、特に上述の温度勾配を形成することに限定されない。たとえば、上部温度と下部温度とが実質的に同一の温度とされていてもよい。収容空間Ａ２内の温度条件として、種結晶３の近傍の温度を最も低くすることで、種結晶３の昇華を抑制している。

この際、中間体Ｍでは、接合層４の主面４１と、蓋体１２の下面１２１とが接触した状態で加熱されることで、当該接合層４と蓋体１２とが接合される。すなわち、誘導コイル６０は、高周波電流が供給されることで、接合層４と蓋体１２に誘導電流を生じさせる。誘導電流が生じた接合層４と蓋体１２では、これらの内部抵抗によりジュール熱が発生し、この発熱により、接合層４の主面４１と蓋体１２の下面１２１との界面（すなわち、接合面）において、これらを構成する粒子間の接触面積が拡大し、当該接合層４と蓋体１２とが相互に接合（固相拡散接合）される。以上により、種結晶３が接合層４を介して蓋体１２に保持される。

本実施形態では、機械的な保持方法を用いることなく蓋体１２に種結晶３を保持させているので、種結晶３の成長面３２の全面において単結晶５を成長させることができ、当該単結晶５を効率よく得ることが可能となる。

また、本実施形態では、接着材料を用いることなく蓋体１２に種結晶３を保持させているので、接着材料が不純物として混入するのを防ぎ、単結晶の汚染を抑制することができる。

接合層４と蓋体１２とが接合し、種結晶３が当該蓋体１２に保持されたら、ガス導入口３０２から窒素ガスを結晶成長炉３０内に供給して結晶成長炉３０内を７００ｔｏｒｒ程度まで昇圧させた後に、誘導コイル６０への通電を停止して中間体Ｍを室温まで自然冷却する。そして、図３（ｆ）に示すように、キャップ８０を蓋体１２上から取り外して、種結晶３が下面１２１に保持された蓋体１２を得る。

次いで、配置工程Ｓ２として、予め原料２が収容された容器本体１１に対して、下面１２１が上部開口１１１と対向するように蓋体１２を配置する。これにより、内部空間Ａ１を画定される。内部空間Ａ１では、原料２と種結晶３とが相互に対向するように配置される。

そして、坩堝１０を結晶成長炉３０内に設置した後、減圧装置５０を駆動させてガス排出口３０３を介して結晶成長炉３０内の大気を除去して、当該結晶成長炉３０内を真空引きし、結晶成長炉３０内の圧力を５×１０^−６ｔｏｒｒ程度とする。そして、ガス供給装置４０を駆動させてガス導入口３０２を介して結晶成長炉３０内に窒素ガスを導入して結晶成長炉３０内を５００ｔｏｒｒ程度まで昇圧する。

次いで、誘導コイル６０に高周波電流を通電して坩堝１０を発熱させて、種結晶３を１０００℃程度まで加熱することにより、当該種結晶３の成長面（原料２に対向する面）を清浄化する。続けて、誘導コイル６０に高周波電流を通電した坩堝１０をさらに発熱させることで、原料２及び種結晶３を加熱する。

この際、第１の温度計７１によって坩堝１０の上部の温度を測定すると共に、第２の温度計７２によって坩堝１０の下部の温度を測定する。誘導コイル６０は、この測定結果に基づいて、坩堝１０の上部温度（すなわち、種結晶３廻りの温度）が２０００℃程度とするように制御されると共に、坩堝１０の下部温度（すなわち、原料２の温度）が坩堝１０の上部温度（種結晶３の温度）よりも５０℃程度高い温度となるように制御される。この制御は、たとえば、誘導コイル６０の位置を坩堝１０に対して上下方向に移動することにより行うことができる。

坩堝１０の温度が設定温度に達したら、減圧装置５０によって結晶成長炉３０内を１００ｔｏｒｒ程度に減圧する。この減圧により、単結晶５の成長が始まる（成長工程Ｓ３）。具体的には、下記の（１）式及び（２）式に示すように、原料２から発生した昇華ガスが、種結晶３に向かって移送され、当該種結晶３上で再結晶化し単結晶５が成長する。

２ＡｌＮ（ｓ） → ２Ａｌ（ｇ）＋Ｎ_２（ｇ） ・・・（１）
２Ａｌ（ｇ）＋Ｎ_２（ｇ） → ２ＡｌＮ（ｓ） ・・・（２）

単結晶５の成長を停止させる場合には、ガス導入口３０２から窒素ガスを結晶成長炉３０内に供給して結晶成長炉３０内を７００ｔｏｒｒ程度まで昇圧させた後に、誘導コイル６０への通電を停止して原料２及び種結晶３を室温まで自然冷却する。

本実施形態の単結晶の製造方法は、以下の効果を奏する。

本実施形態では、機械的な保持方法を用いることなく蓋体１２に種結晶３を保持させているので、種結晶３の成長面３２の全面において単結晶５を成長させることができ、当該単結晶５を効率よく得ることが可能となる。

また、本実施形態では、接着材料を用いることなく蓋体１２に種結晶３を保持させているので、接着材料が不純物として混入するのを防ぎ、単結晶の汚染を抑制することができる。

また、本実施形態では、接合工程Ｓ１３において、加熱による拡散接合により蓋体１２と接合層４とを接合させるため、当該蓋体１２を構成する材料と接合層４を構成する材料とを同一の組成を有する材料により構成することで、これらの接合が促進され易くなる。これにより、接合層４を介して種結晶３を蓋体１２に強固に保持させることができる。

また、本実施形態では、配置工程Ｓ１２は、キャップ８０を蓋体１２上に被せて、種結晶３を収容する収容空間Ａ２を形成することを含んでいる。これにより、断熱材２０等が脱落して不純物が種結晶３に混入することを防ぎ、当該種結晶３の汚染を防止している。また、後の接合工程Ｓ１３において、収容空間Ａ２内を平衡状態となる圧力に保持して、当該種結晶３の昇華を抑制することができる。

また、本実施形態では、収容空間Ａ２内の温度条件として、種結晶３の近傍の温度を最も低くすることで、種結晶３の昇華が一層抑制される。さらに、本実施形態では、接合工程Ｓ１３における収容空間Ａ２の雰囲気圧力（本実施形態では、５００ｔｏｒｒ）を成長工程Ｓ３における内部空間Ａ１の雰囲気圧力（本実施形態では、１００ｔｏｒｒ）に対して相対的に高くすることで、接合工程Ｓ１３において、種結晶３の昇華をより一層抑制することができる。

また、本実施形態では、接合工程Ｓ１３と成長工程Ｓ３とで、同一の結晶成長炉３０及び誘導コイル６０を用いており、これにより、設備の投資コストの低減を図ると共に、設備スペースの省スペース化を図ることができる。

また、本実施形態では、種結晶３の保持面３１の全面に接合層４が形成されている。すなわち、種結晶３と蓋体１２との接合面の全面に亘り、接合層４が介在しているので、成長工程Ｓ３において、種結晶３と蓋体１２とのわずかな隙間から種結晶３の再昇華が進行し、ボイド等のマクロ欠陥が生じてしまうのを抑制している。

なお、以上説明した実施形態は、本発明の理解を容易にするために記載されたものであって、本発明を限定するために記載されたものではない。したがって、上記の実施形態に開示された各要素は、本発明の技術的範囲に属する全ての設計変更や均等物をも含む趣旨である。

たとえば、本実施形態では、接合層４と蓋体１２は、誘導加熱することにより加熱して、相互に接合しているが、特にこれに限定されず、誘導コイル６０に代えて、抵抗加熱や赤外加熱を利用した加熱方法を用いてもよい。

また、坩堝１０を第２の坩堝内に収容した二重坩堝構造を採用してもよいし、坩堝１０を第２及び第３の坩堝内に収容した三重坩堝構造を採用してもよい。

１・・・単結晶製造装置
２・・・原料
３・・・種結晶
３１・・・接合面
３２・・・成長面
４・・・接合層
４１，４２・・・主面
５・・・単結晶
１０・・・坩堝
Ｓ１・・・内部空間
１１・・・容器本体
１１１・・・上部開口
１２・・・蓋体
１２１・・・下面
２０・・・断熱材
２１・・・筒状部
２１１・・・上部開口
２１２・・・下部開口
２２・・・蓋部
２２１・・・開口
２３・・・底部
２３１・・・開口
３０・・・結晶成長炉
３０１・・・固定部
３０２・・・ガス導入口
３０３・・・ガス排出口
３０４，３０５・・・窓部
４０・・・ガス供給装置
５０・・・減圧装置
６０・・・誘導コイル
７１，７２・・・温度計
８０・・・キャップ
８１・・・下部開口
Ｓ２・・・収容空間
Ｍ・・・中間体

Claims (6)

1. 種結晶を保持体に保持させる保持工程と、
   坩堝の容器本体に原料を収容し、前記種結晶が前記原料に対向するように前記保持体を前記容器本体に対向配置する配置工程と、
   前記原料を加熱して、昇華する前記原料により前記種結晶上に単結晶を成長させる成長工程と、を備え、
   前記保持工程は、
   前記種結晶の一方の主面に接合層を形成する第１の工程と、
   前記接合層が前記保持体と接するように前記種結晶を前記保持体上に配置する第２の工程と、
   前記保持体と前記接合層とを加熱して、前記保持体と前記接合層とを接合する第３の工程と、を含み、
   前記接合層を構成する材料は、前記保持体を構成する材料と実質的に同一の組成を有する材料である単結晶の製造方法。
2. 請求項１に記載の単結晶の製造方法であって、
   前記第３の工程は、前記保持体と前記接合層とを誘導加熱して、前記保持体と前記接合層とを接合することを含む単結晶の製造方法。
3. 請求項１又は２に記載の単結晶の製造方法であって、
   前記第２の工程は、有底の筒体を前記保持体の上に被せて、前記種結晶を収容する収容空間を形成することを含む単結晶の製造方法。
4. 請求項３に記載の単結晶の製造方法であって、
   前記第３の工程は、前記収容空間において、前記種結晶の近傍が最も温度が低い温度勾配を形成することをさらに含む単結晶の製造方法。
5. 請求項１〜４の何れか１項に記載の単結晶の製造方法であって、
   前記第３の工程における雰囲気圧力は、前記成長工程における雰囲気圧力に対して相対的に高い単結晶の製造方法。
6. 請求項１〜５の何れか１項に記載の単結晶の製造方法であって、
   前記第３の工程において前記種結晶と前記接合層を加熱する加熱炉は、前記成長工程において前記原料を加熱する加熱炉と同一である単結晶の製造方法。

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