JP6431147B1 - 電気化学デバイス - Google Patents
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Abstract
【解決手段】電気化学デバイス1は、負極12、セパレータ13及び正極11を積層してなる電極積層体10と、所定温度に達すると燃焼してエアロゾルを発生させる消火薬剤40と、リチウムイオン含有電解質を含み、電極積層体及び消火薬剤を浸漬する電解液と、電極積層体、消火薬剤及び電解液を収納する外装体20と、を含む。
【選択図】図2
Description
図1及び図2を参照して、本実施形態に係るリチウムイオンキャパシタ1の構成を説明する。本実施形態のリチウムイオンキャパシタ1は、図2に示すように、外装体(外装容器)20、電極積層体(電極ユニット)10、電解液、及び消火薬剤40を含んで構成される。リチウムイオンキャパシタ1では、電極ユニット10に含まれる負極12にリチウムイオンを吸蔵させるために、リチウムイオン源30が用いられる。以下、これら各要素を詳述する。
外装容器20は、外装体の一例であり、電極ユニット10、消火薬剤40、及び電解液を収納する。外装容器20は、外装フィルム21,22をそれぞれの外周縁部21A,22Aで相互に気密に接合することで形成される。
電極ユニット10は、電極積層体の一例であり、負極、セパレータ及び正極を積層することで形成される。具体的に、電極ユニット10は、複数の正極11及び複数の負極12がセパレータを介して交互に積層されて構成されている。
以下、個々の負極12、正極11及びセパレータ13について説明する。
負極12は、シート状の電極であり、負極集電体12Aと、その表面に設けられた負極活物質12Bと、を含んで構成されている。負極集電体12Aの各々は、外装容器20の一端に設けられた負極端子52と電気的に接続されている。
正極11は、シート状の電極であり、正極集電体11Aと、その表面に設けられた正極活物質11Bと、を含んで構成されている。正極集電体11Aの各々は、外装容器20の一端に設けられた正極端子51と電気的に接続されている。
セパレータ13は、正極11と負極12との間に介在するシート材である。セパレータ13としては、電解液、正極活物質11B、及び負極活物質12Bに対して耐久性があり、電気伝導性の小さい織布又は不織布からなる多孔体を用いることができる。セパレータ13の材質としては、例えば、セルロース(紙)、ポリエチレン、ポリプロピレン、セルロース/レーヨン、エンジニアプラスチック・スーパーエンジニアプラスチック等の熱可塑性樹脂、ガラス繊維を用いることができる。
外装容器20には、電極ユニット10とともに、膜状のリチウムイオン源30が収納されてもよい。リチウムイオン源30は、負極にリチウムをドープするために使用され、例えば箔やシート状のリチウム金属31、及びリチウム極集電体32を含む。リチウム金属31は、リチウム極集電体32に付着され、リチウム極集電体32は、負極端子52に電気的に接続される。
外装容器20の一端には、板状の正極端子51が、外装容器20の内部から外部に突出するよう設けられている。また、外装容器20の他端には、板状の負極端子52が、外装容器20の内部から外装容器20の外部に突出するよう設けられている。ただし、正極端子51と負極端子52とは、外装容器20の同じ辺に設けられてもよい。
外装容器20内には、電解液が充填されている。電解液は、リチウムイオン含有電解質と有機溶媒とを含み、電極ユニット10がこれに浸漬されている。電解液は非水系であるのが好ましい。
ここで、本実施形態で用いられる消火薬剤を構成する組成物について説明する。かかる消火薬剤組成物としては、以下に述べるとおり、種々のものを用いることができる。
A成分:20〜50質量%
好ましくは25〜40質量%
より好ましくは25〜35質量%
B成分:80〜50質量%
好ましくは75〜60質量%
より好ましくは75〜65質量%
図3〜図5を参照して、上述した構成を有するリチウムイオンキャパシタ1の製造工程を説明する。
本実施形態では、外装容器20内に、電極ユニット10とともに消火薬剤40が封入されている。この消火薬剤40は、所定温度(例えば150℃〜180℃)に達すると燃焼してエアロゾルを発生させる。したがって、電極に使用されているリチウム金属が例えば正極11と負極12との短絡に伴って発火しても、消火薬剤40からのエアロゾルによって消火される。これにより、容器内の更なる温度上昇が抑制され、初期消火が可能となる。
また、本発明の電気化学デバイスは、リチウムイオンキャパシタに限定されず、例えばリチウムイオン二次電池として構成することができる。
(1)シート状負極の作製
負極活物質としてのグラファイト95質量部、バインダーとしてのSBR1質量部、増粘材としてのカルボキシメチルセルロース(CMC)1質量部、溶媒としての水100質量部を混合し、負極用スラリーを調製した。
次に、負極集電体として厚み10μmの銅箔(多孔箔)を用い、負極用スラリーを負極集電体に塗工し、乾燥させてシート状負極を作製した。負極用スラリーの塗布量は、乾燥後のグラファイトの質量が4mg/cm2となるように調整した。
正極活物質として粉体の活性炭90質量部、バインダーとしてポリアクリル酸(ポリアクリル酸のナトリウム中和塩)6質量部、導電助剤としてアセチレンブラック15質量部、溶媒として水345質量部を混合し、正極用スラリーを調製した。
次に、正極集電体として厚み15μmのアルミニウム箔(多孔箔)を用い、正極用スラリーを正極集電体に塗工し、乾燥させてシート状正極を作製した。正極用スラリーの塗布量は、乾燥後の活性炭の質量が4mg/cm2となるように調整した。
カルボキシメチルセルロースナトリウム30質量部、KClO370質量部及びクエン酸三カリウム10質量部を混合し、消火薬剤組成物を調製した。この消火薬剤組成物を、周囲温度を管理しながらシート状に成型し、自然乾燥して、シート状消火薬剤を作製した。得られたシート状消火薬剤の、厚みは0.5mm、カリウム塩単体の吸熱ピーク総量(J/g)@DSC10℃/min昇温時(100〜440℃範囲)は300、見かけ密度は2.0g/cm3であった。
溶媒として、エチレンカーボネート(EC)35体積%、ジメチルカーボネート(DMC)35体積%及びエチルメチルカーボネート(EMC)30体積%の混合溶媒を用い、混合溶媒にリチウムビス(フルオロスルホニルイミド)(LiFSI)を1mol/l添加して電解液を調製した。
上記のようにして作製した正極及び負極をそれぞれ打ち抜き、60mm×40mmのサイズの長方形とし、40mm×40mmの塗膜を残して長辺の一端側の20mm×40mmの領域の塗膜を剥ぎ落として集電用タブを取り付けた。そして、厚さ20μmのセルロース製セパレータを間に介した状態で正極と負極の塗膜部分を対向させて電極積層体を作製した。但し、このとき、電極積層体において、各セパレータの両側に、40mm×40mmのサイズに切断したシート状消火薬剤を配置した。
この電極積層体とリチウムプレドープ用の金属リチウム箔とを、アルミラミネート箔に内包し、上記のように調製した電解液を注入し、封止して本発明のリチウムイオンキャパシタを作製した。
電極積層体内にシート状消火薬剤を配置しなかった以外は、上記実施例と同様にして、比較用リチウムイオンキャパシタを作製した。
上記のようにして作製した本発明のリチウムイオンキャパシタ及び比較用リチウムイオンキャパシタにおいて、リチウムプレドープ、充放電、エージングを行った後、常温(25℃)にて、カットオフ電圧:2.5〜3.5V、測定電流10Cで内部抵抗及び放電容量を測定したところ、いずれも同等の初期性能を発揮した。
その後、鉄製の棒を突き刺して正極及び負極を短絡させて発火するか否かを評価したところ、本発明のリチウムイオンキャパシタでは発火しなかったのに対し、比較用リチウムイオンキャパシタでは発火が認められた。これは、リチウムイオンキャパシタ内で正極及び負極が短絡して着火した際に、その熱を受けて消火薬剤中のA成分とB成分が自動的に着火燃焼して、C成分に由来するエアロゾル(カリウムラジカル)を発生させ、その後の発火を効果的に抑制(消火)したものと考えられる。
10・・・電極ユニット、
11・・・正極、
12・・・負極、
13・・・セパレータ、
20・・・外装容器、
30・・・リチウムイオン源、
40・・・消火薬剤。
Claims (5)
- 負極、セパレータ及び正極を積層してなる電極積層体と、
所定温度に達すると燃焼してエアロゾルを発生させる消火薬剤と、
リチウムイオン含有電解質及び有機溶媒を含む電解液であって、前記電極積層体及び前記消火薬剤を浸漬する電解液と、
前記電極積層体、前記消火薬剤及び前記電解液を収納する外装体と、
を含み、
前記消火薬剤は、シート状に成型されているか又は前記セパレータに付着しており、
前記消火薬剤は、燃料20〜50質量%及び塩素酸塩80〜50質量%を含有し、前記燃料及び前記塩素酸塩の合計量100質量部に対して、6〜1000質量部のカリウム塩を含有し、前記燃料及び前記塩素酸塩が、燃焼により熱エネルギーを発生させて、前記カリウム塩に由来するエアロゾルを発生すること、
を特徴とする電気化学デバイス。 - 前記負極にリチウムをドープするためのリチウム源を更に具備すること、
を特徴とする請求項1に記載の電気化学デバイス。 - 前記カリウム塩は、酢酸カリウム、プロピオン酸カリウム、クエン酸一カリウム、クエン酸二カリウム、クエン酸三カリウム、エチレンジアミン四酢酸三水素一カリウム、エチレンジアミン四酢酸二水素二カリウム、エチレンジアミン四酢酸一水素三カリウム、エチレンジアミン四酢酸四カリウム、フタル酸水素カリウム、フタル酸二カリウム、シュウ酸水素カリウム、シュウ酸二カリウム及び重炭酸カリウムのうちの少なくとも1種であること、
を特徴とする請求項1又は2に記載の電気化学デバイス。 - 前記消火薬剤は、シート状に成型されており、前記セパレータにおける前記正極側の面上及び前記負極側の面上のうちの少なくとも一方に設けられていること、
を特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の電気化学デバイス。 - 前記消火薬剤が塩素酸カリウムを含み、
DSC評価(100〜400℃、10℃毎分昇温)吸熱ピーク総量が100J/g〜900J/gであること、
を特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の電気化学デバイス。
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