JP5714101B2 - 建築材料保存剤 - Google Patents
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Description
本願は、2011年5月11日に日本に出願された特願2011−106609号および2011年5月11日に日本に出願された特願2011−106610号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
一方、銀−アミノ酸錯体として、銀−ヒスチジン錯体が、殺菌剤または抗菌剤として使用できることが知られている(特許文献6)。また、ネオニコチノイド系化合物等の殺虫成分が、シロアリに対する防除効果があることも知られている(特許文献7〜9)。
また、上記したようにネオニコチノイド系化合物等の殺虫成分がシロアリに対して効力があることは知られているが、十分な効力を得るためには比較的高濃度で使用しなければならないという問題があった。
一方、上記したように、銀−ヒスチジン錯体等の銀−アミノ酸錯体が抗菌剤、または殺菌剤として効力があることは知られているが、木材腐朽菌に効力があることは知られておらず、従って、木材等の建築材料の保存剤として使用されることは知られていない。
また、特許文献1では、キトサンの銅または亜鉛錯体に、防蟻効果があることが記載されているが、銀−アミノ酸錯体に、防蟻効果があることは知られていない。
本発明は、長期に亘って防腐効果が持続し、低濃度で殺虫作用効果を有する、木材等の建築材料保存剤を提供することを目的とする。
(1)銀−アミノ酸水溶性錯体および殺虫成分を含有し、殺虫成分が、ニテンピラム、イミダクロプリド、アセタミプリド、チアメトキサム、クロチアニジン、ジノテフラン、およびチアクロプリドからなる群から選ばれる少なくとも1種である建築材料保存剤、
(2)銀−アミノ酸水溶性錯体が、銀1モル部およびアミノ酸1〜3モル部からなるものである(1)に記載の建築材料保存剤、
(3)アミノ酸がヒスチジン、メチオニン、及びN−アセチルメチオニンからなる群から選ばれる少なくとも1種である(1)または(2)に記載の建築材料保存剤、
(4)さらに水を含有する(1)〜(3)のいずれか一に記載の建築材料保存剤、
(5)銀−アミノ酸水溶性錯体1質量部に対して、殺虫成分を0.1〜40質量部含有する(1)〜(4)のいずれか一に記載の建築材料保存剤、
(6)銀−アミノ酸水溶性錯体0.0001〜0.5質量%、殺虫成分0.0001〜0.5質量%、および水10質量%以上、を含有する(4)または(5)に記載の建築材料保存剤、
(7)殺虫成分は25℃の水に対する飽和溶解度が500ppm以上である、(1)〜(6)のいずれか一に記載の建築材料保存剤、
(8)シロアリ防除用である(1)〜(7)のいずれか一に記載の建築材料保存剤、
(9)建築材料が発泡樹脂製断熱材または木材である(1)〜(8)のいずれか一に記載の建築材料保存剤、
(10)建築材料を、(1)〜(9)のいずれか一に記載の建築材料保存剤で処理することを含む建築材料加工方法、
(11)処理が、塗布処理、浸漬処理、注入処理、及び加圧注入処理からなる群から選ばれる少なくとも1種である(10)に記載の建築材料加工方法、
(12)(10)または(11)に記載の建築材料加工方法によって得られる加工建築材料、
(13)加工建築材料が、発泡樹脂製の加工断熱材または木材である(12)に記載の加工建築材料、
(14)銀−アミノ酸水溶性錯体および殺虫成分を含有し、殺虫成分が、ニテンピラム、イミダクロプリド、アセタミプリド、チアメトキサム、クロチアニジン、ジノテフラン、およびチアクロプリドからなる群から選ばれる少なくとも1種である組成物、
(15)さらに水を含有する、(14)に記載の組成物、
(16)銀−アミノ酸水溶性錯体0.0001〜0.5質量%、殺虫成分0.0001〜0.5質量%、および水10質量%以上を含有し、殺虫成分が、ニテンピラム、イミダクロプリド、アセタミプリド、チアメトキサム、クロチアニジン、ジノテフラン、およびチアクロプリドからなる群から選ばれる少なくとも1種である組成物、
(17)殺虫成分は25℃の水に対する飽和溶解度が500ppm以上である(14)〜(16)のいずれか一に記載の組成物、
(18)アミノ酸がヒスチジン、メチオニン、及びN−アセチルメチオニンからなる群から選ばれる少なくとも1種である(14)〜(17)のいずれか一に記載の組成物。
また、殺虫成分と混用した場合には、その相乗効果より、殺虫成分が低濃度であっても、充分な効力を発揮することができる。
銀−アミノ酸水溶性錯体の調製に用いられる銀化合物は、特に限定されないが、酸化数1の銀化合物が特に好ましい。銀化合物としては、例えば、硝酸銀、酸化銀、塩化銀などが挙げられる。該銀化合物は1種単独で若しくは2種以上を組み合わせて用いることができる。
アミノ酸としては、グリシン、アラニン、ロイシン、バリン、グルタミン、グルタミン酸、アスパラギン、アスパラギン酸、ヒスチジン、リジン、アルギニン、システイン、メチオニン、チロシン、トリプトファンなどが挙げられる。
建材保存剤のpHの調整は、銀−アミノ酸水溶性錯体を生成した後に行ってもよいし、銀−アミノ酸水溶性錯体を生成する前に行ってもよいし、銀−アミノ酸水溶性錯体を生成している最中に行ってもよい。
これらの殺虫成分は、1種単独でまたは2種以上を組み合わせて使用することができる。
また、ネオニコチノイド系化合物のうちで、ニテンピラム、イミダクロプリド、アセタミプリド、チアメトキサム、クロチアニジン、ジノテフラン、およびチアクロプリドが好ましく、アセタミプリドが特に好ましい。
使用される水は、水道水、精製水、イオン交換水、蒸留水などが挙げられるが、安定性や経済性の面から、精製水またはイオン交換水が好ましい。
本発明の殺虫成分をさらに含む好適な建材保存剤は、銀−アミノ酸水溶性錯体0.0001〜0.5質量%、殺虫成分0.0001〜0.5質量%、および水10質量%以上(10質量%以上99.9998質量%未満、より好ましくは10質量%以上99質量%未満)、を含有するものであり、水溶液にして用いることが好ましい。
酸化防止剤としては、2,6−ジ−t−ブチル−4−メチルフェノール、2,2’−メチレンビス[4−メチル−6−t−ブチルフェノール]、アルキルジフェニルアミンなどが挙げられる。
光安定剤としては、ビス(2,2,6,6−テトラメチル−4−セバケート)、WO2009/098850号公報に開示されている、ヒドロキシカルボン酸、多価カルボン酸またはそれらの塩などが挙げられる。これらのうち、グルクロン酸、クエン酸またはそれらの塩は、銀−アミノ酸錯体の光照射による変色を抑制する点で好ましい。
活性成分としては、ジデシルジメチルアンモニウムクロライド(DDAC)、ジデシルジメチルアンモニウムアジペート(DDAA)などの第4級アンモニウム塩系化合物;ポリヘキサメチレンビグアニド(PHMB)、グルコン酸クロルへキシジンなどのビグアナイド系化合物;セチルピリジニウムクロライド、ドデシルピリジニウムクロライドなどのピリジニウム系化合物;1,2−ベンズイソチアゾリン−3−オン、5−クロロ−2−メチル−4−イソチアゾリン−3−オン、2−メチル−4−イソチアゾリン−3−オン、2−n−オクチル−4−イソチアゾリン−3−オン、N−n−ブチル−1,2−ベンズイソチアゾリン−3−オンなどのイソチアゾリン系化合物;3−ヨード−2−プロピニル−ブチルカーバメートなどの有機ヨウ素系化合物;2,3,5,6−テトラクロロ−4−(メチルスルホニル)ピリジンなどのピリジン系化合物;ジンクピリチオン、ナトリウムピリチオンなどのピリチオン系化合物;2−(4−チオシアノメチルチオ)ベンゾチアゾールなどのベンゾチアゾール系化合物、メチル−2−ベンズイミダゾールカーバメート、2−(4−チアゾリル)−ベンズイミダゾールなどのイミダゾール系化合物;テトラメチルチウラムジスルフィドなどのチオカーバメート系化合物;2,4,5,6−テトラクロロイソフタロニトリルなどのニトリル系化合物;N−(フルオロジクロロメチルチオ)−フタルイミドおよびN−(フルオロジクロロメチルチオ)−N,N’−ジメチル−N−フェニル−スルファミドなどのハロアルキルチオ系化合物;α−t−ブチル−α(p−クロロフェニルエチル)−1H−1,2,4−トリアゾール−1−エタノール(慣用名テブコナゾール)などのトリアゾール系化合物;3−(3,4−ジクロロフェニル)−1,1−ジメチルウレア(慣用名DCMU)などのフェニルウレア系化合物;2−メチルチオ−4−t−ブチルアミノ−6−シクロプロピルアミノ−S−トリアジンなどのトリアジン系化合物などが挙げられる。
これらの活性成分は、1種単独で若しくは2種以上を組み合わせて使用することができる。また、これら活性成分の配合割合は、用途に応じて適宜選択することができる。
前記水性液は、例えば、前記水中での銀−アミノ酸水溶性錯体の調製によって直接得ることができる。
本発明の建材保存剤の剤型が水性液である場合、そのままの形態で、または、適宜希釈して、木材等の建材処理に使用することができる。
本発明の建材保存剤は、水性であっても、溶脱しにくい。これは、本発明に係る建材保存剤の活性成分である銀−アミノ酸水溶性錯体が木材に含浸されると多量体に変化し、水不溶性となるためであると推測される。
固形製剤化の具体的な手法としては、例えば、前記銀−アミノ酸水溶性錯体を、クレー、タルク、シリカ、アルミナ、モンモリロナイトなどの固体担体に吸着させる方法;前記銀−アミノ酸水溶性錯体と、糖類、尿素、アルカリ金属塩などの水溶性担体を共存させる方法;前記銀−アミノ酸水溶性錯体をエタノール中へ滴下することによって粉体状にする方法などが挙げられる。
本発明の建材保存剤の剤型が水和剤または水溶剤である場合、使用時に水もしくは水を含有する溶媒に溶解もしくは懸濁して水性液とし、これを木材処理に使供することができる。
木材害虫としては、シロアリ目のミゾガシラシロアリ科に属するヤマトシロアリ、イエシロアリなど、レイビシロアリ科に属するアメリカカンザイシロアリなどが挙げられる。木材腐朽菌としては、オオウズラタケ、ナミダタケ、イドタケ、キチリメンタケ、キカイガラタケなどの褐色腐朽菌;カワラタケ、タマチョレイタケ、スエヒロタケなどの白色腐朽菌が挙げられる。
これらの中でも、本発明の建材保存剤は、シロアリ防除用としてより好ましく適用される。
本発明の建築材料保存剤は、特に発泡樹脂製断熱材、及び木材に好適に用いることができる。
酸化銀(試薬特級 和光純薬社製)1.074g、L−ヒスチジン(試薬特級 和光純薬社製)2.88gおよび水96.046gを適切な容器に入れ、室温で30分間以上攪拌して溶解させ、銀1モル部とヒスチジン1モル部とからなる銀−ヒスチジン錯体(銀濃度1質量%)を含有する水溶液からなる建材保存剤を得た。
酸化銀(試薬特級 和光純薬社製)1.074g、L−メチオニン(試薬特級 和光純薬社製)1.65gおよび水97.276gを適切な容器に入れ、50℃で60分間以上攪拌して溶解させ、銀1モル部とメチオニン1モル部とからなる銀−メチオニン錯体(銀濃度1質量%)を含有する水溶液からなる建材保存剤を得た。
実施例1および実施例2で得られた建材保存剤をそれぞれ蒸留水で希釈し銀濃度12.5ppm、25ppm、50ppm、100ppm、および200ppmの水溶液を得た。アカマツKD材の試験木片(0.5×2×2cm)を、上記各水溶液に10分間浸漬し、次いで一晩風乾させた。対照例として上記水溶液の代わりに蒸留水を用いた。
シャーレに2質量%寒天水溶液を注ぎ固化させ、その上に上記試験木片を置いた。表1に示す各種カビ菌株の胞子懸濁液(胞子濃度1×105個/mL)を木片上およびその周辺に100μL滴下し、シャーレの蓋を閉めた。シャーレを27℃の恒温器内にて2週間培養し、木片の汚染程度を下記の基準で評価した。反復数は2とした。結果を表1および表2に示す。
− :菌の生育なし
± :僅かに菌の生育が認められる
+ :菌の生育が木片の全表面積の25%未満に認められる
++ :菌の生育が木片の全表面積の25%以上50%未満に認められる
+++:菌の生育が木片の全表面積の50%以上に認められる
実施例1および実施例2で得られた建材保存剤をそれぞれ蒸留水で希釈し銀濃度250ppm、500ppm、1000ppm、および2000ppmの水溶液を得た。アカマツKD材の試験木片(0.5×2×2cm)を、上記各水溶液に10分間浸漬し、次いで一晩風乾させ、試験区とした。
また、対照区として、前記アカマツKD材の試験木片を、蒸留水に10分間浸漬し、次いで一晩風乾させた。
シャーレに、1質量%のアカマツおが粉を添加したポテトデキストロース寒天培地(栄研化学社製)を注ぎ固化させ、その上に上記試験木片を置き、さらにその上にコルクボーラーによりくりぬいた試験菌の菌叢を置き、シャーレの蓋を閉めた。シャーレを27℃の恒温器内に入れて4週間培養した。その後、試験木片上の菌糸被覆程度を下記の方法で評価した。反復数は3とした。結果を表3および4に示す。
まず以下の汚染指標により判定した。
0 :木片上に菌糸の被覆なし
0.5:木片上に僅かに菌糸が被覆する
1 :木片上の全表面積の1/4程度に菌糸が被覆する
2 :木片上の全表面積の1/2程度に菌糸が被覆する
3 :木片上の全表面積の3/4程度に菌糸が被覆する
4 :木片上全体に菌糸が被覆する
次に、得られた指標を下記式に代入して汚染度を求めた。
汚染度=Σ(木片の汚染指標)/(4×(反復数3))×100
さらに、得られた汚染度から、下記式より防除価を求めた。
防除価=(対照区の汚染度−試験区の汚染度)/(対照区の汚染度)×100
最終評価については、得られた防除価を下記の基準にて評価した。
− :80%以上100%以下
± :60%以上80%未満
+ :40%以上60%未満
++ :20%以上40%未満
+++:0%以上20%未満
実施例1で得られた銀−ヒスチジン錯体の水溶液を蒸留水で希釈して、銀濃度200ppmの水溶液を得た。アカマツKD材の試験木片(0.5×4×4cm)を、上記水溶液に20分間浸漬し、次いで一晩風乾させた。対照例として上記水溶液の代わりに蒸留水を用いた。
直径8cm、高さ6cmのアクリル樹脂製円筒を水平台上に縦に置き、円筒の下端に硬石膏を厚さ約5mmに敷いて固め、硬石膏を底とする有底円筒を作製した。硬石膏製の底板上に上記の試験木片1個を置き、有底円筒内にイエシロアリ(職蟻30頭および兵蟻3頭)を投入した。
ガラスシャーレ中に、水を浸み込ませた脱脂綿を敷き、脱脂綿上に上記の有底円筒を置いて、28℃の暗所にて12日間飼育した。上記職蟻30頭の死亡または苦悶の率を経日的に計測した。又、放虫から12日経過後に試験木片の加害状況を外観観察し食害の有無で判定した。結果を表5に示す。
銀−アミノ酸水溶性錯体としての銀1モル部とヒスチジン2モル部とからなる銀−ヒスチジン水溶性錯体を含有する水溶液、および殺虫成分としてのアセタミプリド原体(日本曹達社製)、にイオン交換水を加え、溶解、混合して、表6に記載した濃度で各成分を含有する組成物(実施例3〜7、および比較例1〜3)を製造した。
容積90mlのプラスチックカップの底面に、直径55mmの濾紙を2枚重ねて敷き、その中央に表1に示す組成物1mlをそれぞれ滴下し風乾した。この濾紙上にイエシロアリの職蟻10頭および兵蟻1頭を放虫し、通気孔を開けた蓋をかぶせた。放虫から5日間経過時および7日間経過時に職蟻10頭の死亡または苦悶の有無を判定するとともに、放虫から7日間経過時における濾紙食害の程度を観察した。結果を表1に示す。
+:明瞭な食害あり
±:わずかな食害あり
−:食害なし
実施例8として、銀−アミノ酸水溶性錯体としての銀1モル部とヒスチジン2モル部とからなる銀−ヒスチジン水溶性錯体を含有する水溶液、および殺虫成分としてのアセタミプリド原体(日本曹達社製)、にイオン交換水を加え、溶解、混合して、アセタミプリド0.02質量%(200ppm)および銀−ヒスチジン水溶性錯体0.001質量%(10ppm)を含有する水溶液を製造した。
比較例4として、銅塩(銅として0.29質量%)および第4級アンモニウム塩0.32質量%をイオン交換水に溶解し、ACQ保存剤水溶液を調製した。
発泡ポリスチレン製断熱材の試験片(2.9×2.9×2.9cm)を、実施例6および比較例6の各水溶液に20分間浸漬し、次いで一晩風乾させた。
直径8cm、高さ6cmのアクリル樹脂製円筒を水平台上に縦に置き、円筒の下端に硬石膏を厚さ約5mmに敷いて固め、硬石膏を底とする有底円筒を作製した。硬石膏製の底板上に上記の試験片1個を置き、有底円筒内にイエシロアリ(職蟻20頭および兵蟻2頭)を投入した。
ガラスシャーレ中に、水を浸み込ませた脱脂綿を敷き、脱脂綿上に上記の有底円筒を置いて、28℃の暗所にて8日間飼育した。上記職蟻20頭の死亡または苦悶の率を経日的に計測した。又、放虫から8日経過後に試験片の加害状況を外観観察し食害の有無で判定した。結果を表7に示す。
+:明瞭な食害あり
−:食害なし
また、殺虫成分と混用した場合には、その相乗効果より、殺虫成分が低濃度であっても、充分な効力を発揮することができる。
Claims (14)
- 銀−ヒスチジン錯体およびアセタミプリドを含有する建築材料保存剤。
- 銀−ヒスチジン錯体が、銀1モル部およびヒスチジン1〜3モル部からなるものである請求項1に記載の建築材料保存剤。
- さらに水を含有する請求項1または2に記載の建築材料保存剤。
- 銀−ヒスチジン錯体1質量部に対して、アセタミプリドを0.1〜40質量部含有する請求項1〜3のいずれか一項に記載の建築材料保存剤。
- 銀−ヒスチジン錯体0.0001〜0.5質量%、アセタミプリド0.0001〜0.5質量%、および水10質量%以上、を含有する請求項3または4に記載の建築材料保存剤。
- シロアリ防除用である請求項1〜5のいずれか一項に記載の建築材料保存剤。
- 建築材料が発泡樹脂製断熱材または木材である請求項1〜6のいずれか一項に記載の建築材料保存剤。
- 建築材料を、請求項1〜7のいずれか一項に記載の建築材料保存剤で処理することを含む建築材料加工方法。
- 処理が、塗布処理、浸漬処理、注入処理、及び加圧注入処理からなる群から選ばれる少なくとも1種である請求項8に記載の建築材料加工方法。
- 請求項8または9に記載の建築材料加工方法によって得られる加工建築材料。
- 加工建築材料が、発泡樹脂製の加工断熱材または木材である請求項10に記載の加工建築材料。
- 銀−ヒスチジン錯体およびアセタミプリドを含有する組成物。
- さらに水を含有する、請求項12に記載の組成物。
- 銀−ヒスチジン錯体0.0001〜0.5質量%、アセタミプリド0.0001〜0.5質量%、および水10質量%以上を含有する組成物。
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