WO2014080761A1 - 燃料電池単セル - Google Patents

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sealing
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和弘 影山
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日産自動車株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an improvement in a fuel cell such as a polymer electrolyte fuel cell, and relates to a single unit fuel cell in which a plurality of stacked fuel cells constitute a fuel cell stack.
  • fuel cells that generate electrical energy through an electrochemical reaction using an anode gas containing hydrogen and a cathode gas containing oxygen as a reaction gas are well known. Such fuel cells are classified into various types depending on the electrolyte, and one of them is a fuel cell using a solid polymer membrane.
  • Patent Document 1 discloses a fuel including a membrane electrode assembly (MEA) in which an anode electrode and a cathode electrode are disposed on both sides of a solid polymer membrane, and a separator disposed on both sides of the membrane electrode assembly.
  • MEA membrane electrode assembly
  • a fuel cell stack configured by stacking a plurality of battery single cells is disclosed.
  • each component such as a membrane electrode assembly and a separator is bonded with an adhesive to ensure a sealing property between the members.
  • the adhesive since the adhesive is disposed around the outer edge of each member and around the manifold of the reaction gas, the adhesive may protrude to the outside of each member or the manifold when the members are stacked, which may reduce the sealing performance. There was a problem.
  • the present invention has been made paying attention to the problems of the above-described conventional situation, and an object thereof is to provide a fuel cell single cell capable of realizing improved sealing performance.
  • the fuel cell single cell of the present invention has a structure including a sealing material for sandwiching a membrane electrode assembly between a pair of separators and sealing a gas flow path formed between the membrane electrode assembly and each separator.
  • the fuel cell unit cell has a configuration in which a sealing material reservoir for storing the sealing material on the pressure receiving side of the reaction gas is provided in a portion where the sealing material is disposed in the separator, and the above configuration is a means for solving the conventional problems. Yes.
  • a sealant that also functions as an adhesive can be used.
  • the reaction gas pressure receiving side is the side on which the pressure of the reaction gas acts, and specifically, the gas flow path and the inside of the manifold hole for supplying and discharging the reaction gas.
  • the fuel cell single cell of the present invention adopts the above-described configuration, so that the pressure of the reactive gas acts on the end of the sealing material filled in the sealing material reservoir, and the sealing material adheres to the separator and the membrane electrode assembly. As a result, the sealing performance can be improved.
  • FIG. 1 A perspective view (A) and a perspective exploded view (B) of the fuel cell stack. It is a top view explaining a fuel cell single cell as an exploded state. It is sectional drawing (A) of the manifold hole vicinity of a cell module, and an expanded sectional view (B) explaining the arrangement
  • the graph (A) which shows the relationship between the contact area of a sealing material and a flame
  • a fuel cell stack FS shown in FIG. 1 is a cell module M in which a predetermined number of fuel cell single cells C are stacked, and a plurality of cell modules M are stacked as shown in FIG. A seal plate P is interposed between the modules M.
  • FIG. 1B two cell modules M and one seal plate P are shown, but in reality, a larger number of cell modules M and seal plates P are stacked.
  • the fuel cell stack FS has end plates 56A and 56B arranged at both ends in the stacking direction of the cell modules M, respectively, on both surfaces (upper and lower surfaces in FIG. 1) on the long side of the single fuel cell C.
  • the fastening plates 57A and 57B are provided, and the reinforcing plates 58A and 58B are provided on both surfaces on the short side.
  • the fastening plates 57A and 57B and the reinforcing plates 58A and 58B are connected to both end plates 56A and 56B by bolts (not shown).
  • the fuel cell stack FS has a case-integrated structure as shown in FIG. 1A, and each cell module M and the seal plate P are restrained and pressed in the stacking direction to provide individual fuel cell single cells C.
  • a predetermined contact surface pressure is applied to the gas to maintain good gas sealing performance and electrical conductivity.
  • the fuel cell single cell C includes a membrane electrode assembly 1 and a pair of separators 2 and 2 that sandwich the membrane electrode assembly 1, and the membrane electrode assembly 1 and each separator 2, 2.
  • the gas flow paths (GC, GA) of the cathode gas and the anode gas are formed between them.
  • the membrane electrode assembly 1 is generally called MEA (Membrane Electrode Assembly), and although not shown in detail, a structure in which an electrolyte layer made of a solid polymer is sandwiched between a cathode electrode layer and an anode electrode layer have.
  • MEA Membrane Electrode Assembly
  • the membrane electrode assembly 1 in the illustrated example is integrally provided with a resin frame 1A on the outer periphery thereof.
  • the frame 1A is integrated with the membrane electrode assembly 1 by, for example, injection molding.
  • the frame 1A has a rectangular shape with the membrane electrode assembly 1 in the center.
  • three manifold holes H1 to H3 and H4 to H6 are arranged on both sides of the short side, and a region from each manifold hole group to the membrane electrode assembly 1 is a diffuser portion.
  • Both the frame 1A and the separators 2 and 2 have a rectangular shape having substantially the same vertical and horizontal dimensions.
  • the frame 1A has a plurality of circular protrusions 1B arranged vertically and horizontally on the diffuser portion. These protrusions 1B come into contact with the separators 2 and 2 to maintain the reaction gas flow space when the displacement of the fuel cell unit cell C in the thickness direction is caused by the aging of the membrane electrode assembly 1 or the like. To do.
  • Each separator 2 is a metal plate member having an inverted shape, for example, stainless steel, and can be formed into an appropriate shape by press working.
  • at least a central portion corresponding to the membrane electrode assembly 1 is formed in a concavo-convex shape in cross section.
  • the separator 2 has a concavo-convex shape in the long side direction continuously.
  • the corrugated convex portion is brought into contact with the membrane electrode assembly 1, and a cathode and an anode are disposed between the corrugated concave portion and the membrane electrode assembly 1.
  • Gas flow paths GC, GA
  • Each separator 2 has manifold holes H1 to H6 similar to the frame 1A at both ends.
  • the above-described frame 1A, membrane electrode assembly 1 and both separators 2 and 2 are overlapped to constitute a fuel cell single cell C as shown in FIG.
  • the fuel cell single cell C forms a cell module M by laminating a predetermined number (four in FIG. 3).
  • a flow path F of a coolant for example, water
  • a flow path of the coolant is also formed between adjacent cell modules M.
  • the manifold holes H1 to H3 shown on the left side of FIG. 2 are for the anode gas supply (H1), the coolant discharge (H2), and the cathode gas discharge (H3) from the top, and communicate with each other in the stacking direction. Each flow path is formed. Also, the manifold holes H4 to H6 shown on the right side of FIG. 2 are for the cathode gas supply (H4), the coolant supply (H5), and the anode gas discharge (H6) from the top, and communicate with each other in the stacking direction. Thus, the respective flow paths are formed. The positional relationship between supply and discharge of each manifold hole H1 to H6 may be partially or entirely reversed.
  • the fuel cell single cell C is provided with sealing materials S1 and S2 between the edges of the frame 1A and the separators 2 and around the manifold holes H1 to H6.
  • sealing materials S1 and S2 also have a function as an adhesive, and airtightly separate the gas flow paths GC and GA of the cathode gas and the anode gas between the individual layers.
  • openings are provided at appropriate locations around the manifold holes H1 to H6 so that fluid according to each layer flows.
  • the separators 2 of adjacent fuel cell single cells C hermetically join the outer peripheral portions to seal the coolant flow path F.
  • the seal plate P is formed separately from the fuel cell single cell C described above. As shown in FIG. 1B, the seal plate P is similar to the frame 1A and the separator 2 at both ends of the plate substrate 50. Manifold holes H1 to H6 are formed.
  • the plate substrate 50 is formed by molding a single conductive metal plate, and is formed in the same size as the fuel cell unit cell C described above in plan view. By forming the plate substrate 50 from a conductive metal plate, stable energization can be performed over time.
  • the seal plate P has a seal member 51 around each of the manifold holes H1 to H6, an outer peripheral seal member 52 at the outermost peripheral edge of the plate substrate 50, and further inside the seal member 52.
  • the inner peripheral seal member 53 is formed endlessly over the entire circumference at a required interval.
  • the seal members 51 provided around the manifold holes H1 to H6 are formed independently of each other. These sealing members 51 to 53 are different from the above-described sealing materials S1 and S2 interposed between the frame 1A and the separator 2.
  • the seal plate P prevents leakage of the coolant flowing through the coolant flow path between the cell modules M by the inner peripheral seal 53 member.
  • electrical insulation is achieved.
  • symbol 9 in FIG. 3 (A) is an adhesive agent.
  • the seal plate P can be easily detached from the cell module M.
  • M can be used continuously.
  • the fuel cell unit cell C constituting the fuel cell stack FS sandwiches the membrane electrode assembly 1 between the pair of separators 2 and 2, and between the membrane electrode assembly 1 and each separator 2. It is the structure provided with the sealing materials S1 and S2 for sealing the gas flow path (GC, GA) formed in (1).
  • the membrane electrode assembly 1 has a resin frame 1A on its outer periphery.
  • the fuel cell single cell C has a sealing material reservoir 2 ⁇ / b> A for storing the sealing materials S ⁇ b> 1 and S ⁇ b> 2 on the pressure receiving side of the reaction gas at the portion where the sealing material S is disposed in the separator 2. Is formed.
  • the pressure receiving side of the reaction gas is the side on which the pressure of the reaction gas acts, and is, for example, the inside of the gas flow paths GC and GA and the inside of the manifold holes H1 to H6.
  • the sealing material reservoir 2A is provided on the side where the reaction gas exists, that is, at least on the gas flow path GC and GA side.
  • a sealing material reservoir 2A is provided on at least the high pressure side or both sides.
  • the seal material reservoir 2A is formed on both sides of the seal material S1 in the separator 2 with respect to the seal material S1 arranged at the edge of the frame 1A and the separator 2. is there. Specifically, a part of the separator 2 is bent in a direction away from the membrane electrode assembly 1, and the bent portion is used as a seal material reservoir 2A. Further, in the separator 2, a flat portion between the seal material reservoirs 2A and 2A on both sides is used as a holding portion 2B for the seal material S1. In the embodiment shown in FIG. 3B, the seal material reservoir 2A is not provided for the seal material S2 disposed around the manifold holes H1 to H6.
  • irregularities can be formed in the arrangement portions of the sealing materials S1, S2 in at least one of the membrane electrode assembly 1 and the separator 2.
  • the membrane / electrode assembly 1 has the frame 1A, unevenness is formed on at least one of the frame 1A and the separator 2.
  • the projections and depressions are formed in the arrangement portions of the sealing materials S1 and S2 by forming a plurality of projections 10A at a predetermined interval on the frame 1A.
  • the unevenness of the frame 1A and the holding portion 2B of the separator 2 are arranged to face each other.
  • an inner peripheral seal member 53 and a seal member 51 of the seal plate P are arranged on the opposite surface (outer surface) of the holding portion 2B.
  • FIGS. 4 (A) and 4 (B) the separator 2 with respect to the sealing materials S1 and S2 disposed around the edges of the frame 1A and the separator 2 and the manifold holes H1 to H6, Sealing material reservoirs 2A and holding parts 2B on both sides are provided.
  • Each embodiment shown in FIG. 4 has a configuration without the above-described irregularities, but in each case, an inner peripheral sealing member 53 of the seal plate P is disposed on the opposite surface of the holding portion 2B.
  • a recess 2C for positioning the inner peripheral seal member 53 of the seal plate P is formed in the holding portion 2B.
  • the separator 2 includes a seal material reservoir 2A and a holding portion 2B, and a plurality of recesses 10B are formed in the frame 1A at predetermined intervals. Concavities and convexities are formed in the arrangement portions of the sealing materials S1 and S2.
  • the recesses 10B on the front and back surfaces of the frame 1A are arranged in the same phase.
  • the recesses 10B on both the front and back surfaces of the frame 1A are shifted from each other.
  • the fuel cell single cell C can be manufactured based on the following method. That is, a sealing material for sandwiching the membrane electrode assembly 1 between the pair of separators 2, 2 and sealing the gas flow paths CG, AG formed between the membrane electrode assembly 1 and the separators 2, 2.
  • a sealing material reservoir 2A for storing the sealing materials S1 and S2 on the pressure receiving side of the reaction gas is formed in the arrangement portion of the sealing materials S1 and S2 in the separator 2.
  • the sealing materials S1 and S2 are stored in the sealing material reservoir 2A so as to receive the pressure of the reaction gas.
  • the fuel cell single cell C is provided with the sealing material reservoir 2A for storing the sealing materials S1 and S2 on the pressure receiving side of the reaction gas at the arrangement portion of the sealing materials S1 and S2 in the separator 2, FIG. As shown in FIG. 4 and FIG. 5, the end portions of the sealing materials S1, S2 are filled and formed in the sealing material reservoir 2A.
  • the fuel cell single cell C causes the pressure of the reactive gas to act on the end portions (end surfaces) of the sealing materials S1 and S2 that fill the sealing material reservoir 2A, and the sealing materials S1 and S2 are pressed, so that the separator 2 and the membrane electrode
  • the bonded body 1 is in close contact with the frame 1A, and the sealing performance can be improved.
  • the fuel cell single cell C with high sealing performance as described above can be easily produced.
  • the fuel cell single cell C is provided with at least one of the frame 1A and the separator 2 of the membrane electrode assembly 1, that is, in the embodiment shown in FIGS. 3B and 5, the arrangement portions of the sealing materials S1 and S2 in the frame 1A. Since the unevenness is formed on the surface, the contact area between the frame 1A and the sealing materials S1 and S2 is increased, and the function of improving the adhesive strength and the function of transmitting the load in the stacking direction can be made compatible. In this case, in particular, as shown in FIG. 3B, if the projections and recesses are formed by the protrusions 10A, the distance between the frame 1A and the separator 2 is reduced, and the function of load transmission in the stacking direction is further enhanced.
  • the contact area with the sealing materials S1 and S2 is increased, and at the same time, the erosion length of both interfaces is ensured to be large. Can do. That is, since this type of fuel cell unit cell is subjected to pulsation of the reaction gas while being used for a long time, the tensile shear adhesive strength of the sealing materials S1 and S2 to the frame 1A gradually decreases, and the interface between the two Erosion due to reaction gases and products occurs.
  • FIG. 6 is a graph illustrating the durability of the sealing materials S1 and S2 in the single fuel cell C of the present invention. That is, as shown in FIG. 6A, the endurance time can be extended by forming irregularities on the frame 1A to increase the contact area with the sealing materials S1 and S2. As shown in FIG. 6B, if the number of irregularities is increased, as a result, the contact area between the frame 1A and the sealing materials S1 and S2 also increases, so that the durability time can be extended. Furthermore, as shown in FIG. 6C, if the contact area (number of irregularities) between the frame 1A and the sealing materials S1 and S2 is increased, the interface erosion length is also increased, and the durability time can be extended. .
  • the fuel cell single cell C is arranged so that the unevenness of the frame 1 ⁇ / b> A of the membrane electrode assembly 1 and the holding portion 2 ⁇ / b> B of the separator 2 are opposed to each other. S1 and S2 can be reliably held in place, and when the fuel cell stack FS is configured, load transmission in the stacking direction can be performed satisfactorily.
  • the fuel cell single cell C has seal members 51 to 53 of the seal plate P arranged on the outer surface of the holding portion 2B. That is, the positions in the stacking direction of the sealing materials S1 and S2 interposed between the frame 1A and the separator 2 and the sealing members 51 to 53 of the sealing plate P are the same. As a result, the fuel cell single cell C can reliably hold the seal members 51 to 53 of the seal plate P in place and can perform load transmission in the stacking direction including the seal plate P satisfactorily.
  • the membrane electrode assembly 1 is integrally provided with a resin frame 1A, and the sealing materials S1 and S2 are interposed between the frame 1A and the separator 2, so that the membrane electrode assembly A good sealing function can be obtained outside the power generation region by 1, and processing sites such as the seal material reservoir 2A, the holding portion 2B, and the unevenness (projection 10A and recess 10B) can be easily made without affecting the power generation region. Can be formed.
  • the durability is improved and load transmission in the stacking direction is performed.
  • the surface pressure and contact resistance between the fuel cell single cells C, and the power generation function of each fuel cell single cell C can be made uniform.
  • the fuel cell unit cell according to the present invention is not limited to the above-described embodiments, and the details of the configurations may be changed as appropriate without departing from the scope of the present invention.
  • the case where the unevenness is formed in the arrangement portion of the sealing material in the frame 1A of the membrane electrode assembly 1 is exemplified.
  • the sealing material on the separator 2 side is exemplified.
  • Irregularities can also be formed in the arrangement portion.
  • the irregularities may be those formed physically by surface modification (for example, UV, plasma, corona, etc.) in addition to those physically formed.
  • Fuel cell single cell FS Fuel cell stack GA Anode gas flow path GC Cathode gas flow path S1 S2 Sealing material 1 Membrane electrode assembly 1A Frame 2 Separator 2A Sealing material reservoir 2B Holding portion 10A Protruding portion 10B Recessing portion

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Abstract

　膜電極接合体１を一対のセパレータ２で挟持すると共に、膜電極接合体１と各セパレータ２との間に形成したガス流路ＧＣ，ＧＡを密閉するためのシール材Ｓ１，Ｓ２を備えた燃料電池単セルＣであって、セパレータ２におけるシール材の配置部分に、反応ガスの受圧側にシール材Ｓ１，Ｓ２を溜めるシール材溜まり２Ａが設けてある構成とし、シール材溜まり２Ａを満たすシール材Ｓ１，Ｓ２の端部に反応ガスの圧力が作用してセパレータ２及び膜電極接合体１とシール材Ｓ１，Ｓ２とが密着し、シール性能が向上する。

Description

燃料電池単セル
　本発明は、固体高分子型燃料電池などの燃料電池の改良に関し、複数積層して燃料電池スタックを構成する燃料電池単セルに関するものである。
　従来から、水素を含有するアノードガスと酸素を含有するカソードガスを反応ガスとして、電気化学反応により電気エネルギーを発生する燃料電池が周知である。このような燃料電池は、電解質の違いにより種々のタイプのものに分類され、その一つとして固体高分子膜を用いる燃料電池がある。
　特許文献１には、固体高分子膜の両側にアノード電極及びカソード電極を配置した膜電極接合体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）と、膜電極接合体の両側に配置されるセパレータとを備えた燃料電池単セルを、複数積層して構成される燃料電池スタックが開示されている。
日本国特開２００５－１１６４０４号公報
　特許文献１のような燃料電池スタックでは、膜電極接合体やセパレータ等の各部品を接着剤によって接着することで、各部材間におけるシール性を確保する。しかしながら、接着剤は、各部材の外縁や反応ガスのマニホールドの周囲に配置されるため、部材積層時において、接着剤が各部材の外側やマニホールドにはみ出し、これによりシール性能が低下するおそれがあるという問題点があった。
　本発明は、上記従来の状況の課題に着目して成されたもので、シール性能の向上を実現することができる燃料電池単セルを提供することを目的としている。
　本発明の燃料電池単セルは、膜電極接合体を一対のセパレータで挟持すると共に、膜電極接合体と各セパレータとの間に形成したガス流路を密閉するためのシール材を備えた構造を有している。そして、燃料電池単セルは、セパレータにおけるシール材の配置部分に、反応ガスの受圧側にシール材を溜めるシール材溜まりが設けてある構成とし、上記構成をもって従来の課題を解決するための手段としている。なお、上記構成において、シール材には、接着剤としても機能するものを用いることができる。また、反応ガスの受圧側とは、反応ガスの圧力が作用する側であり、具体的には、ガス流路や、反応ガスの供給及び排出を行うためのマニホールド穴の内側である。
　本発明の燃料電池単セルは、上記構成を採用したことにより、シール材溜まりに満たされたシール材の端部に反応ガスの圧力が作用して、シール材がセパレータ及び膜電極接合体に密着することとなり、シール性能の向上を実現することができる。
燃料電池スタックの斜視図（Ａ）、及び斜視分解図（Ｂ）である。 燃料電池単セルを分解状態にして説明する平面図である。 セルモジュールのマニホールド穴近傍の断面図（Ａ）、及びシール材の配置部分を説明する拡大断面図（Ｂ）である。 本発明に係わる燃料電池単セルの一実施形態を説明する夫々要部の断面図（Ａ）（Ｂ）である。 本発明に係わる燃料電池単セルの他の実施形態を説明する夫々要部の断面図（Ａ）（Ｂ）である。 シール材の耐久性を説明する各々グラフであって、シール材とフレームとの接触面積と耐久時間との関係を示すグラフ（Ａ）、シール材に形成した凹凸の数と耐久時間との関係を示すグラフ（Ｂ）、及び耐久時間とシール材及びフレームの界面の侵食長さとの関係を示すグラフ（Ｃ）である。
　図１に示す燃料電池スタックＦＳは、とくに図１（Ｂ）に示すように、燃料電池単セルＣを所定枚数積層してセルモジュールＭを構成し、複数のセルモジュールＭを積層すると共に、セルモジュールＭ同士の間にシールプレートＰを介装している。なお、図１（Ｂ）には、２つのセルモジュールＭと、１つのシールプレートＰを示しているが、実際には、それ以上の数のセルモジュールＭ及びシールプレートＰを積層する。
　また、燃料電池スタックＦＳは、セルモジュールＭの積層方向の両端部に、エンドプレート５６Ａ，５６Ｂを夫々配置し、燃料電池単セルＣの長辺側となる両面（図１中で上下面）に、締結板５７Ａ，５７Ｂが設けてあると共に、短辺側となる両面に、補強板５８Ａ，５８Ｂが設けてある。各締結板５７Ａ，５７Ｂ及び補強板５８Ａ，５８Ｂは、図示しないボルトにより両エンドプレート５６Ａ，５６Ｂに連結する。
　このようにして、燃料電池スタックＦＳは、図１（Ａ）に示すようなケース一体型構造となり、各セルモジュールＭ及びシールプレートＰを積層方向に拘束・加圧して個々の燃料電池単セルＣに所定の接触面圧を加え、ガスシール性や導電性等を良好に維持する。
　燃料電池単セルＣは、図２に示すように、膜電極接合体１と、膜電極接合体１を挟持する一対のセパレータ２，２を備えると共に、膜電極接合体１と各セパレータ２，２との間にカソードガス及びアノードガスの夫々のガス流路（ＧＣ，ＧＡ）を形成する。
　膜電極接合体１は、一般に、ＭＥＡ（Membrane Electrode Assembly)と呼ばれるものであって、詳細な図示は省略するが、固体高分子から成る電解質層をカソード電極層とアノード電極層とで挟持した構造を有している。また、図示例の膜電極接合体１は、その外周に樹脂製のフレーム１Ａを一体的に備えている。
　フレーム１Ａは、例えば射出成形により膜電極接合体１と一体化してあり、この実施形態では、膜電極接合体１を中央にして長方形状を成している。また、フレーム１Ａは、短辺両側に、各々三個ずつのマニホールド穴Ｈ１～Ｈ３，Ｈ４～Ｈ６が配列してあり、各マニホールド穴群から膜電極接合体１に至る領域がディフューザ部となる。このフレーム１Ａ及び両セパレータ２，２は、いずれもほぼ同等の縦横寸法を有する長方形状である。
　さらに、フレーム１Ａは、ディフューザ部に、円形状の複数の突部１Ｂが縦横に配列してある。これらの突部１Ｂは、膜電極接合体１の経時変化などによって燃料電池単セルＣに厚さ方向の変位が生じた際に、セパレータ２，２に接触して反応用ガスの流通空間を維持するものである。
　各セパレータ２は、表裏反転形状を有する金属製の板部材であって、例えばステンレス製であり、プレス加工により適宜の形状に成形することができる。図示例のセパレータ２は、少なくとも膜電極接合体１に対応する中央部分が断面凹凸形状に形成してある。このセパレータ２は、断面凹凸形状を長辺方向に連続的に有しており、膜電極接合体１に波形凸部を接触させると共に、波形凹部と膜電極接合体１との間にカソード及びアノードのガス流路（ＧＣ，ＧＡ）を形成する。また、各セパレータ２は、両端部に、フレーム１Ａと同様のマニホールド穴Ｈ１～Ｈ６を有している。
　上記のフレーム１Ａ及び膜電極接合体１と両セパレータ２，２は、図３（Ａ）に示すように、重ね合わせて燃料電池単セルＣを構成する。また、燃料電池単セルＣは、所定枚数（図３では４枚）を積層してセルモジュールＭを形成する。このとき、隣接する燃料電池単セルＣ同士の間には、冷却液（例えば水）の流路Ｆを形成し、隣接するセルモジュールＭ同士の間にも冷却液の流路を形成する。
　図２の左側に示す各マニホールド穴Ｈ１～Ｈ３は、上側から、アノードガス供給用（Ｈ１）、冷却液排出用（Ｈ２）及びカソードガス排出用（Ｈ３）であり、積層方向に互いに連通して夫々の流路を形成する。また、図２の右側に示す各マニホールド穴Ｈ４～Ｈ６は、上側から、カソードガス供給用（Ｈ４）、冷却液供給用（Ｈ５）及びアノードガス排出用（Ｈ６）であり、積層方向に互いに連通して夫々の流路を形成する。各マニホールド穴Ｈ１～Ｈ６の供給及び排出の位置関係は、一部又は全部が逆であっても良い。
　さらに、燃料電池単セルＣは、図２に示すように、フレーム１Ａと各セパレータ２の縁部同士の間や、マニホールド穴Ｈ１～Ｈ６の周囲に、シール材Ｓ１，Ｓ２が設けてある。図２では、両シール材Ｓ１，Ｓ２の一部を重複した状態で示している。これらのシール材Ｓ１，Ｓ２は、接着剤としての機能をも有するもので、個々の層間において、カソードガス及びアノードガスの夫々のガス流路ＧＣ，ＧＡを気密的に分離する。また、各層間に応じた流体が流れるように、マニホールド穴Ｈ１～Ｈ６の周囲の適当な箇所に開口を設ける。なお、燃料電池スタックＦＳにおいて、隣接する燃料電池単セルＣのセパレータ２同士は、外周部同士を気密的に接合することにより、冷却液の流路Ｆを密閉している。
　シールプレートＰは、上記した燃料電池単セルＣとは別体にして形成してあり、図１（Ｂ）に示すように、プレート基板５０の両端部に、前記フレーム１Ａ及びセパレータ２と同様のマニホールド穴Ｈ１～Ｈ６が形成してある。
　プレート基板５０は、導電性の一枚の金属板を成形したものであり、平面視において上記した燃料電池単セルＣとほぼ同じ形状で同じ大に形成してある。このプレート基板５０を導電性の金属板で形成することにより、経時的に安定した通電を行うことができる。
　また、シールプレートＰは、マニホールド穴Ｈ１～Ｈ６の各周囲に、シール部材５１が、また、そのプレート基板５０の最外周縁部に、外周シール部材５２が、さらに、そのシール部材５２の内側に、所要の間隔をおいて内周シール部材５３が、夫々全周にわたって無端状に形成してある。各マニホールド穴Ｈ１～Ｈ６の周囲に設けた各シール部材５１は、これらを互いに独立させて形成している。これらのシール部材５１～５３は、フレーム１Ａとセパレータ２との間に介装した先述のシール材Ｓ１，Ｓ２とは別である。
　シールプレートＰは、図３（Ａ）に示すように、内周シール５３部材により、セルモジュールＭ間の冷却液用流路を流通する冷却液の漏出を防止し、また、外周シール部材５２により、外部からの雨水の浸入を防止するとともに、電気的な絶縁を図っている。なお、図３（Ａ）において符号９で示すものは接着剤である。
　上記の燃料電池スタックＦＳは、燃料電池単セルＣを所定枚数積層してセルモジュールＭを構成し、セルモジュールＭに対してシールプレートＰを容易に取り外し可能にしている。これにより、いずれかの燃料電池単セルＣに不具合が生じた場合に、その燃料電池単セルＣを含むセルモジュールＭのみの交換することが可能になり、その他の燃料電池単セルＣ並びにセルモジュールＭを継続的に使用することができる。
　上記の燃料電池スタックＦＳを構成する燃料電池単セルＣは、先述したように、膜電極接合体１を一対のセパレータ２，２で挟持すると共に、膜電極接合体１と各セパレータ２との間に形成したガス流路（ＧＣ，ＧＡ）を密閉するためのシール材Ｓ１，Ｓ２を備えた構造である。また、膜電極接合体１が、その外周に樹脂製のフレーム１Ａを有している。
　上記の燃料電池単セルＣは、図３（Ｂ）及び図４に示すように、セパレータ２におけるシール材Ｓの配置部分に、反応ガスの受圧側にシール材Ｓ１，Ｓ２を溜めるシール材溜まり２Ａが形成してある。反応ガスの受圧側とは、反応ガスの圧力が作用する側であって、例えば、ガス流路ＧＣ，ＧＡの内側やマニホールド穴Ｈ１～Ｈ６の内側である。
　つまり、フレーム１Ａ及びセパレータ２の縁部に配置するシール材Ｓ１に対しては、反応ガスが存在する側、すなわち少なくともガス流路ＧＣ，ＧＡ側にシール材溜まり２Ａを設ける。マニホールド穴Ｈ１～Ｈ６の周囲に配置するシール材Ｓ２に対しては、その両側に反応ガスや冷却液が存在する場合があるので、少なくとも圧力の高い側、若しくは両側にシール材溜まり２Ａを設ける。
　図３（Ｂ）に示す実施形態では、フレーム１Ａ及びセパレータ２の縁部に配置するシール材Ｓ１に対して、セパレータ２におけるシール材Ｓ１の配置部分の両側に、シール材溜まり２Ａが形成してある。具体的には、セパレータ２の一部を膜電極接合体１から離間する方向に屈曲形成して、その屈曲部分をシール材溜まり２Ａとしている。また、セパレータ２において、両側のシール材溜まり２Ａ，２Ａの間の平坦部分をシール材Ｓ１の保持部２Ｂとしている。なお、図３（Ｂ）に示す実施形態では、マニホールド穴Ｈ１～Ｈ６の周囲に配置するシール材Ｓ２に対しては、シール材溜まり２Ａが無いものとなっている。
　ここで、本発明の燃料電池単セルＣでは、より好ましい実施形態として、膜電極接合体１及びセパレータ２の少なくとも一方におけるシール材Ｓ１，Ｓ２の配置部分に、凹凸を形成することができる。この実施形態では、膜電極接合体１がフレーム１Ａを有するので、そのフレーム１Ａ及びセパレータ２の少なくとも一方に凹凸を形成する。
　図３（Ｂ）に示す実施形態では、フレーム１Ａに、複数の凸部１０Ａを所定間隔で形成することで、シール材Ｓ１，Ｓ２の配置部分に凹凸を形成している。これにより、フレーム１Ａの凹凸とセパレータ２の保持部２Ｂとを対向させて配置した構造になっている。また、保持部２Ｂの反対面（外面）には、シールプレートＰの内周シール部材５３やシール部材５１が配置してある。
　図４（Ａ）及び（Ｂ）に示す各実施形態では、フレーム１Ａ及びセパレータ２の縁部、及びマニホールド穴Ｈ１～Ｈ６の周囲に配置した各シール材Ｓ１，Ｓ２に対して、セパレータ２に、両側のシール材溜まり２Ａと保持部２Ｂが設けてある。図４に示す各実施形態は、先述の凹凸が無い構成であるが、いずれも保持部２Ｂの反対面には、シールプレートＰの内周シール部材５３が配置してあり、とくに、図４（Ａ）に示す実施形態では、保持部２Ｂに、シールプレートＰの内周シール部材５３を位置決めするための凹部２Ｃが形成してある。
　さらに、図５（Ａ）及び（Ｂ）に示す各実施形態では、セパレータ２が、シール材溜まり２Ａ及び保持部２Ｂを有するほか、フレーム１Ａに、複数の凹部１０Ｂを所定間隔で形成することで、シール材Ｓ１，Ｓ２の配置部分に凹凸を形成している。図５（Ａ）に示す実施形態は、フレーム１Ａの表裏両面の凹部１０Ｂを、互いに同位相に配置したものである。図５（Ｂ）に示す実施形態は、フレーム１Ａの表裏両面の凹部１０Ｂを互いにずらせて配置したものである。
　上記の燃料電池単セルＣは、以下の方法に基づいて製造することができる。すなわち、膜電極接合体１を一対のセパレータ２，２，で挟持すると共に、膜電極接合体１と各セパレータ２，２との間に形成したガス流路ＣＧ，ＡＧを密閉するためのシール材Ｓ１，Ｓ２を備えた燃料電池単セルＣを製造するに際し、セパレータ２におけるシール材Ｓ１，Ｓ２の配置部分に、反応ガスの受圧側にシール材Ｓ１，Ｓ２を溜めるシール材溜まり２Ａを形成する。
　そして、セパレータ２のシールの配置部分にシール材Ｓ１，Ｓ２を配置した後、セパレータ２と膜電極接合体１を接合して双方の間にシール材Ｓ１，Ｓ２により密閉されたガス流路ＣＧ，Ａｇを形成すると共に、シール材溜まり２Ａに、反応ガスの圧力を受けるようにシール材Ｓ１，Ｓ２を溜めた状態にする。
　上記の燃料電池単セルＣは、セパレータ２におけるシール材Ｓ１，Ｓ２の配置部分に、反応ガスの受圧側にシール材Ｓ１，Ｓ２を溜めるシール材溜まり２Ａを設けたため、図３（Ｂ）、図４及び図５に示すように、シール材溜まり２Ａの部分に、シール材Ｓ１，Ｓ２の端部が塊状に充填形成される。
　これにより、燃料電池単セルＣは、シール材溜まり２Ａを満たすシール材Ｓ１，Ｓ２の端部（端面）に反応ガスの圧力が作用し、シール材Ｓ１，Ｓ２が押圧されてセパレータ２及び膜電極接合体１のフレーム１Ａに密着することとなり、シール性能の向上を実現することができる。また、燃料電池単セルＣの製造方法によれば、上記の如くシール性の高い燃料電池単セルＣを容易に生産することができる。
　さらに、燃料電池単セルＣは、膜電極接合体１のフレーム１Ａ及びセパレータ２の少なくとも一方、すなわち図３（Ｂ）及び図５に示す実施形態では、フレーム１Ａおけるシール材Ｓ１，Ｓ２の配置部分に凹凸を形成したことから、フレーム１Ａとシール材Ｓ１，Ｓ２との接触面積が増大し、接着強度を向上させる機能と、積層方向の荷重伝達の機能とを両立させることができる。この場合、とくに図３（Ｂ）に示す如く、突部１０Ａにより凹凸を形成すれば、フレーム１Ａとセパレータ２との間隔が小さくなり、積層方向の荷重伝達の機能がより高められる。
　さらに、燃料電池単セルＣでは、上記の如くフレーム１Ａに凹凸を形成することにより、シール材Ｓ１，Ｓ２との接触面積が増大するのと同時に、双方の界面の侵食長さを大きく確保することができる。つまり、この種の燃料電池単セルは、長時間使用しているうちに、反応ガスの脈動等を受けるので、フレーム１Ａに対するシール材Ｓ１，Ｓ２の引張剪断接着強度が次第に低下し、双方の界面に反応ガスや生成物による侵食が生じる。
　これに対して、燃料電池単セルＣでは、フレーム１Ａとシール材Ｓ１，Ｓ２との間において、凹凸によりガス流路ＧＣ，ＧＡ側から外部に至る界面の長さを充分に確保しておくことで、当該燃料電池単セルＣの寿命範囲を超えても反応ガスや生成物が外部に到達しない（ガス漏れが生じない）構造にすることができる。
　図６は、本発明の燃料電池単セルＣにおけるシール材Ｓ１，Ｓ２の耐久性を説明するグラフである。すなわち、図６（Ａ）に示すように、フレーム１Ａに凹凸を形成してシール材Ｓ１，Ｓ２との接触面積を増大させれば、耐久時間を長くすることができる。また、図６（Ｂ）に示すように、凹凸数を増大させれば、その結果、フレーム１Ａとシール材Ｓ１，Ｓ２との接触面積も増大するので、耐久時間を長くすることができる。さらに、図６（Ｃ）に示すように、フレーム１Ａとシール材Ｓ１，Ｓ２との接触面積（凹凸数）を増大させれば、界面侵食長さも増大して、耐久時間を長くすることができる。
　さらに、燃料電池単セルＣは、図３（Ｂ）及び図５に示すように、膜電極接合体１のフレーム１Ａの凹凸と、セパレータ２の保持部２Ｂとを対向させて配置したため、シール材Ｓ１，Ｓ２を定位置に確実に保持し得ると共に、燃料電池スタックＦＳを構成した際に、積層方向の荷重伝達を良好に行うことができる。
　さらに、燃料電池単セルＣは、図３（Ｂ）及び図４に示すように、保持部２Ｂの外面にシールプレートＰのシール部材５１～５３を配置している。つまり、フレーム１Ａとセパレータ２との間に介装したシール材Ｓ１，Ｓ２と、シールプレートＰのシール部材５１～５３との積層方向の位置が一致している。これにより、燃料電池単セルＣは、シールプレートＰのシール部材５１～５３をも定位置に確実に保持し得ると共に、シールプレートＰを含む積層方向の荷重伝達を良好に行うことができる。
　さらに、燃料電池単セルＣは、膜電極接合体１が樹脂製のフレーム１Ａを一体的に備え、フレーム１Ａとセパレータ２との間にシール材Ｓ１，Ｓ２を介装するので、膜電極接合体１による発電領域の外側で良好なシール機能が得られると共に、発電領域に何ら影響を及ぼすことなく、シール材溜まり２Ａ、保持部２Ｂ及び凹凸（突部１０Ａ及び凹部１０Ｂ）といった加工部位を容易に形成することができる。
　さらに、上記の燃料電池単セルＣの耐久性向上などに伴って、その燃料電池単セルＣを積層してなる燃料電池スタックＦＳにあっても、耐久性が向上すると共に、積層方向の荷重伝達の向上により、燃料電池単セルＣ間の面圧や接触抵抗、さらには各燃料電池単セルＣの発電機能の均一化などを実現することができる。
　本発明に係わる燃料電池単セルは、その構成が上記各実施形態のみに限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で構成の細部を適宜変更したり、上記各実施形態の構成を適宜組み合わせたりすることが可能であり、例えば、上記各実施形態では、膜電極接合体１のフレーム１Ａにおけるシール材の配置部分に凹凸を形成した場合を例示したが、セパレータ２側におけるシール材の配置部分に、凹凸を形成することもできる。なお、凹凸は、物理的に形成したものの他、表面改質（例えば、UV、プラズマ、コロナ等）により化学的に形成したものでもよい。
　Ｃ　燃料電池単セル
　ＦＳ　燃料電池スタック
　ＧＡ　アノードのガス流路
　ＧＣ　カソードのガス流路
　Ｓ１　Ｓ２　シール材
　１　膜電極接合体
　１Ａ　フレーム
　２　セパレータ
　２Ａ　シール材溜まり
　２Ｂ　保持部
　１０Ａ　凸部
　１０Ｂ　凹部

Claims (6)

  1. 　膜電極接合体を一対のセパレータで挟持すると共に、膜電極接合体と各セパレータとの間に形成したガス流路を密閉するためのシール材を備えた燃料電池単セルであって、
    　セパレータにおけるシール材の配置部分に、反応ガスの受圧側にシール材を溜めるシール材溜まりが設けてあることを特徴とする燃料電池単セル。
  2. 　膜電極接合体及びセパレータの少なくとも一方におけるシール材の配置部分に、凹凸を形成したことを特徴とする請求項１に記載の燃料電池単セル。
  3. 　膜電極接合体におけるシール材の配置部分に、凹凸を形成すると共に、セパレータにおけるシール材の配置部分に、シール材の保持部を設け、凹凸と保持部とを対向させて配置したことを特徴とする請求項１に記載の燃料電池単セル。
  4. 　膜電極接合体が、その外周に樹脂製のフレームを一体的に備えており、
    　前記フレームとセパレータとの間にシール材が介装してあることを特徴とする請求項１～３のいずれか１項に記載の燃料電池単セル。
  5. 　請求項１～４のいずれか１項に記載の燃料電池単セルを複数積層してなることを特徴とする燃料電池スタック。
  6. 　膜電極接合体を一対のセパレータで挟持すると共に、膜電極接合体と各セパレータとの間に形成したガス流路を密閉するためのシール材を備えた燃料電池単セルを製造するに際し、
    　セパレータにおけるシール材の配置部分に、反応ガスの受圧側にシール材を溜めるシール材溜まりを形成し、
    　セパレータのシールの配置部分にシール材を配置した後、
    　セパレータと膜電極接合体を接合して双方の間にシール材により密閉されたガス流路を形成すると共に、
    　シール材溜まりに、反応ガスの圧力を受けるようにシール材を溜めた状態にすることを特徴とする燃料電池単セルの製造方法。
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