JP6128353B2 - フレーム付き膜電極接合体、燃料電池用単セル及び燃料電池スタック - Google Patents

Description

本発明は、固体高分子型の燃料電池に用いられるフレーム付き膜電極接合体に関し、このフレーム付き膜電極接合体を用いた燃料電池用単セル、及び燃料電池スタックに関するものである。

この種の膜電極接合体としては、燃料電池用樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造方法の名称で特許文献１に記載されているものがある。特許文献１に記載の樹脂枠付き電解質膜・電極構造体は、その外周において、アノード電極を除去した状態にして電解質膜を露出させている。また、樹脂製枠部材の内周には、アノード電極の厚さに相当する薄肉状の内周突部と、カソード電極側で厚さ方向に突出する樹脂突起部を設けている。そして、樹脂枠付き電解質膜・電極構造体は、露出している電解質膜に、樹脂製枠部材の内周突部を接着層により接合し、その後、樹脂突起部を加熱溶融させてカソード電極のガス拡散層に含浸させ、ガス拡散層内に樹脂含浸部を形成した構成になっている。

日本国特開２０１３−１３１４１７号公報

ところが、上記したような従来のフレーム付き膜電極接合体（燃料電池用樹脂枠付き電解質膜・電極構造体）では、フレーム（樹脂製枠部材）に設けた薄肉状の内周突部と膜電極接合体（電解質膜・電極構造体）とを接合する構成であったため、例えば、アノードガスとカソードガスとの間に差圧が生じると、フレームが厚さ方向に撓むように変形し、これを繰り返すことによりフレームの内周突部を破損するおそれがあるという問題点があり、このような問題点を解決することが課題であった。

本発明は、上記従来の課題に着目して成されたものであって、厚さ方向に作用する力に対して充分な強度を確保することができ、フレームの破損を防ぐことができるフレーム付き膜電極接合体を提供することを目的としている。

本発明に係わるフレーム付き膜電極接合体は、電解質膜を一対の電極層で挟持した構造を有する膜電極接合体と、膜電極接合体の周囲に設けた樹脂製のフレームを備えている。前記フレームは、膜電極接合体を配置する開口部と、開口部の周縁に沿って形成され且つフレームの厚さ分に相当するクランク状の段差部と、段差部によりフレームの片面側に偏倚した状態で開口部内に延出する内周縁部を備えている。そして、フレーム付き膜電極接合体は、内周縁部における偏倚側とは反対側の面に、膜電極接合体の外周縁部を接合した構成とし、上記構成をもって従来の課題を解決するための手段としている。

本発明に係わるフレーム付き膜電極接合体は、上記構成を採用したことにより、フレームにおいて、膜電極接合体との接合部分である内周縁部の厚さが本体部分の厚さとほぼ等しくなると共に、段差部で肉厚となるので、厚さ方向に作用する力に対して充分な強度を確保することができ、フレームの破損を防ぐことができる。

本発明に係わる燃料電池スタックを説明する斜視図（Ａ）、分解状態の斜視図（Ｂ）、及びセルモジュールとシールプレートを示す斜視図（Ｃ）である。 図１に示す燃料電池スタックを構成する燃料電池用単セルを分解状態にして示す斜視図である。 本発明に係わるフレーム付き膜電極接合体の第１実施形態を説明する要部の断面図（Ａ）、段差部附近の拡大断面図（Ｂ）、及び差圧入力時の発生応力比を示すグラフである。 フレーム及び膜電極接合体をカソード側から見た状態の斜視図（Ａ）、及びアノード側から見た状態の斜視図（Ｂ）である。 フレームの第２実施形態を説明する三面図（Ａ）、第３実施形態を説明する三面図（Ｂ）、及び第４実施形態を説明する三面図（Ｃ）である。 本発明に係わるフレーム付き膜電極接合体の第５実施形態において、フレーム付き膜電極接合体の要部の断面図（Ａ）、及び接合部分の三例を示す各々断面図（Ｂ）〜（Ｄ）である。 本発明の第６実施形態を説明する燃料電池用単セルの断面図（Ａ）、及び第７実施形態を示す燃料電池用単セルの断面図（Ｂ）である。

〈第１実施形態〉
図１に示す燃料電池スタックＦＳは、とくに図１（Ｂ）及び（Ｃ）に示すように、単セルＣを複数枚積層して一体化した少なくとも二つ以上のセルモジュールＭと、セルモジュールＭ同士の間に介装するシールプレートＰとを備えている。図示例の単セルＣ及びシールプレートＰは、いずれもほぼ同じ縦横寸法を有する矩形板状を成している。なお、図１（Ｃ）には、２つのセルモジュールＭと、１つのシールプレートＰを示しているが、実際には、それ以上の数のセルモジュールＭ及びシールプレートＰを積層する。

また、燃料電池スタックＦＳは、セルモジュールＭの積層方向の両端部に、エンドプレート５６Ａ，５６Ｂを夫々配置し、単セルＣの長辺側の積層端面（図１中で上下面）に、締結板５７Ａ，５７Ｂが設けてあると共に、短辺側の積層端面に、補強板５８Ａ，５８Ｂが設けてある。各締結板５７Ａ，５７Ｂ及び補強板５８Ａ，５８Ｂは、セルモジュールＭ及びシールプレートＰから成る積層体Ａの積層方向全長にわたる大きさを有し、図示しないボルトにより両エンドプレート５６Ａ，５６Ｂに連結する。

このようにして、燃料電池スタックＦＳは、図１（Ａ）に示すようなケース一体型構造となり、各セルモジュールＭ及びシールプレートＰを積層方向に拘束・加圧して個々の単セルＣに所定の接触面圧を加え、ガスシール性や導電性等を良好に維持する。また、図示例の単セルＣは、長辺側の同じ位置に電圧測定用の外部端子５９を有している。これに対して、図１中で上側となる一方の締結板５７Ａは、各単セルＣの外部端子５９が入り込むスリット５７Ｓを有しており、外部端子５９に対して、適数に分割したコネクタ（図示略）を接続可能にしている。

単セルＣは、図２に示すように、フレーム付き膜電極接合体２と、この膜電極接合体２を挟持する一対（アノード側及びカソード側）のセパレータ３，４を備えている。膜電極接合体２は、電解質膜を一対の電極層で挟持した構造を有し、その周囲に樹脂製のフレーム１を備えている。また、フレーム１及び両セパレータ３，４は、いずれもほぼ同じ縦横寸法を有する矩形板状である。なお、フレーム１と膜電極接合体２との接合については、後に詳しく述べる。

膜電極接合体２は、一般に、ＭＥＡ（Membrane Electrode Assembly)と呼ばれるものであって、図３（Ａ）に一部を示すように、固体高分子から成る電解質膜１１を燃料極層（アノード）１２と空気極層（カソード）１３とで挟持した構造を有している。燃料極層１１及び空気極層１３は、図示を省略したが、膜電極接合体２側から、触媒層と、多孔質体から成るガス拡散層を夫々備えたものである。この膜電極接合体２は、燃料極層１２にアノードガス（水素）が供給されると共に、空気極層１３にカソードガス（空気）が供給されて、電気化学反応により発電をする。

各セパレータ３，４は、表裏反転形状を有する金属製の板部材であって、例えばステンレス製であり、プレス加工により適宜の形状に成形することができる。各セパレータ３，４は、膜電極接合体２に対応する中央領域が、短辺方向の断面において波形状に形成してある。この波形状は、図示の如く長辺方向に連続している。各セパレータ３，４は、膜電極接合体２に相対向する一方の面において、波形山部が膜電極接合体２に接触し、波形谷部がアノードガス又はカソードガスの流路になる。

膜電極接合体２のフレーム１及び各セパレータ３，４は、短辺側の両端部に、各々三個ずつのマニホールド穴Ｈ１〜Ｈ３，Ｈ４〜Ｈ６を有している。図１及び図２の左側に示す各マニホールド穴Ｈ１〜Ｈ３は、カソードガス供給用（Ｈ１）、冷却用流体供給用（Ｈ２）及びアノードガス排出用（Ｈ３）であり、積層方向に互いに連通して夫々の流路を形成する。また、図１及び図２の右側に示す各マニホールド穴Ｈ４〜Ｈ６は、アノードガス供給用（Ｈ４）、冷却流体排出用（Ｈ５）及びカソードガス排出用（Ｈ６）であり、積層方向に互いに連通して夫々の流路を形成する。なお、供給用と排出用は、一部または全部が逆の位置関係でも良い。

また、フレーム１及び各セパレータ３，４の周縁部や、マニホールド穴Ｈ１〜Ｈ６の周囲には、シール部材Ｓが連続的に配置してある。これらのシール部材Ｓは、接着剤としても機能するもので、フレーム１及び膜電極接合体２とセパレータ３，４とを気密的に接合する。また、マニホールド穴Ｈ１〜Ｈ６の周囲に配置したシール部材Ｓは、各マニホールドの気密性を維持する一方で、各層間に応じた流体を供給するために該当箇所に開口を有している。

上記の単セルＣは、所定枚数を積層してセルモジュールＭを形成する。このとき、隣接する単セルＣ同士の間には、冷却用流体の流路を形成し、隣接するセルモジュールＭ同士の間にも冷却用流体の流路を形成する。したがって、シールプレートＰは、セルモジュールＭ同士の間、すなわち冷却用流体の流路内に配置されている。

シールプレートＰは、導電性の一枚の金属板を成形したものであり、平面視において上記した単セルＣとほぼ同じ矩形板状で且つ同じ大きさに形成され、両短辺側には、単セルＣと同様のマニホールド穴Ｈ１〜Ｈ６が形成されている。このシールプレートＰは、マニホールド穴Ｈ１〜Ｈ６の各周囲に、シール部材を備えると共に、その周縁部分に、外周シール部材５１及び内周シール部材５２が、全周にわたって平行に設けてあり、外周シール部材５１により外部からの雨水等の浸入を防止すると共に、内周シール部材５２によりセルモジュールＭ間の流路を流通する冷却用流体の漏出を防止する。

フレーム付き膜電極接合体２は、先述したように、周囲に樹脂製のフレーム１を備えている。フレーム１は、図４に示すように、中央の矩形状の開口部１Ａと、段差部１Ｂと、内周縁部１Ｃを備えると共に、厚肉状の外周縁部１Ｄを有している。開口部１Ａは、膜電極接合体２を配置する部分である。段差部１Ｂは、開口部１Ａの周縁に沿って形成してあり、フレーム１の厚さ分に相当する段差を有している。内周縁部１Ｃは、段差部１Ｂに連続し、この段差部１Ｂによりフレーム１の片面側に偏倚した状態で開口部１Ａ内に延出している。

ここで、段差部１Ｂは、図３（Ｂ）に示すように、フレーム１の厚さＴ１に相当する段差を有するものであるから、これに連続する内周縁部１Ｃもフレーム本体と同じ厚さＴ１になっている。また、段差部１Ｂは、偏倚側（図３で上側）の出角部と反偏倚側の入角部との間隔Ｔ２、及び偏倚側の入角部と反偏倚側の出角部との間隔Ｔ３が、いずれもフレーム１の厚さＴ１よりも大きい構造である。なお、段差部は、図３に示すようなクランク状にしても良いし、後に説明する図５に示すように、本体部分と内周縁部１Ｃとを曲線的に連続させるものでも良い。

これに対して、膜電極接合体２は、図３（Ａ）に示すように、外周縁部において、燃料極層１２を除去した状態にして電解質膜１１の片面を露出させている。そして、フレーム１の内周縁部１Ｃにおける偏倚側とは反対側の面（図３で下面）と、膜電極接合体２の外周縁部における電解質膜１１とを接合している。この接合には、接着剤又は粘着剤が用いられ、これらの材料により内周縁部１Ｃと電解質膜１１との間に接合層１４を形成する。このとき、図３（Ａ）に示すフレーム付き膜電極接合体２は、内周縁部１Ｃの偏倚側となる電極層が、燃料極層１２である。

なお、図３（Ａ）においては、フレーム１と膜電極接合体２との間に、溝状の隙間があるが、この隙間は、フレーム１の内周縁部１Ｃや膜電極接合体２の外周縁部の寸法公差を吸収するものであり、無くても構わない。また、図４では、接合層１４を枠状に示しているが、実際には、スクリーン印刷や塗布により内周縁部１Ｃに設けられる。

上記構成を備えたフレーム付き膜電極接合体２は、フレーム１において、膜電極接合体２との接合部分である内周縁部１Ｃの厚さＴ１が本体部分の厚さとほぼ等しくなると共に、段差部１Ｂで肉厚となるので、厚さ方向に作用する力に対して充分な強度を確保することができ、フレーム１の破損を防ぐことができる。

また、フレーム１は、本体部分から肉厚の段差部１Ｂを介して内周縁部１Ｃまでを連続的に有するので、成形性（樹脂の流動性）が向上し、品質を高めることができる。さらに、フレーム付き膜電極接合体２は、別部品として成形したフレーム１と接合するだけで完成するので、構造が簡単であると共に、一枚あたりの製造のサイクルタイムが短くなり、低コスト化を実現すると共に、量産性に優れたものとなる。

したがって、このフレーム付き膜電極接合体２を備えた単セルＣや、単セルＣを積層して成るセルモジュールＭ及び燃料電池スタックＦＳにおいても、構造の簡略化や低コスト化、耐久性及び生産性の向上を実現することができる。

さらに、上記のフレーム付き膜電極接合体２を用いた燃料電池スタックＦＳでは、燃料極上に生じた生成水を除去するために、アノードガスの供給圧力をパルス状に増減させることがある。この場合、アノードガスの供給圧力を増加させた際に、アノード側の圧力がカソード側よりも高くなり、その差圧によってフレーム１がカソード側に撓むように変形し、供給圧力の増減に伴ってフレーム１が繰り返し変形する。

これに対して、フレーム付き膜電極接合体２は、フレーム１の内周縁部１Ｃの偏倚側となる電極層が燃料極層１２であり、換言すれば、高圧になるアノード側に内周縁部１Ｃを偏倚させている。これにより、フレーム付き膜電極接合体２は、フレーム１がカソード側に撓んだ際、段差部１Ｂのカソード側には圧縮方向の力が作用するので、図３（Ｃ）にフレーム側として示すように、反フレーム側（カソード側）からの差圧入力に比べて発生応力比が小さくなる。その結果、フレーム付き膜電極接合体２は、アノードガスとカソードガスとの差圧による変形に対して耐久性が高いものとなる。

〈第２〜４実施形態〉
図５は、本発明のフレーム付き膜電極接合体におけるフレームの他の実施形態を示す図であって、段差部１Ｂの少なくとも片面側に補強部を設けた構成である。

図５（Ａ）に示す第２実施形態のフレーム１は、段差部１Ｂの両面側に、リブ状の補強部１Ｅを段差部１Ｂの連続方向に所定間隔で有している。

図５（Ｂ）に示す第３実施形態のフレーム１は、段差部１Ｂの偏倚側の面に、ほぞ状の補強部１Ｆを段差部１Ｂの連続方向に所定間隔で有している。この補強部１Ｆは、段差部から内周縁部１Ｃにかけて設けてある。

図５（Ｃ）に示す第４実施形態のフレーム１は、図５（Ｂ）と同様に、段差部１Ｂの偏倚側の面に、ほぞ状の補強部１Ｇを段差部１Ｂの連続方向に所定間隔で有している。この補強部１Ｇは、段差部から内周縁部１Ｃにかけて設けてあり、上端部を曲面にすると共に、段差部１Ｂ及び内周縁部１Ｃとの間にＲを設けることで、全体として波形状を成すように形成してある。

上記の補強部１Ｅ，１Ｆ，１Ｇを備えたフレーム１は、いずれも段差部１Ｂや内周縁部１Ｃの強度がより一層高くなり、耐久性のさらなる向上などを実現することができる。なお、上記各実施形態では、補強部１Ｅ，１Ｆ，１Ｇを所定間隔で配置した構成を説明したが、これらを連続させた構成にすることができる。例えば、図２に示すフレーム付き膜電極接合体２において、短辺側には、アノードガスやカソードガスを流通させる都合上、複数の補強部を所定間隔で形成して、隣接する補強部同士の間をガス流路にすることができる。また、長辺側には、複数の補強部又は連続する補強部を形成して、アノードガスやカソードガスの脇流れを抑制することができる。

〈第５実施形態〉
図６は、本発明のフレーム付き膜電極接合体の第５実施形態を示す図である。図６（Ｂ）〜（Ｄ）において、膜電極接合体２を構成する燃料極層１２は、電解質膜１１側から、触媒層１２Ａと、図示しないガス拡散層を有している。また、同じく膜電極接合体２を構成する空気極層１３は、電解質膜１１側から、触媒層１３Ａと、ガス拡散層１３Ｂを有している。

図６（Ｂ）に示す例では、膜電極接合体２の外周縁部が、一方の電極層である燃料極層１２において、ガス拡散層が無く、触媒層１２Ａを露出状態に有している。そして、フレーム１の内周縁部１Ｃと燃料極層１２の触媒層１２Ａとの間に、接着剤又は粘着剤から成る接合層１４を有する構造である。このフレーム付き膜電極接合体２では、内周縁部１Ｃと触媒層１２Ａとを接合することで、内周縁部１Ｃと多孔質体から成るガス拡散層とを接合するよりも、高い接合強度を得ることができる。

図６（Ｃ）に示す例では、膜電極接合体２の外周縁部が、一方の電極層側である燃料極層１２側の電解質膜１１の片面を露出状態に有している。そして、フレーム１の内周縁部１Ｃと電解質膜１１の片面との間に、接着剤又は粘着剤から成る接合層１４を有する構造である。このフレーム付き膜電極接合体２では、発電領域外である外周縁部において燃料極層１２を省くことにより、高価な触媒を含む触媒層１２Ａを必要最小限にし、さらなる低コスト化を図ることができる。

図６（Ｄ）に示す例では、図６（Ｃ）に示す例と同様に、膜電極接合体２の外周縁部が、燃料極層１２側となる電解質膜１１の片面を露出状態にして、フレーム１の内周縁部１Ｃと電解質膜１１の片面との間に接合層１４を有する。また、膜電極接合体２の外周縁部が、電解質膜１１から他方の電極層である空気極層１３に至る連通穴１３Ｃを有している。この連通穴１３Ｃは、電解質膜１１の表面で開口し、且つ空気極層１３のガス拡散層１３Ｂの中間に底部を有している。そして、連通穴１３Ｃの内部に、接合層１４を形成する材料を充填して、前記接合層１４と一体化したアンカー部１４Ａを形成している。

このフレーム付き膜電極接合体２では、図６（Ｃ）に示す例と同様に、外周縁部における燃料極層１２を省くことでさらなる低コスト化を図ることができる。また、上記の膜電極接合体２は、空気極層１３に食い込むアンカー部１４Ａを形成するので、フッ素系材料のように難接着性の材料から成る電解質膜１１を用いた場合でも、電解質膜１１と接合層１４との接着性を高め、ひいてはフレーム１の内周縁部１Ｃと電解質膜１１との接着性を高めることができる。

〈第６及び第７実施形態〉
図７は、本発明に係わるフレーム付き膜電極接合体２を備えた燃料電池用単セルの二例の実施形態を説明する図であり、図２に示す単セルＣの長辺部分の断面図である。なお、先の実施形態と同一の構成部位は、同一符号を付して詳細な説明を省略する。

図７（Ａ）及び（Ｂ）に示す単セルＣは、フレーム付き膜電極接合体２と、この膜電極接合体２を挟持する一対のセパレータ３，４を備えている。一対のセパレータ３，４は、アノード側とカソード側であって、先の実施形態で説明したように、適宜の凹凸を有する表裏反転形状であり、長辺方向（図７では紙面垂直方向）にアノードガスやカソードガスを流通させる。

また、単セルＣは、フレーム１の段差部１Ｂよりも外周側（図７では左側）の部分と、各セパレータ３，４との間に、双方を気密的に接合するシール部材Ｓを備えている。このシール部材Ｓは、第１実施形態で説明したシール部材Ｓと同等のものであり、弾性を有している。さらに、単セルＣは、両セパレータ３，４により、フレーム１の内周縁部１Ｃと膜電極接合体２の外周縁部との接合部分を挟持して、双方の接合状態を良好に維持する構造になっている。

そして、図７（Ａ）に示す第６実施形態の単セルＣは、フレーム１の両面において、シール部材Ｓよりも内周側に、各セパレータ３，４のセル内面に夫々当接する突部１Ｑ、１Ｒを有している。これらの突部１Ｑ，１Ｒは、図５で説明した補強部と同様に、膜電極接合体２の短辺側及び長辺側に応じて、複数を所定間隔で形成したり、連続的に形成したりすることができる。

上記構成を備えた単セルＣは、段差部１Ｂによる強度向上に加えて、突部１Ｑ、１Ｒによってフレーム１を補強することができ、しかも、これらの突部１Ｑ，１Ｒを各セパレータ３，４に当接することによって、積層時に付与される積層方向の荷重を良好に伝達させることができる。

また、単セルＣは、フレーム１の突部１Ｑ，１Ｒを各セパレータ３，４に当接させることで、シール部材Ｓの厚さを一定に維持することができ、積層時における各単セルＣのシール機能のばらつきを防止することができる。さらに、単セルＣは、とくに、膜電極接合体２の長辺側すなわちアノードガスやカソードガスの流通方向に沿う部分において、突部１Ｑ，１Ｒが脇流れの障害物となって、発電領域への各ガスの流通を促進させ、これにより、発電効率の向上に貢献することができる。

図７（Ｂ）に示す第７実施形態の単セルＣは、フレーム１の両面において、シール部材Ｓよりも内周側及び外周側の両方に、各セパレータ３，４のセル内面に夫々当接する突部１Ｑ，１Ｒを有している。これらの突部１Ｑ，１Ｒは、図５で説明した補強部と同様に、膜電極接合体２の短辺側及び長辺側に応じて、複数を所定間隔で形成したり、連続的に形成したりすることができる。

上記構成を備えた単セルＣにあっても、段差部１Ｂによる強度向上に加えて、突部１Ｑ、１Ｒによってフレーム１を補強することができ、また、積層時に付与される積層方向の荷重を良好に伝達させることができる。

さらに、単セルＣは、シール部材Ｓの両側に突部１Ｑ，１Ｒを有するので、シール部材Ｓの厚さを一定に維持する機能がより確実なものとなり、積層時における各単セルＣのシール機能のばらつき防止や、膜電極接合体２の長辺側における脇流れ防止の機能を得ることができる。

なお、本発明に係わるフレーム付き膜電極接合体、燃料電池用単セル、及び燃料電池スタックは、その構成が上記各実施形態のみに限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で各部材の材料、形状、大きさ及び数などを変更することができる。

１ フレーム
１Ａ 開口部
１Ｂ 段差部
１Ｃ 内周縁部
１Ｅ，１Ｆ，１Ｇ 補強部
１Ｑ，１Ｒ 突部
２ 膜電極接合体
３，４ セパレータ
１１ 電解質膜
１２ 燃料極層（電極層）
１２Ａ 燃料極層の触媒層
１３ 空気極層（電極層）
１３Ｃ 連通穴
１４ 接合層
１４Ａ アンカー部
Ｃ 燃料電池用単セル
ＦＳ 燃料電池スタック
Ｓ シール部材

Claims (10)

1. 電解質膜を一対の電極層で挟持した構造を有する膜電極接合体と、
   膜電極接合体の周囲に設けた樹脂製のフレームを備え、
   フレームが、膜電極接合体を配置する開口部と、開口部の周縁に沿って形成され且つフレームの厚さ分に相当するクランク状の段差部と、段差部によりフレームの片面側に偏倚した状態で開口部内に延出する内周縁部を備え、
   内周縁部における偏倚側とは反対側の面に、膜電極接合体の外周縁部を接合したことを特徴とするフレーム付き膜電極接合体。
   
2. 前記内周縁部の偏倚側となる電極層が、燃料極層であることを特徴とする請求項１に記載のフレーム付き膜電極接合体。
3. 前記段差部の少なくとも片面側に補強部を設けたことを特徴とする請求項１又は２に記載のフレーム付き膜電極接合体。
4. 前記膜電極接合体の外周縁部が、一方の電極層を構成する触媒層を露出状態に有し、
   フレームの内周縁部と一方の電極層の触媒層との間に、接着剤又は粘着剤から成る接合層を有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載のフレーム付き膜電極接合体。
5. 前記膜電極接合体の外周縁部が、一方の電極層側となる電解質膜の片面を露出状態に有し、
   フレームの内周縁部と電解質膜の片面との間に、接着剤又は粘着剤から成る接合層を有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載のフレーム付き膜電極接合体。
6. 前記膜電極接合体の外周縁部が、電解質膜から他方の電極層に至る連通穴を有し、
   連通穴の内部に、接合層を形成する材料から成り且つ前記接合層と一体化したアンカー部を形成したことを特徴とする請求項５に記載のフレーム付き膜電極接合体。
7. 請求項１〜６のいずれか１項に記載のフレーム付き膜電極接合体と、このフレーム付き膜電極接合体を挟持する一対のセパレータを備えたことを特徴する燃料電池用単セル。
8. フレームの段差部よりも外周側の部分と各セパレータとの間に、双方を気密的に接合するシール部材を備え、
   フレームが、シール部材よりも内周側に、各セパレータに夫々当接する突部を有していることを特徴とする請求項７に記載の燃料電池用単セル。
9. フレームが、シール部材よりも外周側に、各セパレータに夫々当接する突部を有していることを特徴とする請求項８に記載の燃料電池用単セル。
10. 請求項７〜９のいずれか１項に記載の燃料電池用単セルを複数積層した構造を有することを特徴とする燃料電池スタック。

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