TW201528584A - 用於鋅空氣電池之電解質溶液及包含彼之鋅空氣電池 - Google Patents

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Young-Cheol Choi
Gi-Su Park
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Abstract

本揭露係關於一種用於鋅-空氣電池之電解質溶液及包含彼之鋅-空氣電池。根據本揭露之鋅-空氣電池可連續地充電及放電，且因此可用作為二次電池。

Description

用於鋅空氣電池之電解質溶液及包含彼之鋅空氣電池
本申請案主張2013年8月29日於KIPO在韓國智慧財產局提出申請之韓國專利申請案第10-2013-0103475號的權益，該申請案之揭露以其全文引用方式併入本文中。
本揭露係關於一種用於鋅-空氣電池之電解質溶液及包含彼之鋅-空氣電池。
廣泛使用電池作為用於將電力供給至電子設備之裝置。該等電池包括一次電池諸如錳乾電池，鹼-錳乾電池，鋅-空氣電池、等等，及二次電池諸如鎳-鎘(Ni-Cd)電池、鎳-金屬氫化物(Ni-MH)電池、鋰離子電池、等等。
近年來，鋰離子二次電池已被最廣泛地使用，但仍然有許多問題需要解決且遇到各種限制包括：較低的理論能量密度、鋰的天然沈積物、等等。因此，由於需要可代替鋰離子二次電池且呈現高性能同時降低生產成本之下一代二次電池，已經提出金屬-空氣電池諸如鋅(Zn)-空氣電 池。
鋅-空氣電池是空氣電池的一種，其藉由大氣氧與包含於電解質溶液中之鋅的反應而操作，其發生於電池的空氣電極。為一種使用氫氧化鉀水溶液等等作為電解質溶液、鋅作為陽極活性材料及大氣氧作為陰極活性材料之電池。
鋅-空氣電池的優點在於其表現均勻的放電電壓、具有良好的保存特性、因為其沒有污染物而為環保的、就燃料壓縮和存儲而言並沒有問題、並具有低生產成本。然而，其並沒有被商業化為二次電池，因為其具有問題在於：其具有非常低的功率密度且充電非常困難。因此，對於鋅-空氣電池作為二次電池的商業化，需要相當大的額外研究。
本揭露之目的為提供一種用於鋅-空氣電池之電解質溶液，其因為充電/放電反應可在其中連續發生而可用作為二次電池，及一種包含彼之鋅-空氣電池。
本揭露之目的不限於上述目的，且熟習該項技術者從下面的說明中可清楚地理解其他未提到之目的。
本揭露之一具體實例提供一種用於鋅-空氣電池之電 解質溶液，該電解質溶液包含鋅化合物。
本揭露之另一具體實例提供一種鋅-空氣電池，其包含：接收及釋放鋅離子之陽極；面對該陽極及使用氧作為陰極活性材料之陰極；及配置於該陰極和該陽極之間的上述電解質溶液。
本揭露之又另一具體實例提供一種電池模組，其包含上述鋅-空氣電池作為單元電池(unit battery)。
根據本揭露的一具體實例之鋅-空氣電池具有優點在於：其可連續地充電及放電，且因此可用作為二次電池。
10‧‧‧陽極
11‧‧‧陽極集電器
12‧‧‧陽極活性材料層
20‧‧‧陰極
21‧‧‧陰極集電器
22‧‧‧陰極活性材料層
30‧‧‧隔板
圖1顯示鋅-空氣電池之示意圖。
圖2顯示習知鋅-空氣電池的機制。
圖3顯示根據本揭露的一具體實例之鋅-空氣電池的機制。
圖4顯示實例1及比較例1中製造之鋅-空氣電池的電化學試驗之結果。
在下文中，將詳細說明本揭露。
本揭露之一具體實例提供一種用於鋅-空氣電池之電解質溶液，該電解質溶液包含鋅化合物。
鋅化合物可為選自由下列所組成群組中之一或多者：Zn(BF4)2、ZnC2O2、ZnCl2、Zn(ClO4)2、Zn(CN)2、ZnF2、ZnSiF6、ZnSO4、Zn[H2C=C(CH3)CO2]2、Zn(CH3C6H4SO3)2、Zn(NO3)2及ZnSeO3。更具體地說，其可為選自由下列所組成群組中之一或多者：Zn(BF4)2、ZnCl2、Zn(ClO4)2、ZnF2及ZnSiF6。
習知鋅-空氣電池包含一種具有藉由在水中解離電解質鹽諸如KOH所產生的OH-離子溶解其中之電解質溶液。在這種情況下，氧氣進入陰極，使得其中產生OH-離子之反應在陰極發生，及最後反應產物諸如ZnO在陽極中產生。
如果電解質溶液包含材料諸如KOH代替鋅化合物用作電解質鹽，如圖2中所示，則在陽極中形成最終反應產物諸如氧化鋅。
反應產物的ZnO難以在陽極再次分解，及以強鹼性電解質溶液溶解反應產物以便確保陽極的反應面積。為此原因，放電及充電難以可逆性發生。同時，也有報導可充電及放電同時連續地交換電解質溶液之鋅-空氣流電池的概念，但也有在於其難以確保操作期間電解質溶液的穩定性及電池體積的增加問題。
根據本揭露的一具體實例之電解質溶液藉由使用含鋅離子之鋅化合物作為電解質鹽代替習知電解質鹽而具有允許最終反應產物在陰極中產生的效果。
在使用包含鋅化合物作為電解質鹽之電解質溶液的本 揭露情況下，如圖3中所示，在陰極中產生最後反應產物諸如ZnO。
如果使用包含鋅離子之電解質鹽，則可形成一種非常簡單的機制，其中含在電解質溶液中之鋅離子很快擴散，使得在陰極中產生反應產物諸如ZnO，及在反應產物的分解之後立即透過陰極放出氧氣，且因而鋅離子移動通過電解質溶液。反之，如果反應產物諸如ZnO是在陽極產生，則有困難，因為氧氣應通過電解質溶液釋放至陰極，即使發生反應產物的分解反應。此外，為了使在放電過程中產生的反應產物在充電過程中被分解，應發生氧化反應。當使用根據本揭露之電解質溶液時，在充電的過程中在陰極中發生氧化反應，並因此在陰極所產生的反應產物的分解可很容易地發生。因此，在本揭露包含電解質溶液之鋅-空氣電池中的充電及放電反應是可逆的，使得此等反應可連續地發生，表明鋅-空氣電池可用作為二次電池。
電解質溶液可為水性電解質溶液或非水性電解質溶液。
水性電解質溶液可包含水。
非水性電解質溶液可包含選自由下列所組成群組之非水性有機溶劑：以碳酸酯為主之溶劑、以酯為主之溶劑、以醚為主之溶劑、以酮為主之溶劑、以有機硫為主之溶劑、以有機磷為主之溶劑、非質子性溶劑、及其組合。
非水性有機溶劑可為選自由下列所組成之群組：碳酸 伸乙酯(EC)、碳酸伸丙酯(PC)、碳酸伸丁酯(BC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸二丁酯(DBC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸伸氟乙酯(FEC)、乙醚、四甘二甲醚、二甘二甲醚、二甲氧乙烷、四氫呋喃、2-甲基四氫呋喃、1,3-二氧、1,4-二氧、1,2-二甲氧乙烷、1,2-二乙氧乙烷、1,2-二丁氧乙烷、乙腈、二甲基甲醯胺、甲酸甲酯、甲酸乙酯、甲酸丙酯、甲酸丁酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、乙酸丁酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、丙酸丁酯、丁酸甲酯、丁酸乙酯、丁酸丙酯、丁酸丁酯、γ-丁內酯、2-甲基-γ-丁內酯、3-甲基-γ-丁內酯、4-甲基-γ-丁內酯、β-丙內酯、δ-戊內酯、磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸參(2-氯乙基)酯、磷酸參(2,2,2-氯乙基)酯、磷酸三丙酯、磷酸三異丙酯、磷酸三丁酯、磷酸三己酯、磷酸三苯酯、磷酸三甲苯酯、聚乙二醇二甲基醚(PEGDME)、及其組合。
鋅化合物在電解質溶液中的溶解度可為0.1至8M。溶解度在水性電解質溶液及非水性電解質溶液二者中為相同。如果該溶解度為0.1M或更高，則能夠防止鋅離子在電解質溶液的濃度降低，從而防止反應速度的降低，及如果該溶解度為8M或更低，則能夠防止電解質溶液的黏度增加，從而確保電解質溶液對電極的潤濕性。如果鋅化合物的濃度高於8M，則電解質鹽不能充分溶解，且反應速率會因為該電解質溶液的黏度太高而降低。
如果電解質溶液包含鹼性電解質溶液諸如鋅化合物及KOH，則電解質溶液的pH值可變為鹼性，在電池的操作期間，藉由所解離的OH-在電解質溶液中之遷移可發生反應，及最終反應產物可在陽極中產生。
同時，本揭露的電解質溶液特徵在於：其為一種包含鋅化合物而沒有鹼性電解質溶液諸如KOH之電解質溶液，使得在電池的操作過程中藉由Zn+的遷移發生反應及允許在陰極中產生最終反應產物。
如果電解質溶液包含鋅化合物而沒有鹼性電解質溶液，則電解質溶液之pH範圍可從1至14。
本揭露之一具體實例提供一種鋅-空氣電池，其包含：接收及釋放鋅離子之陽極；面對該陽極及使用氧作為陰極活性材料之陰極；及配置於該陰極和該陽極之間的上述電解質溶液。
雖然電解質溶液描述為配置於陰極和陽極之間，但其一部分或全部的非水性電解質溶液也可以其浸漬在陰極及/或陽極結構中之狀態存在，因為其具有液體特性，而不是具有固體特徵。此外，如果隔板存在，則一部分或全部的非水性電解質溶液也可以其浸於隔板中的狀態存在。
該陽極可在放電期間釋放鋅離子，及在充電期間接收鋅離子，及該陰極在放電期間可還原氧，及在充電期間釋放氧。
陽極可包含鋅金屬作為陽極活性材料。鋅金屬可於板、粉末或顆粒的形式。
陽極可進一步包含陽極集電器。陽極集電器功能為收集陽極之電流且可由任何具有電導性之材料製造。例如，陽極集電器可由選自由下列所組成群組中之一或多者製造：碳、不鏽鋼、鎳、鋁、鐵及鈦。更具體地說，可使用碳塗佈之鋁集電器。碳塗佈之鋁基板具有超越非碳塗佈之基板的優點在於：具有其對活性材料的高黏著性、具有低接觸電阻、且可防止鋁被多硫化物腐蝕。集電器可於各種形式，包括薄膜、片、箔、網狀物、多孔材料、發泡材料或非織物材料。
陰極可包含導電材料，例如，多孔碳材料。多孔碳材料可為選自由下列所組成群組中之一或多者：石墨烯、石墨、碳黑、碳奈米管、碳纖維、及活性碳。碳黑可為乙炔黑、登卡(Denka)黑、科琴(Ketjen)黑或碳黑。
陰極可進一步包含氧還原觸媒。
因為陰極使用氧作為陰極活性材料，所以其可包含可促進氧化反應之氧還原觸媒。
在一特定具體實例中，該氧還原觸媒可為選自由下列所組成群組中之一或多者：貴金屬、非金屬、金屬氧化物及有機金屬錯合物，但不限於此。
該貴金屬可為選自由下列所組成群組中之一或多者：鉑(Pt)、金(Au)及銀(Ag)。
該非金屬可為選自由下列所組成群組中之一或多者：硼(B)、氮(N)及硫(S)。
該金屬氧化物可為選自由下列所組成群組中之一或多 者：錳(Mn)、鎳(Ni)及鈷(Co)。
該有機金屬錯合物可為選自由下列所組成群組中之一或多者：金屬卟啉及金屬酞青素。
觸媒的含量以陰極組成物的總重量為基準計可為0.1至10wt%。如果含量為0.1wt%或更高，則其將有效用作觸媒，及如果含量為10wt%或更低，則其可防止分散度被減小及就成本而言也將為較佳的。
陰極除了觸媒之外可包含用於容易地將陰極活性材料黏著至集電器的黏合劑之一或多者及溶劑，隨意與導電材料一起。
沒有特別限制導電材料，只要其具有電導性，同時在電池中不會造成化學變化即可。例如，可單獨或以混合物使用碳材料、導電聚合物、導電纖維、及金屬粉。
作為碳材料，可使用任何碳材料只要其具有多孔結構或具有高比表面積即可。例如，可使用選自由下列所組成群組中之一或多者：中孔碳、石墨、碳黑、碳奈米管、碳纖維、富勒烯(fullerene)及活性碳。作為導電纖維，可使用碳纖維或金屬纖維，及作為金屬粉，可使用氟碳、鋁或鎳粉。作為導電聚合物，可使用聚苯胺、聚噻吩、聚乙炔或聚吡咯。
導電材料的含量以陰極的總重量為基準計可為10至99wt%。如果導電材料的含量的太低，則用於反應的場所會減小，導致電池的電量降低，及如果該含量過高，則觸媒的含量會相對降低，且因此該觸媒的不能充分發揮功 能。
本揭露之陰極中所使用之黏合劑可為選自由下列所組成群組中之一或多者：聚(乙酸乙烯酯)、聚乙烯醇、聚氧化乙烯、聚乙烯基吡咯啶酮、烷基化的聚氧化乙烯、交聯的聚氧化乙烯、聚乙烯醚、聚(甲基丙烯酸甲酯)、聚偏二氟乙烯、聚六氟丙烯/聚偏二氟乙烯共聚物(商品名：Kynar)、聚(丙烯酸乙酯)、聚四氟乙烯、聚氯乙烯、聚丙烯腈、聚乙烯吡啶、聚苯乙烯、及彼等之衍生物、摻合物和共聚物。
黏合劑的添加量以包含陰極活性材料的混合物之總重量為基準計可為0.5wt%至30wt%。若黏合劑之含量低於0.5wt%，則陰極的物理性質會降低，且因此活性材料和導電材料會與陰極分離，及若含量高過30wt%，則在陰極中活性材料和導電材料之比例相會對減少，導致電池之容量減少。
本揭露之陰極中所使用之溶劑可為具有200℃或以下之沸點的溶劑。例如，其可為選自由下列所組成群組中之一或多者：乙腈、甲醇、乙醇、四氫呋喃、水、異丙醇、丙酮、N,N-二甲基甲醯胺(DMF)及N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)。
陰極可進一步包含陰極集電器。陰極集電器功能為收集陰極之電流且可由任何具有電導性之材料製造。例如，陰極集電器可由選自由下列所組成群組中之一或多者製造：碳、不鏽鋼、鎳、鋁、鐵、銅及鈦。更具體地說，可 使用碳塗佈之鋁集電器。碳塗佈之鋁基板具有超越非碳塗佈之基板的優點在於：其具有高對活性材料之高黏著性、具有低接觸電阻、且可防止鋁被多硫化物腐蝕。集電器可於各種形式，包括薄膜、片、箔、網狀物、多孔材料、發泡材料或非織物材料。
根據本揭露的一具體實例之鋅-空氣電池可進一步包含配置於該陰極和該陽極之間的隔板。
位於陰極和陽極之間的隔板可由任何可分離或隔離陰極和陽極彼此、能夠在陰極和陽極之間傳輸鋅離子、且只允許鋅離子從中穿過同時阻擋其他材料之材料製成。例如，其可由多孔非導電或絕緣材料製成。更具體地說，隔板的例子包括聚合物諸如聚丙烯或聚苯硫製成的非織物，及聚烯烴樹脂諸如聚乙烯和聚丙烯製成的多孔膜，彼等可以二或多者的組合使用。此隔板為獨立元件諸如薄膜。
如圖1中所示，鋅-空氣電池可包含：陽極10，其包含提供在陽極集電器11上之陽極活性材料層12；陰極20，其包含提供在陰極集電器21上之陰極活性材料層22；配置於陰極和陽極之間的隔板30；及配置於陰極和陽極之間及浸在隔板中的電解質溶液。
未特別限制鋅-空氣電池的形狀，且可為(例如)硬幣形、平板形、圓筒形、圓錐形、鈕扣形、片形或層疊形。
本揭露之一具體實例提供一種包含鋅-空氣電池作為單元電池之電池模組。該電池模組可藉由將雙極板插入根據本揭露之一具體實例的鋅-空氣電池之間及將所得的結 構彼此堆疊。雙極板可為多孔，使得外部空氣能夠供應到各個鋅-空氣電池的陰極。例如，其可包含多孔不鏽鋼或多孔陶瓷材料。
上述電池模組可特別用作電動車、混合電動車、插電式混合電動車或電力存儲系統的電源。
[揭露模式]
在下文中，將參照實例及比較例詳細說明本揭露。然而，本揭露的實例可修改為其他各種形式，且其不意本揭露的範圍僅限於下列實例。提供本揭露的實例以對具有該項技術普通知識者更充分地解釋本揭露。
實例1
使用具有99.99%純度的鋅板作為陽極。製造空氣電極(陰極)如下：藉由混合0.7克的活性碳與0.3g的30%聚四氟乙烯(PTFE)之水溶液，將20g的乙醇加至混合物以調整混合物的黏度，對其添加5g的異丙醇，從而製備陰極活性材料層，及將陰極活性材料層放置並壓縮在鎳網孔上。藉由將6M ZnCl2(Sigma-Aldrich Corp.)溶解在水中製備電解質溶液，及藉由將20μm厚尼龍網過濾器(Millipore Corp.)加工成具有直徑為19mm的圓形來製備隔板。以此方式，製造硬幣型電池形鋅-空氣電池。
比較例1
重複實例1之步驟，除了使用藉由將作為電解質鹽之6M KOH溶解在水中製備的電解質溶液(pH 14)之外。
試驗例
使用恆電位器(Bio-Logic Corp.,VSP)進行電池之充電/放電試驗。以10mA/cm2的電流密度進行充電/放電試驗總共30次循環。為了檢驗循環特性，容量限制於1小時間隔。
在100mA/g的碳及電壓的下限設定在2.0V之條件下進行放電。在該等條件下，進行實例1及比較例1中製造之硬幣型電池之電化學試驗。試驗的結果顯示於圖4中。
如圖4中所見，在實例1的情況下，均勻地測定充電及放電電壓最多達30次循環，及台階電壓在放電過程中為0.5至1V，及在充電過程中為2至2.1V。因此，可以看出：當調整鋅化合物在電解質溶液中的溶解度時，包含電解質溶液之電池可用作為可充電及放電的二次電池。
在比較例1的情況中，均勻地測定充電及放電電壓最多達30次循環，及台階電壓在放電過程中為1至1.1V，及在充電過程中為2.9-3V。比較例1之電池在充電過程中產生過電壓，此表明：比較例1之電池難以用作為可被可逆性充電及放電之二次電池。
10‧‧‧陽極
11‧‧‧陽極集電器
12‧‧‧陽極活性材料層
20‧‧‧陰極
21‧‧‧陰極集電器
22‧‧‧陰極活性材料層
30‧‧‧隔板

Claims (12)

  1. 一種用於鋅-空氣電池之電解質溶液，該電解質溶液包含鋅化合物。
  2. 如申請專利範圍第1項之電解質溶液，其中該鋅化合物係選自由下列所組成群組中之一或多者：Zn(BF4)2、ZnC2O2、ZnCl2、Zn(ClO4)2、Zn(CN)2、ZnF2、ZnSiF6、ZnSO4、Zn[H2C=C(CH3)CO2]2、Zn(CH3C6H4SO3)2、Zn(NO3)2及ZnSeO3。
  3. 如申請專利範圍第1項之電解質溶液，其中該鋅化合物在該電解質溶液中的溶解度為0.1至8M。
  4. 如申請專利範圍第1項之電解質溶液，其中該電解質溶液為水性電解質溶液或非水性電解質溶液。
  5. 如申請專利範圍第4項之電解質溶液，其中該非水性電解質溶液包含選自由下列所組成群組之非水性有機溶劑：以碳酸酯為主之溶劑、以酯為主之溶劑、以醚為主之溶劑、以酮為主之溶劑、以有機硫為主之溶劑、以有機磷為主之溶劑、非質子性溶劑、及其組合。
  6. 如申請專利範圍第4項之電解質溶液，其中該非水性電解質溶液包含選自由下列所組成群組之非水性有機溶劑：碳酸伸乙酯(EC)、碳酸伸丙酯(PC)、碳酸伸丁酯(BC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸二丁酯(DBC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸伸氟乙酯(FEC)、丁醚、四甘二甲醚、二甘二甲醚、二甲氧乙烷、四氫呋喃、 2-甲基四氫呋喃、1,3-二氧、1,4-二氧、1,2-二甲氧乙烷、1,2-二乙氧乙烷、1,2-二丁氧乙烷、乙腈、二甲基甲醯胺、甲酸甲酯、甲酸乙酯、甲酸丙酯、甲酸丁酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、乙酸丁酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、丙酸丁酯、丁酸甲酯、丁酸乙酯、丁酸丙酯、丁酸丁酯、γ-丁內酯、2-甲基-γ-丁內酯、3-甲基-γ-丁內酯、4-甲基-γ-丁內酯、β-丙內酯、δ-戊內酯、磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸參(2-氯乙基)酯、磷酸參(2,2,2-氯乙基)酯、磷酸三丙酯、磷酸三異丙酯、磷酸三丁酯、磷酸三己酯、磷酸三苯酯、磷酸三甲苯酯、聚乙二醇二甲基醚(PEGDME)、及其組合。
  7. 一種鋅-空氣電池，其包含：接收及釋放鋅離子之陽極；面對該陽極及使用氧作為陰極活性材料之陰極；及配置於該陰極和該陽極之間的如申請專利範圍第1至6項中任一項之電解質溶液。
  8. 如申請專利範圍第7項之鋅-空氣電池，其中該陽極包含鋅金屬。
  9. 如申請專利範圍第7項之鋅-空氣電池，其中該陰極包含多孔碳材料。
  10. 如申請專利範圍第7項之鋅-空氣電池，其中該陰極包含氧還原觸媒。
  11. 如申請專利範圍第7項之鋅-空氣電池，其進一步包含提供於該陰極和該陽極之間的隔板。
  12. 一種電池模組，其包含如申請專利範圍第7項之鋅-空氣電池作為單元電池(unit battery)。
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