JP5634313B2 - レジストパターン形成方法およびそれを用いたパターン化基板の製造方法 - Google Patents
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Description
微細な凹凸パターンを表面に有するモールドを用いて、凹凸パターンを基板上のレジスト膜に押し付け、
モールドをレジスト膜から剥離して、凹凸パターンをレジスト膜に転写し、
凹凸パターンが転写されたレジスト膜の残膜を除去するように反応性イオンエッチング法によりこのレジスト膜をエッチングする残膜エッチング工程を実施する方法であって、
残膜エッチング工程が、エッチングの際に堆積物を生成する堆積性ガスを含有する第1のエッチングガスを用いて、上記凹凸パターンの転写パターンであるレジストパターンにおける凸部の側壁に堆積物が堆積しかつ残膜がエッチングされる条件でレジスト膜をエッチングする第1のエッチング工程を含み、堆積物を含めた上記凸部の幅が残膜エッチング工程前における上記凸部の幅以上の所望の幅となるように第1のエッチング工程以後の工程によってレジスト膜をエッチングするものであることを特徴とするものである。
残膜エッチング工程は、第1のエッチング工程の後に、堆積物を含めた上記凸部の幅が所望の値となるように、上記凸部の側壁に堆積した堆積物をエッチングする第2のエッチング工程を含むことが好ましい。
上記に記載の形成方法によりレジスト膜にレジストパターンを形成し、
このレジスト膜をマスクとして基板をエッチングすることにより、レジストパターンに対応した凹凸パターンを基板の表面に形成することを特徴とするものである。
まず、レジストパターン形成方法の実施形態について説明する。図1Aは本発明の実施形態のレジストパターン形成方法に係るモールドを示す概略断面図であり、図1Bは図1Aにおけるモールドの凹凸パターン領域の一部の断面を示す概略拡大図である。また、図2Aから図2Cはレジストパターン形成方法の実施形態の工程を示す概略断面図である。
モールド1は、例えば図1Aおよび図1Bに示すように、支持部12と、支持部12の表面上に形成された微細な凹凸パターン13とから構成される。
加工対象となる基板3は、モールド1が光透過性を有する場合、その形状、構造、大きさ、材質等については特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。基板3のパターン転写の対象となる面がレジスト塗布面となる。例えば基板3が情報記録媒体の製造向けのものである場合には、基板3の形状は通常円板状である。構造としては、単層構造であってもよいし、積層構造であってもよい。材質としては、基板材料として公知のものの中から、適宜選択することができ、例えば、シリコン、ニッケル、アルミニウム、ガラス、樹脂、などが挙げられる。これらの基板材料は、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。基板3の厚さとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、0.05mm以上が好ましく、0.1mm以上がより好ましい。基板3の厚さが0.05mm未満であると、基板3とモールドとの接着時に基板3側に撓みが発生し、均一な接着状態を確保できない可能性がある。一方、モールド1が光透過性を有しない場合は、光硬化性レジストの露光を可能とするために石英基板を用いる。石英基板は、光透過性を有し、厚さが0.3mm以上であれば、特に制限されることなく、目的に応じて適宜選択される。例えば、石英基板表面をシランカップリング剤で被覆したものや、前記積層体の表面をシランカップリング剤で被覆したものなどが挙げられる。石英基板の厚さは、通常0.3mm以上が好ましい。0.3mm以下では、ハンドリングやインプリント中の押圧で破損しやすい。
レジスト膜2を構成するレジストは、特に制限されるものではないが、本実施形態では例えば重合性化合物に、光重合開始剤(2質量%程度)、フッ素モノマー(0.1〜1質量%)を加えて調製された光硬化性樹脂を用いることができる。また、必要に応じて酸化防止剤(1質量%程度)を添加することもできる。上記の手順により作成した光硬化性のレジストは波長360nmの紫外光により硬化することができる。溶解性の悪いものについては少量のアセトンまたは酢酸エチルを加えて溶解させた後、溶媒を留去することが好ましい。
モールド1と基板3間の雰囲気を減圧または真空雰囲気にした後に、モールド1を押し付けることで残留気体を低減する。ただし、高真空雰囲気下では硬化前のレジストが揮発し、均一な膜厚を維持することが困難となる可能性がある。そこで、好ましくはモールド1と基板3間の雰囲気を、He雰囲気または減圧He雰囲気にすることで残留気体を低減する。Heは石英基板を透過するため、取り込まれた残留気体(He)は徐々に減少する。Heの透過には時間を要すため減圧He雰囲気とすることがより好ましい。
モールド1を押し付けてレジスト膜2にレジストパターンを形成した後、モールド1をレジスト膜2から剥離する。剥離させる方法としては、例えばモールド1または基板3のどちらかの外縁部を保持し、他方の基板3またはモールド1の裏面を吸引保持した状態で、外縁の保持部もしくは裏面の保持部を押圧と反対方向に相対移動させることで剥離させる方法が挙げられる。この工程を経た時点では、レジストパターンの凸部の幅は、モールド1の凹凸パターン13の凸部同士の間隔W2に一致する。
残膜エッチング工程は、レジストパターンの凹部の底にある残膜2bを除去するための工程である。本実施形態では、残膜エッチング工程は第1のエッチング工程および第2のエッチング工程とから構成される。反応性イオンエッチング(RIE)は、アンダーカット(サイドエッチ)を抑制するため、垂直異方性(イオンの運動が凹部の深さ方向に偏っている度合)の高いものが好ましく、特に誘導結合型プラズマ(ICP)−RIE、容量結合型プラズマ(CCP)−RIEまたは電子サイクロトロン共鳴型(ECR)−RIEであることが好ましい。さらに、本発明においてバイアス電力(プラズマと下部電極との間にバイアスを形成するための電力)は、その制御を容易にするため、プラズマ電力(プラズマを形成するための電力)と独立して制御可能な方式を採用することが好ましい。
第1のエッチング工程は、エッチングの際に堆積物を生成する堆積性ガスを含有する第1のエッチングガスを用い、凹凸パターン13の転写パターンであるレジストパターンにおける凸部2aの側壁に堆積物4が堆積しかつ残膜2bがエッチングされる条件で、レジスト膜2をエッチングする工程である。本明細書において、「堆積物が堆積しかつ残膜がエッチングされる」とは、堆積物4の堆積と残膜2bのエッチングとが同時に行われていること、および、残膜2bが完全に除去され、堆積物4の堆積のみがそのままの状態で継続して行われていることを含む意味である。残膜2bが完全に除去されるまでに複数のエッチング工程を経る場合にはそれらが全体として1つの「第1のエッチング工程」に相当する。
第2のエッチング工程は、第1のエッチング工程において堆積した堆積物4のうち不要な部分をエッチングする工程である。図3Aはレジストパターン形成方法において第1のエッチング工程後かつ第2のエッチング工程前のレジストパターンの状態を示す概略断面図である。また、図3Bレジストパターン形成方法において第2のエッチング工程後のレジストパターンの状態を示す概略断面図である。第1のエッチング工程において、堆積物4を含めたレジストパターンの凸部2aの幅W3が所望の値Woとなる前に残膜2bが完全に除去される場合には、堆積物4を含めた上記凸部2aの幅W3が所望の値Woとなる時点に合わせて第1のエッチング工程を終了すれば、上記幅W3を所望の値Woとすることが可能である。しかし、残膜2bが完全に除去される前に上記幅W3が所望の値Woとなる場合には、残膜2bを完全に除去しなければならないため上記幅W3が所望の値Woとなる時点を超えて第1のエッチング工程を継続しなければならない。つまり、残膜2bが完全に除去された時点(或いは第1のエッチング工程を終了した時点)においては、上記幅W3が所望の値Woよりも大きくなるため(図3A)、当該幅W3が所望の値Woとなるようなトリミング処理が必要となる。そこで、第2のエッチング工程では、上記のように所望の値Woよりも大きくなった上記幅W3が所望の値Woとなるようにエッチングが行われる(図3B)。なお、第1のエッチング工程のみで上記幅W3を所望の値Woとすることができかつ残膜2bを完全に除去することができる場合には第2のエッチング工程は不要となる。
第1の実施形態においては、レジストパターンの凸部のトリミング機能と堆積物の残渣の除去機能とを有するエッチング工程は、第2のエッチング工程のみであったが、本発明はこのような形態に限られない。つまり、この2つの機能を有するエッチング工程は、エッチング条件が互いに異なり連続的又は非連続的に実施される複数のエッチング工程から構成されてもよい。ここで、非連続的とは、エッチング工程同士の間隔を長時間空ける場合やエッチング装置を変更する場合等を意味する。
次に、本発明のパターン化基板の製造方法の実施形態について説明する。本実施形態では、前述したレジストパターン形成方法を用いてパターン化基板の製造を行う。図4Aから図4Cは、パターン化基板の製造方法の実施形態の工程を示す概略断面図である。
(レジストパターンの形成)
クロム層(5nm)付きの石英基板の当該クロム層上に光硬化性レジストを塗布してレジスト膜(60nm)を形成した。光硬化性レジストの成分は、上記構造式(1)で示される化合物、IRGACURE 379および上記構造式(2)で示されるフッ素モノマーをそれぞれ質量比97:2:1の割合で混合したものである。その後、凸部の幅が20nmであり、凸部の高さが40nmであり、凸部の周期間隔が40nmである凹凸パターンを有するSiモールドを当該レジスト膜に対して押し付け、紫外光を照射することでレジスト膜を硬化し、Siモールドをレジスト膜から剥離して、Siモールドの凹凸パターンをレジスト膜に転写した。この時点でのレジストパターンについて、凸部の幅は20nmであり、凸部の高さは40nmであり、凸部の周期間隔は40nmである。
エッチングガス:CHF3ガス、酸素ガスおよびアルゴンガスをそれぞれ1:1:10の割合で混合した。
プラズマ電力:50W
バイアス電力:25W
圧力:2Pa
残膜の平均の厚さに対するエッチング量:150%
測長可能な走査型電子顕微鏡(SEM)(日本電子株式会社製)にて、残膜エッチング工程後におけるレジストパターンの凸部の幅をTOPVIEW観察により評価した。また、同時に断面構造の評価も行った。そして、残膜エッチング工程前後のレジストパターンの凸部の幅(残膜エッチング工程後においては当該凸部に堆積した堆積物を含めた幅)からレジストパターンの凸部の幅方向(凸部の側面に垂直な方向)のエッチングレートE1を算出し、残膜エッチング工程前後の当該凸部の高さから当該凸部の高さ方向のエッチングレートE2を算出した。そして、高さ方向のエッチングレートE2に対する幅方向のエッチングレートE1の比E1/E2を算出した。
エッチングガスとして、CHF3ガス、酸素ガスおよびアルゴンガスをそれぞれ4:1:10の割合で混合したものを用いた点以外は、実施例1−1と同様にレジストパターンの形成および評価を行った。
エッチングガスとして、CHF3ガス、酸素ガスおよびアルゴンガスをそれぞれ8:1:10の割合で混合したものを用いた点以外は、実施例1−1と同様にレジストパターンの形成および評価を行った。
エッチングガスとして、CHF3ガス、酸素ガスおよびアルゴンガスをそれぞれ12:1:10の割合で混合したものを用いた点以外は、実施例1−1と同様にレジストパターンの形成および評価を行った。
エッチングガスとして、CHF3ガス、およびアルゴンガスをそれぞれ1:10の割合で混合したものを用いた点以外は、実施例1−1と同様にレジストパターンの形成および評価を行った。
エッチングガスとして、CHF3ガス、およびアルゴンガスをそれぞれ1:5の割合で混合したものを用いた点以外は、実施例1−1と同様にレジストパターンの形成および評価を行った。
エッチングガスとして、酸素ガスおよびアルゴンガスをそれぞれ1:10の割合で混合したものを用いた点以外は、実施例1−1と同様にレジストパターンの形成および評価を行った。
エッチングガスとして、酸素ガスおよびアルゴンガスをそれぞれ1:1の割合で混合したものを用いた点以外は、実施例1−1と同様にレジストパターンの形成および評価を行った。
下記の表1は、上記実施例1−1から1−6並びに比較例1および2の結果を示すものである。そして、図5は、上記実施例1−1から1−6におけるエッチングガス全体に対するCHF3の割合とE1/E2の値との関係を示すグラフである。グラフ中の丸い点は、エッチングガスが酸素ガスを含有する場合を表し、四角い点はエッチングガスが酸素ガスを含有しない場合を表す。表1においてE1/E2の符号がプラスであることは、残膜エッチング工程後のレジストパターンの凸部の幅が残膜エッチング工程前における当該凸部の幅より広くなっていることを意味する。これらの結果より、本発明のレジストパターン形成方法によれば、エッチング条件を制御してレジストパターンの凸部の側壁への堆積物の付着度合いを制御できることが確認された。つまり、残膜をエッチングする工程後のレジストパターンの凸部の幅を、残膜をエッチングする工程前におけるレジストパターンの凸部の幅以上の所望の幅とすることが可能であることが確認された。
(レジストパターンの形成)
Siモールドの凹凸パターンの光硬化性レジスト膜への転写、および残膜の厚さの測定については実施例1−1と同様である。
エッチングガス:CHF3ガス、およびアルゴンガスをそれぞれ1:3の割合で混合した。
プラズマ電力:50W
バイアス電力:25W
圧力:2Pa
残膜の平均の厚さに対するエッチング量:100%
エッチングガス:酸素ガスおよびアルゴンガスをそれぞれ1:1の割合で混合した。
プラズマ電力:25W
バイアス電力:25W
圧力:0.6Pa
残膜の平均の厚さに対するエッチング量:50%
測長可能なSEMにてTOPVIEW及び断面観察により、レジストパターンの凸部幅に関する増減について評価した。具体的には、第1のエッチング工程後の上記凸部の幅が、第1のエッチング工程前の上記凸部の幅に対して増加したか或いは減少したかを評価した。
測長可能なSEMにてTOPVIEW及び断面観察により、第2のエッチング工程におけるレジストパターンのトリミング効果について評価した。具体的には、第2のエッチング工程終了時の上記凸部の幅が第1のエッチング工程終了時の上記凸部の幅に対して減少している場合をトリミング効果ありと評価した。
上記残膜エッチング工程後にレジストパターンの凹部の底に残る堆積物の残渣の有無を評価した。具体的には、上記残膜エッチング工程を実施した後、塩素系ガスを用いたプラズマにてクロム層のエッチングを行い、SEM観察によりクロム層の残存状況を調べ、クロム層が部分的にでも残存している場合を残渣ありと、クロム層が残存していない場合を残渣なしと評価した。ここでクロム層のエッチングの終了点は、少なくともクロム膜を丁度除去できる時点からそれまでの経過時間の50%分だけ超過した時点とした。
上記の残膜エッチング工程を実施した後、塩素系ガスを用いたプラズマにてクロム層のエッチングを行った。クロム層のエッチングは、少なくともクロム膜を丁度除去できる時点からそれまでの経過時間の50%分だけ超過した時点とした。次いで、フッ素系ガスプラズマを用いて石英基板を深さ60nmエッチングし、レジストパターンに対応した凹凸パターンを石英基板に形成した。
測長可能なSEMにて、パターン化基板に形成された凹凸パターンの欠陥の有無を評価した。具体的には、凹凸パターンの欠陥として、凹凸パターンの凸部の断線およびクロムの残存により凹凸パターンを形成不可能な領域の有無を評価した。図6及び図6Bは、凹凸パターンの評価基準を説明するためのSEM画像を示す図である。パターン化基板の凸部の断線の有無は、図6Aのような場合を断線なしと評価し、図6Bのような場合を断線ありと評価した。また、残膜エッチング工程後に堆積物の残渣がある場合を、凹凸パターンを形成不可能な領域があると評価した。以上の結果、いずれの欠陥もなかった場合を凹凸パターンの欠陥なし(表では○)と、いずれかの欠陥があった場合を凹凸パターンの欠陥あり(表では×)と評価した。
第2のエッチング工程を実施せずに、第1のエッチング工程における残膜の平均の厚さに対するエッチング量を150%とした点以外は、実施例2と同様にレジストパターンの形成および評価、並びにパターン化基板の製造および評価を行った。
第1のエッチング工程を実施せずに、第2のエッチング工程における残膜の平均の厚さに対するエッチング量を150%とした点以外は、実施例2と同様にレジストパターンの形成および評価、並びにパターン化基板の製造および評価を行った。
下記の表2は、上記実施例2並びに比較例2−1および2−2の結果を示すものである。これらの結果より、本発明の第2のエッチング工程を含むレジストパターン形成方法によれば、第1のエッチング工程において残渣が生じる場合においても第2のエッチング工程によって残渣を除去でき、かつ残膜をエッチングする工程後のレジストパターンの凸部の幅を、残膜をエッチングする工程前におけるレジストパターンの凸部の幅以上の所望の幅とすることが可能であることが確認された。
2 レジスト膜
2a 凸部
2b 残膜
3 基板
3a 支持基板
3b マスク層
4 レジストパターンの凸部側壁に堆積した堆積物
5 レジストパターンの凹部の底に残った堆積物の残渣
12 支持部
13 凹凸パターン
Claims (15)
- 微細な凹凸パターンを表面に有するモールドを用いて、前記凹凸パターンを基板上のレジスト膜に押し付け、
前記モールドを前記レジスト膜から剥離して、前記凹凸パターンを前記レジスト膜に転写し、
前記凹凸パターンが転写された前記レジスト膜の残膜を除去するように反応性イオンエッチング法により該レジスト膜をエッチングする残膜エッチング工程を実施する方法であって、
前記残膜エッチング工程が、エッチングの際に堆積物を生成する堆積性ガスを含有する第1のエッチングガスを用いて、前記凹凸パターンの転写パターンであるレジストパターンにおける凸部の側壁に前記堆積物が堆積しかつ前記残膜がエッチングされる条件で前記レジスト膜をエッチングする第1のエッチング工程を含み、前記堆積物を含めた前記凸部の幅が残膜エッチング工程前における前記凸部の幅以上の所望の幅となるように前記第1のエッチング工程以後の工程によって前記レジスト膜をエッチングするものであることを特徴とするレジストパターン形成方法。 - 前記堆積性ガスがCHxF4−xで表されるフルオロカーボンガスであることを特徴とする請求項1に記載のレジストパターン形成方法。
(xは0〜3の整数を表す。) - 前記堆積性ガスがCF4、CHF3およびCH2F2の少なくとも1つであることを特徴とする請求項2に記載のレジストパターン形成方法。
- 前記第1のエッチングガス中の前記堆積性ガスの割合が0.05〜0.5であることを特徴とする請求項1から3に記載のレジストパターン形成方法。
- 前記第1のエッチングガスが酸素ガスを含有するものであることを特徴とする請求項1から4いずれかに記載のレジストパターン形成方法。
- 前記第1のエッチングガス中における前記堆積性ガスに対する前記酸素ガスの割合が0.01〜5であることを特徴とする請求項5に記載のレジストパターン形成方法。
- 前記第1のエッチングガスが希ガスを含有するものであることを特徴とする請求項1から6いずれかに記載のレジストパターン形成方法。
- 前記第1のエッチングガス中における前記堆積性ガスに対する前記希ガスの割合が0.8〜10であることを特徴とする請求項7に記載のレジストパターン形成方法。
- 前記第1のエッチング工程が、前記堆積物を含めた前記凸部の幅が前記所望の値より大きくなるように前記堆積物が堆積する条件で前記レジスト膜をエッチングするものであり、
前記残膜エッチング工程が、該第1のエッチング工程の後に、前記堆積物を含めた前記凸部の幅が前記所望の値となるように、前記凸部の側壁に堆積した前記堆積物をエッチングする第2のエッチング工程を含むことを特徴とする請求項1〜8に記載のレジストパターン形成方法。 - 前記第1のエッチングガス中の前記堆積性ガスの割合が、前記第2のエッチング工程において使用される第2のエッチングガス中の堆積性ガスの割合よりも大きいことを特徴とする請求項9に記載のレジストパターン形成方法。
- 前記第1のエッチングガス中の酸素ガスの割合が、前記第2のエッチング工程において使用される第2のエッチングガス中の酸素ガスの割合よりも小さいことを特徴とする請求項9または10に記載のレジストパターン形成方法。
- 前記反応性イオンエッチング法が、誘導結合、容量結合および電子サイクロトロン共鳴のいずれかのプラズマ発生法を用いたエッチング法であることを特徴とする請求項1から11いずれかに記載のレジストパターン形成方法。
- 前記基板が、前記レジスト膜が形成される表面に1層以上のマスク層を有することを特徴とする請求項1から12いずれかに記載のレジストパターン形成方法。
- 前記マスク層が、クロムおよび/またはクロム酸化物を含有する層を少なくとも1層有することを特徴とする請求項13に記載のレジストパターン形成方法。
- 請求項1から14いずれかに記載の方法によりレジスト膜にレジストパターンを形成し、
該レジスト膜をマスクとして前記基板をエッチングすることにより、前記レジストパターンに対応した凹凸パターンを前記基板の表面に形成することを特徴とするパターン化基板の製造方法。
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