JP5884828B2 - 空気電池、当該空気電池を備える移動体、及び空気電池の使用方法 - Google Patents
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Description
2Li→2Li++2e− (I)
式(I)で生じる電子は、外部回路を経由し、外部の負荷で仕事をした後、空気極に到達する。そして、式(I)で生じたリチウムイオン(Li+)は、負極と空気極に挟持された電解質内を、負極側から空気極側に電気浸透により移動する。
2Li++O2+2e−→Li2O2 (II)
2Li++1/2O2+2e−→Li2O (III)
生じた過酸化リチウム(Li2O2)及び酸化リチウム(Li2O)は、固体として空気極に蓄積される。
充電時においては、負極において上記式(I)の逆反応、空気極において上記式(II)及び(III)の逆反応がそれぞれ進行し、負極において金属リチウムが再生するため、再放電が可能となる。
本発明は、上記実状を鑑みて成し遂げられたものであり、負極の腐食を回避でき、且つ、長期使用及び長期保存が可能な空気電池、当該空気電池を備える移動体、及び空気電池の使用方法を提供することを目的とする。
本発明の第1の空気電池は、空気極、負極、及び、当該空気極及び当該負極の間に介在する電解液層、並びに、当該空気極、当該負極、及び当該電解液層を備える積層体を1又は2以上収納する外装体を備える空気電池であって、前記負極は、少なくとも、前記電解液層に面する側から順に、負極活物質層及び負極集電体を備え、前記負極活物質層及び前記負極集電体は、いずれも、前記電解液層よりも鉛直方向上側に位置することを特徴とする。
以下、本明細書においては、第1の空気電池について主に説明し、必要に応じて、第2の空気電池、及び空気電池の使用方法について説明する。
図7(a)は、従来の空気電池の層構成の一例を示す図であって、積層方向に切断した断面を模式的に示した図である。なお、矢印20は鉛直方向を示す。
従来の空気電池700は、空気極層2及び空気極集電体4を備える空気極6、負極活物質層3及び負極集電体5を備える負極7、空気極6及び負極7に挟持される電解液層1、並びに、空気極6、負極7、及び電解液層1を備える積層体8を収納する外装体9を備える。図7(a)に示すように、積層体8においては、鉛直方向上側から、空気極集電体4−空気極層2−電解液層1−負極活物質層3−負極集電体5の順に積層している。外装体9は、空気極6に面する側に、酸素取り込み孔9aを備える。
図7(b)は、長期間放置された従来の空気電池700の一部を示す断面模式図である。図7(b)には、電解液層1、負極活物質層3及び負極集電体5の一部が示されている。なお、二重波線は図の省略を意味する。図7(b)に示すように、長期間放置された空気電池内においては、電解液層1中の電解液に由来する液体1aが、重力により、負極活物質層3及び負極集電体5の側面に浸み出し、負極活物質層3及び負極集電体5の側面が液体1aに濡れた状態となる。その結果、当該液体1a、負極活物質層3、及び負極集電体5により内部電池が形成されて腐食電流が流れ、負極の腐食が進行する。
図7(c)は、図7(b)同様に、長期間放置された従来の空気電池700の一部を示す断面模式図である。図7(c)に示すように、長期間放置された空気電池内においては、電解液層1中の電解液に由来する液体1bが、重力により電解液層1から垂れ、負極活物質層3及び負極集電体5の界面に浸み出し、当該界面が濡れた状態となる場合も考えられる。その結果、当該液体1b、負極活物質層3、及び負極集電体5により内部電池が形成されて腐食電流が流れ、負極の腐食が進行する。
図7(b)及び(c)に示した現象は、空気電池の停止時のみならず、運転時にも生じると考えられる。
しかし、上記(1)の方法を採用すると、コスト低下に支障をきたすおそれがある。また、上記(2)の方法を採用したとしても、特に空気電池の長期保存時及び/又は長期使用時には、負極活物質と負極集電体の界面形成は避けられないため、上記(2)の方法は有効ではないと考えられる。さらに、固化した電解液は一般的にイオン伝導度が低いため、上記(3)の方法は実用性に乏しいと考えられる。
通常、外装体の外側から空気電池内部を視認できることは少ない。仮に、外装体の外側から空気電池内部を視認できたとしても、空気電池の設置時や使用時において、各空気電池の内部構造を外部から正確に確認するのは困難である。そこで、外装体自体、又は外装体の外側に位置する部材(例えば、後述する集電タブや筐体等)に、何らかの目印を施し、空気電池の設計時や、空気電池の搭載時等に、その目印を基準に空気電池の鉛直方向の向きを決めてもよい。
目印の大きさ、形状、及び色彩は、特に限定されない。また、目印は文字や記号等を表したマークに限定されず、部材の全体又は一部の形状を利用した目印(例えば、切り欠き等)であってもよい。ただし、空気電池の向き、特に、空気電池の鉛直方向が一見して視認できる目印が好ましい。空気電池1つにつき目印は1つのみ付されていてもよく、2つ以上付されていてもよい。空気電池の異なる部材に目印が付されていてもよい。
図1は、本発明の空気電池の第1の典型例を示す図であって、積層方向に切断した断面を模式的に示した図である。なお、矢印20は鉛直方向を示す。
本発明の空気電池の第1の典型例100は、空気極層2及び空気極集電体4を備える空気極6、負極活物質層3及び負極集電体5を備える負極7、空気極6及び負極7に挟持される電解液層1、並びに、空気極6、負極7、及び電解液層1を備える積層体8を収納する外装体9を備える。図1に示すように、積層体8においては、鉛直方向上側から、負極集電体5−負極活物質層3−電解液層1−空気極層2−空気極集電体4の順に積層している。外装体9は、空気極6に面する側に、酸素取り込み孔9aを備える。
第1の典型例100は、さらに、空気極集電体4に接続した空気極集電タブ10、及び、負極集電体5に接続した負極集電タブ11を備える。負極集電タブ11の先端には、切り欠き11aがあり、この切り欠き11aによって、空気極集電タブ10と負極集電タブ11との区別がつく。
このように、負極集電タブ11に切り欠き11aを備える第1の典型例100は、空気電池の設置の際、及び/又は空気電池の使用の際に、空気電池の上下(すなわち、設置されるべき空気電池の鉛直方向の向き)が外部から明確に視認できることから、負極活物質層3及び負極集電体5が、いずれも電解液層1よりも鉛直方向上側となるように、確実に空気電池を設置及び/又は使用できる。
図2(a)に示すように、本発明の空気電池の第2の典型例200は、上述した第1の典型例100と同様に、積層体8を収納する外装体9を備える。積層体8においては、鉛直方向上側から、負極集電体5−負極活物質層3−電解液層1−空気極層2−空気極集電体4の順に積層している。外装体9は、空気極6に面する側に、酸素取り込み孔9aを備える。
図2(b)は、外装体9の側面、すなわち、図2(a)において視点A1から見た外装体9の面を示した図である。図2(b)に示すように、第2の典型例200は、外装体の側面に矢印のマークを備える。当該矢印の指す向きは、外装体内において負極の占める位置を示す。この矢印のマークにより、外装体の上下の区別がつく。
このように、外装体9の側面に矢印のマークを備える第2の典型例200は、空気電池の設置の際、及び/又は空気電池の使用の際に、空気電池の上下が外部から明確に視認できることから、負極活物質層3及び負極集電体5が、いずれも電解液層1よりも鉛直方向上側となるように、確実に空気電池を設置及び/又は使用できる。
図3(a)は、本発明の空気電池の第3の典型例を示す図であって、積層方向に切断した断面を模式的に示した図である。なお、矢印20は鉛直方向を示す。
図3(a)に示すように、積層体8は、空気極層2及び空気極集電体4(又は集電体12)を備える空気極と、負極活物質層3及び負極集電体5(又は集電体12)を備える負極と、当該空気極及び当該負極に挟持される電解液層1とを備え、さらに、互いに隣り合う積層体8の空気極と負極は、集電体12を共有する。本発明の空気電池の第3の典型例300は、2以上の積層体8がさらに積層したバイポーラ型電池を、外装体9に収納した空気電池である。なお、バイポーラ構造の両端には、負極集電体5及び空気極集電体4が設けられている。外装体9は、空気極集電体4に面する側に、酸素取り込み孔9aを備える。
図3(a)に示すように、外装体9内は、鉛直方向上側から、負極集電体5−負極活物質層3−電解液層1−空気極層2−集電体12−負極活物質層3−電解液層1−空気極層2−集電体12−負極活物質層3−電解液層1−空気極層2−空気極集電体4の順に積層している。本典型例300においては、ある積層体8に属する負極活物質層3及び負極集電体5が、異なる積層体8に属する電解液層1よりも鉛直方向下側に位置する場合がある。例えば、負極活物質層3及び負極集電体5の属する積層体8が、電解液層1の属する異なる積層体8よりも鉛直方向下側に位置する場合等である。しかし、電解液層1由来の液体は、通常、異なる積層体の部材にまで浸み出す程の液量はない。したがって、本典型例300においても、電解液層由来の液体が負極活物質層及び負極集電体の側面及び/又は界面に浸み出すことはなく、負極活物質層、負極集電体、及び電解液層由来の液体により構成される内部電池の形成を未然に防止できる。
このように、外装体9の上面にLiのマークを備える第3の典型例300は、空気電池の設置の際、及び/又は空気電池の使用の際に、複数積み重なった積層体(空気電池)の上下が外部から明確に視認できることから、負極活物質層3及び負極集電体5が、いずれも同じ積層体8に属する電解液層1よりも鉛直方向上側となるように、確実に空気電池を設置及び/又は使用することができる。
図4(b)は、外装体9の側面、すなわち、図4(a)において視点A3から見た外装体9を示した図である。図4(b)に示すように、第4の典型例400は、外装体の側面に矢印のマークを備える。この矢印のマークにより、外装体の上下の区別がつく。
このように、外装体9の側面に矢印のマークを備える第4の典型例400は、空気電池の設置の際、及び/又は空気電池の使用の際に、複数積み重なった積層体の上下が外装体の外部から明確に視認できることから、負極活物質層3及び負極集電体5が、いずれも同じ積層体8に属する電解液層1よりも鉛直方向上側となるように、確実に空気電池を設置及び/又は使用できる。
図5(a)は、本発明の空気電池の第5の典型例を示す図であって、積層方向に切断した断面を模式的に示した図である。なお、矢印20は鉛直方向を示す。外装体9内部の構造は、上記第2の典型例と同様である。
第5の典型例500は、2以上の外装体9が積み重なり収納される筐体13をさらに備える。筐体13は、外装体9の酸素取り込み孔9aに面する側に、酸素取り込み孔13aを備える。
本典型例500においては、ある外装体9中の負極活物質層3及び負極集電体5が、異なる外装体9中の電解液層1よりも鉛直方向下側に位置する場合がある。しかし、電解液層1由来の液体は、通常、酸素取り込み孔9aから漏れ、異なる外装体中の部材にまで浸み出す程の液量はない。したがって、本典型例500においても、電解液層由来の液体が負極活物質層及び負極集電体の側面及び/又は界面に浸み出すことはなく、負極活物質層、負極集電体、及び電解液層由来の液体により構成される内部電池の形成を未然に防止できる。
図5(b)は、筐体13の上面、すなわち、図5(a)において視点A4から見た筐体13の面を示した図である。図5(b)に示すように、第5の典型例500は、筐体13の上面にLiのマークを備える。このLiのマークにより、筐体13の上下の区別がつく。
このように、筐体13の上面にLiのマークを備える第5の典型例500は、空気電池の設置の際、及び/又は空気電池の使用の際に、複数積み重なった外装体の上下が筐体の外部から明確に視認できることから、負極活物質層3及び負極集電体5が、いずれも同じ外装体9に収納される電解液層1よりも鉛直方向上側となるように、確実に空気電池を設置及び/又は使用できる。
図6(b)は、外装体9の積み重なる方向に平行な、筐体13の側面、すなわち、図6(a)において視点A5から見た筐体13の面を示した図である。なお、二重波線は図の省略を示す。図6(b)に示すように、第6の典型例600は、筐体13の側面に矢印のマークを備える。この矢印のマークにより、筐体13の上下の区別がつく。
このように、筐体13の側面に矢印のマークを備える第6の典型例600は、空気電池の設置の際、及び/又は空気電池の使用の際に、複数積み重なった積層体の上下が外部から明確に視認できることから、負極活物質層3及び負極集電体5が、いずれも同じ外装体9に収納される電解液層1よりも鉛直方向上側となるように、確実に空気電池を設置及び/又は使用できる。
本発明に用いられる空気極は、好ましくは空気極層を備えるものであり、通常、これに加えて、空気極集電体、及び当該空気極集電体に接続された空気極リード及び/又は空気極タブを備えるものである。
本発明に用いられる空気極層は、少なくとも導電性材料を含有する。さらに、必要に応じて、触媒及び結着剤の少なくとも一方を含有していても良い。
電極反応がよりスムーズに行われるという観点から、上述した導電性材料に触媒が担持されていてもよい。
上記空気極層の厚さは、空気電池の用途等により異なるものであるが、例えば2〜500μm、中でも5〜300μmであることが好ましい。
本発明の空気電池中の空気極集電体は、空気極層の集電を行うものである。空気極集電体の材料としては、導電性を有するものであれば特に限定されるものではないが、例えばステンレス、ニッケル、アルミニウム、鉄、チタン、カーボン等を挙げることができる。空気極集電体の形状としては、例えば箔状、板状およびメッシュ(グリッド)状等を挙げることができる。中でも、本発明においては、集電効率に優れるという観点から、空気極集電体の形状がメッシュ状であることが好ましい。この場合、通常、空気極層の内部にメッシュ状の空気極集電体が配置される。さらに、本発明の空気電池は、メッシュ状の空気極集電体により集電された電荷を集電する別の空気極集電体(例えば箔状の集電体)を備えていても良い。また、本発明においては、後述する外装体が空気極集電体の機能を兼ね備えていても良い。
空気極集電体の厚さは、例えば10〜1000μm、中でも20〜400μmであることが好ましい。
本発明の空気電池中の負極は、好ましくは負極活物質を含有する負極層を備え、通常、負極集電体、及び当該負極集電体に接続された負極リード及び/又は負極タブをさらに備える。
本発明の空気電池中の負極層は、金属材料、合金材料、及び/又は炭素材料を含む負極活物質を含有する。負極活物質に用いることができる金属及び合金材料としては、具体的には、リチウム金属、リチウム元素を含有する合金材料又は化合物を例示することができる。
リチウム元素を含有する合金としては、例えばリチウムアルミニウム合金、リチウムスズ合金、リチウム鉛合金、リチウムケイ素合金等を挙げることができる。
リチウム元素を含有する化合物としては、リチウム酸化物、リチウム硫化物、及びリチウム窒化物が例示できる。リチウム酸化物としては、例えばリチウムチタン酸化物等を挙げることができる。リチウム窒化物としては、例えばリチウムコバルト窒化物、リチウム鉄窒化物、リチウムマンガン窒化物等を挙げることができる。なお、負極層には、固体電解質をコートしたリチウムを用いることもできる。
本発明の空気電池中の負極集電体の材料としては、導電性を有するものであれば特に限定されるものではないが、金属又は合金を含んでいてもよく、例えば、銅、ステンレス、カーボン、ニッケル、タンタル等を挙げることができる。負極集電体は、これらの内、ステンレス及びカーボンを用いることが好ましい。上記負極集電体の形状としては、例えば箔状、板状およびメッシュ(グリッド)状等を挙げることができる。本発明においては、後述する外装体が負極集電体の機能を兼ね備えていても良い。
本発明においては、特に、負極活物質層にリチウム金属を、負極集電体に金属を、それぞれ用いた場合において、腐食電流防止の効果がより十分に享受できる。
本発明の空気電池中の電解液層は、空気極層及び負極層の間に保持され、空気極層及び負極層との間で金属イオンを交換する働きを有する。
電解液層には、水系電解液及び非水系電解液を用いることができる。これらは、1種類のみを単独で用いてもよいし、2種類以上を組み合わせて用いてもよい。
有機溶媒を用いた電解液の場合には、負極活物質層表面(例えば、リチウム金属表面)に被膜が生じるため、上述したような腐食電流は流れにくい。しかし、イオン液体を用いた電解液の場合には、そもそも負極活物質層表面(例えば、リチウム金属表面)に被膜が生じないか、生じてもごく薄い。したがって、イオン液体を用いた電解液は、有機溶媒を用いた電解液よりも、負極活物質層と負極集電体の界面で電位差が生じた場合に腐食電流が流れる可能性が著しく高い。
上記非水溶媒のうち、上記式(II)又は(III)で表される酸素還元反応を進行させるために、酸素ラジカルに安定な電解液溶媒を用いることがより好ましい。このような非水溶媒の例としては、アセトニトリル(AcN)、1,2−ジメトキシエタン(DME)、ジメチルスルホキシド(DMSO)、N−メチル−N−プロピルピペリジニウム ビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド(PP13TFSI)、N−メチル−N−プロピルピロリジニウム ビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド(P13TFSI)、N−ブチル−N−メチルピロリジニウム ビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド(P14TFSI)等が挙げられる。
本発明の空気電池は、空気極及び負極の間に、セパレータを備えていてもよい。上記セパレータとしては、例えばポリエチレン、ポリプロピレン等の多孔膜;及びポリプロピレン等の樹脂製の不織布、ガラス繊維不織布等の不織布等を挙げることができる。
セパレータに使用できるこれらの材料は、上述した電解液を含浸させることにより、電解液の支持材として使用することもできる。
本発明の空気電池は、空気極、負極、電解液層等を収納する外装体を備える。外装体の形状としては、具体的にはコイン型、平板型、円筒型、ラミネート型等を挙げることができる。本発明には、外装体としてラミネートフィルムを用いることもできる。
外装体は、大気開放型の電池ケースであっても良く、密閉型の電池ケースであっても良い。大気開放型の電池ケースは、少なくとも空気極層が十分に大気と接触可能な構造を有する電池ケースである。一方、外装体が密閉型電池ケースである場合は、密閉型電池ケースに、気体(空気)の導入管及び排気管が設けられることが好ましい。この場合、導入・排気する気体は、酸素濃度が高いことが好ましく、乾燥空気や純酸素であることがより好ましい。また、放電時には酸素濃度を高くし、充電時には酸素濃度を低くすることが好ましい。
外装体内には、外装体の構造に応じて、酸素透過膜や、撥水膜を設けてもよい。
本発明の空気電池は、上記外装体を1又は2以上収納する筐体を備えていてもよい。筐体の形状は、外装体と同様であってもよい。
本発明の移動体は、上記空気電池を備えることを特徴とする。
本発明の移動体内に、空気電池の傾きを制御する傾き制御装置等を設けることができる。傾き制御装置の例としては、例えば、バラスト等の重りを配置することにより空気電池の傾きを制御する装置や、水準器等の傾斜を確認できる機器と連動して自動で空気電池の傾きを制御する装置等を挙げることができる。
[実施例1]
まず、カーボンブラック(ケッチェンブラックインターナショナル製、ECP600JD)、及びPTFEバインダー(ダイキン製)を、カーボンブラック:PTFE=90質量%:10質量%の割合で混合した。次に、当該混合物をロールプレスにより圧延し、適宜切断し、空気極層を作製した。続いて、空気極集電体として、SUSメッシュ(ニラコ製、SUS304製100メッシュ)を、当該空気極層の片面に貼付け、空気極を得た。
電解液として、N−メチル−N−プロピルピペリジニウム ビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド(関東化学製、PP13TFSI)に、リチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド(キシダ化学製)を0.32mol/kgの濃度となるように溶解させ、アルゴン雰囲気下で一晩攪拌混合したものを用意した。また、セパレータとしてポリプロピレン製不織布を用意した。
負極集電体としてSUS箔(ニラコ製、SUS304)を用意し、当該SUS箔の一面側に金属リチウム(本城金属製)を貼り合わせて、負極を作製した。
外装体として、図3に示したような、空気極側に酸素取り込み孔を有し、且つ、負極側にLiのマークが印字された外装体を用意した。
以上の工程は、全て窒素雰囲気下のグローブボックス内で行った。
比較例1の空気電池には、外装体の他は、実施例1と同様の部材を用いた。比較例1の空気電池の外装体としては、空気極側に酸素取り込み孔を有するのみの外装体を用いた。
酸素取り込み孔を有する外装体の面を上にして、底から、負極集電体−金属リチウム−電解液を含浸させたセパレータ−空気極層−空気極集電体の順に積層するように、外装体内に各部材を収納し、比較例1の空気電池を得た。すなわち、比較例1の空気電池においては、鉛直方向上側から、空気極集電体−空気極層−電解液を含浸させたセパレータ−金属リチウム−負極集電体の順に積層させた。
実施例1及び比較例1の空気電池について、不活性雰囲気下で1週間放置した後に、電圧計でセル電圧を測定した。下記表1は、実施例1及び比較例1の空気電池について、1週間放置後の電圧を比較した表である。
一方、表1に示すように、実施例1の空気電池は、1週間放置後のセル電圧が2.7Vである。これは、負極集電体及び金属リチウムが、いずれも、電解液を含浸させたセパレータよりも鉛直方向上側に位置することにより、電解液由来の液体が負極集電体の側面及び/又は界面に浸入することなく、負極の腐食が防止されたことによるものと考えられる。
1a,1b 電解液層由来の液体
2 空気極層
3 負極活物質層
4 空気極集電体
5 負極集電体
6 空気極
7 負極
8 積層体
9 外装体
9a 酸素取り込み孔
10 空気極集電タブ
11 負極集電タブ
11a 負極集電タブの切り欠き
12 集電体
13 筐体
13a 酸素取り込み孔
20 鉛直方向
100 本発明の空気電池の第1の典型例
200 本発明の空気電池の第2の典型例
300 本発明の空気電池の第3の典型例
400 本発明の空気電池の第4の典型例
500 本発明の空気電池の第5の典型例
600 本発明の空気電池の第6の典型例
700 従来の空気電池
A1,A2,A3,A4,A5 視点
Claims (12)
- 空気極、負極、及び、当該空気極及び当該負極の間に介在する電解液層、並びに、当該空気極、当該負極、及び当該電解液層を備える積層体を1又は2以上収納する外装体を備える空気電池であって、
前記負極は、少なくとも、前記電解液層に面する側から順に、負極活物質層及び負極集電体を備え、
前記負極活物質層及び前記負極集電体は、いずれも、前記電解液層よりも鉛直方向上側に位置し、
前記空気極が前記積層体中の鉛直方向下側に配置されていること、及び、前記負極が前記積層体中の鉛直方向上側に配置されていること、の少なくともいずれか一方を示す目印を備え、
前記外装体が1又は2以上積み重なり収納される筐体を備え、
前記目印は、前記外装体の積み重なる方向に平行な、前記筐体の側面に設けられていることを特徴とする、空気電池。 - 前記負極活物質層はリチウム金属を含有する、請求項1に記載の空気電池。
- 前記負極集電体は金属又は合金を含有する、請求項1又は2に記載の空気電池。
- 前記電解液層はイオン液体を含有する、請求項1乃至3のいずれか一項に記載の空気電池。
- 前記外装体はラミネートフィルム製である、請求項1乃至4のいずれか一項に記載の空気電池。
- 前記請求項1乃至5のいずれか一項に記載の空気電池を備えることを特徴とする、移動体。
- 前記負極活物質層及び前記負極集電体は、いずれも、常に前記電解液層よりも鉛直方向上側に位置する、請求項6に記載の移動体。
- 空気極、負極、及び、当該空気極及び当該負極の間に介在する電解液層、並びに、当該空気極、当該負極、及び当該電解液層を備える積層体を1又は2以上収納する外装体を備える空気電池の使用方法であって、
前記負極は、少なくとも、前記電解液層に面する側から順に、負極活物質層及び負極集電体を備え、
前記空気電池は、前記外装体が1又は2以上積み重なり収納される筐体を備え、
少なくとも使用時に、前記負極活物質層及び前記負極集電体が、いずれも、前記電解液層よりも鉛直方向上側に配置されるように、前記空気極が前記積層体中の鉛直方向下側に配置されていること、及び、前記負極が前記積層体中の鉛直方向上側に配置されていること、の少なくともいずれか一方を示し、且つ前記外装体の積み重なる方向に平行な、前記筐体の側面に設けられている目印に基づき、空気電池の鉛直方向の向きを決めることを特徴とする、空気電池の使用方法。 - 前記負極活物質層はリチウム金属を含有する、請求項8に記載の空気電池の使用方法。
- 前記負極集電体は金属又は合金を含有する、請求項8又は9に記載の空気電池の使用方法。
- 前記電解液層はイオン液体を含有する、請求項8乃至10のいずれか一項に記載の空気電池の使用方法。
- 前記外装体はラミネートフィルム製である、請求項8乃至11のいずれか一項に記載の空気電池の使用方法。
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