JP6005839B2 - 架橋されたポリ乳酸を用いたボード及びその製造方法 - Google Patents

架橋されたポリ乳酸を用いたボード及びその製造方法 Download PDF

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Description

本発明は、架橋されたポリ乳酸を用いたボード及びその製造方法に関するものであり、より詳しくは、架橋されたポリ乳酸と木粉を含むことにより、製造過程で加工性に優れるだけでなく、加工後の耐水性に優れたボード及びその製造方法に関する。
ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）等の石油系樹脂を使用したボードは、住宅、マンション、アパート、オフィス、又は店舗等の建築物で広く使われている。
前記のようなボードは、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）等の樹脂を使用して押出またはカレンダリング方式等で製造される。ところが、原料が限定されている資源である原油等から全量得られるため、石油資源の枯渇等によって今後原材料の需給困難等の問題が発生すると予想されている。
また、近年高くなってきている環境問題に対する関心を考慮しても、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）系ボードは、有害物質を排出し易く、廃棄時にも環境に負担を与えるという問題点がある。
一方、既存のボードとしては、ＨＤＦ（Ｈｉｇｈ Ｄｅｎｓｉｔｙ Ｆｉｂｅｒｂｏａｒｄ）を用いて製造された強化床材があるが、これらは木質材料を高温で解繊して得られる木粉に接着剤を塗布して成形、熱圧を通じて製造される木質板状製品であり、複雑な機械加工等が可能なため室内建築の仕上げ用や家具の全分野に亘って広く使用されている。
しかし、前記接着剤は、主に尿素―ホルムアルデヒド樹脂またはメラミン―尿素―ホルムアルデヒド樹脂であって接着力に優れ、安価であるが、硬化後にも、目、鼻、皮膚を刺激するだけでなく、アトピー、気管支喘息を誘発し得、長期間吸い込み続けると癌を誘発し得るホルムアルデヒドを徐々に放出する。それ以外にも、メラミンは過量摂取すると、腎臓結石による死亡にまで至り得る。また、化石資源を原料に製造されたメラミン、尿素、ホルムアルデヒド等は、化石資源の枯渇によって持続的な価格上昇をもたらすだけでなく、製造過程で多くのエネルギーを消耗すると同時に、大量の温室ガスを放出し、焼却方式で廃棄すると、環境ホルモン、有毒ガス等、人体に有害な物質を多く放出する。
このような問題点により、近年では植物資源から抽出、合成されたポリ乳酸（Ｐｏｌｙｌａｃｔｉｃ Ａｃｉｄ ｏｒ Ｐｏｌｙｌａｃｔｉｄｅ）樹脂が前記の石油系樹脂を代替できる手段として脚光を浴びている。ポリ乳酸は、再生可能な植物資源（トウモロコシ、ジャガイモ、サツマイモ等）から抽出したでん粉を発酵させて得た乳酸を重合させて製造した樹脂であり、ＣＯ2が低減されるだけでなく、非再生エネルギーを節減できる環境
にやさしい樹脂である。韓国特許公開公報第１０―２００８―００６７４２４号を始めとする多数の先行文献には、このようなポリ乳酸樹脂を使用したボードが開示されている。
しかし、このようなポリ乳酸は、一定の湿度および温度条件で簡単に加水分解されるため、ポリ乳酸樹脂で製造されたボードは、既存のＰＶＣ樹脂で製造されたボードに比べて、熱合板加工時に加工設備にくっ付いたり、高温加工時に粘弾性が不足して多層に積層する加工作業が容易でないという短所があった。よって、耐水性および加工性の向上が非常に重要な課題であった。
本発明の目的は、架橋されたポリ乳酸と木粉を含むことにより、製造過程で加工性に優れるだけでなく、加工後の耐水性に優れたボード及びその製造方法を提供することである。
前記目的を達成するための本発明の一実施例にかかるボードは、架橋されたポリ乳酸樹脂および木粉を含み、前記木粉は、前記の架橋されたポリ乳酸樹脂１００重量部に対して５０重量部〜１５０重量部含まれ、前記の架橋されたポリ乳酸樹脂は熱開始架橋反応または放射線照射を通じて架橋されたことを特徴とする。
また、前記目的を達成するための本発明の一実施例にかかるボードの製造方法は、ポリ乳酸樹脂、架橋剤、架橋助剤を混合してポリ乳酸樹脂混合物を作るステップ；前記ポリ乳酸樹脂混合物に対して熱開始架橋反応を起こして架橋させるステップ；前記の架橋されたポリ乳酸樹脂と、前記の架橋されたポリ乳酸樹脂１００重量部に対して５０重量部〜１５０重量部の木粉を含むボード形成用組成物を製造するステップ；および前記ボード形成用組成物を熱成形した後、後処理してボードを形成するステップを含むことを特徴とする。
また、前記目的を達成するための本発明のまた別の一実施例にかかるボードの製造方法は、ポリ乳酸樹脂、架橋助剤を混合してポリ乳酸樹脂混合物を作るステップ；前記ポリ乳酸樹脂混合物に対して電磁線照射架橋反応を起こして架橋させるステップ；前記の架橋されたポリ乳酸樹脂と、前記の架橋されたポリ乳酸樹脂１００重量部に対して、５０重量部〜１５０重量部の木粉を含むボード形成用組成物を製造するステップ；および前記ボード形成用組成物を熱成形した後、後処理してボードを形成するステップを含むことを特徴とする。
一方、前記目的を達成するために、本発明の一実施例にかかる多層床材は、前記の本発明のボードを含むことを特徴とする。
また、前記目的を達成するために、本発明の一実施例にかかる多層床材の製造方法は、前記の本発明のボードの製造方法を含むことを特徴とする。
本発明にかかるボードは、架橋を通じて改質されたポリ乳酸樹脂を使用することにより、溶融強度が増加して熱加工が容易で、加工後の製品において、耐水性、引張強度、伸率等の物理的性質が向上する。
本発明にかかる架橋されたポリ乳酸樹脂を使用したボードは、バインダーとして一般的に使用する石油資源基盤のＰＶＣの代わりに、植物資源基盤のポリ乳酸樹脂を使用することにより、石油資源の枯渇による原材料需給問題を解決することができる。
また、本発明にかかる架橋されたポリ乳酸樹脂を使用したボードは、製造時にＨＣｌ等の環境有害物質の排出が少なく、廃棄が容易で環境にやさしいという長所がある。
本発明の利点および特徴、そしてそれらを達成する方法は、添付の図面と併せて詳しく後述してある実施例を参照すると明確になると考える。しかし、本発明は以下で開示する実施例に限定されるのではなく、相違する多様な形態で具現でき、単に本実施例は本発明の開示が完全になるようにし、本発明が属する技術分野で通常の知識を有する者に発明の範疇を完全に知らせるために提供するものであり、本発明は請求項の範疇によって定義さ
れるだけである。明細書全体に亘って同一参照符号は同一構成要素を指す。
以下、本発明にかかるポリ乳酸樹脂を使用したボード形成用組成物、これを用いて形成したボード、その製造方法について詳しく説明する。
ボード
本発明の一実施例にかかるボードは、架橋されたポリ乳酸樹脂および木粉を含み、前記木粉は前記の架橋されたポリ乳酸樹脂１００重量部に対して５０重量部〜１５０重量部含まれ、前記の架橋されたポリ乳酸樹脂は、熱開始架橋反応または放射線照射を通じて架橋されたことを特徴とする。
先ず、本発明のボードの主材料として、前記の架橋されたポリ乳酸樹脂は、ラクチド又は乳酸の熱可塑性ポリエステルが架橋されたものであり、製造例を挙げると、トウモロコシ、ジャガイモ等から抽出したでん粉を発酵させて製造される乳酸を重合させて製造することができる。前記のトウモロコシ、ジャガイモ等は、いくらでも再生できる植物資源のため、これらから確保できるポリ乳酸樹脂は、石油資源の枯渇による問題に効果的に対処することができる。
また、ポリ乳酸樹脂は、使用または廃棄過程でＨＣｌ等の環境有害物質の排出量がポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）等の石油基盤素材に比べて遥かに少なく、廃棄時にも自然環境の下で容易に分解できるという環境にやさしい特性を持つ。
前記ポリ乳酸樹脂は、結晶質ポリ乳酸（ｃ―ポリ乳酸）樹脂と非晶質ポリ乳酸（ａ―ポリ乳酸）樹脂に分けることができる。このとき、結晶質ポリ乳酸樹脂の場合は可塑剤がボードの表面に上がってくるブリーディング（ｂｌｅｅｄｉｎｇ）現象が発生し得るのに対し、非晶質ポリ乳酸樹脂を使用する場合は、ブリーディング現象は防げるが、寸法安定性および熱安定性が弱いという短所があるため、前記結晶質および非晶質樹脂を混合して使用することが最も好ましい。
ここで、前記ポリ乳酸樹脂は、Ｌ―ポリラクチド、Ｄ―ポリラクチド、Ｌ，Ｄ-ポリラ
クチドから選ばれた１以上を含むことが好ましい。
一方、本発明のボードに含まれる材料として、木粉の見かけ比重は１００ｋｇ／ｍ3〜
５００ｋｇ／ｍ3であることが好ましく、これに制限されるのではなく、水分含量は３．
０％未満であることが好ましい。見かけ比重が１００ｋｇ／ｍ3未満だと投入が難しいと
いう問題があり、５００ｋｇ／ｍ3以上だと混合が難しいという問題がある。水分含量が
３．０％以上だと加工過程で水蒸気が発生し不都合があるだけでなく、ＰＬＡの加水分解が起こる可能性が高い。
一方、本発明はボードを含む多層構造の床材を含むが、ここでボードは前記で説明した通り、架橋されたポリ乳酸および木粉を含むことにより、溶融強度が増加して熱加工が容易で、加工後の製品において、耐水性、引張強度、伸率等の物理的性質が向上する。
ボードの製造方法
本発明の一実施例にかかるボードの製造方法は、ポリ乳酸樹脂、架橋剤、架橋助剤を混合してポリ乳酸樹脂混合物を作るステップ；前記ポリ乳酸樹脂混合物に対して、熱開始架橋反応を起こして架橋させるステップ；前記の架橋されたポリ乳酸樹脂と、前記の架橋されたポリ乳酸樹脂１００重量部に対して５０重量部〜１５０重量部の木粉を含むボード形成用組成物を製造するステップ；および前記ボード形成用組成物を熱成形した後、後処理
してボードを形成するステップを含むことを特徴とする。
本発明のまた別の一実施例にかかるボードの製造方法は、ポリ乳酸樹脂、架橋助剤を混合してポリ乳酸樹脂混合物を作るステップ；前記ポリ乳酸樹脂混合物に対して、電磁線照射架橋反応を起こして架橋させるステップ；前記の架橋されたポリ乳酸樹脂と、前記の架橋されたポリ乳酸樹脂１００重量部に対して５０重量部〜１５０重量部の木粉を含むボード形成用組成物を製造するステップ；および前記ボード形成用組成物を熱成形した後、後処理してボードを形成するステップを含むことを特徴とする。
先ず、架橋されたポリ乳酸を得るために、ポリ乳酸１００重量部に対して、架橋剤または架橋助剤０．０１重量部〜１０．０重量部を含むことが好ましい。架橋剤または架橋助剤の含量が０．０１重量部未満だと架橋反応が開始されないという問題があり、架橋剤の含量が１０．０重量部以上だと架橋度が高すぎるため熱硬化性が表れて加工が難しいという問題がある。
前記熱開始による架橋剤としては、有機過酸化物が好ましいが、具体的には、ｔ―アミルパーオキシ―２―エチルヘキサノエート、１，１―ジ（ｔ―ブチルパーオキシ）―３，３，５―トリメチルシクロヘキサン、ジクミルパーオキサイド（ＤＣＰ）、２，５―ジメチル―２，５―ジ（ｔ―ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ―ブチル―（２―エチルヘキシル）モノパーオキシカーボネート等を挙げることができるが、これに制限されるのではない。そして、前記架橋剤にはトリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）等の架橋助剤も含まれ得る。
前記電磁線照射による架橋助剤としては、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）等を挙げることができるが、これに制限されるのではない。
次に、本発明のボード形成用組成物に含まれる主要材料として木粉は、前記組成物中ポリ乳酸１００重量部に対して５０重量部〜１５０重量部含まれることが好ましい。木粉の含量が５０重量部未満だと裁断等の加工が困難なだけでなく、価格が上昇して商業化が難しいという問題があり、１５０重量部以上だと熱成形が困難なだけでなく、反り強度等が弱くボードとしての使用が困難だという問題がある。
ここで、前記木粉は、見かけ比重は１００ｋｇ／ｍ3〜５００ｋｇ／ｍ3であることが好ましく、これに制限されるのではなく、水分含量は３．０％未満であることが好ましい。見かけ比重が１００ｋｇ／ｍ3未満だと投入が困難だという問題があり、５００ｋｇ／ｍ3以上だと混合が困難だという問題がある。水分含量が３．０％以上だと加工過程で水蒸気が発生するため不都合があるだけでなく、ＰＬＡの加水分解が起こる可能性が高い。
一方、本発明のボード形成用組成物は、加工助剤をさらに含むことができる。
前記加工助剤として用いられるアクリル系共重合体は、ＰＬＡ樹脂の溶融強度を補強して、カレンダリング、プレス加工を可能にした。本発明に適用できるアクリル系共重合体は、商業的に、ＰＡ８２８（ＬＧ化学製造）、ＢｉｏｓｔｒｅｎｇｔｈTM７００（Ａｒｋｅｍａ製造）、ＢＰＭＳ―２５５，２６５（Ｒｏｈｍ ａｎｄ Ｈａａｓ製造）、Ｂｉｏｍａｘ（Ｒ）Ｓｔｒｏｎｇ１００，１２０（Ｄｕｐｏｎｔ製造）等を提示できる。
前記加工助剤の含量は、ポリ乳酸樹脂１００重量部に対して、０．１重量部〜５０重量部であることが好ましい。含量が０．１重量部未満だと溶融強度補強効果が十分ではなく、５０重量部以上だと溶融強度補強幅が小さいだけでなく、製造単価が上昇するという問題がある。
ポリ乳酸を架橋するために、バンバリー（ｂａｎｂｕｒｙ）、ニーダー（ｋｎｅａｄｅｒ）、または押出器（ｅｘｔｒｕｄｅｒ）でポリ乳酸１００重量部に架橋剤または架橋助剤０．０１重量部〜１０．０重量部を添加した後、１２０℃〜２００℃で熱開始架橋反応または１０ｋＧｙ〜１００ｋＧｙ電磁線照射を用いる。
上で説明した本発明の架橋されたポリ乳酸樹脂および木粉を含むボード形成用組成物の各原料を混合および混錬することにより、ボード形成用組成物を製造する。前記において、原料の混合および混錬工程は、例えば、液状または粉末状の原料を、スーパーミキサー、押出器、混錬器（ｋｎｅａｄｅｒ）、２本または３本ロール等を使用して行うことができる。また、原料の混合および混錬工程では、より効率的な混合のために、配合された原料をバンバリーミキサー（ｂａｎｂｕｒｙ ｍｉｘｅｒ）等を使用して１２０℃〜２００℃程度の温度で混錬し、混錬された原料を１２０℃〜２００℃程度の温度で２本ロール等を使用して、１次および２次ミキシングする方式のように、前記混合および混錬工程を多段階で繰り返し行うこともできる。このとき、各原料に対する説明は前記の通りのため、ここでは省略する。
次に、前記ボード形成用組成物を１２０℃〜２００℃でボード形態に熱成形する。このとき、熱成形時の温度は１２０℃〜２００℃であることが好ましいが、熱成形温度が１２０℃未満だと熱成形が困難だという問題があり、２００℃以上だと樹脂が炭化するという問題があるためである。
熱成形は、通常の当業者に一般的な方法であって特に制限されなく、例えば、逆Ｌ字型４本ロールカレンダー等の通常の装置を使用することもできる。
一方、本発明は、多層構造の床材の製造方法を含むが、ここで、多層構造の床材の製造方法は、前記のボードの製造方法を含むものであり、前記の架橋されたポリ乳酸樹脂１００重量部に対して、木粉５０重量部〜１５０重量部を含む組成物でボードを熱成形するステップ；サンディング（ｓａｎｄｉｎｇ）、表面処理、熟成および裁断するステップ；を含むことを特徴とする。
また、本発明の多層構造の床材の製造方法は、前記の架橋されたポリ乳酸を含む組成物でボードの透明層、印刷層、裏地層を製造するステップ；前記の架橋されたポリ乳酸１００重量部に対して、木粉５０重量部〜１５０重量部を混合して得た組成物でベース（ｂａｓｅ）層を製造するステップ；前記ベース層上部と下部にそれぞれ印刷層および裏地層を熱合板するステップ；前記印刷層上に印刷するステップ；前記の印刷された印刷層に透明層を合板するステップ；前記透明層上に表面処理剤をコーティングするステップ；熟成、裁断および包装するステップ；を含み得る。
前記のような本発明のボードの製造方法によると、加工性に優れるため、作業が非常に容易だという効果があり、それによる製品が耐水性に優れるという効果がある。
実施例および比較例によるボードの製造
以下では、本発明の好ましい実施例によるボードの製造例、及び比較例による製造例を提示する。但し、これは本発明の好ましい例示として提示するものであり、如何なる意味でもこれによって本発明が制限されると解釈してはならない。
ここに記載していない内容は、本技術分野における熟練者であれば十分に技術的に類推できるもののため、その説明は省略する。
実施例
ポリ乳酸樹脂１００重量部に対して、熱開始架橋剤２，５―ジメチル―２，５―ジ（ｔ―ブチルパーオキシ）ヘキサン１．０重量部、及び架橋助剤ＴＡＩＣ０．５重量部を添加した後、１６０℃〜２００℃の２軸押出器（ｔｗｉｎ ｅｘｔｒｕｄｅｒ）を用いて架橋されたポリ乳酸を製造した。
ポリ乳酸樹脂１００重量部に対して、架橋助剤ＴＡＩＣ１．０重量部を添加した後、１６０℃〜２００℃の２軸押出器を用いて架橋助剤をポリ乳酸に十分に分散させた。前記架橋助剤を含有したポリ乳酸を１０ｋＧｙ〜１００ｋＧｙ電磁線を照射して、架橋されたポリ乳酸を製造した。
前記の熱開始または電磁線照射方法で架橋されたポリ乳酸を含む熱成形組成物で１２０℃〜２００℃で押出またはカレンダー（ｃａｌｅｎｄｅｒ）方式によって多層ボードの透明層、印刷層および裏地層を製造し、１００重量部に木粉８０重量部を混合したものを含む組成物で１２０℃〜２００℃でカレンダー方式によって多層ボードのベース層またはチップスルーボードを製造した。
比較例
架橋されたポリ乳酸の代わりに、架橋されていないポリ乳酸を使用したという点を除いては、実施例と同様の条件でボードを製造した。
評価
実施例と比較例の積層加工性および物性（引張強度）に対する評価結果は、下記表１に示した通りである。
Figure 0006005839
前記評価結果の通り、本発明によるボードは、ポリ乳酸を架橋させることにより、溶融強度が増大して比較的高い加工温度で加工が可能で、製品の耐水性も優れることが分かる。
以上では、本発明の実施例を中心に説明したが、これは例示的なものに過ぎなく、本発明が属する技術分野で通常の知識を有する技術者であれば、これにより多様な変形および均等な他実施例が可能だという点を理解すると考える。よって、本発明の真正な技術的保護範囲は、以下に記載する特許請求の範囲によって判断しなければならない。

Claims (11)

  1. ポリ乳酸樹脂、架橋剤、架橋助剤を混合してポリ乳酸樹脂混合物を作るステップ；
    前記ポリ乳酸樹脂混合物に対して熱開始架橋反応を起こして架橋させるステップ；
    前記の架橋されたポリ乳酸樹脂と、前記の架橋されたポリ乳酸樹脂１００重量部に対して５０重量部〜１５０重量部の木粉を含むボード形成用組成物を製造するステップ；および前記ボード形成用組成物を熱成形した後、後処理してボードを形成するステップ；
    を含むことを特徴とするボードの製造方法。
  2. ポリ乳酸樹脂、架橋助剤を混合してポリ乳酸樹脂混合物を作るステップ；
    前記ポリ乳酸樹脂混合物に対して電磁線照射架橋反応を起こして架橋させるステップ；
    前記の架橋されたポリ乳酸樹脂と、前記の架橋されたポリ乳酸樹脂１００重量部に対して５０重量部〜１５０重量部の木粉を含むボード形成用組成物を製造するステップ；および前記ボード形成用組成物を熱成形した後、後処理してボードを形成するステップ；
    を含むことを特徴とするボードの製造方法。
  3. 前記ポリ乳酸樹脂は、Ｌ―ポリラクチド、Ｄ―ポリラクチド、Ｌ，Ｄ―ポリラクチドから選ばれた１以上を含むことを特徴とする請求項１又は２に記載のボードの製造方法。
  4. 前記木粉は、見かけ比重が１００ｋｇ／ｍ3〜５００ｋｇ／ｍ3、水分含量が３％以下であることを特徴とする請求項１〜３の何れか一項に記載のボードの製造方法。
  5. 前記架橋剤は、ポリ乳酸１００重量部に対して０．０１重量部〜１０．０重量部含まれ、ｔ―アミルパーオキシ―２―エチルヘキサノエート、１，１―ジ（ｔ―ブチルパーオキシ）―３，３，５―トリメチルシクロヘキサン、ジクミルパーオキサイド（ＤＣＰ）、２，５―ジメチル―２，５―ジ（ｔ―ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ―ブチル―（２―エチルヘキシル）モノパーオキシカーボネートから選ばれる１以上であることを特徴とする請求項１、３及び４の何れか一項に記載のボードの製造方法。
  6. 前記架橋助剤は、ポリ乳酸１００重量部に対して０．０１重量部〜１０．０重量部含まれ、トリアリルシアヌレートであることを特徴とする請求項１〜５の何れか一項に記載のボードの製造方法。
  7. 前記ポリ乳酸樹脂混合物は、加工助剤をさらに含むことを特徴とする請求項１〜６の何れか一項に記載のボードの製造方法。
  8. 前記加工助剤は、アクリル系共重合体であることを特徴とする請求項７に記載のボードの製造方法。
  9. 前記熱開始架橋反応時の温度は、１２０℃〜２００℃であることを特徴とする請求項１に記載のボードの製造方法。
  10. 前記電磁線照射時のエネルギー量は、１０ｋＧｙ〜１００ｋＧｙであることを特徴とする請求項２に記載のボードの製造方法。
  11. 請求項１または２に記載の製造方法を含む多層床材の製造方法。
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