JP6245361B2 - 質量分析用データ処理装置及び同装置用プログラム - Google Patents
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Description
確認イオンを用いてターゲットイオンを同定する方法としては、「絶対許容」と「相対許容」の二つのモードがある。絶対許容とは文字通り、ターゲットイオンが目的化合物由来であると同定する同定範囲を確認イオン比の絶対値で以て規定するモードであり、確認イオン比をRi[%]、許容幅をRw[%]としたとき、同定範囲Paを、
Pa=Ri±Rw[%] …(1)
と定義する。他方、相対許容とは、同定範囲を確認イオン比の相対比率で以て規定するモードであり、確認イオン比をRi[%]、許容幅をRw[%]としたとき、同定範囲Prを、
Pr=Ri±(Ri×Rw)/100[%] …(2)
と定義する。
即ち、測定者は確認イオンモードとして絶対許容又は相対許容のいずれかを任意に選択することが可能であるものの、測定の目的や用途によっては、絶対許容と相対許容とを組み合わせる必要がある場合がある。
例えば、非特許文献2に開示されているAORC(公認競馬化学者協会)の薬物検査に関する規定では、絶対許容のときの確認イオン比と相対許容のときの確認イオン比とを個別に設定し、この個別に設定した確認イオン比を用いてそれぞれ同定範囲を求め、ターゲットイオン同定のための同定範囲として絶対許容幅と相対許容幅のいずれか大きいほうを採用することが定められている。また、上記AORCの規定では、同定範囲の上限を100%と定めて(つまり、確認イオンの信号強度がターゲットイオンの信号強度を超えた場合には同定不可と規定して)いる。
a)マススペクトル上で目的化合物由来のターゲットイオンのピークであると推測されるピークが真に目的化合物由来であると判定するための、前記ターゲットイオンの信号強度と前記確認イオンの信号強度との強度比である確認イオン比の同定範囲を決める際に、確認イオン比の許容幅を比率の絶対値で定める第1のモードと、確認イオン比の許容幅を比率の相対値で定める第2のモードと、確認イオン比の許容幅を比率の絶対値で定まる確認イオン比の同定範囲と比率の相対値で定まる確認イオン比の同定範囲との大小関係に応じていずれか一方を選択する第3のモードと、のいずれか一つをユーザが選択するためのモード選択部と、
b)前記モード選択部により前記第3のモードが選択された場合に、対象とする確認イオンの標準的な確認イオン比に対し、比率の絶対値として与えられた絶対許容幅に基づく第1の同定範囲と、比率の相対値として与えられた相対許容幅に基づく第2の同定範囲とをそれぞれ計算し、第1、第2なる二つの同定範囲の大小関係に応じていずれか一方を選択し、実測による確認イオン比を判定するための同定範囲として定める同定範囲決定部と、
c)前記実測による確認イオン比を判定するための同定範囲についてその上限を100%に制限する指定をユーザが行うための範囲制限設定部と、
d)前記範囲制限設定部により上限が指定された場合、前記同定範囲決定部で選択された同定範囲の全てがその上限値で制約された範囲を外れるときに、これをユーザに報知する報知部と、
を備えることを特徴としている。
a)マススペクトル上で目的化合物由来のターゲットイオンのピークであると推測されるピークが真に目的化合物由来であると判定するための、前記ターゲットイオンの信号強度と前記確認イオンの信号強度との強度比である確認イオン比の同定範囲を決める際に、確認イオン比の許容幅を比率の絶対値で定める第1のモードと、確認イオン比の許容幅を比率の相対値で定める第2のモードと、確認イオン比の許容幅を比率の絶対値で定まる確認イオン比の同定範囲と比率の相対値で定まる確認イオン比の同定範囲との大小関係に応じていずれか一方を選択する第3のモードと、のいずれか一つをユーザが選択するためのモード選択部と、
b)前記モード選択部により前記第3のモードが選択された場合に、対象とする確認イオンの標準的な確認イオン比に対し、比率の絶対値として与えられた絶対許容幅に基づく第1の同定範囲と、比率の相対値として与えられた相対許容幅に基づく第2の同定範囲とをそれぞれ計算し、第1、第2なる二つの同定範囲の大小関係に応じていずれか一方を選択し、実測による確認イオン比を判定するための同定範囲として定める同定範囲決定部と、
c)前記実測による確認イオン比を判定するための同定範囲についてその上限を100%に制限する指定をユーザが行うための範囲制限設定部と、
d)前記範囲制限設定部により上限が指定された場合、前記同定範囲決定部で選択された同定範囲の全てがその上限値で制約された範囲を外れるときに、これをユーザに報知する報知部と、
して動作させることを特徴としている。
本発明に係る質量分析用データ処理装置では、ユーザ(測定者)はモード選択部において、従来装置で設けられていた第1のモード(絶対許容モード)、第2のモード(相対許容モード)のほかに、さらに第3のモードを選択することができる。このモード選択部は、表示部の画面上に表示されたプルダウンメニューやラジオボタン等により三つのモードのいずれかを択一的に指示できるものとすればよい。ユーザがモード選択部により第3のモードを選択すると、同定範囲決定部は、対象とする確認イオンの標準的な確認イオン比に対し、絶対許容幅に基づく第1の同定範囲と、相対許容幅に基づく第2の同定範囲とをそれぞれ計算する。絶対許容幅及び相対許容幅はそれぞれデフォルト値が定められていて、ユーザが特に設定を変更しない限りは、全ての確認イオンに対してこのデフォルト値が共通に用いられるようにするとよい。
この構成によれば、同定範囲決定部において第1、第2の同定範囲の比較によって選択された同定範囲の上限値が100%を超えていた場合に、その同定範囲の上限は100%に制限されることになる。これにより、確認イオン比の標準値と絶対許容幅又は相対許容幅とにより計算される同定範囲に依らず、実測の確認イオン比の判定に使用される同定範囲の上限を100%に定めることができる。
この場合、定量対象である目的化合物毎に、一つのターゲットイオンのMRMトランジション(プリカーサイオンの質量電荷比とプロダクトイオンの質量電荷比との組)と、1個又は複数個の確認イオンのMRMトランジションとを、質量分析計2における分析条件として設定する。こうした分析条件の下で、液体クロマトグラフ1及び質量分析計2により得られたデータは測定データ保存部31に格納される。
Pa=Ri±Rw[%]=90±20[%]
Pr=Ri±(Ri×Rw)/100[%]=90±(90×0.4)=90±36[%]
と求まるから、この二つの同定範囲を比較し、大きいほうを選択する。上記例では、Pr>Paであるから、Prを同定範囲として選択する。ただし、選択されたこの同定範囲は54〜126[%]であり、その上限値は100[%]を超えているから、上限を100[%]とし、最終的な同定範囲を54〜100[%]と定める。
Pa=Ri±Rw[%]=200±60[%]
Pr=Ri±(Ri×Rw)/100[%]=200±(200×0.6)=200±120[%]
であるから、Prが同定範囲として選択される。選択されたこの同定範囲は80〜320[%]であるので、上限値を100[%]に制限し、最終的な同定範囲を80〜100[%]とする。また、MRMトランジションが130.00>27.00である確認イオンについては、
Pa=Ri±Rw[%]=300±60[%]
Pr=Ri±(Ri×Rw)/100[%]=300±(300×0.6)=300±180[%]
であるから、Prが同定範囲として選択される。この場合、選択されたこの同定範囲は120〜480[%]であるから、同定範囲の下限値が100%を超えている。そのため、同定範囲の全てが100%を超えており、該同定範囲を用いてターゲットイオンを同定することは不可能である。そこで、そのことを示すべく「上限オーバー」とのテキストを同定範囲表示欄76中に表示する。
例えば上記実施例は、本発明に係るデータ処理装置をLC−MS/MSシステムに適用したが、質量分析計はMS/MS測定が可能である必要はない。また、本発明に係るデータ処理装置は、ガスクロマトグラフと質量分析計とを組み合わせたGC−MSやGC−MS/MSに適用することもできることは明らかである。
2…質量分析計
3…データ処理部
31…測定データ保存部
32…定量用ターゲット確認処理部
33…条件設定処理部
34…同定範囲計算部
35…ターゲット同定処理部
36…定量演算処理部
37…レポート作成処理部
4…入力部
5…表示部
6…スペクトル確認条件設定画面
61…「確認イオンを使う」チェックボックス
62…確認イオンモード選択ボタン
63…ドロップダウンメニュー
64…絶対許容幅表示ボックス
65…相対許容幅表示ボックス
66…「確認イオンの同定範囲の上限を100%とする」チェックボックス
7…確認イオン詳細設定画面
71…パラメータテーブル
72…MRMトランジション表示欄
73…確認イオン比標準値表示欄
74…絶対許容幅表示欄
75…相対許容幅表示欄
76…同定範囲表示欄
Claims (5)
- 目的化合物を特徴付ける特定の質量電荷比を有するターゲットイオンのほかに該目的化合物を確認するための別の質量電荷比を有する確認イオンを定めておき、目的試料に対する測定により求められた前記ターゲットイオンと前記確認イオンとの信号強度を求め、その結果を利用して該ターゲットイオンの適否を確認したうえで目的化合物の同定又は定量を行うための質量分析用データ処理装置であって、
a)マススペクトル上で目的化合物由来のターゲットイオンのピークであると推測されるピークが真に目的化合物由来であると判定するための、前記ターゲットイオンの信号強度と前記確認イオンの信号強度との強度比である確認イオン比の同定範囲を決める際に、確認イオン比の許容幅を比率の絶対値で定める第1のモードと、確認イオン比の許容幅を比率の相対値で定める第2のモードと、確認イオン比の許容幅を比率の絶対値で定まる確認イオン比の同定範囲と比率の相対値で定まる確認イオン比の同定範囲との大小関係に応じていずれか一方を選択する第3のモードと、のいずれか一つをユーザが選択するためのモード選択部と、
b)前記モード選択部により前記第3のモードが選択された場合に、対象とする確認イオンの標準的な確認イオン比に対し、比率の絶対値として与えられた絶対許容幅に基づく第1の同定範囲と、比率の相対値として与えられた相対許容幅に基づく第2の同定範囲とをそれぞれ計算し、第1、第2なる二つの同定範囲の大小関係に応じていずれか一方を選択し、実測による確認イオン比を判定するための同定範囲として定める同定範囲決定部と、
c)前記実測による確認イオン比を判定するための同定範囲についてその上限を100%に制限する指定をユーザが行うための範囲制限設定部と、
d)前記範囲制限設定部により上限が指定された場合、前記同定範囲決定部で選択された同定範囲の全てがその上限値で制約された範囲を外れるときに、これをユーザに報知する報知部と、
を備えることを特徴とする質量分析用データ処理装置。 - 請求項1に記載の質量分析用データ処理装置であって、
一つのターゲットイオンに対し複数の確認イオンを定める場合に、確認イオン毎に前記絶対許容幅と前記相対許容幅とをユーザが入力する許容幅設定部をさらに備えることを特徴とする質量分析用データ処理装置。 - 請求項1に記載の質量分析用データ処理装置であって、
前記同定範囲決定部は、前記範囲制限設定部により上限が指定された場合に、その指定された上限値に従って、選択した同定範囲を狭めることを特徴とする質量分析用データ処理装置。 - 請求項1〜3のいずれか1項に記載の質量分析用データ処理装置であって、
前記同定範囲決定部により決定された同定範囲をレポートとして出力する出力部をさらに備えることを特徴とする質量分析用データ処理装置。 - 目的化合物を特徴付ける特定の質量電荷比を有するターゲットイオンのほかに該目的化合物を確認するための別の質量電荷比を有する確認イオンを定めておき、目的試料に対する測定により求められた前記ターゲットイオンと前記確認イオンとの信号強度を求め、その結果を利用して該ターゲットイオンの適否を確認したうえで目的化合物の同定又は定量を行うための、コンピュータ上で動作するデータ処理装置用プログラムであって、該コンピュータを、
a)マススペクトル上で目的化合物由来のターゲットイオンのピークであると推測されるピークが真に目的化合物由来であると判定するための、前記ターゲットイオンの信号強度と前記確認イオンの信号強度との強度比である確認イオン比の同定範囲を決める際に、確認イオン比の許容幅を比率の絶対値で定める第1のモードと、確認イオン比の許容幅を比率の相対値で定める第2のモードと、確認イオン比の許容幅を比率の絶対値で定まる確認イオン比の同定範囲と比率の相対値で定まる確認イオン比の同定範囲との大小関係に応じていずれか一方を選択する第3のモードと、のいずれか一つをユーザが選択するためのモード選択部と、
b)前記モード選択部により前記第3のモードが選択された場合に、対象とする確認イオンの標準的な確認イオン比に対し、比率の絶対値として与えられた絶対許容幅に基づく第1の同定範囲と、比率の相対値として与えられた相対許容幅に基づく第2の同定範囲とをそれぞれ計算し、第1、第2なる二つの同定範囲の大小関係に応じていずれか一方を選択し、実測による確認イオン比を判定するための同定範囲として定める同定範囲決定部と、
c)前記実測による確認イオン比を判定するための同定範囲についてその上限を100%に制限する指定をユーザが行うための範囲制限設定部と、
d)前記範囲制限設定部により上限が指定された場合、前記同定範囲決定部で選択された同定範囲の全てがその上限値で制約された範囲を外れるときに、これをユーザに報知する報知部と、
して動作させることを特徴とするデータ処理装置用プログラム。
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