JP6249689B2 - 排ガス処理再生触媒及び排ガス処理触媒の再生方法 - Google Patents
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Description
本発明の実施形態に係る排ガス処理触媒ついて、図面を参照して説明する。図1は、本実施形態に係る排ガス処理触媒を示す概略図である。図1に示すように、本実施形態に係る排ガス処理触媒10は、重質油炊きボイラから排出される硫黄酸化物(SOx)、バナジウム(V)を含む排ガスを脱硝する排ガス処理触媒であり、活性成分11と担体12とを有し、活性成分11を担体12に担持させた触媒である。本実施形態に係る排ガス処理触媒10は、排ガスにアンモニア(NH3)を添加しておくことで、排ガス中のNO、NH3、SOx、V(例えば、V化合物)が触媒内部に拡散すると、NOはNO2に還元され、脱硝される。
ここで10重量%未満の場合には、後述する試験例に示すように、触媒の再生処理の際、アルカリ条件でSiO2が溶解し、担体12への残留率が少なくなり、再生触媒の圧縮強度が低下するので好ましくない。また、20重量%を超えると、例えばハニカム触媒を成型する際、押し出し後の保形性が良好とならず、好ましくない。
このように、担体12に上記範囲内のSiO2を含むことで、本実施形態に係る排ガス処理触媒10を再生する際に、本実施形態に係る排ガス処理触媒10をアルカリ溶液に浸漬しても強度を低下させることなく再生することができる。なお、本実施形態に係る排ガス処理触媒10の強度は、たとえば、木屋式硬度計などの硬度計を用いて圧縮強度などを測定することで求められる。
図4は、SiO2含有量(重量%)と、再生触媒のSO2酸化率との関係を示す図である。図4に示すように、SiO2が10重量%を超える場合、触媒を再生してV2O5、WO3の活性成分を再担持した際、SO2酸化率が向上する。なお、20重量%以上は成形性が悪いものとなる。
V2O5+SO2+SO3→2VOSO4 ・・・(1)
上述したような構成を有する本発明の実施形態に係る排ガス処理触媒の再生方法の一例について図面を用いて説明する。図3は、本実施形態に係る排ガス処理触媒の再生方法の一例を示すフローチャートである。図3に示すように、本実施形態に係る排ガス処理触媒の再生方法は、以下の工程を有する。
(a) 排ガス処理触媒を、濃度が0.7N以上2.0N以下のアルカリ洗浄液に浸漬し、排ガス処理触媒の表面のVOSO4を除去するアルカリ処理工程(ステップS11)。
(b) 排ガス処理触媒をアルカリ洗浄液で洗浄した後、酸水溶液で触媒の活性化処理を行う活性化処理工程(ステップS12)。
(c) 排ガス処理触媒を活性化処理を行った後、排ガス処理触媒を水で洗浄する水洗工程(ステップS13)。
(d) 排ガス処理触媒を水洗した後、排ガス処理触媒を乾燥する乾燥工程(ステップS14)。
(e) 排ガス処理触媒を乾燥した後、排ガス処理触媒を焼成する焼成工程(ステップS15)。
ボイラの運転を停止して脱硝装置から本実施形態に係る排ガス処理触媒を取り出し、取り出した本実施形態に係る排ガス処理触媒を水で予備洗浄した後、本実施形態に係る排ガス処理触媒をアルカリ洗浄液に浸漬し、排ガス処理触媒の表面に蓄積したVOSO4を除去する(アルカリ処理工程:ステップS11)。
また、アルカリ洗浄時間としては、アルカリ条件によっても左右されるが例えば30〜120分程度とするのが良い。
排ガス処理触媒をアルカリ洗浄液で洗浄した後、排ガス処理触媒を酸水溶液に浸漬し、触媒の活性化処理を行う(活性化処理工程:ステップS12)。
排ガス処理触媒に対して活性化処理を行った後、排ガス処理触媒を水で洗浄する(水洗工程:ステップS13)。本実施形態に係る排ガス処理触媒は所定時間(例えば、30分程度)浸漬する。これにより、排ガス処理触媒中に残留する酸を排ガス処理触媒から除去できる。本実施形態に係る排ガス処理触媒を水で洗浄する際、水の温度は、10℃〜80℃であると好ましい。これは、10℃よりも低いと、排ガス処理触媒中に残留する酸を水に対して十分に溶解させて除去することができない虞があり、80℃より高くても、無駄な熱エネルギーを生じてしまうからである。水への浸漬時間は、30分〜5時間であると好ましい。これは、30分より短いと、排ガス処理触媒中に残留する酸を水で十分洗浄しきれない虞があり、5時間より長くても、その間までに十分排ガス処理触媒中に残留する酸は除去されているため、それ以上の洗浄効果はほとんどないからである。
排ガス処理触媒を水洗した後、排ガス処理触媒を乾燥する(乾燥工程:ステップS14)。本実施形態に係る排ガス処理触媒の乾燥温度は、例えば90℃以上150℃以下であることが好ましい。乾燥温度が90℃未満の場合には、乾燥が十分でない場合があり、乾燥温度が150℃より高い場合には、処理設備のコストが高くなる場合が生じるからである。乾燥時間は、例えば1時間以上10時間以下であることが好ましい。乾燥時間が1時間未満の場合には、乾燥が十分でない場合があり、乾燥時間が10時間を越える場合には、処理設備のコストが高くなる場合が生じるからである。
排ガス処理触媒を乾燥した後、排ガス処理触媒を焼成する(焼成工程:ステップS15)。本実施形態に係る排ガス処理触媒の焼成温度は、例えば400℃以上800℃以下であることが好ましく、より好ましくは450℃以上700℃以下であり、更に好ましくは500℃以上600℃以下である。焼成温度が400℃未満の場合には、焼成が十分でない場合があり、焼成温度が800℃より高い場合には、処理設備のコストが高くなる場合が生じるからである。
次に、本実施形態に係る排ガス処理触媒を用いた試験結果について説明する。
(試験例1−1〜1−9:圧縮強度の評価)
まず、触媒表面にオキシ硫酸バナジウム(VOSO4)が堆積されている使用済触媒(6孔×7孔×900mmのハニカム触媒)を準備した。この使用済触媒を9等分して、サンプル1〜9を準備した。その後、表1に示すように、各使用済触媒を表1に示すアルカリ洗浄条件で洗浄した。その後、洗浄した使用済触媒を乾燥し得た再生触媒、又は洗浄した使用済触媒を乾燥して焼成して得た再生触媒の圧縮強度を測定した。圧縮強度の測定は、木屋式硬度計(株式会社藤原製作所製)を用いて行った。表1に示す各使用済触媒のアルカリ洗浄条件、圧縮強度を表1に示す。
ここで、本試験の触媒の担体は、チタン(Ti)と珪素(Si)との複合酸化物触媒であり、SiO2の割合が11重量%のものを用いた。
ここで、焼成温度は、500℃とした。
また、異なるアルカリ洗浄条件を用いて使用済触媒を洗浄して再生した再生触媒の圧縮強度を測定した。
まず、上述と同様に、使用前の触媒と、触媒表面にオキシ硫酸バナジウム(VOSO4)が堆積されている使用済触媒(6孔×7孔×900mmのハニカム触媒)を準備した。この使用済触媒を13等分して、サンプル1〜13を準備した。その後、表1に示すように、各使用済触媒を表2に示すアルカリ洗浄条件で洗浄した。その後、洗浄した使用済触媒を乾燥し得た再生触媒、又は洗浄した使用済触媒を乾燥して焼成して得た再生触媒の圧縮強度を測定した。圧縮強度の測定は、上記と同様のものを用いて行った。各触媒のアルカリ洗浄条件、圧縮強度を表3に示す。
また、1N−NaOH水溶液に20℃、30分間、浸漬した使用済触媒、1N−NaOH水溶液に常温、120分間、浸漬した使用済触媒は、乾燥後、更に焼成までしておくことで、再生した排ガス処理触媒の圧縮強度を向上させることができることが確認された(試験例2−8〜2−13参照)。
本実施形態に係る排ガス処理触媒を排ガス処理装置に用いた好適な実施形態について説明する。図5は、重質油焚きボイラの排ガス処理装置の概略図である。図5に示すように、重質油Fを用いた重質油焚きボイラ20中で燃焼ガス21は、火炉22内の蒸発管で蒸気を発生させ(発生した蒸気は蒸気ドラム23で気液分離され、蒸気はスーパーヒータ24に導かれ、過熱水蒸気となり、蒸気タービンの駆動に使用された後、凝縮した水は火炉22内の水管に還流し再蒸発される。)、スーパーヒータ24により蒸気を過熱した後、エコノマイザ25で重質油焚きボイラ20への供給水を加熱し、エコノマイザ25出口から燃焼排ガス26として排出される。前記エコノマイザ25から排出された燃焼排ガス26は、燃焼排ガス中の窒素酸化物(NOx)を脱硝する脱硝装置27に供給され、その後エアヒータ(AH)28で熱交換により空気29を加熱した後、集塵装置30に供給され、更に、燃焼排ガス中の硫黄酸化物(SOx)を脱硫する脱硫装置31に供給された後、浄化ガス32として大気に排出される。
11 活性成分
12 担体
13 コート層
20 重質油焚きボイラ
21 燃焼ガス
22 火炉
23 蒸気ドラム
24 スーパーヒータ
25 エコノマイザ
26 燃焼排ガス
27 脱硝装置
28 エアヒータ(AH)
29 空気
30 集塵装置
31 脱硫装置
32 浄化ガス
F 重質油
Claims (7)
- 重質油炊きボイラから排出される硫黄酸化物、バナジウムを含む排ガスを脱硝する排ガス処理再生触媒であって、
チタンの酸化物及び珪素の酸化物を含有し、珪素の酸化物の含有量が10重量%以上である担体と、
前記担体に担持され、バナジウム、タングステンよりなる群より選ばれる一種を含む活性成分と、
を有することを特徴とする排ガス処理再生触媒。 - 請求項1において、
排ガス処理再生触媒の表面にコート層を有することを特徴とする排ガス処理再生触媒。 - 請求項2において、
排ガス処理再生触媒表面のコート層が、シリカライト及びメタロシリケートよりなる群のうちの少なくとも1種の成分で形成されるコート層であることを特徴とする排ガス処理再生触媒。 - 重質油炊きボイラから排出される排ガス中に含まれる硫黄酸化物、バナジウムにより脱硝性能が低下した排ガス処理触媒を再生する排ガス処理触媒の再生方法であって、
排ガス処理触媒として、チタンの酸化物及び珪素の酸化物を含有し、珪素の酸化物の含有量が10重量%以上である担体に、バナジウム、タングステンよりなる群より選ばれる一種を含む活性成分を担持した触媒を用い、
前記排ガス処理触媒を、濃度が0.5N以上2.0N以下のアルカリ洗浄液に浸漬し、前記排ガス処理触媒の表面のオキシ硫酸バナジウムを除去するアルカリ処理工程と、
前記排ガス処理触媒を前記アルカリ洗浄液で洗浄した後、酸水溶液で触媒の活性化処理
を行う活性化処理工程と、
を有することを特徴とする排ガス処理触媒の再生方法。 - 請求項4において、
前記排ガス処理触媒として、その表面にコート層を有することを特徴とする排ガス処理触媒の再生方法。 - 請求項5において、
排ガス処理触媒表面のコート層が、シリカライト及びメタロシリケートよりなる群のうちの少なくとも1種の成分で形成されるコート層を有することを特徴とする排ガス処理触媒の再生方法。 - 請求項4から6のいずれか1項において、
前記アルカリ洗浄液が、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム又は炭酸カリウムの水溶液であり、
前記酸水溶液が、塩酸、硝酸、フッ化水素又は硫酸の水溶液であることを特徴とする排ガス処理触媒の再生方法。
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