JP5607928B2 - 混合窒化ホウ素組成物およびその製造方法 - Google Patents

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本出願は、２００６年１０月７日に本出願の発明者等によって出願された「Ｍｉｘｅｄ Ｂｏｒｏｎ Ｎｉｔｒｉｄｅ Ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ ａｎｄ Ｍｅｔｈｏｄ ｆｏｒ Ｍａｋｉｎｇ Ｔｈｅｒｅｏｆ」と題する仮特許出願第６０／８２８，６３４号の優先権を主張するものである。

本発明は、ポリマーベースのコンパウンドの形成を含む用途に使用するための、異なる窒化ホウ素粉体の混合物を含む窒化ホウ素組成物に関する。

窒化ホウ素（「ＢＮ」）には様々な結晶構造のものがあり、研磨剤から潤滑剤までの様々な用途がある。六方晶窒化ホウ素（「ｈＢＮ」）は非常に望ましい形態をしており、黒鉛に類似した六方晶層状構造を有する白色組成物である。その特性により、ｈＢＮは、熱伝導用、絶縁用、耐食性用、潤滑用、および可塑性添加剤としての用途がある。窒化ホウ素は、これを成形して複合材料に使用することができ、あるいは立方晶窒化ホウ素の原料として使用することもできる。窒化ホウ素は、電子材料、非酸化性セラミックス焼結フィラー粉体、メーキャップ材料、医用添加剤などを含む多くの用途に使用されている。

ＢＮは、無機原料同士の高温反応で、プレートレット形態の黒鉛に類似した六方晶構造を有するＢＮ粒子の白色粉体組成物として製造することができる。プレートレットＢＮをフィラーとしてポリマーに加えると、レオロジー特性の劣るブレンド材料が形成される。ＢＮの添加量が３０重量％を超えると、ブレンド材料は非常に粘稠となり、シリンジなどの機械的ディスペンサーから分配するのが困難になる。

米国特許第６，７３１，０８８号には、バインダーで結合したのち噴霧乾燥した、不規則な非球状ＢＮ粒子の球状凝集体の乾燥粉体が開示されている。この球状ＢＮ凝集体を３５〜５０重量％の濃度でコンパウンディングしてポリマー組成物にすると、粘度が約３００ｃｐ未満の組成物を得ることができる。米国特許第６，６５２，８２２号には、ＢＮ粒子の前駆体を含むエアロゾルを発生させ、プラズマを発生させ、プラズマホットゾーンにこのエアロゾルを導入した後そこから取り出すことにより生成したＢＮの結晶粒子が開示されている。このＢＮは形が球状であり、直径が約１〜１０００ミクロンである。

仮特許出願第６０／８２８，６３４号 米国特許第６，７３１，０８８号 米国特許第６，６５２，８２２号 米国特許出願公開第ＵＳ２００１／００２１７４０号 米国特許第５，８９８，００９号 米国特許第６，０４８，５１１号 米国特許出願公開第２００５．００４１３７３号 米国特許出願公開第ＵＳ２００４０２０８８１２号Ａ１ 米国特許第６，９５１，５８３号

改善された特性を有する、改善されたＢＮ組成物が求められている。さらに、電子材料、熱伝導性組成物などの用途にフィラーとして大量に使用することができるＢＮ組成物も求められている。本発明の混合窒化ホウ素ブレンドのように、既存のＢＮ原料から改善されたＢＮ組成物が製造されることが特に望ましい。

本発明は、少なくとも２種の異なるタイプの窒化ホウ素粉体材料を含む窒化ホウ素組成物を対象とする。

本発明は、少なくとも２種の異なるタイプの窒化ホウ素粉体材料を含有する窒化ホウ素フィラーを含むポリマー組成物をさらに提供する。

２種の異なる窒化ホウ素粉体材料、ＰＴＸ６０およびＰＴ１１０の熱伝導 率のグラフである。 ２種の異なる窒化ホウ素粉体材料、ＰＴＸ６０およびＰＴ１１０の粘度のグラフである。 ポリマー組成物に種々の比および種々の添加量でブレンドした、２種の窒化ホウ素粉体材料ＰＴＸ６０とＰＴ１１０のブレンドの熱伝導率のグラフである。 ポリマー組成物に種々の比および種々の添加量でブレンドした、２種の窒化ホウ素粉体材料ＰＴＸ６０とＰＴ１１０のブレンドの粘度のグラフである。

本明細書では、それが関連する基本的機能を変えることなく変化できる任意の量的表現を修飾するために、近似的用語を用いることができる。したがって、「約」および「実質的に」などの１つまたは複数の用語で修飾された値は、ある場合には、指定された厳密な値に限定されることはない。

本明細書で用いる「官能化された」という用語は、カップリング剤またはコーティング剤による、凝集体形態またはプレートレット形態の窒化ホウ素成分のコーティングに関して、「表面を官能化した」、「官能化された表面」、「被覆した」、「表面処理した」または「処理した」という用語と互換的に用いることができる。

本明細書で用いる「官能化」または「官能化された」という用語は、ＢＮ表面に複数の官能基を設けるようにＢＮ表面を改質することをいう。本明細書で用いる「官能化された表面」とは、複数の官能基が表面に直接または間接的に共有結合しているように改質されたコーティングをいう。

本明細書で用いる「有効量」または「十分量」とは、所望の効果をもたらすのに十分な量、例えば、こうした有効量を含んでいないポリマー組成物の粘度に比べて、ポリマー組成物の粘度を少なくとも２０％低下させるのに十分な量を意味する。

六方晶窒化ホウ素（「ｈ−ＢＮ」）は、板状の六方晶結晶構造を有する不活性で滑らかなセラミック材料であり、黒鉛の構造に類似している。特定の一実施形態では、本発明は、相乗効果（すなわち改善された特性）を目的とした、少なくとも２種の異なる窒化ホウ素粉体材料の混合物（またはブレンド）に関する。これらの異なる窒化ホウ素粉体材料は、プレートレット窒化ホウ素および非プレートレット窒化ホウ素から選択される。本明細書では、非プレートレット窒化ホウ素は、プレートレット窒化ホウ素以外の任意の窒化ホウ素として定義される。例えば、非プレートレット窒化ホウ素粉体材料は、窒化ホウ素プレートレットから構成された窒化ホウ素凝集体を含むことができる。この窒化ホウ素粉体材料凝集体は、形が球状でもまたは不規則でもよく、大きさが互いに異なっていてもよい。その他の非プレートレット窒化ホウ素粉体材料としては、それだけに限らないが、例えば、部分結晶性窒化ホウ素、非晶質窒化ホウ素、乱層構造窒化ホウ素、およびナノ窒化ホウ素粉体材料が挙げられ、これらは、それだけに限らないが、表面積、大きさ、アスペクト比、タップ密度を含めて異なる特性を有する。一実施形態では、これらの２種の異なる窒化ホウ素粉体材料は、粒度が異なる窒化ホウ素粉体材料からなる２種の異なる球状凝集体とすることができる。

窒化ホウ素粉体成分
一実施形態では、２種の異なるＢＮ粉体材料のうち少なくとも１種は、当技術分野で公知の方法で製造された結晶性または部分結晶性窒化ホウ素粒子を、凝集体窒化ホウ素の形態またはプレートレット窒化ホウ素の形態で含む。これらとしては、米国特許第６，６５２，８２２号に開示されているようなプラズマガスを利用した方法で製造されたミクロンサイズ範囲の球状ＢＮ粒子；米国特許出願公開第ＵＳ２００１／００２１７４０号に開示された、バインダーで結合したのち噴霧乾燥した不規則な非球状ＢＮ粒子から形成された、球状窒化ホウ素凝集体を含むｈＢＮ粉体；米国特許第５，８９８，００９号および同第６，０４８，５１１号に開示された、加圧成形法で製造されたＢＮ粉体；米国特許出願公開第２００５．００４１３７３号に開示されたＢＮ凝集粉体；米国特許出願公開第ＵＳ２００４０２０８８１２Ａ１に開示された、高い熱拡散率を有するＢＮ粉体；および米国特許第６，９５１，５８３号に開示された、著しく層状剥離したＢＮ粉体が挙げられる。

本発明の一実施形態によれば、窒化ホウ素組成物は、プレートレット窒化ホウ素粉体材料、窒化ホウ素粉体材料凝集体、部分結晶性窒化ホウ素粉体材料、非晶質窒化ホウ素粉体材料、乱層構造窒化ホウ素粉体材料、およびナノ窒化ホウ素粉体材料からなる群から選択される少なくとも２種の異なるタイプの窒化ホウ素粉体材料を含む。

本発明の一実施形態によれば、窒化ホウ素組成物は、窒化ホウ素粉体材料が互いに異なる粒度分布を有する、少なくとも２種の異なるタイプの窒化ホウ素粉体材料を含む。

一実施形態では、ＢＮ粉体のうち少なくとも１種は少なくとも５０ミクロン（マイクロメートルを指す、以下同じ）の平均粒径を有する。別の実施形態では、ＢＮ粉体のうち少なくとも１種は５〜５００ミクロンの平均粒径を有し、第３の実施形態では１０〜１００ミクロンである。

一実施形態では、ＢＮ粉体のうち少なくとも１種は、１０ミクロンを超える平均粒径を有する六方晶窒化ホウ素（ｈＢＮ）プレートレットからなる不規則な形状の凝集体を含む。

別の実施形態では、ＢＮ粉体のうち少なくとも１種は「球状」粉体、つまりｈＢＮプレートレットの比較的球状の凝集体を含み、かつ第２のＢＮ粉体はｈＢＮプレートレットの形をしている。ブレンドの成分の１つとして球状ＢＮを組み込むと、このブレンドは典型的な球状ＢＮ組成物の特性、例えば、増加した表面積および優れた熱伝導率を持つことができる。一実施形態では、球状ＢＮ粉体成分は、１０〜５００ミクロンの平均凝集体粒度分布（ＡＳＤ）または直径を有する凝集体を含む。別の実施形態では、球状ＢＮ粉体成分は３０〜１２５ミクロンの範囲のＡＳＤを有する。一実施形態では、球状ＢＮ粉体成分のＡＳＤは７４〜１００ミクロンであり、別の実施形態では１０〜４０ミクロンである。

一実施形態では、ブレンド中のＢＮ粉体のうちの１種は、少なくとも約１ミクロン、典型的には約１〜２０μｍの平均直径を有し、約５０以下の厚さを有するプレートレットの形態である。別の実施形態では、粉体は、約５０〜約３００の平均アスペクト比を有するプレートレットの形態である。

一実施形態では、ＢＮ粉体のうちの１種は、少なくとも０．１２の結晶化指数を有する非常に規則的な六方晶構造を有するｈ−ＢＮ粉体である。別の実施形態では、ＢＮ粉体は、約０．２０〜約０．５５の結晶化度を有しており、さらに別の実施形態では約０．３０〜約０．５５の結晶化度を有している。

ＢＮ粉体を、高分子複合材料（例えば、高い熱伝導率特性を必要とするマイクロプロセッサーパッケージング）にフィラーとして使用する用途では、ブレンド中のＢＮ粉体のうちの１種は約５〜２５ミクロンの平均粒径を示す。これらの粒子の約６０〜９０容量％は約４０〜８０ミクロンの平均粒径を示す。

ブレンドの調製方法：
本発明のＢＮブレンドは、当技術分野で公知の混合方法および装置を使用して調製することができる。一実施形態では、少なくとも２種の異なるＢＮ粉体材料（例えば、球状ＢＮとプレートレットＢＮ、大きさおよび／またはタップ密度が異なる球状ＢＮ粉体、大きさおよび／または表面積が異なるプレートレットＢＮ粉体など）を含む混合物を、Ｖブレンダーで少なくとも１５分間混ぜ合わせる。

一実施形態では、混合またはブレンディングに先立って、各種のＢＮ粉体材料を強制空気炉中で少なくとも６時間３００°Ｆで乾燥した後１２０°Ｆに保持し、その後混合する。別の実施形態では、混合する前に、各種のＢＮ粉体のうち少なくとも１種を、少なくとも１８００℃の温度で約１〜４時間焼結させる。焼結に適した雰囲気としては、不活性ガス、窒素、およびアルゴンが挙げられる。一実施形態では、焼結は真空中で行われる。

ＢＮブレンドを含有するポリマーコンパウンドの調製：
ＢＮブレンドは、粉体の形で使用してよく、あるいは、ＩＰＡ、メタノール、エタノールなどからなる水性または非水性媒体に約６０〜８０重量％の固体ＢＮを混ぜたペーストの形にしてもよい。ポリマーコンパウンドにおいては、約１Ｗ／ｍＫ〜約２５Ｗ／ｍＫの熱伝導率を得るために、ポリエステル、溶融加工性ポリマー、フェノール系ポリマー、シリコーンポリマー（例えば、シリコーンゴム）、アクリルポリマー、ワックス、熱可塑性ポリマー、低分子量液体、またはエポキシ成形材料などのポリマーマトリックス成分と共に、粉体またはペーストの形のＢＮをコンパウンド全重量に対してＢＮ３０〜８０重量％使用する。

一実施形態では、熱可塑性ポリマーマトリックスは、液晶ポリマー；ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル；ポリアミド；ポリフタルアミド；ポリイミド；ポリフェニレンスルフィド；ポリカーボネート；ポリエーテルエーテルケトン；ポリアリールエーテルケトン；ポリフェニレンオキシド；およびこれらの混合物のうち少なくとも１種を含む。

本発明のＢＮブレンドを含有するポリマーコンパウンドは、ミル、バンバリー、ブラベンダー、一軸または二軸スクリュー押出機、連続ミキサー、ニーダーなどの装置で溶融混合する方法など、当技術分野で公知の技術によって調製することができる。

本発明のＢＮパウダーブレンドを含む高分子複合材料は、マイクロプロセッサーパッケージング、ベアリングハウジング、マイクロプロセッサーおよび集積回路チップ用ヒートシンクなどの熱交換器用途、プラスチックボールグリッドアレイパッケージ、クワッドフラットパック、およびその他の一般の表面実装集積回路パッケージなどを含む多くの用途、特に、純粋なアルミナの熱伝導率（約２５Ｗ／ｍＫ）に近い高い熱伝導率を必要とする用途に使用することができる。

本発明を例証するために本明細書に実施例を提供するが、これらの実施例は本発明の範囲を限定することを意図するものではない。実施例においてブレンドに使用したＢＮ粉体は、Ｍｏｍｅｎｔｉｖｅ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｍａｔｅｒｉａｌ ｏｆ Ｓｔｒｏｎｇｓｖｉｌｌｅ，ＯＨから市販されている。
［実施例１〜５］

実施例の第１セットにおいて、球状ＢＮ粉体ＰＴＸ６０とプレートレット形状ＢＮ粉体ＰＴ１１０のブレンドを作製した。この混合物をＶブレンダー（４クォーターのシェル）でブレンドした。各実施例において、材料を１５分間ブレンドし、熱伝導率および粘度を調べた。実施例で使用したＢＮ粉体の量は、各実施例において（各実施例におけるブレンド比に応じて）１１６．２グラム〜１０４６グラムの範囲であった。

ＢＮ混合物を、ポリマーマトリックスとしてのシリコーン油（Ｄｏｗ２００−１００ｃｓｔ粘度）のフィラーとして使用した。シリコーン流体中のフィラー濃度はＢＮ３５〜５５重量％の範囲とした。シリコーン＋ＢＮ混合物は、ラボスケールのＦｌａｃｋＴｅｋ高速ミキサーを用いておよそ３５００ｒｐｍで２０秒間混合した。ＡＲ−２０００ＴＡレオメーターを使用して、シリコーン油（Ｄｏｗ２００−１００ｃｓｔ粘度）中で粘度を２回測定し、煎断速度１ｓ^−１で記録した。

熱伝導率測定については、ＢＮブレンドを、ポリマーマトリックスとしてＳｙｌｇａｒｄ１８４シリコーン樹脂と硬化剤Ｓｙｌｇａｒｄ１８４を用いて作製したパッドに使用した。このＳｙｌｇａｒｄ流体を、最初に高速ミキサーで３５００ＲＰＭで２０秒間混合した後ＢＮフィラーを添加し、その後３５００ＲＰＭで２０秒間混合した。この混合物を、３”×５”の長方形のモールドに入れ、１２５℃で３０分間プレスして、厚さ０．５〜１．５ｍｍのパッドを形成した。Ｍａｔｈｉｓ（商標）Ｈｏｔ Ｄｉｓｋ Ｔｈｅｒｍａｌ Ｃｏｎｓｔａｎｔ Ａｎａｌｙｚｅｒを用いて、バルク熱伝導率を測定した。

粘度および熱伝導率の結果を表１に示す。尚、ＢＮ４０容量％はＢＮ６０重量％と等価である。
表１

実施例２に示したように、プレートレット形状のＢＮ ＰＴ１１０を球状ＢＮに添加すると粘度は著しく低下する。実施例４の粘度は９０％も低下している。熱伝導率試験では異なる量のＢＮを用いた（パッドを作るのに使用した）が、プレートレットＢＮの添加量が増加しても熱伝導率はわずかしか低下しなかった。これらの結果から、ＢＮブレンドでポリマー組成物の粘度を低下させる一方で優れた熱伝導率を保持するには、球状ＢＮ組成物に相当量の（安価な）プレートレット形状のＢＮを添加することが適切であることが分かった。
［実施例６〜８］

再びプレートレット形状のＢＮ ＰＴ１１０と球状ＢＮ ＰＴＸ６０を使用してブレンドを作製し、実施例セット１と同じポリマーマトリックスに様々な量を添加して分析した。結果は、表２〜表４に示し、図１と図２にプロットした。
表２．球状ＢＮ粉体ＰＴＸ６０、プレートレットＢＮ粉体ＰＴ１１０およびブレンドの１ｓ^−１での粘度（ポアズ）

表３．球状ＢＮ粉体ＰＴＸ６０、プレートレットＢＮ粉体ＰＴ１１０およびブレンドの熱伝導率（Ｗ／ｍＫ）

表３に示したように、５０／５０ブレンドの熱伝導率は粘度１１００ポアズ（約４８重量％）でおよそ３．７Ｗ／ｍＫであることが推測できる。これは、球状のＢＮ粉体ＰＴＸ６０を４０重量％で使用する（このとき粘度は１１００ポアズ、熱伝導率は２．６Ｗ／ｍＫである）より４３％高い熱伝導率である。

表４は、プレートレットＢＮ粉体ＰＴ１１０、球状ＢＮ粉体ＰＴＸ６０およびこれらから作製したブレンドの特性を示す。ＰＴＸ６０とＰＴ１１０の元の粒径（Ｄ５０）はほぼ同じであるが、５０／５０でブレンドした後の粒径は４５ミクロンに低下する（実施例４参照）。これらのブレンドは実際のところ粘度は変わらないが優れた熱伝導率を示す。すなわちブレンド（５０／５０−実施例４）を使用した場合はＰＴＸ６０（実施例１）に対して熱伝導率は２０％改善している。
表４．ＰＴＸ６０、ＰＴ１１０、およびこれら２種のＢＮグレードのブレンドの特性。

［実施例９〜１８］

これらの実施例では、ＮＸ１、ＰＴ１２０、およびＰＴ１１０などのプレートレットＢＮグレードを、別個に、または一緒に使用して、熱伝導率と粘度の性能に対する粒度分布の影響を検討した。これらの粉体は、ラボスケールのＦｌａｃｋＴｅｋ高速ミキサーで、およそ３５００ｒｐｍで２０秒間ブレンドした。ＡＲ−２０００ＴＡレオメーターを使用して、シリコーン油（Ｄｏｗ２００−１００ｃｓｔ粘度）中で粘度を２回測定した。報告された粘度を、煎断速度ｌ／ｓで記録した。

これらのフィラーまたはフィラーの混合物をシリコーンに添加し、ラボスケールのＦｌａｃｋＴｅｋ高速ミキサーを用いて、およそ３５００ｒｐｍで２０秒間混合した。シリコーン流体中のフィラー濃度は３８重量％であった。Ｓｙｌｇａｒｄ１８４シリコーン樹脂と硬化剤Ｓｙｌｇａｒｄ１８４を用いてパッドを作製した。このＳｙｌｇａｒｄ流体を、高速ミキサーで３５００ＲＰＭで２０秒間混合した後フィラーを添加し、その後高速ミキサーを再び使用して３５００ＲＰＭで２０秒間混合した。シリコーン中のフィラー濃度は４０容量％（５９重量％）であった。この混合物を、３”×５”の長方形のモールドに入れ、１２５℃で３０分間プレスして、厚さ０．５〜１．５ｍｍのパッドを形成する。Ｍａｔｈｉｓ（商標）Ｈｏｔ Ｄｉｓｋ Ｔｈｅｒｍａｌ Ｃｏｎｓｔａｎｔ Ａｎａｌｙｚｅｒを用いてバルク熱伝導率を測定する。

使用した各グレードの窒化ホウ素の特性を表５に示す。１つの重要な知見は、この実験では、０．７〜４１ミクロンの範囲の異なる粒径（Ｄ５０）を有するプレートレットＢＮだけを使用したということである。表６は、これらのグレードを用いた１０例の様々な実施例（実施例９〜１８）の性能（粘度および熱伝導率（ＴＣ））データを示す。例えば、単にＰＴ１１０（実施例１２）を用いるだけでも、あるいはＰＴ１２０とＰＴ１１０の組合せ（実施例１６）を用いても、同じようなＴＣおよび粘度を得ることができる。この場合、前者の粒度分布ではＤ５０は４１であり、後者ではＤ５０は２６である（表７）。
表５ 実験で使用した各種のプレートレットＢＮグレードの特性

表６−プレートレットＢＮを用いた１０例の様々な実施例の粘度および熱伝導率。

表７−プレートレットＢＮを用いた１０例の様々な実施例の粒度分布。

［実施例１９〜２８］

これらの実施例は、球状ＢＮ粉体を使う効果を検討するために行った。これらの実施例において、ＰＴＸ２５、ＰＴＸ６０、および大きなＰＴＸなどの球状ＢＮグレードを、別個に、または一緒に使用して、熱伝導率と粘度の性能に対する粒度分布の影響を検討した。これらの粉体は、ラボスケールのＦｌａｃｋＴｅｋ高速ミキサーで、およそ３５００ｒｐｍで２０秒間ブレンドした。ＡＲ−２０００ＴＡレオメーターを使用して、シリコーン油（Ｄｏｗ２００−１００ｃｓｔ粘度）中で粘度を２回測定した。報告された粘度は、煎断速度ｌ／ｓで記録した。

これらのフィラーまたはフィラーの混合物をシリコーンに添加し、ラボスケールのＦｌａｃｋＴｅｋ高速ミキサーを用いて、およそ３５００ｒｐｍで２０秒間混合した。シリコーン流体中のフィラー濃度は３８重量％であった。Ｓｙｌｇａｒｄ１８４シリコーン樹脂と硬化剤Ｓｙｌｇａｒｄ１８４を用いてパッドを作製した。このＳｙｌｇａｒｄ流体を、高速ミキサーで３５００ＲＰＭで２０秒間混合した後フィラーを添加し、その後高速ミキサーを再び使用して３５００ＲＰＭで２０秒間混合した。シリコーン中のフィラー濃度は４０容量％（５９重量％）であった。この混合物を、３”×５”の長方形のモールドに入れ、１２５℃で３０分間プレスして、厚さ０．５〜１．５ｍｍのパッドを形成する。Ｍａｔｈｉｓ（商標）Ｈｏｔ Ｄｉｓｋ Ｔｈｅｒｍａｌ Ｃｏｎｓｔａｎｔ Ａｎａｌｙｚｅｒを用いてバルク熱伝導率を測定する。レーザーフラッシュ、Ｎｅｔｚｓｃｈ ＬＦＡ４４７を用いて面貫通導電率を測定した。

使用した各種の窒化ホウ素グレードの特性を表８に示す。１つの重要な知見は、この実験では、１８〜２００ミクロンの範囲の異なる粒径（Ｄ５０）を有する球状ＢＮだけを使用したということである。表９は、これらのグレードを用いた１０例の様々な実施例（実施例１６〜２５）の性能（粘度および熱伝導率）データを示す。

例えば、単に大きなＰＴＸ（実施例２２）を用いただけでも、あるいはＰＴＸ２５（１７％）、ＰＴＸ６０（１７％）および大きなＰＴＸ（６６％）の組合せ（実施例２０）を用いても、同じようなＴＣおよび粘度を得ることができる。この場合、前者の粒度分布ではＤ５０は１８０であり、後者ではＤ５０は２６である（表１０）。異なる粒度分布で同等の性能が得られる別の例としては、実施例２１、２３および２４が挙げられる。ＰＴＸ６０の性能は、ＰＴＸ２５を５０％と大きなＰＴＸを５０％混合したもの、またはＰＴＸ６０を６６％、ＰＴＸ２５を１７％、および大きなＰＴＸを１７％混合したものと同等である。さらに、３種の異なる大きさの球体をそれぞれ１／３の濃度で含有する混合物（実施例２８）は、実施例２１、２３および２４と類似した特性になる。
表８．実験で使用した各種の球状ＢＮグレードの特性

表９−球状ＢＮを用いた１０例の様々な実施例の粘度および熱伝導率

表１０−球状ＢＮを用いた１０例の様々な実施例の粒度分布

上記の実施例において明瞭に示されたデータは、低い粘度で優れた熱伝導率を達成するために、プレートレットと凝集体（ＰＴ１１０とＰＴＸ６０）または様々な大きさの球状凝集体（ＰＴＸ２５、ＰＴＸ６０および大きなＰＴＸ）などの様々な形の窒化ホウ素粉体をブレンドすることの利点を実証するものである。これらの実施例は球状の窒化ホウ素凝集体を使用してこの概念を実証しているが、当技術分野で以前から公知のものものなどの不規則な形状の窒化ホウ素を使用しても同様の利点が実現されるであろう。例えば、Ｓｈａｆｆｅｒの米国特許第５，８９８，００９号を参照されたい。

本明細書では、実施例を使用して、最良のモードを含めた本発明を開示し、かつ、すべての当業者が本発明から製造することができ、本発明を使用できるようにしている。本発明の特許の範囲は、特許請求の範囲によって定義されており、当業者が思いつく他の実施例を含んでもよい。他のこうした実施例は、それらが特許請求の範囲の文字言語から逸脱しない構造要素を有する場合、あるいは、それらが特許請求の範囲の文字言語と非実質的な相違を有する等価な構造要素を含んでいる場合は、特許請求の範囲の範囲内にあることを意図するものである。

本明細書で参照された引用はすべて、参照により本明細書に明確に組み込まれる。

Claims (15)

1. 少なくとも２種の異なるタイプの窒化ホウ素粉体材料を含む窒化ホウ素組成物であって、前記窒化ホウ素粉体材料がプレートレット窒化ホウ素粉体材料および窒化ホウ素粉体材料の球状凝集体である、窒化ホウ素組成物。
2. 前記窒化ホウ素粉体材料の球状凝集体が、大きさが異なる凝集体である、請求項１に記載の窒化ホウ素組成物。
3. 前記窒化ホウ素粉体材料が互いに異なる粒度分布を有する、請求項１に記載の窒化ホウ素組成物。
4. 前記窒化ホウ素粉体材料の少なくとも１種が、少なくとも５マイクロメートルの平均粒径を有する、請求項１に記載の窒化ホウ素組成物。
5. 前記プレートレット窒化ホウ素粉体材料が、少なくとも５マイクロメートルの平均粒径を有する、請求項１に記載の窒化ホウ素組成物。
6. 前記プレートレット窒化ホウ素粉体材料が少なくとも１マイクロメートルの平均直径を有する、請求項１に記載の窒化ホウ素組成物。
7. 前記窒化ホウ素粉体材料の球状凝集体が、５〜５００マイクロメートルの平均粒径を有する球状凝集体である、請求項１に記載の窒化ホウ素組成物。
8. 少なくとも２種の異なるタイプの窒化ホウ素粉体材料を含有する窒化ホウ素フィラーを含むポリマー組成物であって、前記窒化ホウ素粉体材料がプレートレット窒化ホウ素粉体材料および窒化ホウ素粉体材料の球状凝集体である、ポリマー組成物。
9. 前記ポリマーが、ポリエステル、溶融加工性ポリマー、フェノール系ポリマー、シリコーンポリマー、アクリルポリマー、ワックスポリマー、熱可塑性ポリマー、液晶ポリマー、およびエポキシポリマーからなる群から選択される少なくとも１種である、請求項８に記載のポリマー組成物。
10. 前記ポリマーが、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリフタルアミド、ポリイミド、ポリアミド、ポリフェニレンスルフィド、ポリカーボネート、ポリエーテルエーテルケトン、ポリアリールエーテルケトン、およびポリフェニレンオキシドからなる群から選択される少なくとも１種である、請求項８に記載のポリマー組成物。
11. 前記窒化ホウ素粉体材料が互いに異なる粒度分布を有する、請求項８に記載のポリマー組成物。
12. 前記窒化ホウ素粉体材料の少なくとも１種が少なくとも５マイクロメートルの平均粒径を有する、請求項８に記載のポリマー組成物。
13. 前記プレートレット窒化ホウ素粉体材料が少なくとも１マイクロメートルの平均直径を有する、請求項８に記載のポリマー組成物。
14. 前記窒化ホウ素粉体材料の凝集体が５〜５００マイクロメートルの平均粒径を有する、請求項８に記載のポリマー組成物。
15. 前記窒化ホウ素粉体材料の球状凝集体が、大きさが異なる凝集体である、請求項８に記載のポリマー組成物。

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