JP5900415B2 - 蓄電デバイス及びその製法 - Google Patents
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Description
正極と、負極と、セパレータと、イオンを伝導する電解液と、を備え、
前記正極、前記負極及び前記セパレータより選ばれる1つ以上の部材は、ポリマーを含み前記電解液の面内方向の移動を規制する規制部が形成された形成領域及び前記規制部によって区画された複数の通過領域を備えており、
前記各部材において、前記通過領域は各々がその部材の機能を有するものである。
正極と、負極と、セパレータと、イオンを伝導する電解液と、を備えた蓄電デバイスの製法であって、
前記正極、前記負極及び前記セパレータより選ばれる1つ以上の部材に、前記電解液の面内方向の移動を規制する規制部をポリマーにより形成して、前記規制部が形成された形成領域及び前記規制部によって区画された複数の通過領域を形成する形成工程、
を含むものである。
この工程では、正極シート13、負極シート18及びセパレータ19に、それぞれ、面内方向の移動を規制する規制部をポリマーにより形成して、規制部が形成された形成領域及び規制部によって区画された複数の通過領域を形成する。規制部は、例えば、ポリマーを含む液体を各部材に接触させて形成してもよい。ポリマーを含む液体は、特に限定されるものではないが、例えば、規制部を形成するポリマーを溶媒に溶解したものとしてもよい。溶媒は、上述したゲルポリマーを構成する有機溶媒としてもよいし、その他のものとしてもよい。また、ポリマーを含む液体は、ポリマーが熱可塑性のものである場合には、加温して粘度を低下させたものとしてもよい。規制部を形成する際には、ポリマーを含む液体を各部材の表面に塗布したり滴下して表面から接触させるものとしてもよい。また、接触後、減圧下に部材を載置したり、塗布面とは反対側の面から吸引したりすることによって、部材の内部まで規制部のもととなる液体を各部材の内部に含浸させるものとしてもよい。
この工程では、ポリマーを形成した正極シート13と負極シート18とをセパレータ19を介して積層し、電解液20を含浸させた後に全体を熱処理してポリマーを電解液20で膨潤させる。熱処理温度は、膨潤に適した温度であればよく、例えば、70℃以上100℃以下とすることができる。
(供試電池)
正極活物質として、LiNi0.8Co0.15Al0.05O2の層状構造リチウムニッケル複合酸化物を用いた。この正極活物質を85質量%、導電材としてカーボンブラックを10質量%、結着材としてポリフッ化ビニリデンを5質量%混合し、分散材としてN−メチル−2−ピロリドンを適量添加、分散してスラリー状正極合材とした。スラリー状正極合材を20μm厚のアルミニウム箔集電体の両面に塗布し、乾燥させた。その後、ロールプレスで正極合材部の密度を2.5g/cm3に高密度化し、54mm幅×450mm長の形状に切り出したものを正極シートとした。なお、正極活物質の片面当たりの付着量は、7mg/cm2程度であった。また、この電極について、膜厚・合材部重量・組成比・各真密度によって空孔率を測定したところ、空孔率は約40%であった。この正極シート電極の両面に、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体(P(VdF−HFP))をジメチルカーボネート(DMC)で加熱溶解させた溶液を図1の形成領域に塗布した。未塗布部面積/電極面積の面積比率(通過領域率)は92.3%であった。塗布時は電極シートをホットプレート上に配置し、塗布後には減圧下に配置させて、P(VdF−HFP)を電極膜厚方向深部にまで浸透させた。乾燥後にはP(VdF−HFP)は正極シート表面から1μm程度凸状に盛り上がった形状であった。また、電極断面観察の結果、電極の奥部までP(VdF−HFP)は正方形模様に分布していた。
充放電サイクル試験は、0℃の温度条件下で、電流密度10mA/cm2(10C相当のハイレート)の定電流で充電上限電圧4.1Vまで充電を行い、次いで電流密度10mA/cm2の定電流で放電下限電圧3.0Vまで放電を行う充放電を1サイクルとし、このサイクルを合計200サイクル行うものとした。そして、1サイクル目の放電容量を初期容量として、{200サイクル後の放電容量/初期放電容量}×100%という式を用いて、200サイクル後の容量維持率を計算した。
通過領域率が表1に示す値となるように規制部を形成した以外は、実施例1と同様にして実施例2〜10の電池を作製し、充放電サイクル試験を行った。
正極シートのみに規制部を形成した以外は、実施例1と同様にして実施例11の電池を作製し、充放電試験を行った。負極シートのみに規制部を形成した以外は、実施例1と同様にして実施例12の電池を作製し、充放電試験を行った。セパレータのみに規制部を形成した以外は、実施例1と同様にして実施例13の電池を作製し、充放電試験を行った。セパレータ表面のみに規制部を形成した以外は、実施例1と同様にして実施例14の電池を作製し、充放電試験を行った。
正極シート、負極シート、セパレータに設けた規制部の形状を図5に示すようにした以外は、実施例1と同様にして実施例15の電池を作製し、充放電試験を行った。正極シート、負極シート、セパレータに設けた規制部の形状を図6に示すようにした以外は、実施例1と同様にして実施例16の電池を作製し、充放電試験を行った。
正極シート、負極シート、セパレータのいずれにも規制部を形成しなかった以外は、実施例1と同様にして比較例1の電池を作製し、充放電試験を行った。
正極シート、負極シート、セパレータの全面に規制部を形成した以外は、実施例1と同様にして比較例2の電池を作製し、充放電試験を行った。
各電池を0℃の温度条件下で200サイクル充放電したときの、正極活物質当たりの初期容量及び容量維持率を表1に示した。また、表1には、初期容量×容量維持率/100で表される値を示した。また、図7に通過領域率と、初期容量×容量維持率/100の値との関係を示した。表1及び図7より、以下のことが分かった。通常の液系電池である比較例1では、初期容量が高いが、低温のハイレートサイクル充放電による容量劣化が大きかった。また、セパレータ全体にゲルを含浸させた比較例2では、低温のハイレート充電そのものができなかった。一方、電極やセパレータの一部にゲルを含浸させた実施例1〜16では、初期容量と容量維持率を高いレベルで両立できた。ゲル含浸の模様は、縞状よりもハニカム状が好適であった。これは、電解液の液流れがハニカム状に区画された区画内で留まることに起因すると推察された。したがって、各区画の形状は、四角形でなくてもよく、例えば、三角形や五角形、六角形などの多角形でもよいし、円形や楕円形でもよいと推察された。また、通過領域率が40%以上99.5%以下であれば、初期容量×容量維持率/100の値が60mAh/g以上と好適であり、通過領域率が45%以上99.2%以下であれば、初期容量×容量維持率/100の値が70mAh/g以上とより好適であり、通過領域率が80%以上99%以下であれば初期容量×容量維持率/100の値が90mAh/g以上とさらに好適であることがわかった。また、通過領域率が同じである場合、各区画面積aは、小さいほうが、初期容量と容量維持率をより高いレベルで両立できた。また、ゲルの塗布は、正極、負極、セパレータの全てに施すことが好ましいが、正極のみ、負極のみ、セパレータのみ、セパレータ表面のみとした場合でも、初期容量と容量維持率を高いレベルで両立する効果が得られた。このことから、充放電時に電解液が面内方向に流れる部位が、正極内、負極内、セパレータ内及びセパレータと電極界面であることに起因し、これらのどれか一つでも流れを抑制することができれば、初期容量と容量維持率を高いレベルで両立する効果が得られることがわかった。
Claims (16)
- 正極と、負極と、セパレータと、イオンを伝導する電解液と、を備え、
前記正極、前記負極及び前記セパレータより選ばれる1つ以上の部材は、ポリマーを含む材料が前記部材に含浸して前記電解液の面内方向の移動を規制する規制部が形成された形成領域及び前記規制部によって区画された複数の通過領域を備えており、
前記各部材において、前記通過領域は各々がその部材の機能を有する、
蓄電デバイス。 - 前記規制部は、ゲルポリマーで形成されている、
請求項1に記載の蓄電デバイス。 - 前記各部材において、前記通過領域の総面積をA(mm2)とし、前記形成領域の総面積をB(mm2)とすると、{A/(A+B)}×100で表される通過領域率が40%以上99.5%以下である、
請求項1又は2に記載の蓄電デバイス。 - 前記通過領域は、前記規制部によってハニカム状に区画され、各区画の面積が0.1mm2以上3000mm2以下である、請求項1〜3のいずれか1項に記載の蓄電デバイス。
- 前記通過領域は、前記規制部によって縞状に区画され、各縞の幅が2mm以上20mm以下である、請求項1〜3のいずれか1項に記載の蓄電デバイス。
- 前記規制部は、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとが共重合したポリマーを含む、
請求項1〜5のいずれか1項に記載の蓄電デバイス。 - 前記正極、前記負極及び前記セパレータはいずれも前記規制部を備えており、前記規制部は、前記正極、前記負極及び前記セパレータを重ねて用いるときに重なり合うように同一形状に形成されている、請求項1〜6のいずれか1項に記載の蓄電デバイス。
- 前記ポリマーは、熱可塑性を有する、請求項1〜7のいずれか1項に記載の蓄電デバイス。
- 正極と、負極と、セパレータと、イオンを伝導する電解液と、を備えた蓄電デバイスの製法であって、
前記正極、前記負極及び前記セパレータより選ばれる1つ以上の部材に、前記電解液の面内方向の移動を規制する規制部をポリマーを含む材料を含浸させて形成して、前記規制部が形成された形成領域及び前記規制部によって区画された複数の通過領域を形成する形成工程、
を含む製法。 - 前記正極と前記負極とを前記セパレータを介して積層し、前記電解液を含浸させた後に全体を熱処理して前記ポリマーを前記電解液で膨潤させる膨潤工程、
を含む、請求項9に記載の製法。 - 前記形成工程では、前記各部材において、前記通過領域の総面積をA(mm2)とし、前記形成領域の総面積をB(mm2)とすると、{A/(A+B)}×100で表される通過領域率が40%以上99.5%以下となるように、前記規制部を形成する、
請求項9又は10に記載の製法。 - 前記形成工程では、前記通過領域が、前記規制部によってハニカム状に区画され、各区画の面積が0.1mm2以上3000mm2以下となるように、前記規制部を形成する、請求項9〜11のいずれか1項に記載の製法。
- 前記形成工程では、前記通過領域が、前記規制部によって縞状に区画され、各縞の幅が2mm以上20mm以下となるように、前記規制部を形成する、請求項9〜12のいずれか1項に記載の製法。
- 前記ポリマーは、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとが共重合したポリマーである、請求項9〜13のいずれか1項に記載の製法。
- 前記形成工程では、前記正極、前記負極及び前記セパレータの全てに、前記正極、前記負極及び前記セパレータを重ねて用いるときに重なり合うように同一形状に前記規制部を形成する、請求項9〜14のいずれか1項に記載の製法。
- 前記ポリマーは、熱可塑性を有する、請求項9〜15のいずれか1項に記載の製法。
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