JP6423194B2

JP6423194B2 - 放射性廃棄物の固化処理方法

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Publication number: JP6423194B2
Application number: JP2014149967A
Authority: JP
Inventors: 伊藤　剛; 伊藤　　剛; 健司野下; 浅野　隆; 浅野　　隆
Original assignee: Hitachi GE Nuclear Energy Ltd
Current assignee: Hitachi GE Nuclear Energy Ltd
Priority date: 2014-07-23
Filing date: 2014-07-23
Publication date: 2018-11-14
Anticipated expiration: 2034-07-23
Also published as: US20160027544A1; JP2016024121A; EP2977991B1; US9336914B2; EP2977991A1

Description

本発明は、放射性廃棄物の固化処理方法に係り、特に、放射能レベルの高い高線量の放射性廃棄物を処理するのに好適な放射性廃棄物の固化処理方法に関する。

原子力施設等から発生する放射性廃棄物は、セメントまたはガラスで固化され、貯蔵、輸送及び埋設処分に適した形態に変換されている。これらの固化処理のうち、セメント固化は、放射性廃棄物をセメント及び水を用いて固化する方法であり、安価で処理が容易であるとの特徴がある。しかし、放射能レベルが高い放射性廃棄物をセメントで固化する場合には、生成された固化体に含まれる水分が放射線分解されて水素ガスを発生し、この水素が、固化体そのものに、また埋設処分後の施設に影響を及ぼす可能性がある（特開２００７−１３２７８７号公報参照）。

このため、特開２００７−１３２７８７号公報に記載された放射性廃棄物の固化処理方法では、放射性廃棄物とセメント及び水をドラム缶内で混合して固化体を生成し、この固化体の一軸圧縮強度が１．５ＭＰａ以上で予定強度の７５％以下の段階で、固化体の、加熱または減圧による乾燥を行い、固化体内の水分を除去している。

一方、水分を用いないガラス固化では、放射能レベルが高い放射性廃棄物であっても水素ガスが発生する懸念はない。但し、例えば、特開２０１１−４６９９６号公報に示されるように、ガラス固化では高温での処理が必要となるため、大規模な溶融設備などが必要となる。

特開昭６２−１２４４９９号公報は放射性廃棄物の固化処理方法を記載する。この放射性廃棄物の固化処理方法では、固体または液体の放射性廃棄物が低融点ガラス（融点が４００℃〜８００℃）と混合され、これらの混合物を成形焼成または加熱溶融して固化体を生成する。

特開昭６２−１６５１９８号公報は高レベル放射性廃棄物の水熱固化処理法を記載する。この高レベル放射性廃棄物の水熱固化処理法では、高レベル放射性廃棄物とガラス・石英粉末を混合し、この混合物にさらに水を混合して混練し、キャニスタ内に充填されたそれらの混練物は、高レベル放射性廃棄物の崩壊熱によって３００℃に加熱されて水熱反応により固化体が生成される。この高レベル放射性廃棄物の水熱固化処理法では、崩壊熱によってガラス・石英粉末の表面が溶融して高レベル放射性廃棄物を接合する。

特開２００７−１３２７８７号公報特開２０１１−４６９９６号公報特開昭６２−１２４４９９号公報特開昭６２−１６５１９８号公報

高線量の放射性廃棄物の固化は、放射線による水素発生の問題が生じないガラス固化が望ましい。従来のガラス固化法では、大規模な溶融設備が必要となるとの課題があるが、特開昭６２−１２４４９９号公報に記載された高レベル放射性廃棄物の水熱固化処理法は、高レベル放射性廃棄物の崩壊熱をガラス・石英粉末の溶融に利用しているので、そのような課題を解決することができる。しかしながら、特開昭６２−１２４４９９号公報では、高レベル放射性廃棄物は、添加した水を利用した水熱固化処理法で固化される。高レベル放射性廃棄物の崩壊熱を利用しているが、水熱固化処理法を適用しているために、その崩壊熱の一部が添加した水の蒸発に使用され、ガラス・石英粉末の表面のみが溶融されて高レベル放射性廃棄物を固化することになる。生成された固化体は、水及び蒸気を含み不均一な固化体になり、放射性核種が漏えいし易い。

本発明の目的は、ガラス固化体の作製に要する時間をさらに短縮することができる放射性廃棄物の固化処理方法を提供することである。

上記した目的を達成する本発明の特徴は、熱伝導部材である複数の金属板を、第１容器の半径方向において第１容器の中心から第１容器の内面に向かって放射状に配置してその内面に接触させ、複数の金属板によって第１容器内に形成された複数の廃棄物充填領域のそれぞれに、放射性核種を含む放射性廃棄物、及びガラス原料を充填し、放射性廃棄物及びガラス原料が内部に存在する第１容器が、第２容器内の断熱領域に配置され、放射性核種から放出される放射線により発生する熱により、その断熱領域に存在する第１容器内の放射性廃棄物及びガラス原料を加熱し、加熱されたガラス原料が溶融して放射性廃棄物のガラス固化体が作製されることにある。

本発明によれば、熱伝導部材である複数の金属板を、第１容器の半径方向において第１容器の中心から第１容器の内面に向かって放射状に配置してその内面に接触させ、複数の金属板によって第１容器内に形成された複数の廃棄物充填領域のそれぞれに、放射性核種を含む放射性廃棄物、及びガラス原料を充填し、放射性廃棄物及びガラス原料が内部に存在する第１容器が第２容器内の断熱領域に配置されたため、放射性核種から放出される放射線により発生する熱により、第１容器内の各廃棄物充填領域に存在するガラス原料が溶融される。このとき、第１容器の横断面において中央部の熱がそれぞれの金属板によってその横断面の周辺部に伝えられるため、その周辺部に存在するガラス原料の溶融が早くなる。このため、ガラス固化体の作製に要する時間をさらに短縮することができる。
さらに、本発明によれば、金属板によって熱を伝えることができるため、第１容器内へのグラファイトの供給が不要であってグラファイトの供給に必要な設備が不要になり、放射性廃棄物の固化処理方法に用いられる固化処理設備がコンパクトになる。また、第１容器へのグラファイトの供給が不要になるため、ガラス固化体の作製に要する時間がさらに短縮される。

本発明によれば、ガラス固化体の作製に要する時間をさらに短縮することができる。

本発明の好適な一実施例である実施例１の放射性廃棄物の固化処理方法における処理手順を示すフローチャートである。図１に示す実施例１の放射性廃棄物の固化処理方法の具体的な内容を示す説明図である。本発明の他の好適な実施例である実施例３の放射性廃棄物の固化処理方法を示す説明図である。本発明の他の好適な実施例である実施例４の放射性廃棄物の固化処理方法を示す説明図である。本発明の他の好適な実施例である実施例５の放射性廃棄物の固化処理方法を示す説明図である。本発明の他の好適な実施例である実施例６の放射性廃棄物の固化処理方法を示す説明図である。本発明の他の好適な実施例である実施例７の放射性廃棄物の固化処理方法を示す説明図である。図７のVIII−VIII断面図である。

高線量の放射性廃棄物及び固化材であるガラス原料の混合物を充填した固化容器を断熱部材で取り囲み、または、固化容器内を真空にするなどにより、その混合物を充填した固化容器を断熱状態にし、固化容器内に充填されたガラス原料を、放射性廃棄物に含まれる放射性核種の崩壊熱を利用して溶融することによって、固化容器内のガラス原料の加熱ムラがなくなって、溶融したガラス原料による均一な放射性廃棄物の固化体を作製することができる。すなわち、高線量の放射性廃棄物からは多くの放射線のエネルギーが放出されており、その放射線を放射性廃棄物自身及び固化材であるガラス原料が吸収した場合には、放射線のエネルギーから変換された熱エネルギーが放射性廃棄物及びガラス原料に蓄熱される。これにより、固化容器内のガラス原料の温度を、固化容器内の位置に関係なく、ガラス原料の溶融に必要な温度まで上昇させることができる。

このように、放射性廃棄物及びガラス原料の混合物を充填した固化容器を断熱部材で取り囲むことによって、放射性廃棄物の崩壊熱の、固化容器から外側への放出が抑制され、放射性廃棄物及びガラス原料の混合物が充填された固化容器の横断面において中心部と周辺部における温度差を低減することができ、さらに、その横断面における平均温度を高めることができる。

しかしながら、放射性物質を含むガラス固化体の作成に要する時間を、さらに、短縮することが望まれる。放射性廃棄物及びガラス原料を充填した固化容器を断熱部材で取り囲むことによって、この固化容器の横断面において中心部と周辺部における温度差を低減することができるが、固化容器の横断面の中央部には上記の崩壊熱がこもってその横断面の周辺部よりも温度が高くなる。このため、発明者らは、固化容器の横断面の中央部に存在する熱をその横断面の周辺部に早く伝えることによって固化容器の横断面の周辺部の温度上昇を早め、その周辺部に存在するガラス原料の溶融をそれだけ早めることができ、結果的に、放射性廃棄物を含むガラス固化体の生成に要する時間をさらに短縮できると考えた。そこで、発明者らは、熱伝導率が良好なグラファイト、例えば、線状のグラファイトが、放射性廃棄物及びガラス原料と共に充填された固化容器を、断熱材で構成した断熱容器内に収納するケース１、及び放射性廃棄物及びガラス原料を充填してグラファイトを充填しない固化容器を、前述の断熱容器内に収納するケース２について、実験を行った。この結果、発明者らは、固化容器の横断面の周辺部における温度がケース２に比べてケース１でより早く上昇し、固化容器の横断面における中心部と周辺部の温度差も、ケース２によりもケース１でさらに低減できることを実験的に確認した。これは、ケース１では、固化容器の横断面の中央部に存在する熱がグラファイトによりその横断面の周辺部に早く伝えられたことを示している。放射性廃棄物を含むガラス固化体の作製に要する時間も、ケース２よりもケース１で短縮することができた。

上記の検討結果を反映した本発明の実施例を、以下に説明する。

本発明の好適な一実施例である実施例１の放射性廃棄物の固化処理方法を、図１及び図２を用いて説明する。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法では、高線量の放射性廃棄物としてＣｓ−１３７を１０¹⁶Ｂｑ含む高線量の放射性廃棄物（例えば、Ｃｓ−１３７を吸着しているゼオライト）１００ｋｇ、ガラス原料であるガラス軟化点が約７００℃のソーダ石灰ガラス１００ｋｇ、及び高熱伝導材料である線状のグラファイト２０ｋｇをそれぞれ固化容器に充填して、ガラス固化体を作製した。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法を、図１に示す手順に沿って説明する。

放射性廃棄物、ガラス原料及びグラファイトを固化容器に充填する（ステップ１）。金属製（またはセラミック製）の空の固化容器（第１容器）１０を、放射性廃棄物が蓄えられた廃棄物タンク１及びガラス原料タンク３の下方に配置する。まず、廃棄物タンク１内のＣｓ−１３７を１０¹⁶Ｂｑ含む高線量の放射性廃棄物１３を、廃棄物タンク１に接続された廃棄物供給管２に設けられた開閉弁７を開くことにより、廃棄物供給管２を通して固化容器１内に１００ｋｇ供給する。本実施例では、固化容器１０内に充填する放射性廃棄物は、例えば、上記のＣｓ−１３７を吸着しているゼオライトである。さらに、ガラス原料タンク３内のガラス原料１４であるソーダ石灰ガラスを、ガラス原料タンク３に接続されたガラス原料供給管４に設けられた開閉弁８を開くことにより、ガラス原料供給管４を通して固化容器１０内に１００ｋｇ供給する。

その後、放射性廃棄物１３及びガラス原料１４のソーダ石灰ガラスが充填された固化容器１０を、グラファイトが充填されたグラファイトタンク５の真下まで移動させる。撹拌機１１を駆動して固化容器１０内の放射性廃棄物１３及びガラス原料１４（ソーダ石灰ガラス）を撹拌して混合しながら、グラファイトタンク５内の線状のグラファイトを固化容器１０内に供給する。グラファイトの固化容器１０内への供給は、グラファイトタンク５に接続されたグラファイト供給管６に設けられた開閉弁９を開き、グラファイト供給管６を通して行われる。２０ｋｇのグラファイトが固化容器１０内に供給される。固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトが撹拌機１１によって混合される。これにより、放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトの混合物１５が、２２０ｋｇ、固化容器１０内に存在することになる。このため、固化容器１０の容積は、２２０ｋｇの混合物１５が収納できる大きさを有する。

放射性廃棄物が充填された固化容器の断熱化処理を行い、ガラス原料を溶融する（ステップＳ２）。混合された放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイト（混合物１５）が充填された固化容器１０は、上端が開放された状態で、断熱容器（第２容器）１２内に収納される。断熱容器１２は上端部に着脱可能な蓋１２Ａを有しており、固化容器１０を断熱容器１２内に収納するときには、この蓋１２Ａが取り外されて固化容器１０が上方に向かって開放されている。この状態で、固化容器１０を上方より断熱容器１２内に入れる。その後、蓋１２Ａを断熱容器１２の上端部に取り付け、固化容器１０を収納している断熱容器１２を密封する。断熱容器１２及び蓋１２Ａは、断熱材である、例えば、グラスウールを有している。密封された断熱容器１２内にはこの断熱容器１２によって断熱された断熱領域が形成され、放射性廃棄物１３及びガラス原料１４を充填した固化容器１０はこの断熱領域に配置される。

断熱容器１２は、金属製の外側容器（図示せず）及び外側容器内に配置された内側容器（図示せず）の二重構造になっており、グラスウールを、外側容器と内側容器の間の環状の領域及び外側容器の底部と内側容器の底部の間に充填して構成される。外側容器と内側容器の間の環状の領域の上端は、外側容器及び内側容器のそれぞれの上端に取り付けられたリング状の封鎖板によって封鎖されている。蓋１２Ａは、グラスウールを金属製の中空の筺体（図示せず）内に充填して構成される。

その後、密封された固化容器７内に収納された固化容器１０の断熱化処理が実施される。断熱化処理は、固化容器１０の熱が外部に逃げることを抑制する処理を意味する。断熱化処理されている固化容器１０内において、内部に充填された放射性廃棄物１３に含まれる放射性核種であるＣｓ−１３７から放出される放射線に基づいて熱（崩壊熱）が発生する。この崩壊熱は、蓋１２Ａで密封された断熱容器１２によって外部に放熱されることが抑制され、蓋１２Ａで密封された断熱容器１２の内部、すなわち、蓋１２Ａで密封された断熱容器１２に蓄積される。この崩壊熱はグラファイトにより効率的にガラス原料１４に伝えられ、固化容器１０内のガラス原料１４が加熱されて溶融する。

放射性廃棄物１３、ガラス原料１４グラファイトが充填された固化容器１０は断熱容器１２及び蓋１２Ａによって囲まれているため、その崩壊熱によって加熱される、断熱容器１２内の固化容器１０に収納された放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトのそれぞれの温度は、固化容器１０内の位置によって不均一にならなくほぼ一様になる。特に、固化容器１０が断熱容器１２内に配置されているため、崩壊熱によって加熱された放射性廃棄物１３及びガラス原料１４等が存在する固化容器１０の横断面の温度が上昇し、その横断面における中央部と周辺部の温度差は、固化容器１０が断熱容器１２で囲まれていない場合に比べて低減される。しかしながら、その横断面の中央部では、熱がこもるため、その横断面の周辺部よりも温度が高くなる。本実施例では、固化容器１０内にグラファイトが充填されるため、固化容器１０の横断面の中央部の熱が固化容器１０内に存在する幾つかのグラファイト片を介してその横断面の周辺部に存在するガラス原料１４に伝えられる。このため、固化容器１０の横断面の周辺部の温度が、グラファイト片が存在しない場合に比べてより早く上昇し、そして、固化容器１０の横断面において中央部と周辺部の温度差がさらに小さくなる。この結果、固化容器１０の横断面の周辺部に存在するガラス原料１４であるソーダ石灰ガラスの溶融が早くなる。

例えば、放射性廃棄物１３に含まれている放射性核種であるＣｓ−１３７は１壊変当たりに約１．１５ＭｅＶのエネルギーの放射線を放出する。この放射線が、放射性廃棄物１３、ガラス原料（ソーダ石灰ガラス）１４及びグラファイトに吸収され、熱エネルギー（崩壊熱）に変化する。固化容器１０内に充填した放射性廃棄物１３は１０¹⁶ＢｑのＣｓ−１３７を含んでいるため、それぞれのＣｓ−１３７から放出される放射線が、すべて、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトに吸収された場合には、１．１５ＭｅＶ×１０¹⁶Ｂｑ＝１．１５Ｅ２２ｅＶ／ｓ、すなわち、１８４０Ｊ／ｓの発熱速度の熱エネルギーが得られる。放射性廃棄物（Ｃｓ−１３７を吸着しているゼオライト）１３、ガラス原料（ソーダ石灰ガラス）１４及びグラファイトの混合物１５の比熱が０．５Ｊ／（ｇ・Ｋ）であるとき、放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトのそれぞれの温度は１時間で約６６℃上昇する。この温度上昇により、ガラス原料１４であるソーダ石灰ガラスが、溶融して放射性廃棄物１３及びグラファイト等の間に形成された隙間に流入する。放射性廃棄物１３に液体が含まれている場合には、この液体は、上記した熱により加熱されて蒸気になる。

ガラス固化体を作製する（ステップＳ３）。断熱容器１２及び蓋１２Ａを通して外部にいくらかの熱が逃げるため、実際の固化容器１０の内部、特に、固化容器１０の横断面における周辺部の温度上昇速度は、６６℃／ｈよりも低下する。しかしながら、時間の経過とともに昇温は継続され、ガラス原料１４が全て溶融する。この結果、ガラス原料１４の溶融物が、放射性廃棄物１３及びグラファイト等の間に形成された隙間に充填され、時間の経過と共に放射性廃棄物１３及びグラファイトが溶融されたガラス原料１４が凝固し、凝固されたガラス原料（ソーダ石灰ガラス）１４により一体化された放射性廃棄物１３及びグラファイトを含むガラス固化物３１が固化容器１０内に形成される。その後、断熱容器１２から蓋１２Ａを取り外すことによって、ガラス固化物３１が内部に形成された固化容器１０が断熱容器１２内から取り出され、ガラス固化物３１を内部に有する固化容器１０が、この上端部に蓋（図示せず）を取り付けることによって密封され、ガラス固化体１６が作製される。このガラス固化体１６は、廃棄体として所定の保管場所（図示せず）に保管される。

本実施例では、放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトが充填された固化容器１０が、蓋１２Ａで密封された断熱容器１２で取り囲まれているため、放射性廃棄物１３に含まれる放射性核種が崩壊して放出される放射線が断熱容器１２内の断熱領域に配置された固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトに吸収されて生じる熱エネルギー（崩壊熱）によって、ガラス原料１４及びグラファイトが加熱される。さらに、固化体１０の横断面の中央部の熱が、それぞれの線状のグラファイト片を通ってその横断面の周辺部に存在するガラス原料１４により効率的に伝えられる。このため、断熱領域に存在する放射性廃棄物１３及びガラス原料１４に加熱ムラがさらに生じにくくなり、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトは固化容器１０の横断面においてより均一な温度になる。このため、固化容器１０の高温での腐食及び放射性物質４の揮発が抑えられ、しかも、放射性廃棄物１３の均一なガラス固化体１６が得られる。このガラス固化体１６は安定である。

本実施例では、固化容器１０内のグラファイトの作用により固化体１０の横断面の中央部からその横断面周辺部への熱の移動が効率良くおこなわれ、温度が低くなりやすい周辺部に存在するガラス原料１４をより早く溶融させることができる。この結果、ガラス固化体１６の作製に要する時間をさらに短縮することができる。

本実施例では、固化容器１０内の放射性廃棄物１３に含まれる放射性核種の崩壊によって生じる放射線の吸収により生じる熱エネルギーがグラファイトによって効率的に伝えられ、特に、固化容器１０の横断面において中央部から周辺部に伝えられ、固化容器１０内の放射性廃棄物１３及びガラス原料１４が効率良く加熱される。このため、本実施例では、特開２０１１−４６９９６号公報に記載された放射性廃棄物のガラス固化のように、ガラス原料１４を溶融する溶融設備が不要になる。すなわち、簡素なシステムで、放射性廃棄物１３をガラス原料１４により固化することができる。

本実施例では、放射性廃棄物１３としてＣｓ−１３７を吸着したゼオライトを固化容器１０内に充填してガラス原料１４により固化した。本実施例では、放射性廃棄物１３としてクリノプチロライト、モルデナイト、チャバサイト、不溶性フェロシアン化物またはチタン酸化合物を固化容器１０内に充填し、ガラス原料１４を溶融させて固化してしてもよい。

また、ガラス原料１４としては、ソーダ石灰ガラス以外に、ケイ酸塩ガラス及びホウケイ酸ガラスいずれかを用いてもよい。さらに、ガラス原料１４として、ソーダ石灰ガラス、ケイ酸塩ガラス及びホウケイ酸ガラスよりも軟化点が低い鉛ガラス、リン酸塩ガラス及びバナジウム系ガラスの内の一種を用いてもよい。鉛ガラス、リン酸塩ガラス及びバナジウム系ガラスのうちの一種を用いることによって、より低温域でのガラス固化が可能となり、固化容器１０内に充填される放射性廃棄物１３に含まれる放射性核種（例えば、セシウム−１３７）の崩壊により生じる発熱量が低い条件、及び高い断熱状態が確保できない条件においても、固化容器１０内で放射性物質４をガラス固化できるようになるとともに、放射性物質４の揮発をより低く抑えることが可能となる。

本実施例における断熱化処理に用いられる断熱容器１２及び蓋１２Ａに用いられるグラスウールを、繊維系の断熱材であるセルロースファイバー、炭化コルク、ウレタンフォーム、フェノールフォーム及びポリスチレンフォーム、及び多孔質系断熱材であるケイ酸カルシウムボードのいずれかに変えてもよい。このような断熱材は、後述の実施例２及び４において、断熱容器１２及び蓋１２Ａに用いてもよい。

本発明の他の好適な実施例である実施例２の放射性廃棄物の固化処理方法を、図１及び図２を用いて説明する。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法では、高線量の放射性廃棄物としてＳｒ−９０を１０¹⁶Ｂｑ含む高線量の放射性廃棄物（例えば、Ｓｒ−９０を吸着しているチタン酸塩化合物を主成分とする放射性核種の使用済吸着材（以下、チタン酸塩化合物の吸着剤という））１００ｋｇ、ガラス原料であるガラス軟化点が約８００℃のホウケイ酸ガラス１００ｋｇ、及び線状のグラファイト２０Ｋｇをそれぞれ固化容器に充填して、ガラス固化体を作製した。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法を、以下に説明する。

本実施例も、実施例１と同様に、ステップＳ１，Ｓ２及びＳ３の各工程によりガラス固化体１６が作製される。

ステップＳ１では、廃棄物タンク１内に蓄えられたＳｒ−９０を１０¹⁶Ｂｑ含む高線量の放射性廃棄物１３、及びガラス原料タンク４内に蓄えられたガラス原料１４であるホウケイ酸ガラスを、それぞれ１００ｋｇ、固化容器１０内に供給した。本実施例において、固化容器１０内に供給される放射性廃棄物１３は、Ｓｒ−９０を吸着した、チタン酸塩化合物の吸着剤である。放射性廃棄物１３及びガラス原料１４が充填された固化容器１０を、グラファイトタンク５の真下まで移動させる。固化容器１０内で、放射性廃棄物１３及びガラス原料（ホウケイ酸ガラス）１４を攪拌機１１で撹拌して混合しながら、グラファイトタンク５内のグラファイトをこの固化容器１０内に供給する。攪拌機１１により、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料（ホウケイ酸ガラス）１４及びグラファイトが撹拌されて混合される。

放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトを固化容器１０内に充填した後、ステップＳ２の工程が実施される。すなわち、実施例１と同様に、放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトを収納した固化容器１０が断熱容器１２内に収納され、蓋１２Ａが取り付けられて断熱容器１２が密封される。蓋１２Ａ及び断熱容器１２で取り囲まれた固化容器１０内に存在する放射性廃棄物１３に含まれるＳｒ−９０の崩壊によって生じる放射線は、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトに吸収されて熱エネルギーに変わる。この熱エネルギーにより、蓋１２Ａ及び断熱容器１２によって囲まれている放射性廃棄物１３及びガラス原料１４が加熱されて温度が上昇する。特に、その熱エネルギーがグラファイトにより効率的にガラス原料１４に伝えられるため、固化容器１０内のガラス原料１４が効率良く溶融される。断熱容器１２及び蓋１２Ａによって囲まれた固化容器１０内の放射性廃棄物１３及びガラス原料１４のそれぞれの温度は、固化容器１０内の位置によって不均一にならなくほぼ一様になる。密封された断熱容器１２内には前述の断熱領域が形成され、本実施例においても、放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトを充填した固化容器１０はこの断熱領域に配置される。

固化容器１０が断熱容器１２内に配置され、固化容器１０内にグラファイトが存在するため、断熱容器１２の作用によって固化容器１０の横断面において周辺部の温度が高くなり、さらに、グラファイトの作用によってその横断面の中央部にこもる熱がその横断面の周辺部に伝わりやすくなるため、その周辺部の温度が高くなる。この結果、その横断面の中央部と周辺部の温度差がさらに小さくなり、その周辺部に存在するガラス原料１４の溶融が早くなる。

例えば、Ｓｒ−９０は１壊変当たりに約２．８ＭｅＶのエネルギーの放射線を放出する。この放射線が、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトに吸収された場合、熱エネルギーに変化する。その放射性廃棄物１３は１０¹⁶ＢｑのＳｒ−９０を含んでいるため、それぞれのＳｒ−９０から放出される放射線が、すべて、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトに吸収された場合には、２．８ＭｅＶ×１０¹⁶Ｂｑ＝２．８Ｅ２２ｅＶ／ｓ、すなわち、４５２０Ｊ／ｓの発熱速度の熱エネルギーが得られる。放射性廃棄物（Ｓｒ−９０を吸着しているチタン酸塩化合物の吸着剤）１３及びガラス原料（ホウケイ酸ガラス）１４の混合物１５の比熱が０．５Ｊ／（ｇ・Ｋ）であるとき、放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトのそれぞれの温度は１時間で約１６０℃上昇する。この温度上昇により、ガラス原料１４であるホウケイ酸ガラスが、溶融して放射性廃棄物１３及びグラファイト等の間に形成された隙間に流入する。

ステップＳ３では、ガラス固化体１６が作製される。すなわち、断熱容器１２及び蓋１２Ａを通して外部にいくらかの熱が逃げるため、実際の固化容器１０の内部の温度上昇速度は、１６０℃／ｈよりも低下する。しかしながら、時間の経過とともに昇温は継続され、ガラス原料１４が全て溶融する。この結果、ガラス原料１４の溶融物が、放射性廃棄物１３及びグラファイト等の間に形成された隙間に充填され、時間の経過と共に放射性廃棄物１３及びグラファイトが溶融されたガラス原料１４が凝固し、凝固されたガラス原料（ホウケイ酸ガラス）１４により一体化された放射性廃棄物１３及びグラファイトを含むガラス固化物３１が固化容器１０内に形成される。その後、ガラス固化物３１が内部に形成された固化容器１０が断熱容器１２内から取り出され、ガラス固化物３１を内部に有する固化容器１０が、この上端部に蓋（図示せず）を取り付けることによって密封され、ガラス固化体１６が作製される。このガラス固化体１６は、廃棄体として所定の保管場所（図示せず）に保管される。

本実施例は、実施例１で生じる各効果を得ることができる。

ガラス原料１４として、ホウケイ酸ガラス以外に実施例１で述べたガラスのうちの一種を用いてもよい。本実施例において、ガラス原料１４により固化する放射性廃棄物１３は、チタン酸塩化合物の吸着剤以外に、ゼオライト、クリノプチロライト、モルデナイト、チャバサイト、または不溶性フェロシアン化物であってもよい。

本発明の他の好適な実施例である実施例３の放射性廃棄物の固化処理方法を、図１及び図３を用いて説明する。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法では、高線量の放射性廃棄物としてＣｓ−１３７を１０¹⁵Ｂｑ含む高線量の放射性廃棄物（例えば、Ｃｓ−１３７を吸着している不溶性フェロシアン化物を主成分とする放射性核種の使用済吸着材（以下、不溶性フェロシアン化物の吸着剤という））１００ｋｇ、ガラス原料であるガラス軟化点が約３００℃のバナジウム系ガラス１００ｋｇ、及び線状のグラファイト２０ｋｇを固化容器にそれぞれ充填して、ガラス固化体を作製した。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法を、以下に説明する。

本実施例も、実施例１と同様に、ステップＳ１，Ｓ２及びＳ３の各工程によりガラス固化体１６が作製される。ただし、本実施例におけるステップＳ２の断熱化処理では、実施例１及び２のステップＳ２で用いられた断熱容器１２の替りに、減圧容器（第２容器）１７が用いられる。

本実施例では、廃棄物タンク１からの放射性廃棄物１３である不溶性フェロシアン化物の吸着剤１００ｋｇ、及びガラス原料タンク４からのガラス原料１４であるバナジウム系ガラス１００ｋｇがステップＳ１においてそれぞれ充填された固化容器（第１容器）３が、ステップＳ２において、減圧容器１７内に収納される。減圧容器１７は、蓋１７Ａを取り付けて密封される。

減圧容器１７に接続された排気管１９が減圧ポンプ１８に接続される。さらに、排気管２０が減圧ポンプ１８に接続されている。ステップＳ２において、密封された減圧容器１７内が、以下のように、減圧される。

蓋１７Ａを減圧容器１７に取り付けて減圧容器１７を密封した後、排気管１９に設けられた開閉弁（図示せず）を開いて減圧ポンプ１８を駆動し、固化容器１０を収納している密封された減圧容器１７内のガスを排気管１９及び２０を通して外部に排気する。減圧容器１７内のガスの外部への排気は、密封された減圧容器１７内の圧力が大気圧の１／１０の圧力まで低下されるまで行われる。この減圧容器１７内の圧力が大気圧の１／１０の圧力になったとき、減圧ポンプ１８が停止され、排気管１９に設けられた開閉弁が閉じられる。放射性廃棄物（例えば、不溶性フェロシアン化物の吸着剤）１３、ガラス原料（バナジウム系ガラス）１４及びグラファイトを充填した固化容器１０を取り囲む密封された減圧容器１７内の圧力を、大気圧の１／１０の圧力まで減圧することにより、断熱性は約１０倍に向上する。

密封された減圧容器１７内を減圧することによって、減圧容器１７内に減圧された断熱領域が形成される。放射性廃棄物１３ガラス原料１４及びグラファイトを充填した固化容器１０は、密封された減圧容器１７内の断熱領域に配置される。

上記した減圧によって固化容器１０を断熱することによって、固化容器１０内に存在する放射性廃棄物１３に含まれるＣｓ−１３７の崩壊によって生じる放射線は、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトに吸収されて熱エネルギーに変わる。この熱エネルギーにより、蓋１７Ａ及び減圧容器１７によって囲まれて減圧領域（断熱領域）内に存在する放射性廃棄物１３、ガラス原料１４グラファイトが加熱され、さらに、グラファイトにより熱がガラス原料１４に効率良く伝えられるため、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトのそれぞれの温度が上昇し、固化容器１０の横断面の中央部から周辺部への熱の伝導がグラファイトにより効率良く行われる。このため、固化容器１０の横断面において中央部と周辺部の温度差がより小さくなり、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトの温度は、固化容器１０内の位置によってより不均一になりにくく、ほぼ一様になる。

例えば、Ｃｓ−１３７は、実施例１で述べたように、１壊変当たりに約１．１５ＭｅＶのエネルギーの放射線を放出する。この放射線が、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトに吸収された場合、熱エネルギーに変化する。その放射性廃棄物１３は１０¹⁵ＢｑのＣｓ−１３７を含んでいるため、それぞれのＣｓ−１３７から放出される放射線が、すべて、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトに吸収された場合には、１．１５ＭｅＶ×１０¹⁵Ｂｑ＝１．１５Ｅ２１ｅＶ／ｓ、すなわち、１８４Ｊ／ｓの発熱速度の熱エネルギーが得られる。放射性廃棄物（Ｃｓ−１３７を吸着している不溶性フェロシアン化物の吸着剤）１３、ガラス原料（バナジウム系ガラス）１４及びグラファイトの混合物１５の比熱が０．５Ｊ／（ｇ・Ｋ）の場合、放射性廃棄物１３及びガラス原料１４のそれぞれの温度は１時間で約６．６℃上昇する。

ステップＳ３では、ガラス固化体１６が作製される。すなわち、断熱容器１２及び蓋１２Ａを通して外部にいくらかの熱が逃げるため、実際の固化容器１０の内部の温度上昇速度は、６．６℃／ｈよりも低下する。しかしながら、時間の経過とともに昇温は継続され、ガラス原料１４が全て溶融する。この結果、ガラス原料１４の溶融物が、放射性廃棄物１３及びグラファイト等の間に形成された隙間に充填され、時間の経過と共に放射性廃棄物１３及びグラファイトが溶融されたガラス原料１４が凝固し、凝固されたガラス原料（バナジウム系ガラス）１４により一体化された放射性廃棄物１３及びグラファイトを含むガラス固化物３１が固化容器１０内に形成される。その後、ガラス固化物３１が内部に形成された固化容器１０が断熱容器１２内から取り出され、ガラス固化物３１を内部に有する固化容器１０が、この上端部に蓋（図示せず）を取り付けることによって密封され、ガラス固化体１６が作製される。このガラス固化体１６は、廃棄体として所定の保管場所（図示せず）に保管される。

本実施例は、実施例１で生じる各効果を得ることができる。特に、本実施例では、密封された減圧容器１７内の断熱領域に存在する放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトに加熱ムラがさらに生じにくくなり、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４はより均一な温度になる。さらに、本実施例では、放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトが存在する固化容器１０を密封された減圧容器１７内に収納して減圧容器１７内を減圧するため、減圧の度合いを調節することにより、任意の断熱効果を得ることができる。

ガラス原料１４として、バナジウム系ガラス以外に実施例１で述べたガラスのうちの一種を用いてもよい。本実施例において、ガラス原料１４により固化する放射性廃棄物１３は、不溶性フェロシアン化物の吸着剤以外に、ゼオライト、クリノプチロライト、モルデナイト、チャバサイト、またはチタン酸塩化合物であってもよい。

本発明の他の好適な実施例である実施例４の放射性廃棄物の固化処理方法を、図１及び図４を用いて説明する。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法では、高線量の放射性廃棄物としてＣｏ−６０を１０¹⁵Ｂｑ含む高線量の放射性廃棄物（例えば、Ｃｏ−６０を含んでいる鉄酸化物を主成分とする固体状の廃棄物（以下、鉄酸化物という））１００ｋｇ、ガラス原料であるガラス軟化点が約７００℃のソーダ石灰ガラス１００ｋｇ、及び線状のグラファイト２０ｋｇをそれぞれ固化容器に充填して、ガラス固化体を作製した。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法を、以下に説明する。

本実施例も、実施例１と同様に、ステップＳ１，Ｓ２及びＳ３の各工程によりガラス固化体１６が作製される。ただし、本実施例におけるステップＳ２の断熱化処理では、実施例１及び２のステップＳ２で用いられた断熱容器１２の替りに、給気ポンプが設けられた給気配管、及び廃棄配管が接続された密封される断熱容器１２が用いられる。

本実施例では、廃棄物タンク１からの放射性廃棄物１３である鉄酸化物１００ｋｇ、ガラス原料タンク４からのガラス原料１４であるソーダ石灰ガラス１００ｋｇ、及びグラファイトタンク５からのグラファイト２０ｋｇのそれぞれが、ステップＳ１において、実施例１における放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトと同様に、固化容器１０に充填される。放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトは、固化容器１０内で、攪拌機１１により混合される。

その後、放射性廃棄物１３、ガラス原料１４（ソーダ石灰ガラス）及びグラファイトが充填された固化容器１０に対してステップＳ２の断熱化処理が実施される。放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトが充填された固化容器１０が、ステップＳ２において、断熱容器１２内に収納される。固化容器１０の収納後に、断熱容器１２は蓋１２Ａを取り付けて密封される。給気ポンプ１６及び開閉弁（図示せず）が設けられた給気配管１７、及び開閉弁（図示せず）が設けられた排気配管１８が、それぞれ、断熱容器１２に接続されている。温度計１９が断熱容器１２に設置される。

密封された断熱容器１２によって取り囲まれた固化容器１０内に存在する放射性廃棄物１３に含まれるＣｏ−６０の崩壊によって生じる放射線は、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトに吸収されて熱エネルギーに変わる。この熱エネルギーにより、蓋１２Ａ及び断熱容器１２によって囲まれている放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトが加熱されて温度が上昇する。さらに、グラファイトにより熱がガラス原料１４に効率良く伝えられるため、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトのそれぞれの温度が上昇し、固化容器１０の横断面の中央部から周辺部への熱の伝導がグラファイトにより効率良く行われる。このため、固化容器１０の横断面において中央部と周辺部の温度差がより小さくなり、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４の温度は、固化容器１０内の位置によってより不均一になりにくく、ほぼ一様になる。

例えば、Ｃｏ−６０は１壊変当たりに約２．５ＭｅＶのエネルギーの放射線を放出する。この放射線が、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトに吸収された場合、熱エネルギーに変化する。その放射性廃棄物１３は１０¹⁵ＢｑのＣｏ−６０を含んでいるため、それぞれのＣｏ−６０から放出される放射線が、すべて、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトに吸収された場合には、２．５ＭｅＶ×１０¹⁵Ｂｑ＝２．５Ｅ２２ｅＶ／ｓ、すなわち、４０００Ｊ／ｓの発熱速度の熱エネルギーが得られる。放射性廃棄物（Ｃｏ−６０を含んでいる鉄酸化物）１３、ガラス原料（ソーダ石灰ガラス）１４及びグラファイトの混合物１５の比熱が０．５Ｊ／（ｇ・Ｋ）であるとき、放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトのそれぞれの温度は１時間で約１４４℃上昇する。

ステップＳ３では、ガラス固化体１６が作製される。すなわち、断熱容器１２及び蓋１２Ａを通して外部にいくらかの熱が逃げるため、実際の固化容器１０の内部の温度上昇速度は、１４４℃／ｈよりも低下する。しかしながら、時間の経過とともに昇温は継続され、ガラス原料１４が全て溶融する。このとき、温度計１９により、断熱容器１２内の固化容器１０の温度を測定する。固化容器１０の温度がガラス原料（ソーダ石灰ガラス）６の溶融に適した温度である８００℃に上昇したとき、それ以上、固化容器１０の温度が上昇しないように、給気配管１７に設けた開閉弁及び排気配管１８に設けた開閉弁を開いて給気ポンプ１６を駆動し、外部のガス（空気）を、給気配管１７を通して断熱容器１２内に供給し、固化容器１０の温度を適切な温度に維持する。断熱容器１２内に供給された空気は排気配管１８を通して断熱容器１２の外部に排出される。固化容器１０の温度に基づいた断熱容器１２内への空気の供給量は、給気ポンプ１６の回転速度を制御することにより調節することができる。

この結果、ガラス原料１４の溶融物が、放射性廃棄物１３及びグラファイト等の間に形成された隙間に充填され、時間の経過と共に放射性廃棄物１３及びグラファイトが溶融されたガラス原料１４が凝固し、凝固されたガラス原料（ソーダ石灰ガラス）１４により一体化された放射性廃棄物１３及びグラファイトを含むガラス固化物３１が固化容器１０内に形成される。その後、ガラス固化物３１が内部に形成された固化容器１０が断熱容器１２内から取り出され、ガラス固化物３１を内部に有する固化容器１０が、この上端部に蓋（図示せず）を取り付けることによって密封され、ガラス固化体１６が作製される。このガラス固化体１６は、廃棄体として所定の保管場所（図示せず）に保管される。

本実施例は実施例１で生じる各効果を得ることができる。さらに、本実施例では、断熱容器１２内の固化容器１０の測定された温度に基づいて断熱容器１２内に供給するガス（例えば、空気）の供給量を調節するため、放射性核種（例えば、Ｃｏ−６０）の崩壊によって熱により固化容器１０内の放射性廃棄物１３及びガラス原料１４のそれぞれの温度が、ガラス固化に必要な温度以上に上昇することを防ぐことができる。このため、放射性廃棄物１３に含まれる放射性核種の蒸発を抑制することができる。

また、溶融したガラス原料１４の固化時においても、固化容器１０の測定された温度に基づいて断熱容器１２内へのガスの供給量を調節することができるので、ガラス固化時の温度を測定し、ガスの給気量を制御することで、ガラス原料１４の冷却速度を調節することができる。このため、熱歪みによるガラス固化体１６の割れを抑制することができる。

ガラス原料１４として、ソーダ石灰ガラス以外に実施例１で述べたガラスのうちの一種を用いてもよい。本実施例において、ガラス原料１４により固化する放射性廃棄物１３は、鉄酸化物以外に、ゼオライト、クリノプチロライト、モルデナイト、チャバサイト、不溶性フェロシアン化物またはチタン酸塩化合物であってもよい。

本発明の好適な一実施例である実施例５の放射性廃棄物の固化処理方法を、図５を用いて説明する。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法では、高線量の放射性廃棄物としてＣｓ−１３７を１０¹⁶Ｂｑ含む高線量の放射性廃棄物（例えば、Ｃｓ−１３７を吸着しているゼオライト）１００ｋｇ、ガラス原料であるガラス軟化点が約７００℃のソーダ石灰ガラス３００ｋｇ、及びグラファイト２０ｋｇをそれぞれ固化容器に充填して、ガラス固化体を作製した。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法を、以下に説明する。

本実施例も、実施例１と同様に、ステップＳ１，Ｓ２及びＳ３の各工程によりガラス固化体１６が作製される。ただし、本実施例におけるステップＳ１では放射性廃棄物１３及びガラス原料１４が固化容器１０内に同時に供給され、ステップＳ２の断熱化処理では、実施例３と同様に減圧容器１７が用いられる。

本実施例では、ステップＳ１において、廃棄物タンク１からのＣｓ−１３７を１０¹⁶Ｂｑ含む高線量の、１００ｋｇの放射性廃棄物１３、ガラス原料タンク４からの３００ｋｇのガラス原料１４、及びグラファイトタンク５からの２０ｋｇのグラファイトのそれぞれが、実施例１と同様に、固化容器１０内に供給される。放射性廃棄物１３はゼオライトを主成分とする、Ｃｓ−１３７を吸着した使用済吸着材であり、ガラス原料１４はソーダガラスである。放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトは固化容器１０内で攪拌機１１により混合される。混合された放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトは、便宜的に、混合物１５と称する。本実施例で用いる固化容器１０の容積は、１００ｋｇの放射性廃棄物１３、３００ｋｇのガラス原料１４及び２０ｋｇのグラファイトを収納できる大きさである。

混合充填物１５を充填した固化容器１０は、実施例３と同様に、ステップＳ２において、減圧容器１７内に収納される。温度計１９が減圧容器１７に取り付けられている。減圧容器１７は蓋１７Ａが取り付けられて密封される。その後、実施例３と同様に、減圧ポンプ１８を駆動し、密封された減圧容器１７内の圧力を、大気圧の１／１０の圧力まで低下させる。

蓋１７Ａ及び減圧容器１７によって囲まれて減圧された雰囲気内に、放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトを充填した固化容器１０を配置した状態で、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトのそれぞれが、放射性廃棄物１３に含まれるＣｓ−１３７の崩壊で発生する放射線により生じる熱エネルギーによって加熱される。外部と断熱状態にある固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトのそれぞれの温度が上昇する。さらに、グラファイトにより熱がガラス原料１４に効率良く伝えられるため、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトのそれぞれの温度が上昇し、固化容器１０の横断面の中央部から周辺部への熱の伝導がグラファイトにより効率良く行われる。このため、固化容器１０の横断面において中央部と周辺部の温度差がより小さくなり、固化容器１０内の放射性廃棄物１３、ガラス原料１４の温度は、固化容器１０内の位置によってより不均一になりにくく、ほぼ一様になる。

この状態が保持されることにより、固化容器１０内のガラス原料１４が溶融し、放射性廃棄物１３及びグラファイト等の間に形成された隙間に浸透する。温度計１９によって測定された固化容器１０の温度がガラス原料１４の溶融に適した温度まで上昇したとき、固化容器１０の温度、すなわち、ガラス原料１４の温度が溶融に適した温度より高くならないように、減圧ポンプ１８により減圧容器１７内への給排気を行うことにより、減圧容器１７内の圧力を制御する。この結果、ガラス原料１４の温度が適切な温度に維持される。

例えば、Ｃｓ−１３７は、前述したように、１壊変当たりに約１．１５ＭｅＶのエネルギーの放射線を放出する。このため、１０¹⁶ＢｑのＣｓ−１３７が放射性廃棄物１３に含まれる場合、１８４０Ｊ／ｓの発熱速度発熱速度の熱エネルギーが得られる。そして、放射性廃棄物（Ｃｓ−１３７を吸着しているゼオライト）１３、ガラス原料（ソーダ石灰ガラス）１４及びグラファイトの混合物１５の比熱が０．５Ｊ／（ｇ・Ｋ）であるとき、放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトのそれぞれの温度は１時間で約３３℃上昇する。

ステップＳ３では、ガラス固化体１６が作製される。すなわち、時間の経過とともに昇温は継続され、ガラス原料１４が全て溶融する。この結果、ガラス原料１４の溶融物が、放射性廃棄物１３及びグラファイト等の間に形成された隙間に充填され、時間の経過と共に放射性廃棄物１３及びグラファイトが溶融されたガラス原料１４が凝固し、凝固されたガラス原料（ソーダ石灰ガラス）１４により一体化された放射性廃棄物１３及びグラファイトを含むガラス固化物３１が固化容器１０内に形成される。その後、ガラス固化物３１が内部に形成された固化容器１０が断熱容器１２内から取り出され、ガラス固化物３１を内部に有する固化容器１０が、この上端部に蓋（図示せず）を取り付けることによって密封され、ガラス固化体１６が作製される。このガラス固化体１６は、廃棄体として所定の保管場所（図示せず）に保管される。

本実施例は実施例３で生じる各効果を得ることができる。また、本実施例は、ガラス固化時において測定された固化容器１０の温度に基づいて、減圧容器１７内の減圧状態を制御するため、ガラス固化温度を任意に制御することができる。また、ガラス溶融後の冷却温度を制御することで熱歪みによるガラス固化体の割れを抑制することができる。

本発明の好適な一実施例である実施例６の放射性廃棄物の固化処理方法を、図６を用いて説明する。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法では、高線量の放射性廃棄物としてＣｓ−１３７を１０¹⁶Ｂｑ含む高線量の放射性廃棄物（例えば、Ｃｓ−１３７を吸着しているゼオライト）１００ｋｇ、ガラス原料であるガラス軟化点が約７００℃のソーダ石灰ガラス１００ｋｇ、及びグラファイト２０ｋｇをそれぞれ固化容器に充填して、ガラス固化体を作製した。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法を、以下に説明する。

本実施例も、実施例１と同様に、ステップＳ１，Ｓ２及びＳ３の各工程によりガラス固化体１６が作製される。ただし、ステップ１における放射性廃棄物１３、ガラス原料１４及びグラファイトの固化容器１０内への充填の仕方が実施例１と異なっている。

ステップＳ１では、まず、廃棄物タンク１内のＣｓ−１３７を１０¹⁶Ｂｑ含む１００ｋｇの高線量の放射性廃棄物（Ｃｓ−１３７を吸着しているゼオライト）１３を、開閉弁７を開くことにより、廃棄物供給管２を通して混合タンク２５内に供給する。さらに、ガラス原料タンク３内のガラス原料１４である１００ｋｇのソーダ石灰ガラスを、開閉弁８を開くことにより、ガラス原料供給管４を通して混合タンク２５内に供給する。放射性廃棄物１３及びガラス原料１４を、それぞれ所定量、混合タンク２５内に供給した後、開閉弁７，８を閉じる。混合タンク２５内で、撹拌機（図示せず）を用いて放射性廃棄物１３及びガラス原料１４を混合する。

空の固化容器１０を、混合タンク２５及びグラファイトタンク５の真下付近まで移動する。混合タンク２５内の放射性廃棄物１３及びガラス原料１４の混合物１５を、開閉弁２７を開くことにより、供給管２６を通して固化容器１０内に供給する。混合物１５が所定量固化容器１０内に供給された後、開閉弁２７を閉じて固化容器１０内への混合物１５の供給を停止する。この混合物１５の固化容器１０内への供給により、固化容器１０の底面上に所定高さの混合物１５の層が形成される。その後、開閉弁９を開いてグラファイトタンク５内の線状のグラファイトを所定量だけグラファイト供給管６を通して固化容器１０内の混合物１５の層の上に供給される。このグラファイトの供給により、固化容器１０内の混合物１５の層の上に所定厚みのグラファイト層２８が形成される。所定厚みのグラファイト層２８を混合物１５の層上に形成するためには、グラファイト供給管６の開閉弁９の下方を耐放射線性の物質で構成した可撓性のホースで構成することが望ましい。このホースの下端部を固化容器１０の上端部において固化容器１０内で旋回させることにより、グラファイトを混合物１５の層上に一様な厚みになるように供給することができる。所定厚みのグラファイト層２８が混合物１５の層上に形成されたとき、開閉弁９を閉じてグラファイトの固化容器１０内への供給を停止する。その後、開閉弁２７の開閉及び開閉弁９の開閉を繰り返して、混合物１５の層及びグラファイト層２８を、固化容器１０内で固化容器１０の軸方向において交互に形成する。

固化容器１０内での混合物１５の層の形成は、混合タンク２５内に存在する、１００ｋｇの放射性廃棄物１３及び１００ｋｇのガラス原料１４の混合物１５が固化容器１０への供給によりなくなったときに終了する。また、固化容器１０内でのグラファイト層２８の形成は、グラファイトタンク５内に存在する２０ｋｇのグラファイトが固化容器１０への供給によりなくなったときに終了する。グラファイトは、予めグラファイトタンク５内に２０ｋｇ充填しておくとよい。

固化容器１０内に所定量の混合物及び所定量のグラファイトが供給されて混合物１５の層及びグラファイト層２８の形成が終了した後、この固化容器１０に対して実施例１のステップＳ２及びＳ３の各工程が実施される。すなわち、本実施例のステップＳ２では、混合物１５の層及びグラファイト層２８が固化容器１０の軸方向において内部に交互に形成された固化容器１０を、断熱容器１２内に収納してこの断熱容器１２を蓋１２Ａで密封して、実施例１のステップＳ２と同様に、ステップＳ２における固化容器１０の断熱化処理が行われ、固化容器１０内のガラス原料１４（ソーダ石灰ガラス）が溶融される。ステップＳ２において、固化容器１０の横断面において中央部から周辺部への熱の移動は、グラファイト層２８を通して行われる。このため、固化容器１０の横断面の周辺部に存在するガラス原料１４であるソーダ石灰ガラスの溶融が早くなる。

本実施例のステップＳ３では、ガラス原料１４の溶融物が、放射性廃棄物１３及びグラファイト等の間に形成された隙間に充填され、時間の経過と共に放射性廃棄物１３及びグラファイトが溶融されたガラス原料１４が凝固し、凝固されたガラス原料（ソーダ石灰ガラス）１４により一体化された放射性廃棄物１３及びグラファイトを含むガラス固化物３１が固化容器１０内に形成される。その後、断熱容器１２から蓋１２Ａを取り外すことによって、ガラス固化物３１が内部に形成された固化容器１０が断熱容器１２内から取り出され、ガラス固化物３１を内部に有する固化容器１０が、この上端部に蓋（図示せず）を取り付けることによって密封され、ガラス固化体１６が作製される。このガラス固化体１６は、廃棄体として所定の保管場所（図示せず）に保管される。

本実施例は実施例１で生じる各効果を得ることができる。

本発明の好適な一実施例である実施例７の放射性廃棄物の固化処理方法を、図７及び８を用いて説明する。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法では、高線量の放射性廃棄物としてＣｓ−１３７を１０¹⁶Ｂｑ含む高線量の放射性廃棄物（例えば、Ｃｓ−１３７を吸着しているゼオライト）１００ｋｇ及びガラス原料であるガラス軟化点が約７００℃のソーダ石灰ガラス１００ｋｇをそれぞれ固化容器に充填して、ガラス固化体を作製した。本実施例では、グラファイトが固化容器内に充填されない。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法を、以下に説明する。

本実施例に用いられる固化容器１０は、内部に、固化容器１０の中心から固化容器１０の半径方向において放射状に伸びる複数の金属板２９を配置している（図８参照）。それぞれの金属板２９の一端は固化容器１０の内面に接触している。これらの金属板２９は、例えば、鉄製である。金属板２９は、銅またはアルミニウムで作製してもよい。金属板２９は、固化容器１０の軸方向において固化容器１０内の底面から固化容器の上端付近まで伸びている。固化容器１０内には、金属板２９で仕切られた複数の廃棄物充填領域３０が形成されている。本実施例では、６つの廃棄物充填領域３０が固化容器１０内に形成されている。金属板２９のかわりに、鉄、銅またはアルミニウムで作成された金網を用いてもよい。金属板２９及び金網は、熱伝導部材である。

ステップＳ１では、実施例６と同様に、まず、廃棄物タンク１内のＣｓ−１３７を１０¹⁶Ｂｑ含む１００ｋｇの高線量の放射性廃棄物（Ｃｓ−１３７を吸着しているゼオライト）１３、及びガラス原料タンク３内のガラス原料１４である１００ｋｇのソーダ石灰ガラスを混合タンク２５内に供給し、これらを、混合タンク２５内で撹拌機（図示せず）を用いて混合する。

内部の金属板２９が設置された空の固化容器１０を、混合タンク２５真下まで移動する。混合タンク２５内の放射性廃棄物１３及びガラス原料１４の混合物１５を、開閉弁２７を開くことにより、供給管２６を通して固化容器１０内の一つの廃棄物充填領域３０に供給する。２００ｋｇの混合物１５の１／６がその廃棄物充填領域３０に供給されたとき、開閉弁２７を閉じてこの廃棄物充填領域３０への混合物１５の供給を停止する。供給管２６の下端が他の廃棄物充填領域３０の真上になるように、固化容器１０を回転させる。供給管２６の下端が他の廃棄物充填領域３０の真上に達したとき、固化容器１０の回転を停止して開閉弁２７を開き、混合タンク２５内の放射性廃棄物１３及びガラス原料１４の混合物１５を、供給管２６を通して固化容器１０内の他の廃棄物充填領域３０に供給する。２００ｋｇの混合物１５の１／６が他の廃棄物充填領域３０に供給されたとき、開閉弁２７を閉じて他の廃棄物充填領域３０への混合物１５の供給を停止する。このように、固化容器１０を回転させながら、固化容器１０内の残りの各廃棄物充填領域３０に、それぞれ、２００ｋｇの混合物１５の１／６を供給する。全ての廃棄物充填領域３０への混合物１５の供給が終了したとき、本実施例におけるステップＳ１の工程が終了する。

ステップＳ１の工程の終了後、実施例１と同様にステップＳ２及びＳ３の各工程が実施される。ステップＳ２においては、放射性廃棄物１３及びガラス原料１４の混合物１５が充てんされた固化容器１０に対して断熱化処理が行われ、固化容器１０内のガラス原料１４（ソーダ石灰ガラス）が溶融される。固化容器１０の横断面において中央部から周辺部への熱の移動は、金属板２９を通して行われる。このため、固化容器１０の横断面の周辺部に存在するガラス原料１４であるソーダ石灰ガラスの溶融が早くなる。
本実施例のステップＳ３では、ガラス原料１４の溶融物が、放射性廃棄物１３等の間に形成された隙間に充填され、時間の経過と共に放射性廃棄物１３が溶融されたガラス原料１４が凝固し、凝固されたガラス原料（ソーダ石灰ガラス）１４により一体化された放射性廃棄物１３を含むガラス固化物３１が固化容器１０内に形成される。その後、断熱容器１２から蓋１２Ａを取り外すことによって、ガラス固化物３１が内部に形成された固化容器１０が断熱容器１２内から取り出され、ガラス固化物３１を内部に有する固化容器１０が、この上端部に蓋（図示せず）を取り付けることによって密封され、ガラス固化体１６が作製される。このガラス固化体１６は、廃棄体として所定の保管場所（図示せず）に保管される。

本実施例は実施例１で生じる各効果を得ることができる。さらに、本実施例では、固化容器１０内にグラファイトを供給しないため、グラファイトの供給に必要な設備（例えば、実施例１に示すグラファイトタンク５及び開閉弁９が設けられたグラファイト供給管６等）が不要であり、放射性廃棄物の固化処理方法に用いられる固化処理設備がコンパクトになる。また、固化容器１０へのグラファイトの供給が不要になるため、ガラス固化体１６の作製に要する時間がさらに短縮される。

実施例５ないし７のそれぞれにおいて、ガラス原料１４として、ソーダ石灰ガラス以外に実施例１で述べたガラスのうちの一種を用いてもよい。本実施例において、ガラス原料１４により固化する放射性廃棄物１３は、ゼオライト以外に、クリノプチロライト、モルデナイト、チャバサイト、不溶性フェロシアン化物またはチタン酸塩化合物であってもよい。

１…廃棄物タンク、３…ガラス原料タンク、５…グラファイトタンク、１０…固化容器（第１容器）、１１…撹拌機、１２…断熱容器（第２容器）、１３…放射性廃棄物、１４…ガラス原料、１６…ガラス固化体、１７…減圧容器（第２容器）、１８…減圧ポンプ、２１…給気ポンプ、２４…温度計、２５…混合タンク、２８…グラファイト層、２９…金属板、３１…ガラス固化物。

Claims

熱伝導部材である複数の金属板を、第１容器の半径方向において前記第１容器の中心から前記第１容器の内面に向かって放射状に配置してその内面に接触させ、
前記複数の金属板によって前記第１容器内に形成された複数の廃棄物充填領域のそれぞれに、放射性核種を含む放射性廃棄物、及びガラス原料を充填し、
前記放射性廃棄物及び前記ガラス原料が内部に存在する前記第１容器が、第２容器内の断熱領域に配置され、
前記放射性核種から放出される放射線により発生する熱により、前記断熱領域に存在する前記第１容器内の前記放射性廃棄物及び前記ガラス原料を加熱し、
加熱された前記ガラス原料が溶融して前記放射性廃棄物のガラス固化体が作製されることを特徴とする放射性廃棄物の固化処理方法。