JP5617263B2 - 二次電池用金属端子 - Google Patents
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Description
また、請求項2に記載の発明は、前記化成処理層において、アニオン性ポリマー(A)と該アニオン性ポリマーを架橋させる架橋剤(B)との合計の固形分量が5重量%以上79重量%以下であり、リン化合物(C)の固形分量が1重量%以上75重量%以下であり、三価クロム化合物(D)の固形分量が20重量%以上94重量%以下とするものである。
また、請求項3に記載の発明は、前記化成処理層において、アニオン性ポリマー(A)と該アニオン性ポリマーを架橋させる架橋剤(B)との重量比がA:B=100:1〜1:1の範囲であるものである。
また、請求項4に記載の発明は、前記化成処理層の乾燥被膜量が、5mg/m2以上1000mg/m2以下であるものである。
また、請求項5に記載の発明は、前記アニオン性ポリマー(A)が、ポリカルボン酸系ポリマーであるものである。
また、請求項6に記載の発明は、前記アニオン性ポリマーを架橋させる架橋剤(B)が、オキサゾリン基を有する化合物であるものである。
また、請求項7に記載の発明は、前記二次電池用金属端子が、少なくとも金属とポリオレフィン系樹脂とが積層されて成る二次電池用包装材に収容され、該ポリオレフィン系樹脂を向かい合わせた間に挟持し加圧熱溶着されてなる二次電池用の金属端子であるものである。
シーラントは、少なくとも金属とポリオレフィン系樹脂とが積層されて成る包装材(例えば一対または折り返した一つの包装材)の、該ポリオレフィン樹脂と接着されるものである。したがって、シーラントとしては、リードとポリオレフィン樹脂双方との接着性に優れた樹脂であることが要求される。例えば、ポリオレフィン樹脂に無水マレイン酸などをグラフト変性させた酸変性ポリオレフィン樹脂が好ましい。シーラントの総厚は、60〜150μm程度が好ましく、リードと包装材との良好な密着性を得るためには、80〜100μmがより好ましい。加熱時のシーラントの形状維持や、熱溶着時のシーラントの薄肉化による絶縁性の低下を防ぐため、酸変性ポリオレフィン系樹脂にPETやPENといった耐熱樹脂を積層したものを適用することもできる。
リードの材質は、二次電池内の集電体の材質に依存する。例えばリチウムイオン電池では、正極の集電体にアルミニウムが用いられ、負極の集電体には銅が用いられることから、リードも同様に、正極端子はアルミニウムを用いることが好ましく、電解液への耐食性を考慮して1N30等の純度97%以上のアルミニウム素材を用い、かつ、タブと包装材の熱溶着部は屈曲させる場合もあるため、柔軟性を付加する目的で十分な焼鈍により調質したO材が用いることが好ましい。負極端子は耐食性の面から未処理の銅を用いることは少なく、ニッケルめっきを施した銅、もしくはニッケルを用いることが好ましい。
図2に示す化成処理層22は、要求特性として、リードの耐食性向上だけではなくリードとシーラントとの密着性向上も求められることから、樹脂も含む化成処理が好ましい。
前記アニオン性ポリマーとしては、具体的にはカルボキシル基を有するポリマー等が挙げられ、ポリカルボン酸、またはその塩、あるいはポリカルボン酸またはその塩を主成分とする共重合体などのポリカルボン酸系ポリマーが挙げられる。また、ポリ(メタ)アクリル酸またはその塩、あるいは(メタ)アクリル酸またはその塩を主成分とする共重合体なども含まれる。共重合体として用いられる成分としては、メチル基、エチル基、n−プロピル基、i−プロピル基、n−ブチル基、i−ブチル基、t−ブチル基、2−エチルヘキシル基、シクロヘキシル基などのアルキル基を有するアルキル(メタ)アクリレート系モノマー;(メタ)アクリルアミド、N−アルキル(メタ)アクリルアミドやN,N−ジアルキル(メタ)アクリルアミド(アルキル基としては、メチル基、エチル基、n−プロピル基、i−プロピル基、n−ブチル基、i−ブチル基、t−ブチル基、2−エチルヘキシル基、シクロヘキシル基など)、N−アルコキシ(メタ)アクリルアミドやN,N−ジアルコキシ(メタ)アクリルアミド、(アルコキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、ブトキシ基、イソブトキシ基など)、N−メチロール(メタ)アクリルアミド、N−フェニル(メタ)アクリルアミドなどのアミド基含有モノマー;2−ヒドロキシエチル(メタ)アクリレート、2−ヒドロキシプロピル(メタ)アクリレートなどの水酸基含有モノマー;グリシジル(メタ)アクリレート、アリルグリシジルエーテル等のグリシジル基含有モノマー;(メタ)アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、(メタ)アクリロキシプロピルトリエトキシランなどのシラン含有モノマー;(メタ)アクリロキシプロピルイソシアネートなどのイソシアネート基含有モノマーを共重合させたもの等が挙げられる。
アニオン性ポリマーを架橋させる架橋剤としては、例えばオキサゾリン基を含有する化合物があげられ、オキサゾリン基を有する化合物としては、オキサゾリン基含有ポリマーや、オキサゾリンユニットを2つ以上有する低分子化合物、イソプロペニルオキサゾリンのように重合性モノマーを用いる場合には、アクリル系モノマー、例えば、(メタ)アクリル酸、(メタ)アクリル酸アルキルエステル、(メタ)アクリル酸ヒドロキシアルキルなどと共重合させたものを用いることができる。
リン酸またはリン酸塩などのリン化合物としては、オルトリン酸、ピロリン酸、メタリン酸、またはこれらのアルカリ金属塩やアンモニウム塩が挙げられる。また、その他にも、リン酸アルミニウムやリン酸チタンなどの各種塩を用いてもよい。さらには、トリメタリン酸、テトラメタリン酸、ヘキサメタリン酸、ウルトラメタリン酸などの縮合リン酸、またはこれらのアルカリ金属塩やアンモニウム塩(縮合リン酸塩)が、機能発現の点から好ましい。また、水溶性の塩であることが好ましい。
三価クロム化合物(D)としては、硝酸クロム(III)、フッ化クロム(III)、硫酸クロム(III)、酢酸クロム(III)、シュウ酸クロム(III)、重リン酸クロム(III)、塩化クロム(III)、硫酸カリウムクロム(III)、等が挙げられる。また化成処理層を形成する際に、リードのエッチング作用を担う事が出来るフッ化クロムが特に好適である。三価クロム化合物(D)の固形分量は20重量%以上94重量%以下である事が望ましい。三価クロム化合物(D)の固形分量が94重量%よりも大きい場合は、アニオン性ポリマー(A)と架橋剤(B)との合計の固形分量、リン化合物(C)の固形分量が相対的に低下し、樹脂密着性、キレート作用が低下する。20重量%未満の場合は、前記耐食機能が低下する。
次に、化成処理したリードを前記シーラントにて挟持し、ヒートシールバー間のギャップを210μmとし、温度を170℃、ヒートシールバーの推力を400Nとして、シーラントとリードの加圧熱溶着を行い、タブを作成した。
化成処理層に表1の実施例1の代わりに、比較例1のように樹脂を含まない組成を用いた事以外は、実施例1と同様にして、タブを作成した。
化成処理層に表1の実施例1の代わりに、比較例2のように樹脂を含まない組成を用いた事以外は、実施例1と同様にして、タブを作成した。
リードへの化成処理を実施せずに、シーラントとリードの加圧熱溶着を実施例1と同様に行い、タブを作成した。
電解液耐性と加圧熱溶着(ヒートシール)時の剥離強度の2種の評価を行った。詳細を以下に示す。
エチレンカーボネート/ジエチルカーボネート/ジメチルカーボネート=1:1:1の溶液にLiPF6が1.5Mになるように調整した後、水を1500ppmになるよう添加して電解液Aを作成した。上記電解液を内容量250mLのポリテトラフルオロエチレン容器に充填した。その中にサンプルを入れ、密栓後85℃にて、1日、1週間、2週間、4週間保管した。保管後のサンプルの剥離状況を、以下の基準にて評価した。
◎:デラミネーション無し。剥離困難なため強度測定不可能。
○:デラミネーション無し。剥離強度測定は可能な程度。
×:デラミネーションによるシーラントの浮きが確認できる。
上記で作成したタブをリチウムイオン電池用包装材で挟持し、ヒートシール後、剥離強度を測定した。ヒートシール条件は、190℃、3秒、推力は400Nとした。サンプルのリード部分のみを切り出し、サンプルを電解液に浸漬せずに、包装材とリードとの剥離強度を測定した。剥離強度測定はテンシロンを用い、300mm/secにて測定した。剥離試験の結果を以下の基準にて評価した。なお、包装材におけるタブと接する側の樹脂は、ポリオレフィン系樹脂(ポリプロピレン)である。
○:15mm幅換算で40N以上
×:15mm幅換算で40N未満
実施例1〜5は電解液に4週間浸漬後においても全て剥離困難であり、非常に良好な結果であった。一方、比較例1では、1週間の電解液浸漬試験にて剥離強度の低下が確認され、2週間以降では樹脂部の浮きが確認された。また、比較例2、3では1日の電解液浸漬試験にて剥離強度の低下が確認された。この結果から、本発明の樹脂を含まないクロメート処理、あるいは表面処理の未実施の場合と比較して、本発明の組成が耐食性において優れることが確認された。
(評価結果2)
実施例1〜5は15mm幅換算で40N以上の剥離強度が得られた。一方、比較例1〜3においては、15mm幅換算で40N未満の剥離強度であった。また、剥離箇所はリードとシーラントの界面であった。この結果から、本発明を実施したリードを用いることでリードとシーラントの界面の密着性を高め、耐食性だけでなく、ヒートシール後の剥離強度も所望の性能が得られる。
12 内層側接着剤層
13 化成処理層
14 アルミニウム箔層
15 外層側接着剤層
16 外層(ナイロン、PET等)
21 シーラント
22 化成処理層
23 リード
31 金属箔層
32 ポリオレフィン樹脂層
33 シーラント
34 化成処理層
35 リード
36 外層(ナイロン、PET等)
Claims (7)
- カルボキシル基を有するポリマーからなるアニオン性ポリマー(A)、該アニオン性ポリマーを架橋させる架橋剤(B)、リン化合物(C)および三価クロム化合物(D)を含有する化成処理層を表面に形成させてなることを特徴とする二次電池用金属端子。
- 前記化成処理層において、アニオン性ポリマー(A)と該アニオン性ポリマーを架橋させる架橋剤(B)との合計の固形分量が5重量%以上79重量%以下であり、リン化合物(C)の固形分量が1重量%以上75重量%以下であり、三価クロム化合物(D)の固形分量が20重量%以上94重量%以下であることを特徴とする請求項1に記載の二次電池用金属端子。
- 前記化成処理層において、アニオン性ポリマー(A)と該アニオン性ポリマーを架橋させる架橋剤(B)との重量比がA:B=100:1〜1:1の範囲であることを特徴とする請求項1または2に記載の二次電池用金属端子。
- 前記化成処理層の乾燥被膜量が、5mg/m2以上1000mg/m2以下であることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の二次電池用金属端子。
- 前記アニオン性ポリマー(A)が、ポリカルボン酸系ポリマーであることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の二次電池用金属端子。
- 前記アニオン性ポリマーを架橋させる架橋剤(B)が、オキサゾリン基を有する化合物であることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の二次電池用金属端子。
- 前記二次電池用金属端子が、少なくとも金属とポリオレフィン系樹脂とが積層されて成る二次電池用包装材に収容され、該ポリオレフィン系樹脂を向かい合わせた間に挟持し加圧熱溶着されてなる二次電池用の金属端子であることを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載の二次電池用金属端子。
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