JP5999529B2 - 燃料電池単セル - Google Patents
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Description
本発明は、固体高分子型燃料電池などの燃料電池の改良に関し、複数積層して燃料電池スタックを構成する燃料電池単セルに関するものである。
従来から、水素を含有するアノードガスと酸素を含有するカソードガスを反応ガスとして、電気化学反応により電気エネルギーを発生する燃料電池が周知である。このような燃料電池は、電解質の違いにより種々のタイプのものに分類され、その一つとして固体高分子膜を用いる燃料電池がある。
特許文献1には、固体高分子膜の両側にアノード電極及びカソード電極を配置した膜電極接合体(MEA:Membrane Electrode Assembly)と、膜電極接合体の両側に配置されるセパレータとを備えた燃料電池単セルを、複数積層して構成される燃料電池スタックが開示されている。
特許文献1のような燃料電池スタックでは、膜電極接合体やセパレータ等の各部品を接着剤によって接着することで、各部材間におけるシール性を確保する。しかしながら、接着剤は、各部材の外縁や反応ガスのマニホールドの周囲に配置されるため、部材積層時において、接着剤が各部材の外側やマニホールドにはみ出し、これによりシール性能が低下するおそれがあるという問題点があった。
本発明は、上記従来の状況の課題に着目して成されたもので、シール性能の向上を実現することができる燃料電池単セルを提供することを目的としている。
本発明の燃料電池単セルは、膜電極接合体を一対のセパレータで挟持すると共に、膜電極接合体と各セパレータとの間に形成したガス流路を密閉するためのシール材を備えた構造を有している。そして、燃料電池単セルは、膜電極接合体におけるシール材の配置部分に、凹凸を形成すると共に、セパレータにおけるシール材の配置部分に、反応ガスの受圧側にシール材を溜めるシール材溜まりと、シール材の保持部を設け、凹凸と保持部とを対向させて配置した構成とし、上記構成をもって従来の課題を解決するための手段としている。なお、上記構成において、シール材には、接着剤としても機能するものを用いることができる。また、反応ガスの受圧側とは、反応ガスの圧力が作用する側であり、具体的には、ガス流路や、反応ガスの供給及び排出を行うためのマニホールド穴の内側である。
本発明の燃料電池単セルは、上記構成を採用したことにより、シール材溜まりに満たされたシール材の端部に反応ガスの圧力が作用して、シール材がセパレータ及び膜電極接合体に密着することとなり、シール性能の向上を実現することができる。
また、燃料電池単セルは、膜電極接合体におけるシール材の配置部分に凹凸を形成したことから、膜電極接合体とシール材との接触面積が増大し、接着強度を向上させる機能と、積層方向の荷重伝達の機能とを両立させることができ、さらには、シール材との接触面積の増大と同時に、双方の界面の侵食長さを大きく確保して、ガス漏れが生じない構造にすることができる。
また、燃料電池単セルは、膜電極接合体におけるシール材の配置部分に凹凸を形成したことから、膜電極接合体とシール材との接触面積が増大し、接着強度を向上させる機能と、積層方向の荷重伝達の機能とを両立させることができ、さらには、シール材との接触面積の増大と同時に、双方の界面の侵食長さを大きく確保して、ガス漏れが生じない構造にすることができる。
図1に示す燃料電池スタックFSは、とくに図1(B)に示すように、燃料電池単セルCを所定枚数積層してセルモジュールMを構成し、複数のセルモジュールMを積層すると共に、セルモジュールM同士の間にシールプレートPを介装している。なお、図1(B)には、2つのセルモジュールMと、1つのシールプレートPを示しているが、実際には、それ以上の数のセルモジュールM及びシールプレートPを積層する。
また、燃料電池スタックFSは、セルモジュールMの積層方向の両端部に、エンドプレート56A,56Bを夫々配置し、燃料電池単セルCの長辺側となる両面(図1中で上下面)に、締結板57A,57Bが設けてあると共に、短辺側となる両面に、補強板58A,58Bが設けてある。各締結板57A,57B及び補強板58A,58Bは、図示しないボルトにより両エンドプレート56A,56Bに連結する。
このようにして、燃料電池スタックFSは、図1(A)に示すようなケース一体型構造となり、各セルモジュールM及びシールプレートPを積層方向に拘束・加圧して個々の燃料電池単セルCに所定の接触面圧を加え、ガスシール性や導電性等を良好に維持する。
燃料電池単セルCは、図2に示すように、膜電極接合体1と、膜電極接合体1を挟持する一対のセパレータ2,2を備えると共に、膜電極接合体1と各セパレータ2,2との間にカソードガス及びアノードガスの夫々のガス流路(GC,GA)を形成する。
膜電極接合体1は、一般に、MEA(Membrane Electrode Assembly)と呼ばれるものであって、詳細な図示は省略するが、固体高分子から成る電解質層をカソード電極層とアノード電極層とで挟持した構造を有している。また、図示例の膜電極接合体1は、その外周に樹脂製のフレーム1Aを一体的に備えている。
フレーム1Aは、例えば射出成形により膜電極接合体1と一体化してあり、この実施形態では、膜電極接合体1を中央にして長方形状を成している。また、フレーム1Aは、短辺両側に、各々三個ずつのマニホールド穴H1〜H3,H4〜H6が配列してあり、各マニホールド穴群から膜電極接合体1に至る領域がディフューザ部となる。このフレーム1A及び両セパレータ2,2は、いずれもほぼ同等の縦横寸法を有する長方形状である。
さらに、フレーム1Aは、ディフューザ部に、円形状の複数の突部1Bが縦横に配列してある。これらの突部1Bは、膜電極接合体1の経時変化などによって燃料電池単セルCに厚さ方向の変位が生じた際に、セパレータ2,2に接触して反応用ガスの流通空間を維持するものである。
各セパレータ2は、表裏反転形状を有する金属製の板部材であって、例えばステンレス製であり、プレス加工により適宜の形状に成形することができる。図示例のセパレータ2は、少なくとも膜電極接合体1に対応する中央部分が断面凹凸形状に形成してある。このセパレータ2は、断面凹凸形状を長辺方向に連続的に有しており、膜電極接合体1に波形凸部を接触させると共に、波形凹部と膜電極接合体1との間にカソード及びアノードのガス流路(GC,GA)を形成する。また、各セパレータ2は、両端部に、フレーム1Aと同様のマニホールド穴H1〜H6を有している。
上記のフレーム1A及び膜電極接合体1と両セパレータ2,2は、図3(A)に示すように、重ね合わせて燃料電池単セルCを構成する。また、燃料電池単セルCは、所定枚数(図3では4枚)を積層してセルモジュールMを形成する。このとき、隣接する燃料電池単セルC同士の間には、冷却液(例えば水)の流路Fを形成し、隣接するセルモジュールM同士の間にも冷却液の流路を形成する。
図2の左側に示す各マニホールド穴H1〜H3は、上側から、アノードガス供給用(H1)、冷却液排出用(H2)及びカソードガス排出用(H3)であり、積層方向に互いに連通して夫々の流路を形成する。また、図2の右側に示す各マニホールド穴H4〜H6は、上側から、カソードガス供給用(H4)、冷却液供給用(H5)及びアノードガス排出用(H6)であり、積層方向に互いに連通して夫々の流路を形成する。各マニホールド穴H1〜H6の供給及び排出の位置関係は、一部又は全部が逆であっても良い。
さらに、燃料電池単セルCは、図2に示すように、フレーム1Aと各セパレータ2の縁部同士の間や、マニホールド穴H1〜H6の周囲に、シール材S1,S2が設けてある。図2では、両シール材S1,S2の一部を重複した状態で示している。これらのシール材S1,S2は、接着剤としての機能をも有するもので、個々の層間において、カソードガス及びアノードガスの夫々のガス流路GC,GAを気密的に分離する。また、各層間に応じた流体が流れるように、マニホールド穴H1〜H6の周囲の適当な箇所に開口を設ける。なお、燃料電池スタックFSにおいて、隣接する燃料電池単セルCのセパレータ2同士は、外周部同士を気密的に接合することにより、冷却液の流路Fを密閉している。
シールプレートPは、上記した燃料電池単セルCとは別体にして形成してあり、図1(B)に示すように、プレート基板50の両端部に、前記フレーム1A及びセパレータ2と同様のマニホールド穴H1〜H6が形成してある。
プレート基板50は、導電性の一枚の金属板を成形したものであり、平面視において上記した燃料電池単セルCとほぼ同じ形状で同じ大に形成してある。このプレート基板50を導電性の金属板で形成することにより、経時的に安定した通電を行うことができる。
また、シールプレートPは、マニホールド穴H1〜H6の各周囲に、シール部材51が、また、そのプレート基板50の最外周縁部に、外周シール部材52が、さらに、そのシール部材52の内側に、所要の間隔をおいて内周シール部材53が、夫々全周にわたって無端状に形成してある。各マニホールド穴H1〜H6の周囲に設けた各シール部材51は、これらを互いに独立させて形成している。これらのシール部材51〜53は、フレーム1Aとセパレータ2との間に介装した先述のシール材S1,S2とは別である。
シールプレートPは、図3(A)に示すように、内周シール53部材により、セルモジュールM間の冷却液用流路を流通する冷却液の漏出を防止し、また、外周シール部材52により、外部からの雨水の浸入を防止するとともに、電気的な絶縁を図っている。なお、図3(A)において符号9で示すものは接着剤である。
上記の燃料電池スタックFSは、燃料電池単セルCを所定枚数積層してセルモジュールMを構成し、セルモジュールMに対してシールプレートPを容易に取り外し可能にしている。これにより、いずれかの燃料電池単セルCに不具合が生じた場合に、その燃料電池単セルCを含むセルモジュールMのみの交換することが可能になり、その他の燃料電池単セルC並びにセルモジュールMを継続的に使用することができる。
上記の燃料電池スタックFSを構成する燃料電池単セルCは、先述したように、膜電極接合体1を一対のセパレータ2,2で挟持すると共に、膜電極接合体1と各セパレータ2との間に形成したガス流路(GC,GA)を密閉するためのシール材S1,S2を備えた構造である。また、膜電極接合体1が、その外周に樹脂製のフレーム1Aを有している。
上記の燃料電池単セルCは、図3(B)及び図4に示すように、セパレータ2におけるシール材Sの配置部分に、反応ガスの受圧側にシール材S1,S2を溜めるシール材溜まり2Aが形成してある。反応ガスの受圧側とは、反応ガスの圧力が作用する側であって、例えば、ガス流路GC,GAの内側やマニホールド穴H1〜H6の内側である。
つまり、フレーム1A及びセパレータ2の縁部に配置するシール材S1に対しては、反応ガスが存在する側、すなわち少なくともガス流路GC,GA側にシール材溜まり2Aを設ける。マニホールド穴H1〜H6の周囲に配置するシール材S2に対しては、その両側に反応ガスや冷却液が存在する場合があるので、少なくとも圧力の高い側、若しくは両側にシール材溜まり2Aを設ける。
図3(B)に示す実施形態では、フレーム1A及びセパレータ2の縁部に配置するシール材S1に対して、セパレータ2におけるシール材S1の配置部分の両側に、シール材溜まり2Aが形成してある。具体的には、セパレータ2の一部を膜電極接合体1から離間する方向に屈曲形成して、その屈曲部分をシール材溜まり2Aとしている。また、セパレータ2において、両側のシール材溜まり2A,2Aの間の平坦部分をシール材S1の保持部2Bとしている。なお、図3(B)に示す実施形態では、マニホールド穴H1〜H6の周囲に配置するシール材S2に対しては、シール材溜まり2Aが無いものとなっている。
ここで、本発明の燃料電池単セルCでは、より好ましい実施形態として、膜電極接合体1及びセパレータ2の少なくとも一方におけるシール材S1,S2の配置部分に、凹凸を形成することができる。この実施形態では、膜電極接合体1がフレーム1Aを有するので、そのフレーム1A及びセパレータ2の少なくとも一方に凹凸を形成する。
図3(B)に示す実施形態では、フレーム1Aに、複数の凸部10Aを所定間隔で形成することで、シール材S1,S2の配置部分に凹凸を形成している。これにより、フレーム1Aの凹凸とセパレータ2の保持部2Bとを対向させて配置した構造になっている。また、保持部2Bの反対面(外面)には、シールプレートPの内周シール部材53やシール部材51が配置してある。
図4(A)及び(B)に示す各実施形態では、フレーム1A及びセパレータ2の縁部、及びマニホールド穴H1〜H6の周囲に配置した各シール材S1,S2に対して、セパレータ2に、両側のシール材溜まり2Aと保持部2Bが設けてある。図4に示す各実施形態は、先述の凹凸が無い構成であるが、いずれも保持部2Bの反対面には、シールプレートPの内周シール部材53が配置してあり、とくに、図4(A)に示す実施形態では、保持部2Bに、シールプレートPの内周シール部材53を位置決めするための凹部2Cが形成してある。
さらに、図5(A)及び(B)に示す各実施形態では、セパレータ2が、シール材溜まり2A及び保持部2Bを有するほか、フレーム1Aに、複数の凹部10Bを所定間隔で形成することで、シール材S1,S2の配置部分に凹凸を形成している。図5(A)に示す実施形態は、フレーム1Aの表裏両面の凹部10Bを、互いに同位相に配置したものである。図5(B)に示す実施形態は、フレーム1Aの表裏両面の凹部10Bを互いにずらせて配置したものである。
上記の燃料電池単セルCは、以下の方法に基づいて製造することができる。すなわち、膜電極接合体1を一対のセパレータ2,2,で挟持すると共に、膜電極接合体1と各セパレータ2,2との間に形成したガス流路CG,AGを密閉するためのシール材S1,S2を備えた燃料電池単セルCを製造するに際し、セパレータ2におけるシール材S1,S2の配置部分に、反応ガスの受圧側にシール材S1,S2を溜めるシール材溜まり2Aを形成する。
そして、セパレータ2のシールの配置部分にシール材S1,S2を配置した後、セパレータ2と膜電極接合体1を接合して双方の間にシール材S1,S2により密閉されたガス流路CG,Agを形成すると共に、シール材溜まり2Aに、反応ガスの圧力を受けるようにシール材S1,S2を溜めた状態にする。
上記の燃料電池単セルCは、セパレータ2におけるシール材S1,S2の配置部分に、反応ガスの受圧側にシール材S1,S2を溜めるシール材溜まり2Aを設けたため、図3(B)、図4及び図5に示すように、シール材溜まり2Aの部分に、シール材S1,S2の端部が塊状に充填形成される。
これにより、燃料電池単セルCは、シール材溜まり2Aを満たすシール材S1,S2の端部(端面)に反応ガスの圧力が作用し、シール材S1,S2が押圧されてセパレータ2及び膜電極接合体1のフレーム1Aに密着することとなり、シール性能の向上を実現することができる。また、燃料電池単セルCの製造方法によれば、上記の如くシール性の高い燃料電池単セルCを容易に生産することができる。
さらに、燃料電池単セルCは、膜電極接合体1のフレーム1A及びセパレータ2の少なくとも一方、すなわち図3(B)及び図5に示す実施形態では、フレーム1Aおけるシール材S1,S2の配置部分に凹凸を形成したことから、フレーム1Aとシール材S1,S2との接触面積が増大し、接着強度を向上させる機能と、積層方向の荷重伝達の機能とを両立させることができる。この場合、とくに図3(B)に示す如く、突部10Aにより凹凸を形成すれば、フレーム1Aとセパレータ2との間隔が小さくなり、積層方向の荷重伝達の機能がより高められる。
さらに、燃料電池単セルCでは、上記の如くフレーム1Aに凹凸を形成することにより、シール材S1,S2との接触面積が増大するのと同時に、双方の界面の侵食長さを大きく確保することができる。つまり、この種の燃料電池単セルは、長時間使用しているうちに、反応ガスの脈動等を受けるので、フレーム1Aに対するシール材S1,S2の引張剪断接着強度が次第に低下し、双方の界面に反応ガスや生成物による侵食が生じる。
これに対して、燃料電池単セルCでは、フレーム1Aとシール材S1,S2との間において、凹凸によりガス流路GC,GA側から外部に至る界面の長さを充分に確保しておくことで、当該燃料電池単セルCの寿命範囲を超えても反応ガスや生成物が外部に到達しない(ガス漏れが生じない)構造にすることができる。
図6は、本発明の燃料電池単セルCにおけるシール材S1,S2の耐久性を説明するグラフである。すなわち、図6(A)に示すように、フレーム1Aに凹凸を形成してシール材S1,S2との接触面積を増大させれば、耐久時間を長くすることができる。また、図6(B)に示すように、凹凸数を増大させれば、その結果、フレーム1Aとシール材S1,S2との接触面積も増大するので、耐久時間を長くすることができる。さらに、図6(C)に示すように、フレーム1Aとシール材S1,S2との接触面積(凹凸数)を増大させれば、界面侵食長さも増大して、耐久時間を長くすることができる。
さらに、燃料電池単セルCは、図3(B)及び図5に示すように、膜電極接合体1のフレーム1Aの凹凸と、セパレータ2の保持部2Bとを対向させて配置したため、シール材S1,S2を定位置に確実に保持し得ると共に、燃料電池スタックFSを構成した際に、積層方向の荷重伝達を良好に行うことができる。
さらに、燃料電池単セルCは、図3(B)及び図4に示すように、保持部2Bの外面にシールプレートPのシール部材51〜53を配置している。つまり、フレーム1Aとセパレータ2との間に介装したシール材S1,S2と、シールプレートPのシール部材51〜53との積層方向の位置が一致している。これにより、燃料電池単セルCは、シールプレートPのシール部材51〜53をも定位置に確実に保持し得ると共に、シールプレートPを含む積層方向の荷重伝達を良好に行うことができる。
さらに、燃料電池単セルCは、膜電極接合体1が樹脂製のフレーム1Aを一体的に備え、フレーム1Aとセパレータ2との間にシール材S1,S2を介装するので、膜電極接合体1による発電領域の外側で良好なシール機能が得られると共に、発電領域に何ら影響を及ぼすことなく、シール材溜まり2A、保持部2B及び凹凸(突部10A及び凹部10B)といった加工部位を容易に形成することができる。
さらに、上記の燃料電池単セルCの耐久性向上などに伴って、その燃料電池単セルCを積層してなる燃料電池スタックFSにあっても、耐久性が向上すると共に、積層方向の荷重伝達の向上により、燃料電池単セルC間の面圧や接触抵抗、さらには各燃料電池単セルCの発電機能の均一化などを実現することができる。
本発明に係わる燃料電池単セルは、その構成が上記各実施形態のみに限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で構成の細部を適宜変更したり、上記各実施形態の構成を適宜組み合わせたりすることが可能であり、例えば、上記各実施形態では、膜電極接合体1のフレーム1Aにおけるシール材の配置部分に凹凸を形成した場合を例示したが、セパレータ2側におけるシール材の配置部分に、凹凸を形成することもできる。なお、凹凸は、物理的に形成したものの他、表面改質(例えば、UV、プラズマ、コロナ等)により化学的に形成したものでもよい。
C 燃料電池単セル
FS 燃料電池スタック
GA アノードのガス流路
GC カソードのガス流路
S1 S2 シール材
1 膜電極接合体
1A フレーム
2 セパレータ
2A シール材溜まり
2B 保持部
10A 凸部
10B 凹部
FS 燃料電池スタック
GA アノードのガス流路
GC カソードのガス流路
S1 S2 シール材
1 膜電極接合体
1A フレーム
2 セパレータ
2A シール材溜まり
2B 保持部
10A 凸部
10B 凹部
Claims (4)
- 膜電極接合体を一対のセパレータで挟持すると共に、膜電極接合体と各セパレータとの間に形成したガス流路を密閉するためのシール材を備えた燃料電池単セルであって、
膜電極接合体におけるシール材の配置部分に、凹凸を形成すると共に、セパレータにおけるシール材の配置部分に、反応ガスの受圧側にシール材を溜めるシール材溜まりと、シール材の保持部を設け、凹凸と保持部とを対向させて配置したことを特徴とする燃料電池単セル。 - 膜電極接合体が、その外周に樹脂製のフレームを一体的に備えており、前記フレームとセパレータとの間にシール材が介装してあることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池単セル。
- 請求項1又は2に記載の燃料電池単セルを複数積層してなることを特徴とする燃料電池スタック。
- 請求項1〜3のいずれか1項に記載の燃料電池単セルを製造するに際し、
膜電極接合体におけるシール材の配置部分に、凹凸を形成すると共に、セパレータにおけるシール材の配置部分に、反応ガスの受圧側にシール材を溜めるシール材溜まりと、シール材の保持部を形成し、
セパレータのシールの配置部分にシール材を配置した後、
セパレータと膜電極接合体を接合して双方の間にシール材により密閉されたガス流路を形成すると共に、
シール材溜まりに、反応ガスの圧力を受けるようにシール材を溜めた状態にすることを特徴とする燃料電池単セルの製造方法。
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