JP5586784B2 - 高ａｃ破壊強度を有するｂｏｐｐフィルム - Google Patents

Description

本発明は、新規なポリプロピレン組成物と、該ポリプロピレン組成物から作られる二軸配向ポリプロピレンフィルム及びキャパシタフィルムに関する。

キャパシタフィルムは、高温や高絶縁破壊強度などの苛酷な条件に耐えなければならない。さらに、キャパシタフィルムは、高剛性などの良好な機械的特性及び高い作動温度を有することが好ましい。絶縁破壊強度に関して、系（ここではキャパシタフィルム）のパフォーマンス又は性能全体がこの系の取るに足らない超局所的特性に支配されると考える必要がある。残念ながら、重要なのは最も強い極値ではなく、全体のパフォーマンスを支配するのは最も弱い値である。それゆえ、たとえキャパシタフィルムのサンプルが高い絶縁破壊値を達成することが好ましいにしても、同じキャパシタフィルムから得た別々のサンプルが平均して、期待される絶縁破壊値をも示すことが保証されなければならない。それゆえ、言いかえれば、キャパシタフィルムは、このフィルムのすべての箇所において途切れることなく、同じ特性を有していなければなければならない。

したがって、キャパシタフィルムが全面にわたり良好な絶縁破壊性能を有しているかどうかを評価するために、このフィルムから小さな試料を１０個切り出し、各々の試料をＩＥＣ−６０２４３に準じて実施される単独破壊測定にかける。その測定によって小さな試料が不可逆的に破損される。破壊現象の確率的性質により、（同一フィルムに由来する）１０個の試料の各々について記録される破壊電場は、かなり大きく分散しており、ガウス分布ではなくワイブル分布であることが知られている。これは、所謂極値分布である。したがって、降伏電圧のみではなく結果の分散を見ることが必要である。ワイブルデータの分散はβパラメータによって特徴づけられる。βパラメータが低ければ低いほど、絶縁破壊の結果の幅が広がる。信頼度の観点から、分散を可能な限り小さくする必要があるため、βパラメータを可能な限り大きくする必要がある。このことは、高い絶縁破壊電圧の達成のみならず、高βパラメータの達成が課題であることを意味している。高いβパラメータのみが、キャパシタフィルムによって高い絶縁破壊電圧が実際に達成されることを確実にする。

上記したように、キャパシタフィルムの分野におけるさらなる側面は、作動温度が可能な限り高いことである。高い作動温度は、熱変形温度が高めの場合に達成可能である。

したがって、本発明の目的は、ポリプロピレンであって、それから作られたキャパシタフィルムが、確実に高電解強度障害を生ずることなく高電解強度に耐える上記ポリプロピレンを提供することであり、この特性は、高めのβパラメータにより実現される。好ましくは、そのようなポリプロピレンは、熱変形温度（ＨＤＴ）又は耐熱性ビカットＢを用いて表される高い耐熱性をさらに有する。

本発明は、以下に規定するポリプロピレン組成物をキャパシタフィルムに用いることによって、絶縁破壊強度とβパラメータに関して、破壊強度を改善し得るという知見に基づいている。すなわち、上記ポリプロピレン組成物は、α核形成剤を溶解したポリプロピレンを含み、そして上記ポリプロピレンは、＜２，１＞エリトロ部位欠損の量が高めであることによって特徴付けられるとともに、必要に応じて、１４０℃より高く１７０℃までの温度範囲で結晶化する結晶画分の量（段階的等温分離法（ＳＩＳＴ）によって測定）が高めであることによって、さらに特徴付けられる。そのようなポリプロピレン組成物により、高い絶縁破壊強度及び高いβパラメータを有する二軸延伸ポリプロピレン（ＢＯＰＰ）フィルム及び／又はキャパシタフィルムを得ることが可能になる。

従って、本発明は、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）に基づいて、
（ｉ）少なくとも７０ｗｔ％、好ましくは８５ｗｔ％のポリプロピレン（ＰＰ）と、
（ｉｉ）０．００５〜１．５ｗｔ％のα核形成剤（Ｎ）
を含むポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）であって、
上記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又は上記ポリプロピレン（ＰＰ）が、
（ａ）１．０ｗｔ％以下のコモノマー含有量と、
（ｂ）^１３ＣＮＭＲ分光法により測定される、０．１ｍｏｌ％を超える＜２，１＞エリトロ部位欠損
を有し、上記コモノマーはエチレン及び／又は少なくとも１種類のＣ_４〜Ｃ_２０α−オレフィンであり、さらに、
（ｃ）上記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又は上記ポリプロピレン（ＰＰ）が、少なくとも９８ｍｏｌ％のペンタッド立体規則性＜ｍｍｍｍ＞を有し、
かつ／又は
（ｄ）上記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）が、１６０℃より高く１７０℃までの温度範囲で結晶化する結晶画分を少なくとも９．０ｗｔ％含み、上記画分が段階的等温分離法（ＳＩＳＴ）によって決定される、
上記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）に関する。

好ましくは、ポリプロピレンが、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）中の唯一のポリマーである。

意外にも、そのようなポリプロピレン組成物により、良好な絶縁破壊を有するばかりか、高いβパラメータ値を有するキャパシタフィルムを得ることができることが見出された。さらに、熱変形温度（ＨＤＴ）及び耐熱性ビカットＢも非常に高い。

ＣＥ５、ＣＥ６、ＩＥ１及びＩＥ２ペレットについて測定したＳＩＳＴデータの比較を示すグラフである。 ＣＥ１~ＣＥ４ペレットについて測定したＳＩＳＴデータの比較を示すグラフである。

以下、本発明をより詳細に説明する。
ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）中の重要な化合物の一つはポリプロピレン（ＰＰ）である。それゆえ、ポリプロピレン（ＰＰ）それ自体に関連する特徴のほとんどが、最終的なポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）に等しくあてはまる。ポリプロピレン（ＰＰ）がポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）中の唯一のポリマーである場合には、このことが特に当てはまる。

上記ポリプロピレン（ＰＰ）は、むしろ低いコモノマー含有量によって特徴付けられる。ポリプロピレン（ＰＰ）はポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）の主要な部分であることから、その組成物それ自体もコモノマーの量が少ないことによって特徴付けられる。したがって、上記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又は上記ポリプロピレン（ＰＰ）のコモノマー含有量は、１．０ｗｔ％以下であることが好ましく、０．８ｗｔ％以下であることがより好ましく、０．５ｗｔ％であることがいっそう好ましい。

それゆえ、ポリプロピレン（ＰＰ）は、好ましくはランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ）又はプロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ）であり、後者がとりわけ好ましい。

上記ポリプロピレン（ＰＰ）がランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ）である場合には、プロピレンと共重合可能なモノマーを含み、そのようなモノマーは、例えば、エチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_２０α−オレフィン、特にエチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_１０α−オレフィン（例えば、１−ブテン及び／又は１−ヘキセン）である。好ましくは、ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ）は、エチレン、１−ブテン及び１−ヘキセンからなる群からのプロピレンと共重合可能なモノマーを含み、特にそのようなモノマーからなる。より詳しくは、ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ）は、プロピレンとは別に、エチレン及び／又は１−ブテンに由来する単位を含む。好ましい態様において、ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ）は、エチレン及びプロピレンに由来する単位のみを含む。ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ）のコモノマー含有量は、好ましくは０．５ｗｔ％を上回り１．０ｗｔ％までの範囲内、さらにいっそう好ましくは０．５ｗｔ％を上回り０．８ｗｔ％までの範囲内である。

本発明で使用されるホモポリマーという表現は、すなわち、少なくとも９９．５ｗｔ％、より好ましくは少なくとも９９．８ｗｔ％のポリプロピレン単位から実質的になるポリプロピレンに関する。好ましい態様において、プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ）のプロピレン単位のみが検知可能である。実施例において後述されるように、コモノマー含有量は^１３ＣＮＭＲ分光法によって測定することができる。

用語「ランダムコポリマー」は、プロピレンコポリマー（ＰＰ）のコモノマーがランダムに分布していることを示す。ランダム性は、ポリマー鎖に含まれるコモノマーの全量と比較した孤立コモノマー単位、すなわち、隣接するコモノマー単位がないコモノマー単位、の量を規定する。好ましい態様において、プロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ）のランダム性は、少なくとも３０％、より好ましくは少なくとも５０％、なおいっそう好ましくは少なくとも６０％、そしてさらにいっそう好ましくは少なくとも６５％である。

好ましくは、ポリプロピレン（ＰＰ）は高アイソタクチックである。したがって、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）のペンタッド立体規則性＜ｍｍｍｍ＞は、高め、すなわち９８ｍｏｌ％を上回り、より好ましくは９８．５ｍｏｌ％を上回り、さらにいっそう好ましくは９８．６ｍｏｌ％を上回ることが好ましい。

上記ポリプロピレン（ＰＰ）のさらなる特徴は、好ましくはシングルサイト触媒によって製造されることである。シングルサイト触媒によって製造されたポリプロピレンは、ポリマー鎖内のプロピレンの部位誤挿入量が大きめであることによって、とりわけ特徴付けられる。したがって、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）は、^１３Ｃ−ＮＭＲ分光法によって測定される＜２，１＞エリトロ部位欠損量が大きいこと、すなわち、０．１ｍｏｌ％を上回り、より好ましくは０．２ｍｏｌ％以上、よりいっそう好ましくは０．４ｍｏｌ％以上、さらにいっそう好ましくは０．６ｍｏｌ％を上回り、例えば０．７〜０．９ｍｏｌ％であることによって、特徴付けられる。

原則としてキャパシタに有用な市販のポリプロピレンは、冷キシレン可溶画分（ＸＣＳ）含有量が高めであることによって特徴付けられる。本発明のポリプロピレン（ＰＰ）及び／又はポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）は、冷キシレン可溶画分（ＸＣＳ）含有量が低めであること、すなわち冷キシレン可溶画分（ＸＣＳ）含有量が１．５ｗｔ％以下、より好ましくは１．３ｗｔ％以下、よりいっそう好ましくは１．０ｗｔ％以下、例えば、０．８ｗｔ％以下であることによって、特徴付けられる。それゆえ、本発明のポリプロピレン（ＰＰ）及び／又はポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）は、冷キシレン可溶画分（ＸＣＳ）含有量が０．３から１．５ｗｔ％以下の範囲内、より好ましくは０．３から１．３ｗｔ％以下の範囲内、よりいっそう好ましくは０．４から１．０ｗｔ％以下の範囲内、例えば、０．４から０．８ｗｔ％以下の範囲内であることが特に好ましい。

冷キシレン可溶画分（ＸＣＳ）の量は、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）にはエチレンプロピレンゴムのような弾性ポリマー成分が好ましくはまったく含まれていないことをさらに示す。言いかえれば、上記ポリプロピレン（ＰＰ）は、異相ポリプロピレン、すなわち、弾性相が分散しているポリプロピレンマトリックスからなる系、ではないものとする。そのような系は、冷キシレン可溶画分含有量がむしろ高いことによって特徴付けられる。

ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及びそのポリプロピレン（ＰＰ）のさらなる特徴は、溶融挙動である。

したがって、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）は、示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）によって測定された溶融温度（Ｔ_ｍ）が少なくとも１５０．０℃、より好ましくは少なくとも１５２℃であることが好ましい。それゆえ、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）の示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）によって測定された溶融温度（Ｔ_ｍ）は、１５０〜１６０℃の範囲内、より好ましくは１５１〜１５９℃の範囲内、そしてよりいっそう好ましくは１５２〜１５５℃の範囲内であることが特に好ましい。この段落に示される溶融温度（Ｔ_ｍ）は、特にポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）に関するものである。

さらに、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）は、高めの結晶温度（Ｔ_ｃ）を有することが好ましい。それゆえ、示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）によって測定したポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）の結晶温度（Ｔ_ｃ）は、少なくとも１１０℃、より好ましくは少なくとも１１３℃である。したがって、示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）によって測定したポリプロピレンの結晶化温度は、好ましくは１１０〜１２０℃の範囲内、より好ましくは１１５〜１１９℃の範囲内である。この段落に示される結晶化温度（Ｔ_ｃ）は、特にポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）に関するものである。

分子量分布（ＭＷＤ）は、ポリマー中の分子数と個々の鎖長との関係である。分子量分布（ＭＷＤ）は、重量平均分子量（Ｍ_ｗ）と数平均分子量（Ｍ_ｎ）との比として表現される。数平均分子量（Ｍ_ｎ）は、分子量に対する各分子量範囲の分子数のプロットの一次モーメントとして表現されたポリマーの平均分子量である。実際には、これは分子数で割った全分子の合計分子量である。同様に、重量平均分子量（Ｍ_ｗ）は、分子量に対する各分子量範囲のポリマー重量のプロットの一次モーメントである。

数平均分子量（Ｍ_ｎ）及び重量平均分子量（Ｍ_ｗ）並びに分子量分布（ＭＷＤ）は、ゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）（ＩＳＯ１６０１４−４２００３）によって測定される。

したがって、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）の重量平均分子量（Ｍ_ｗ）は、１００〜６００ｋｇ／ｍｏｌであることが好ましく、より好ましくは２００〜５００ｋｇ／ｍｏｌである。

ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）の数平均分子量（Ｍｎ）は、好ましくは５〜４００ｋｇ／ｍｏｌの範囲内、より好ましくは１０〜３００ｋｇ／ｍｏｌの範囲内である。

分子量分布（ＭＷＤ）を広くすることで、ポリプロピレンの加工性が改善される。したがって、ＩＳＯ１６０１４−４ ２００３に基づいて測定されたポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）の分子量分布（ＭＷＤ）は、少なくとも２．０、より好ましくは少なくとも２．２、例えば、２．５であることが好ましい。一方で、分子量分布（ＭＷＤ）が広めであることは、誘電性能を改善することなしに、キシレン可溶画分の量に寄与する低分子量画分の量が高めであることを示す。したがって、別の態様において、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）の分子量分布（ＭＷＤ）は、好ましくは、２．０から７．０まで、さらにいっそう好ましくは２．０〜５．０、例えば２．５〜５．０の範囲内である。

さらに、本発明のポリプロピレン（ＰＰ）は、特定の範囲で示されるメルトフローレート（ＭＦＲ）を有することが好ましい。２３０℃、２．１６ｋｇの荷重の下で測定されたメルトフローレート（ＩＳＯ１１３３）をＭＦＲ_２（２３０℃）として示す。したがって、本発明では、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）のＭＦＲ_２（２３０℃）が、１．５ｇ／１０分を上回り、より好ましくは１．８ｇ／１０分を上回ることが好ましい。したがって、ＩＳＯ１１３３に基づいて測定されたポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）のＭＦＲ_２（２３０℃）が、１．５〜１０．０ｇ／１０分の範囲内、より好ましくは１．８〜６．０ｇ／１０分の範囲内、例えば、２．０〜４．０ｇ／１０分の範囲内にあることが好ましい。

さらに、ポリプロピレン（ＰＰ）は、分子量分布及び／又はコモノマー含有量分布の点から見て、単峰性又は多峰性、例えば二峰性、であり得る。

本明細書で使用される表現「多峰性」又は「二峰性」とは、ポリマーのモダリティー、すなわち、
−その分子量の関数としての分子量画分のグラフである分子量分布曲線の形状、
又は
−ポリマー画分の分子量の関数としてのコモノマー含有量のグラフである、コモノマー含有量分布曲線の形状
を意味する。

上記ポリプロピレン（ＰＰ）は、その分子量分布曲線の点から見て、単峰性でない場合には、二峰性のような多峰性であることが特に好ましい。したがって、本発明のポリプロピレン（ＰＰ）は、ＭＦＲ_２（２３０℃）が０．３〜３．０ｇ／１０分の範囲内である第１の画分と、ＭＦＲ_２（２３０℃）が１．０〜５０．０ｇ／１０分の範囲内である第２の画分とを含んでもよい。よりいっそう好ましくは、第１の画分は第２の画分よりも低いＭＦＲ_２（２３０℃）を有する。好ましくは、第１の画分がループ型反応器内で製造され、第２の画分が気相反応器内で製造される。

さらに、上記ポリプロピレン（ＰＰ）が直鎖状構造を有し、分岐を示さない（あるいは、ほとんど示さない）ことが好ましい。したがって、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）は、分岐指数ｇ’が０．９以上、好ましくは０．９を上回り、例えば、少なくとも０．９５であることが好ましい。言い換えれば、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）がある種の分岐を有する場合には、それは中等度のものでなければならない。したがって、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）の分岐指数ｇ’は、好ましくは０．９〜１．０の範囲内、より好ましくは０．９を上回り１．０までの範囲内、例えば、０．９６〜１．０である。特に好ましい態様において、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）は分岐を示さない。すなわち、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）は分岐指数ｇ’が１．０である。低いｇ’値は高分岐ポリマーの指標である。言いかえれば、ｇ’値が減少する場合、ポリプロピレンの分岐が増加する。ｇ’値の正確な測定については、実施例の項で説明する。

本発明のポリプロピレン（ＰＰ）は、好ましくは非分岐構造のものであることから、顕著な量のゲル含有量も示さない。ゲルは、架橋されているポリプロピレンの典型的な現象である。それゆえ、ゲル含有量は、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）の化学修飾に関するよい指標である。したがって、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又はポリプロピレン（ＰＰ）は、沸騰キシレンに不溶なポリマーの相対量（沸騰キシレン不溶画分ＸＨＩ）として測定されるゲル含有量が相対的に中等度、すなわち０．０５０ｗｔ％以下、より好ましくは０．２５ｗｔ％以下、さらにいっそう好ましくは０．１５ｗｔ％以下、例えば、０．１５ｗｔ％未満、よりいっそう好ましくは０．１０ｗｔ％以下であることにより特徴づけられる。特に好ましい態様において、ゲル含有量は検知されない。

さらなる成分として、α核形成剤（Ｎ）を、上記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）に含有させることができる。好ましいα核形成剤（Ｎ）は、ポリプロピレン（ＰＰ）に可溶なものである。可溶性のα核形成剤は、一連の加熱溶解及び冷却再結晶化を示し、分散度を改善することによって特徴付けられる。上記溶解及び再結晶化を測定する方法は、例えば、Ｋｒｉｓｔｉａｎｓｅｎらにより、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３８（２００５）、１０４６１〜１０４６５頁に、そしてＢａｌｚａｎｏらにより、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ４１（２００８）、５３５０〜５３５５頁に記述されている。詳しくは、溶解及び再結晶化は、ＩＳＯ６２７１−１０：１９９９によって定義されているように、動的モードでの溶融レオロジーを用いることによってモニターすることができる。

したがって、α核形成剤（Ｎ）は、ソルビトール誘導体、ノニトール誘導体、以下に定義する通りの式Ｎ−Ｉのベンゼン誘導体（例えば、ベンゼントリスアミド）、及びそれらの混合物からなる群から選択される。

好適なソルビトール誘導体は、ジ（アルキルベンジリデン）ソルビトール、例えば１，３：２，４−ジベンジリデンソルビトール又はビス−（３，４−ジメチルベンジリデン）ソルビトールである。

好適なノニトール誘導体は、１，２，３−トリデオキシ−４，６：５，７−ビス−Ｏ−［（４−プロピルフェニル）メチレン］−ノニトールを含む。

既に述べたように、ベンゼン誘導体は式Ｎ−Ｉによって定義される。

式中、
Ｘは、−ＮＲ^１−、−ＣＲ^２Ｒ^３−及び−０−からなる群より独立して選択され、好ましくは−ＮＲ^１−であり、
Ｙは、−ＣＲ^４Ｒ^５Ｒ^６及び−Ｃ（０）Ｒ^７からなる群より独立して選択され、
Ｒ^１は、−Ｈ、メチル、エチル、ｎ−プロピル、イソ−プロピル及びｎ−ブチルからなる群より選択され、好ましくは−Ｈであり、
Ｒ^２及びＲ^３は、−Ｈ、メチル、エチル、ｎ−プロピル、イソ−プロピル及びｎ−ブチルからなる群より独立して選択され、好ましくは−Ｈであり、
Ｒ^４、Ｒ^５及びＲ^６は、−Ｈ、メチル、エチル、ｎ−プロピル、イソ−プロピル、ｎ−ブチル及びｔｅｒｔ−ブチルからなる群より独立して選択されるか、又は残基Ｒ^４、Ｒ^５及びＲ^６の１つは、−Ｈ、メチル、エチル、ｎ−プロピル、イソ−プロピル及びｎ−ブチルからなる群より選択され、残りの２つの残基は、炭素Ｃとともに脂肪族５〜８員環、好ましくは置換され又は未置換のシクロ−ヘキシル環を形成し、そして
Ｒ^７は、メチル、エチル、ｎ−プロピル、イソ−プロピル、ｎ−ブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、ｎ−ペンチル、シクロ−ペンチル及びシクロ−ヘキシルからなる群より選択される。

よりいっそう好ましくは、ベンゼン誘導体は式Ｎ−ＩＩ又はＮ−ＩＩＩのものであり、好ましく式はＮ−ＩＩＩのものである。

式中、
Ｒ^１、Ｒ^３及びＲ^５は、−Ｈ、メチル、エチル、ｎ−プロピル及びイソ−プロピルからなる群より独立して選択され、好ましくは−Ｈであり、
Ｒ^２、Ｒ^４及びＲ^６は、−エチル、ｎ−プロピル、イソ−プロピル、ｎ−ブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、ｎ−ペンチル、シクロ−ペンチル及びシクロ−ヘキシルからなる群より独立して選択され、好ましくは、イソ−プロピル、ｔｅｒｔ−ブチル、シクロ−ペンチル及びシクロ−ヘキシルからなる群より独立して選択され、例えば、イソ−プロピル又はシクロ−ヘキシルである。

好ましくは、式Ｎ−Ｉ、Ｎ−ＩＩ及びＮ−ＩＩＩのベンゼン環のすべての残基は同一である。

したがって、特に好ましいベンゼン誘導体はＮ，Ｎ’，Ｎ”−トリス−ｔｅｒｔ−ブチル−１，３，５−ベンゼントリカルボキシアミド又はＮ，Ｎ’，Ｎ”−トリス−シクロヘキシル−１，３，５−ベンゼン−トリカルボキシアミドである。最も好ましいベンゼン誘導体は、Ｎ，Ｎ’，Ｎ”−トリス−ｔｅｒｔ−ブチル−１，３，５−ベンゼントリカルボキシアミドである。

より詳しくは、α核形成剤（Ｎ）が高度の分子対称性を有し、正味の双極子モーメントがゼロデバイになる場合に、特に良好な結果が達成可能であるという知見が得られている。好ましいα核形成剤は、Ｃ_３ｈとして分類される分子対称性を有する。正味の双極子モーメントが小さいか又はゼロである、高い分子対称性を示す分子は、誘電正接への貢献が小さいので、誘電体応用において好まれる。

したがって、好ましい態様において、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）は、Ｃ_３ｈとして分類される分子対称性を有し、かつ式Ｎ−Ｉ、より好ましくは式Ｎ−ＩＩ又はＮ−ＩＩＩ、よりいっそう好ましくは式Ｎ−ＩＩＩのベンゼン誘導体、例えばＮ，Ｎ’，Ｎ”−トリス−ｔｅｒｔ−ブチル−１，３，５−ベンゼントリカルボキシアミド又はＮ，Ｎ’，Ｎ”−トリス−シクロヘキシル−ｌ，３，５−ベンゼン−トリカルボキシアミドである、少なくとも１種類のα核形成剤（Ｎ）を含む。したがって、特に好ましい態様において、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）は、α核形成剤（Ｎ）として、式Ｎ−Ｉ、より好ましくは式Ｎ−ＩＩ又はＮ−ＩＩＩ、よりいっそう好ましくは式Ｎ−ＩＩＩのベンゼン誘導体のもののみを含む。特に好ましい態様において、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）は、α核形成剤として、Ｎ，Ｎ’，Ｎ”−トリス−シクロヘキシル−ｌ，３，５−ベンゼン−トリカルボキサミド及び／又はＮ，Ｎ’，Ｎ”−トリス−ｔｅｒｔ−ブチル−ｌ，３，５−ベンゼントリカルボキシアミドのみを含み、後者が特に好ましい。

ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）は、段階的等温分離法（ＳＩＳＴ）により得られたその結晶画分によって、さらに特徴づけられる。既知のポリプロピレン組成物とは異なって、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）は、１４０〜１７０℃の温度範囲で高めの量の結晶画分を含む。したがって、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）は、１６０℃より高く１７０℃までの温度範囲で結晶化する少なくとも９．０ｗｔ％、より好ましくは少なくとも１５．０ｗｔ％、よりいっそう好ましくは少なくとも２０．０ｗｔ％、例えば少なくとも２４．０ｗｔ％の結晶画分を含み、上記画分が段階的等温分離法（ＳＩＳＴ）によって測定されることが好ましい。一方、１６０℃より高く１７０℃までの温度範囲において結晶化するポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）の結晶画分は、高すぎてはならず、すなわち４０．０ｗｔ％よりも高いものであってはならず、例えば３５．０ｗｔ％以下のものである。したがって、好ましい態様において、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）は、１６０℃より高く１７０℃までの温度範囲で結晶化する９．０〜４０．０ｗｔ％、より好ましくは少なくとも１５．０ｗｔ％〜３５．０ｗｔ％、よりいっそう好ましくは２０．０〜３０．０ｗｔ％、例えば２４．０〜３０ｗｔ％の結晶画分を含む。

好ましくは、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）は、
（ｉ）１４０℃よりも高く１５０℃まで、
（ｉｉ）１５０℃よりも高く１６０℃まで、
（ｉｉｉ）１６０℃よりも高く１７０℃まで
の温度範囲で結晶化する結晶画分を含む。ここで、これら３通りの結晶画分量［ｗｔ％］間の差は、５．０ｗｔ％以下、好ましくは４．０ｗｔ％以下、例えば３．０ｗｔ％以下である。

それゆえ、１６０℃よりも高く１７０℃までの温度範囲で結晶化する結晶画分について上に定義した値及び範囲は、１５０℃よりも高く１６０℃までの温度範囲及び１６０℃よりも高く１７０℃までの温度範囲でそれぞれ結晶化する結晶画分に対して、等しく適用可能である。

一方、１７０℃を超える温度で結晶化する結晶画分の量は低め、すなわち５．０ｗｔ％以下、好ましくは３．０ｗｔ％以下、より好ましくは検出不可である。

ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）のさらなる特徴は、好ましくは、結晶ポリプロピレンのγ修飾（γ相又はγ形態）の存在である。したがって、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）は、１０％を上回り６０％まで、より好ましくは１０％を上回り５０％まで、よりいっそう好ましくは１０％を上回り４５％までのγ相を有することが好ましく、上記γ相の測定は、広角Ｘ線分散法（ＷＡＸＳ）による段階的等温偏析（ＳＩＳＴ）の後に行った。

さらに、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）は、
（ａ）ＩＳＯ３０６（５０Ｎ）に基づいて測定される少なくとも９５℃、より好ましくは少なくとも９６℃、例えば９５〜９８℃又は９６〜９８℃の範囲内の耐熱性ビカットＢ、及び／又は
（ｂ）ＩＳＯ７５−２に基づいて測定される少なくとも８９℃、より好ましくは少なくとも９２℃、例えば８９〜９７℃又は９２〜９６℃の範囲内の熱変形温度（ＨＤＴ−Ｂ、０．４５Ｎ／ｍｍ^２）、を有することが好ましい。

キャパシタフィルムにおける１つの重要な側面は、灰含有量が低いことであり、さもなければ誘電特性が悪影響を受ける。したがって、たとえ本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）がα核形成剤（Ｎ）の存在を必要としても、灰含有量が少ない、すなわちＩＳＯ３４５１−１（１９９７）に基づいて測定された灰含有量が６０ｐｐｍ以下、より好ましくは５０ｐｐｍ以下、例えば２０〜５５ｐｐｍ未満の範囲内であることが好ましい。

通常通り、１ｐｐｍの添加物は、１ｋｇのポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）中の１ｍｇの添加物に相当する。

とりわけ良好な結果が達成可能であるのは、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）が
（ａ）少なくとも７０ｗｔ％、より好ましくは、少なくとも８５ｗｔ％、よりいっそう好ましくは、少なくとも９０ｗｔ％、さらにいっそう好ましくは、少なくとも９５ｗｔ％のポリプロピレン（ＰＰ）と、
（ｂ）０．００５〜１．５ｗｔ％、より好ましくは０．００５〜０．５ｗｔ％、よりいっそう好ましくは０．００５〜０．１ｗｔ％、さらにいっそう好ましくは０．０５〜０．００５ｗｔ％のα核形成剤（Ｎ）、
とを含む場合である。

上記したように、ポリプロピレン（ＰＰ）は、好ましくは、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）内の唯一のポリマー成分である。

さらに、本発明は、二軸延伸ポリプロピレン（ＢＯＰＰ）フィルムにも関し、この二軸延伸ポリプロピレン（ＢＯＰＰ）フィルムには、本発明において定義するポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）が少なくとも８０ｗｔ％含まれ、より好ましくは少なくとも８０ｗｔ％含まれるもので、よりいっそう好ましくは上記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）からなる。好ましくは、二軸延伸ポリプロピレン（ＢＯＰＰ）フィルムは、機械方向に少なくとも４倍、好ましくは少なくとも５倍の延伸率を有し、かつ横方向に少なくとも４倍、好ましくは少なくとも５倍の延伸率を有するものであり、より好ましくは機械方向に少なくとも９倍の延伸率を有し、かつ横方向に少なくとも５倍の延伸率を有する。

より好ましくは、二軸延伸ポリプロピレン（ＢＯＰＰ）フィルムは、、機械方向及び横方向の延伸倍率が５．０である二軸延伸ポリプロピレン（ＢＯＰＰ）フィルム上で測定される、ＩＥＣ ６０２４３、ｐａｒｔ １（１９９８）にもとづく絶縁破壊強度ＥＢ６３％が、少なくとも３１０ｋＶ／ｍｍ、より好ましくは少なくとも３２０ｋＶ／ｍｍ、例えば少なくとも３２５ｋＶ／ｍｍである。

さらに、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又は二軸延伸ポリプロピレン（ＢＯＰＰ）フィルムを、キャパシタフィルムに用いることができる。そのような場合、キャパシタフィルムは、少なくとも８０ｗｔ％、より好ましくは少なくとも９０ｗｔ％、さらにいっそう好ましくは少なくとも９９ｗｔ％のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）又は二軸延伸ポリプロピレン（ＢＯＰＰ）フィルムを含む。特に好ましい態様において、キャパシタフィルムは、本発明のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）又は二軸延伸ポリプロピレン（ＢＯＰＰ）フィルムからなる。

以下、本発明のポリプロピレンの製造を詳細に説明する。

本発明のポリプロピレン（ＰＰ）は、好ましくは、シングルサイト触媒の存在下、特にメタロセン触媒、例えば式（Ｉ）のメタロセン触媒の存在下で生産された。

Ｒ_ｎ（Ｃｐ’）_２ＭＸ_２ （Ｉ）

式中、
「Ｍ」は、ジルコニウム（Ｚｒ）又はハフニウム（Ｈｆ）、好ましくはジルコニウム（Ｚｒ）であり、
各々の「Ｘ」は、独立に１価のアニオン性σ配位子であり、
各々の「Ｃｐ’」は、置換シクロペンタジエニル、置換インデニル、置換テトラヒドロインデニル及び置換又は未置換フルオレニルからなる群より独立して選択されるシクロペンタジエニル型有機配位子であり、上記有機配位子は遷移金属（Ｍ）に配位し、
「Ｒ」は、上記有機配位子（Ｃｐ’）を連結する二価の架橋基であり、そして
「ｎ」は、１又は２であり、好ましくは１である。

したがって、本発明はまた、下記の工程を含む、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）の製造方法にも関する：
（ａ） 固体触媒系の存在下で、プロピレン並びに任意にエチレン及び／又は少なくとも１種類のＣ_４〜Ｃ_２０α−オレフィンを重合させる工程であって、
上記固体触媒系が、
（ｉ） 式（Ｉ）の遷移金属化合物、
（Ｃｐ’）_２Ｒ_ｎＭＸ_２ （Ｉ）
（式中
「Ｍ」は、ジルコニウム（Ｚｒ）又はハフニウム（Ｈｆ）、好ましくはジルコニウム（Ｚｒ））であり、
各々の「Ｘ」は、独立に１価のアニオン性σ配位子であり、
各々の「Ｃｐ’」は、置換シクロペンタジエニル、置換インデニル、置換テトラヒドロインデニル及び置換又は未置換フルオレニルからなる群より独立に選択されるシクロペンタジエニル型有機配位子であり、上記有機配位子は遷移金属（Ｍ）に配位し、
「Ｒ」は、上記有機配位子（Ｃｐ’）を連結する二価の架橋基であり、そして
「ｎ」は、１又は２である。）
及び、

（ｉｉ） 任意に、周期表（ＩＵＰＡＣ）の第１３属の元素を含む共触媒、好ましくはＡｌの化合物を含む共触媒、
を含む上記工程；
（ｂ） 工程（ａ）で得た上記ポリプロピレン（ＰＰ）を、α核形成剤（Ｎ）と溶融混合して、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）を得る工程；及び
（ｃ） 必要に応じて、上記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）を二軸延伸フィルムに延伸する工程。

具体的な態様の１つにおいて、ポリプロピレン（ＰＰ）は特に、式（Ｉ）のメタロセンを含む固体触媒系によって得ることができ、より好ましくは得られ、上記触媒系は１５ｍ^２／ｇ未満、さらに１０ｍ^２／ｇ未満、最も好ましくは、測定下限である５ｍ^２／ｇ未満の表面を有する。本発明にもとづく表面積は、ＡＳＴＭ Ｄ３６６３（Ｎ_２）に従って測定される。

それに代わるものとして、又はそれに加えて、上記固体触媒系は、孔隙率が１．３０ｍｌ／ｇ未満、より好ましくは、１．００ｍｌ／ｇであることが好ましい。孔隙率の測定は、ＡＳＴＭ ４６４１（Ｎ_２）に従って行われている。別の好ましい態様において、ＡＳＴＭ ４６４１（Ｎ_２）に基づいて適用された方法により測定した場合、孔隙率は検出できない。

さらに、上記固体触媒系は、通常、平均粒径が５００μｍ以下、すなわち好ましくは、２〜５００μｍ、より好ましくは、５〜２００μｍの範囲内である。平均粒径が８０μｍ未満であることが特に好ましく、７０μｍ未満であることがより好ましい。平均粒径の好ましい範囲は５〜７０μｍ、より好ましくは１０〜６０μｍである。

既に述べたように、遷移金属（Ｍ）はジルコニウム（Ｚｒ）又はハフニウム（Ｈｆ）、好ましくは、ジルコニウム（Ｚｒ）である。

全体の記述を通し、用語「σ−配位子」は既知の通りに、すなわちシグマ結合を介して金属に結合している基と理解される。従って、アニオン性配位子「Ｘ」は独立に、ハロゲンであるか、又は、Ｒ’、ＯＲ’、ＳｉＲ’_３、ＯＳｉＲ’_３、ＯＳ０_２ＣＦ_３、ＯＣＯＲ’、ＳＲ’、ＮＲ’_２、又はＰＲ’_２基からなる群より選択することができる。式中、Ｒ’は独立に、水素、直鎖状又は分岐状、環式又は非環式のＣ_１〜Ｃ_２０アルキル、Ｃ_２〜Ｃ_２０アルケニル、Ｃ_２〜Ｃ_２０アルキニル、Ｃ_３〜Ｃ_１２シクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０アリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０アリールアルキル、Ｃ_７〜Ｃ_２０アルキルアリール、Ｃ_８〜Ｃ_２０アリールアルケニルであり、Ｒ’基は任意に、１４〜１６族に属する１又は２種類以上のヘテロ原子を含む。好ましい態様において、アニオン性配位子「Ｘ」は同一であり、かつＣｌのようなハロゲン又はメチル若しくはベンジルである。

好ましい１価のアニオン性配位子はハロゲンであり、特に塩素（Ｃｌ）である。

置換シクロペンタジエニル型配位子は、ハロゲン、ヒドロカルビル（例えば、Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、Ｃ_２〜Ｃ_２０アルケニル、Ｃ_２〜Ｃ_２０アルキニル、Ｃ_３〜Ｃ_２０シクロアルキル、例えばＣ_１〜Ｃ_２０アルキル置換Ｃ_５〜Ｃ_２０シクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０アリール、Ｃ_５〜Ｃ_２０シクロアルキル置換Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキルからなる群より選択される１又は２以上の置換基を有してもよい。ここで、シクロアルキル残基は、Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、Ｃ_７〜Ｃ_２０アリールアルキル、環部分に１、２、３又は４個のヘテロ原子を含むＣ_３〜Ｃ_１２シクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０−ヘテロアリール，Ｃ_１〜Ｃ_２０−ハロアルキル、−ＳｉＲ’’_３、−ＳＲ’’、−ＰＲ’’_２又は−ＮＲ’’_２によって置換され、各々のＲ’’は独立に、水素又はヒドロカルビル（例えば、Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０アルケニル、Ｃ_２〜Ｃ_２０アルキニル、Ｃ_３〜Ｃ_１２シクロアルキル、若しくはＣ_６〜Ｃ_２０アリール）であるか、又は、例えば−ＮＲ’’_２の場合、２つの置換基Ｒ’’はそれらが結合する窒素原子とともに環、例えば五員環又は六員環を形成することができる。

さらに、式（Ｉ）の「Ｒ」は、好ましくは１〜４個の原子からなる架橋であり、そのような原子は、独立に、炭素（Ｃ）、ケイ素（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）又は酸素（Ｏ）原子であり、架橋原子の各々は、独立に、Ｃ_１〜Ｃ_２０−ヒドロカルビル、トリ（Ｃ_１〜Ｃ_２０−アルキル）シリル、トリ（Ｃ_１〜Ｃ_２０−アルキル）シロキシ等の置換基を有し、そしてより好ましくは、「Ｒ」は、−ＳｉＲ’’’_２−のような１原子架橋であり、ここで各々のＲ’’’は独立に、Ｃ_１〜Ｃ_２０−アルキル、Ｃ_２〜Ｃ_２０−アルケニル、Ｃ_２〜Ｃ_２０−アルキニル、Ｃ_３〜Ｃ_１２シクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０−アリール、アルキルアリール若しくはアリールアルキル、又はトリ（Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル）シリル−残基、例えばトリメチルシリル−であるか、又は２つのＲ’’’がＳｉ架橋原子を含む環系の一部分であり得る。

好ましい態様において、メタロセン触媒、すなわち遷移金属化合物は式（ＩＩ）を有する。

式中、
Ｍは、ジルコニウム（Ｚｒ）又はハフニウム（Ｈｆ）、好ましくは、ジルコニウム（Ｚｒ）であり、
Ｘは、金属「Ｍ」に対するσ結合を有する配位子、好ましくは、式（Ｉ）について上記に定義した通りの配位子であり、好ましくは、塩素（Ｃｌ）又はメチル（ＣＨ_３）であり、前者が特に好ましく、
Ｒ^１は、互いに等しいか又は異なり、好ましくは互いに等しく、直鎖状飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、直鎖状不飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、分岐状飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、分岐状不飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、Ｃ_３〜Ｃ_２０シクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０アリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０アルキルアリール及びＣ_７〜Ｃ_２０アリールアルキルからなる群より選択され、上記Ｃ_７〜Ｃ_２０アリールアルキルは、任意に、周期表（ＩＵＰＡＣ）の第１４〜１６族の１又は２以上のヘテロ原子を含み、
好ましくは、互いに等しいか又は異なり、好ましくは互いに等しく、Ｃ_１〜Ｃ_１０直鎖状又は分岐状ヒドロカルビルであり、より好ましくは互いに等しいか又は異なり、好ましくは互いに等しく、Ｃ_１〜Ｃ_６直鎖状又は分岐状アルキルであり、

Ｒ^２〜Ｒ^６は、
互いに等しいか又は異なり、水素、直鎖状飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、直鎖状不飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、分岐状飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、分岐状不飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、Ｃ_３〜Ｃ_２０シクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０アリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０アルキルアリール及びＣ_７〜Ｃ_２０アリールアルキルからなる群より選択され、上記Ｃ_７〜Ｃ_２０アリールアルキルは、任意に、周期表（ＩＵＰＡＣ）の第１４〜１６族の１又は２以上のヘテロ原子を含み、
好ましくは、互いに等しいか又は異なり、Ｃ_１〜Ｃ_１０直鎖状又は分岐状ヒドロカルビルであり、より好ましくは互いに等しいか又は異なり、Ｃ_１〜Ｃ_６直鎖状又は分岐状アルキルであり、

Ｒ_７及びＲ_８は、
互いに等しいか又は異なり、水素、直鎖状飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、直鎖状不飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、分岐状飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、分岐状不飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、Ｃ_３〜Ｃ_２０シクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０アリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０アルキルアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０アリールアルキル、ＳｉＲ^１０ _３、ＧｅＲ^１０ _３、ＯＲ^１０、ＳＲ^１０及びＮＲ^１０ _２からなる群より選択され、上記Ｃ_７〜Ｃ_２０アリールアルキルは、任意に、周期表（ＩＵＰＡＣ）の第１４〜１６族の１又は２以上のヘテロ原子を含み、
式中、Ｒ^１０は、直鎖状飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、直鎖状不飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、分岐状飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、分岐状不飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、Ｃ_３〜Ｃ_２０シクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０アリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０アルキルアリール及びＣ_７〜Ｃ_２０アリールアルキルからなる群より選択され、上記Ｃ_７〜Ｃ_２０アリールアルキルは、任意に、周期表（ＩＵＰＡＣ）の第１４〜１６族の１又は２以上のヘテロ原子を含み、
かつ／又は
Ｒ_７及びＲ_８は、任意に、それらが結合するインデニル炭素とともにＣ_４〜Ｃ_２０炭素環系、好ましくは、Ｃ_５環の一部であり、任意に、１個の炭素原子が窒素、イオウ又は酸素原子によって置換されることができ、

Ｒ^９は、
互いに等しいか又は異なり、水素、直鎖状飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、直鎖状不飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、分岐状飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、分岐状不飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、Ｃ_３〜Ｃ_２０シクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０アリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０アルキルアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０アリールアルキル、ＯＲ^１０及びＳＲ^１０からなる群より選択され、
好ましくは、Ｒ^９は、互いに等しいか又は異なり、Ｈ又はＣＨ_３であり、
式中、Ｒ^１０は、既に定義した通りであり、

Ｌは、
２つのインデニル配位子を架橋する二価の基であり、好ましくは、Ｃ_２Ｒ^１１ _４構成単位又はＳｉＲ^１１ _２若しくはＧｅＲ^１１ _２であり、
式中、Ｒ^１１は、Ｈ、直鎖状飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、直鎖状不飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、分岐状飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、分岐状不飽和Ｃ_１〜Ｃ_２０アルキル、Ｃ_３〜Ｃ_２０シクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０アリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０アルキルアリール又はＣ_７〜Ｃ_２０アリールアルキルからなる群より選択され、上記Ｃ_７〜Ｃ_２０アリールアルキルは、任意に、周期表（ＩＵＰＡＣ）の第１４〜１６族の１又は２以上のヘテロ原子を含み、
好ましくは、Ｌは、Ｓｉ（ＣＨ_３）_２、ＳｉＣＨ_３Ｃ_６Ｈ_１１又はＳｉＰｈ_２であり、式中、Ｃ_６Ｈ_１１はシクロヘキシルである。

好ましくは、式（ＩＩ）の遷移金属化合物は、Ｃ_２対称性又は擬Ｃ_２対称性を有する。対称性の定義に関しては、Ｒｅｓｃｏｎｉら、Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｒｅｖｉｅｗｓ、２０００、Ｖｏｌ．１００、Ｎｏ．４１２６３と、本明細書中に引用した引例を参照されたい。

好ましくは、残基Ｒ^１は、互いに等しいか又は異なり、より好ましくは互いに等しく、直鎖状飽和Ｃ_１〜Ｃ_１０アルキル、直鎖状不飽和Ｃ_１〜Ｃ_１０アルキル、分岐状飽和Ｃ_１〜Ｃ_１０アルキル、分岐状不飽和Ｃ_１〜Ｃ_１０アルキル及びＣ_７〜Ｃ_１２アリールアルキルからなる群より選択される。よりいっそう好ましくは、残基Ｒ^１は、互いに等しいか又は異なり、より好ましくは互いに等しく、直鎖状飽和Ｃ_１〜Ｃ_６アルキル、直鎖状不飽和Ｃ_１〜Ｃ_６アルキル、分岐状飽和Ｃ_１〜Ｃ_６アルキル、分岐状不飽和Ｃ_１〜Ｃ_６アルキル及びＣ_７〜Ｃ_１０アリールアルキルからなる群より選択される。さらによりいっそう好ましくは、残基Ｒ^１は、互いに等しいか又は異なり、より好ましくは互いに等しく、例えばメチル又はエチルのような直鎖状又は分岐状Ｃ_１〜Ｃ_４ヒドロカルビルから選択される。

好ましくは、残基Ｒ^２〜Ｒ^６は、互いに等しいか又は異なり、直鎖状飽和Ｃ_１〜Ｃ_４アルキル又は分岐状飽和Ｃ_１〜Ｃ_４アルキルである。よりいっそう好ましくは、残基Ｒ^２〜Ｒ^６は、互いに等しいか又は異なり、より好ましくは互いに等しく、メチル、エチル、イソ−プロピル及びｔｅｒｔ−ブチルからなる群より選択される。

好ましくは、Ｒ^７及びＲ^８は、互いに等しいか又は異なり、水素及びメチルから選択されるか、又は、それらは、それらが結合する２つのインデニル環炭素を含む５−メチレン環の一部分である。別の好ましい態様において、Ｒ^７は、ＯＣＨ_３及びＯＣ_２Ｈ_５から選択され、Ｒ^８はｔｅｒｔ−ブチルである。

好ましい態様において、遷移金属化合物は、ｒａｃ−メチル（シクロヘキシル）シランジイル ビス（２−メチル−４−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）インデニル）ジルコニウム二塩化物である。

好ましくは、上記固体触媒系は共触媒をさらに含み、この共触媒は、周期表（ＩＵＰＡＣ）の第１３族の元素を含み、例えばこの共触媒はＡｌの化合物を含む。

そのような共触媒の例として、有機アルミニウム化合物、例えばアルミノキサン化合物が挙げられる。

そのようなＡｌ化合物、好ましくは、アルミノキサンを、共触媒に含まれる唯一の化合物として、又は他の共触媒化合物とともに使用することができる。従って、さらに、Ａｌ化合物（すなわち、アルミノキサン）に加えて又はそれに代えて、共触媒化合物を形成する他のカチオン錯体、例えばホウ素化合物を用いることができる。上記共触媒は市販されているか、あるいは先行技術文献に基づいて製造することができる。しかし、好ましくは、固形触媒系の製造において、Ａｌの化合物のみが共触媒として使用される。

特に好ましい共触媒はアルミノキサンであり、とりわけＣ１〜Ｃ１０アルキルアミノキサンであり、最も好ましくはメチルアルミノキサン（ＭＡＯ）である。

好ましくは、式（Ｉ）（又は式（ＩＩ））の有機ジルコニウム化合物と固体触媒系の共触媒とが、この固体触媒系の少なくとも７０ｗｔ％、より好ましくは、少なくとも８０ｗｔ％、よりいっそう好ましくは、少なくとも９０ｗｔ％、さらによりいっそう好ましくは、少なくとも９５ｗｔ％である。従って、固形触媒系はそれが自立型、すなわち不均一触媒系で一般に使用される触媒不活性支持物質、例えばシリカ、アルミナ若しくはＭｇＣｌ_２又は多孔性の高分子材料をまったく含まないことによって特徴づけられることが好ましい。すなわち、触媒系は、外部支持物質又は担体物質上に支持されていない。その結果として固体触媒系は自立型であり、むしろ低い表面積を有する。

一態様において、固体メタロセン触媒系は、ＷＯ０３／０５１９３４に記載された基本原理であるエマルジョン固化技術によって得られる。この文献を参照により本明細書に援用する。

従って、固体触媒系は、好ましくは、固体触媒粒子の形態を有し、下記の工程を含む方法により得ることができる：
ａ） １又は２以上の触媒成分の溶液を製造する工程；
ｂ） 上記溶液を第２の溶媒に分散して、上記１又は２以上の触媒成分が分散相の液滴内に存在するエマルジョンを形成する工程；
ｃ） 上記分散相を固化して、上記液滴を固体粒子に変換し、任意に、上記粒子を回収して上記触媒を得る工程。

好ましくは、第１の溶媒、より好ましくは、第１の有機溶媒を用いて上記溶液を形成する。さらにより好ましくは、有機溶媒は、直鎖状アルカン、環状アルカン、芳香族炭化水素及びハロゲン含有炭化水素からなる群より選択される。

さらに、連続相を形成する第２の溶媒は、触媒成分に対して不活性な溶媒である。この第２の溶媒は、少なくとも分散工程における条件（温度等）下で、触媒成分の溶液に対して不混和性の場合もある。用語「触媒溶液に不混和性」は、第２の溶媒（連続相）が、分散相溶液に完全に不混和性又は部分的に不混和性（すなわち完全に混和性ではない）であることを意味する。

好ましくは、不混和性溶媒は、フッ素化有機溶媒及び／又はその官能化誘導体を含み、さらにいっそいう好ましくは、不混和性溶媒は、半フッ素化、高度フッ素化若しくは過フッ素化された炭化水素及び／又はその官能化誘導体を含む。上記不混和性溶媒は、過フッ素化炭化水素又はその官能化誘導体、好ましくは、Ｃ_３〜Ｃ_３０過フッ素化アルカン、−アルケン又は−シクロアルカン、より好ましくは、Ｃ_４〜Ｃ_１０過フッ素化アルカン、−アルケン又は−シクロアルカン、特に好ましくは、過フッ素化ヘキサン、過フッ素化ヘプタン、過フッ素化オクタン又は過フッ素化（メチルシクロヘキサン)又は過フッ素化（１，３−ジメチルシクロヘキサン）あるいはそれらの混合物、を含むことが特に好ましい。

さらに、上記連続相及び上記分散相を含むエマルジョンは、当該技術分野で公知の二相又は多相系であることが好ましい。エマルジョンを形成し、安定化させるために、乳化剤を用いてもよい。エマルジョン系の形成後、上記溶液中の触媒成分から上記触媒がその場で形成される。

原則的に、乳化剤は、エマルジョンの形成及び／又は安定化に寄与し、かつ触媒の触媒作用に対して何ら悪影響を及ぼさない適宜な物質であればよい。乳化剤は、例えば、任意にヘテロ原子が介在する炭化水素系界面活性剤であってもよく、好ましくは、任意に官能基を持つハロゲン化炭化水素、好ましくは、当該技術分野で公知の半フッ素化炭化水素、高フッ素化炭化水素又は過フッ素化炭化水素である。あるいは、乳化剤は、エマルジョン製造の過程で、例えば界面活性剤前駆体と触媒溶液の化合物とを反応させることによって製造してもよい。上記界面活性剤前駆体は、アルミノキサン等の共触媒成分と反応して「実際の」表面活性剤を形成する、少なくとも１つの官能基を有するハロゲン化炭化水素、例えば高フッ素化Ｃ１−ｎ（好適には、Ｃ４〜３０又はＣ５〜１５）アルコール（例えば、高フッ素化ヘプタノール、オクタノール又はノナノール）、酸化物（例えば、プロペンオキシド）あるいはアクリル酸エステルであってもよい。

原則的に、分散した液滴から固体粒子を形成するためにはどのような固化方法も用いることができる。好ましい一態様において、固化は温度変化処理により行われる。従って、エマルジョンは、１０℃／分までの、好ましくは０．５〜６℃／分及びより好ましくは１〜５℃／分の段階的温度変化に付される。さらにより好適には、エマルジョンは１０秒未満、好ましくは、６秒未満内で、４０℃を超える、好ましくは５０℃を超える温度変化に付される。

連続及び分散相系、エマルジョン形成方法、乳化剤及び固化方法のさらなる詳細、態様及び実施例については、例えば、上記で引用した国際特許出願ＷＯ０３／０５１９３４を参照されたい。

製造工程の全体又は一部分は、連続的に行うことができる。エマルジョン／固化方法を介して製造される固体触媒種のそのような連続的又は半連続的な製造方法の原理を記載するＷＯ２００６／０６９７３３を参照されたい。

上記の触媒成分は、ＷＯ０１／４８０３４に記載された方法に従って製造される。

ポリプロピレン（ＰＰ）の重合は、好ましくは所謂ループ反応器内で行われるバルク重合で行うことができる。あるいは、ポリプロピレン（ＰＰ）の重合は、スラリー相で操作されるループ反応器とボルスターのポリプロピレンプロセス等で利用されるような気相反応器を組み合わせて実行される二段階重合である。

好ましくは、上に定義したようなポリプロピレン（ＰＰ）の生産方法において、バルク反応器のための工程条件は下記の通りであってもよい：

−温度が４０℃〜１１０℃の範囲内、好ましくは６０℃と１００℃の間、７０℃〜９０℃である、
−圧力が２０バールから８０バールの範囲内、好ましくは、３０バールと６０バールの間である、
−モル質量を調整するためにそれ自体が公知である方法で水素を加えることもできる。

次に、バルク（バルク）反応器からの反応混合物を気相反応器へ移すが、その際の条件は、好ましくは下記の通りである：
−温度が５０℃〜１３０℃の範囲内、好ましくは６０℃と１００℃の間である、
−圧力が、５バールから５０バールの範囲内、好ましくは、１５バールと３５バールの間である、
−モル質量を調整するためにそれ自体が公知である方法で水素を加えることができる。

滞留時間は、両反応器ゾーンで変動し得る。ポリプロピレン（ＰＰ）の生産方法の一態様において、バルク反応器、例えばループ内での滞留時間は、０．５〜５時間、例えば０．５〜２時間の範囲内であり、気相反応器内での滞留時間は通常１〜８時間となる。

所望であれば、重合は、超臨界条件下で公知の方法により、バルク反応器内で、好ましくは、ループ反応器内で、及び／又は気相反応器の濃縮モードとして、実施してもよい。

上記したように、そのようにして得られたポリプロピレン（ＰＰ）は、続いて、適宜な混合装置内で、少なくともα核形成剤（Ｎ）と、又は所望のα核形成剤を含むポリプロピレンのマスターバッチと溶融混合される。なお、具体的には、混合装置として単軸押出機及び二軸押出機等の押出機が挙げられる。他の適宜な溶融混合装置として、遊星押出機及び一軸スクリュー共混練機が挙げられる。特に好ましくは、高強度の混合部及び混練部を有する二軸押出機である。ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）を製造するための適宜な溶融温度は、１７０〜３００℃の範囲内、好ましくは、２００〜２６０℃の範囲内であり、スクリュー回転速度は５０〜３００ｒｐｍである。

さらに、本発明にもとづく二軸延伸ポリプロピレン（ＢＯＰＰ）フィルム及び／又はキャパシタフィルムを製造するために、本明細書で定義されるポリプロピレン（ＰＰ）は、当該技術分野で公知のように二軸延伸される。好ましくは、当該技術分野で公知のテンター法が適用される。

具体的には、テンター法は、本明細書に定義されるポリプロピレン（ＰＰ）をＴダイ等のスリットダイから溶融押出し、冷却ドラム上で冷して未延伸シートを得る方法である。上記シートは、例えば、加熱された一連の金属ロールにより予熱された後、周速が異なる複数のロール間の長手方向に沿って延伸され、次いで、両端を把持部で把持し、そしてこのシートをテンターによりオーブン内で横方向に延伸することにより、二軸延伸フィルムが得られる。長手方向延伸過程での上記延伸シートの温度は、好ましくは、本明細書に定義されるポリプロピレン（ＰＰ）の融点の温度よりも低い温度（Ｔ_ｍよりも５〜１５℃下）になるように調整される。横方向延伸での膜厚の均一性は、長手方向の延伸後にこの膜の一定領域をマスクし、横方向延伸後に上記マスクの間隔を測定することで実際の延伸度を測定する方法によって、評価することができる。

続いて、このフィルムは、金属化すべき表面に対して、空気、窒素、二酸化炭素ガス又はこれらのいずれかの混合物中でコロナ放電処理することで、蒸着すべき金属に対する粘着力を改善し、さらに巻き取り機により巻き取ることができる。

得られたフィルムを真空メタライザー内に設置することができる。次に、当該目的に適した金属を蒸着して所定の層抵抗を達成する。さらに、必要に応じて、櫛状防着板を介して金属化を行うことにより、フィルムの横方向に沿って抵抗値を連続的に変化させる。金属化フィルムに切り込みを入れることで、キャパシタ装置を作るための２本の金属化リールを対として作る。次に、これらのリールを巻くことで装置を作り、この装置を熱プレスにかけて平坦化することで、最終的にキャパシタを作る。

さらに、本発明は、本明細書に定義するキャパシタフィルムのキャパシタにおける使用に関する。

また、本発明は、本明細書に定義するキャパシタフィルムを含む少なくとも１つの層を含むキャパシタに関する。さらに、このキャパシタは、金属層、特に、上記方法によって得られる金属層を含むことが好ましい。

本発明を下記の実施例によってさらに詳細に説明する。

Ａ．測定方法
以下に記載する用語の定義及び測定法は、特に言及しない限り、本発明に関する上記の一般的記載及び以下の実施例に適用される。

ＮＭＲ分光法による微細構造の定量化
定量的核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光法を用いて、ポリマーの立体規則性、レジオ規則性及びコモノマー含有量を定量した。Ｂｒｕｋｅｒ Ａｄｖａｎｃｅ ＩＩＩ ４００ ＮＭＲ分光計を用いて定量的^１２Ｃ｛^１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを溶液状態で記録した。この際、^１Ｈ及び^１３Ｃに対して、それぞれ４００．１５ＭＨｚ及び１００．６２ＭＨｚで操作した。すべての空気圧に対して窒素ガスを用い、かつ¹³Ｃに最適化された１０mm拡張温度範囲プローブヘッドを１２５℃で用いて、すべてのスペクトルの記録を行った。

ポリプロピレンホモポリマーについて、約２００ｍｇの材料を１，２−テトラクロロエタン−ｄ_２（ＴＣＥ−ｄ_２）に溶解した。溶液の均一性を確保するために、ヒートブロックでの初期試料製造後、ＮＭＲ管を回転式オーブンで少なくとも１時間、さらに加熱した。マグネットに挿入すると同時に、ＮＭＲ管を１０Ｈｚで回転させた。このセットアップは、主として立体規則性分布定量化に必要とされる高解像度を得るために選ばれた（Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｐｒｏｇ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．２６（２００１）４４３；Ｂｕｓｉｃｏ、Ｖ．；Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｍｏｎａｃｏ，Ｇ．、Ｖａｃａｔｅｌｌｏ、Ｍ，Ｓｅｇｒｅ、Ａ．Ｌ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｕｃｌｅｓ ３０（１９９７）６２５１）。ＮＯＥ及び二重ＷＡＬＴＺ−１６デカップリング スキーム（ｂｉ−ｌｅｖｅｌ ＷＡＬＴＺ １６ ｄｅｃｏｕｐｌｉｎｇ ｓｃｈｅｍｅ）を利用する標準的な単一パルス励起を用いた（Ｚｈｏｕ，Ｚ．、Ｋｕｅｍｍｅｒｌｅ，Ｒ．、Ｑｉｕ，Ｘ．、Ｒｅｄｗｉｎｅ，Ｄ．、Ｃｏｎｇ，Ｒ．、Ｔａｈａ，Ａ．、Ｂａｕｇｈ，Ｄ．Ｗｉｎｎｉｆｏｒｄ、Ｂ．、Ｊ．Ｍａｇ．Ｒｅｓｏｎ． １８７（２００７）２２５；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃａｒｂｏｎｎｉｅｒｅ，Ｐ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｐｅｌｌｅｃｃｈｉａ，Ｒ．、Ｓｅｖｅｒｎ，Ｊ．、Ｔａｌａｒｉｃｏ，Ｇ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｒａｐｉｄ Ｃｏｍｍｕｎ． ２００７，２８，１１２８９）。１スペクトルあたり合計で８１９２（８ｋ）のトランジエントが得られた。

エチレンプロピレンコポリマーについて、約２００ｍｇの材料を３ｍｌの７，２−テトラククロロエタン−ｄ_２（ＴＣＥ−ｄ_２）にクロム（ＩＩＩ）アセチルアセトナート（Ｃｒ（ａｒｃ）_３）とともに溶かし、６５ｍＭ緩和試薬溶媒溶液を得た（Ｓｉｎｇｈ，Ｇ．、Ｋｏｔｈａｒｉ，Ａ．、Ｇｕｐｔａ，Ｖ．、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｔｅｓｔｉｎｇ ２８ ５（２００９）、４７５）。溶液の均一性を確保するために、ヒートブロックでの初期試料製造後、ＮＭＲ管を回転式オーブンで少なくとも１時間、さらに加熱した。マグネットに挿入すると同時に、ＮＭＲ管を１０Ｈｚで回転させた。このセットアップは、主としてエチレン含有量を正確に定量化する上で必要とされる高解像度を得るために選ばれた。最適チップ角度、１秒の待ち時間（ｒｅｃｙｃｌｅ ｄｅｌａｙ）及び二重ＷＡＬＴＺ−１６デカップリングスキームを利用し、ＮＯＥなしで標準的な単一パルス励起を用いた（Ｚｈｏｕ，Ｚ．、Ｋｕｅｍｍｅｒｌｅ，Ｒ．、Ｑｉｕ，Ｘ．、Ｒｅｄｗｉｎｅ，Ｄ．、Ｃｏｎｇ，Ｒ．、Ｔａｈａ，Ａ．、Ｂａｕｇｈ，Ｄ．、Ｗｉｎｎｉｆｏｒｄ，Ｂ．、Ｊ．Ｍａｇ．Ｒｅｓｏｎ． １８７（２００７）２２５；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃａｒｂｏｎｎｉｅｒｅ，Ｐ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｐｅｌｌｅｃｃｈｉａ，Ｒ．、Ｓｅｖｅｒｎ，Ｊ．、Ｔａｌａｒｉｃｏ，Ｇ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌ． Ｒａｐｉｄ Ｃｏｍｍｕｎ．、２００７，２８，１１２８９）。その際、１スペクトルあたり合計で６１４４（６ｋ）のトランジエントが得られた。

定量的^１３Ｃ｛^１Ｈ｝ＮＭＲスペクトラムの処理及び積分をおこない、そしてその積分値から関連する定量的特性を独自のコンピュータプログラムを用いて決定した。

エチレンプロピレンコポリマーについては、すべての化学シフトを、溶媒の化学シフトを用いて３０．００ｐｐｍのエチレンブロック（ＥＥＥ）の中心メチレン基に対して間接的に対応させた。このようなアプローチによって、この構造体が存在しなくても比較参照が可能になった。

ポリプロピレンホモポリマーについては、すべての化学シフトが、２１．８５ｐｐｍでメチルアイソタックチックペンタッド（ｍｍｍｍ）に対して内部参照される。

部位欠陥（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．、Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．、Ｆａｉｔ，Ａ．、Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．、Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ． ２０００、１００、１２５３；Ｗａｎｇ，Ｗ−Ｊ．、Ｚｈｕ，Ｓ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３３（２０００）、１１５７；Ｃｈｅｎｇ，Ｈ． Ｎ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １７（１９８４）、１９５０）又はコモノマーに対応する特徴的なシグナルが観察された。

立体規則性分布は、目的の立体配列に関連しない任意の部位を補正して２３．６から１９．７ｐｐｍまでの間のメチル領域を積分することにより定量した（Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｐｒｏｇ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ． ２６（２００１）４４３；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｍｏｎａｃｏ，Ｇ．、Ｖａｃａｔｅｌｌｏ，Ｍ．、Ｓｅｇｒｅ，Ａ．Ｌ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｕｃｌｅｓ ３０（１９９７）６２５１）。

特に、立体規則性分布の定量化に対する部位欠陥及びコモノマーの影響は、立体配列の特定の積分領域から代表的な部位欠陥及びコモノマーの積分を減算することによって補正された。

立体規則性はペンタッドレベルで決定し、そしてすべてのペンタッド配列に対するペンタッド立体規則性（ｍｍｍｍ）配列の百分率として決定した：
［ｍｍｍｍ］％＝１００＊（ｍｍｍｍ／全ペンタッドの合計）

２，１エリトロ部位欠陥の存在は、１７．７ｐｐｍ及び１７．２ｐｐｍに２つのメチル部位が存在することによって示され、他の特徴的部位によって確認された。

部位欠陥の他の型に対応する特徴的なシグナルは観察されなかった（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．、Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．、Ｆａｉｔ，Ａ．、Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．、Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ． ２０００、１００、１２５３）。

２，１エリトロ部位欠陥の量は、１７．７ｐｐｍ及び１７．２ｐｐｍの２つの特徴的なメチル部位の平均積分を用いることによって定量化した：
Ｐ_２１ｅ＝（Ｉ_ｅ６＋Ｉ_ｅ８）／２

１，２一次挿入プロペンの定量化は、メチル領域に基づいて行い、その際、一次挿入に関連しないこの領域に含まれる部位とこの領域から除かれた一次挿入部位とに対して補正が行われた：
Ｐ_１２＝Ｉ_ＣＨ３＋Ｐ_１２ｅ

プロペンの総量は、一次挿入プロペンと存在する他のすべての部位欠陥との合計として定量化した：
Ｐ_{ｔｏｔａｌ}＝Ｐ_１２＋Ｐ_２１ｅ

２，１エリトロ部位欠陥のモル百分率をすべてのプロペンに対して定量化した：
［２１ｅ］ｍｏｌ％＝１００＊（Ｐ_２１ｅ／Ｐ_{ｔｏｔａｌ}）

コポリマーについて、エチレンの取り込みに対応する特徴的なシグナルが観察された（Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １７（１９８４）、１９５０）。

同様に観察された部位欠陥（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．、Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．、Ｆａｉｔ，Ａ．、Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．、Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．２０００、１００、１２５３；Ｗａｎｇ，Ｗ−Ｊ．、Ｚｈｕ，Ｓ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３３（２０００）、１１５７；Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １７（１９８４）、１９５０）によって、コモノマー含有量に対するそのような欠陥の影響を補正することが必要とされた。

ポリマー中のエチレンのモル分率は、所定の条件を用いて得られた^１３Ｃ｛^１Ｈ｝スペクトルの全スペクトル領域にわたる多数のシグナルの積分を通じて、Ｗａｎｇらの方法（Ｗａｎｇ，Ｗ−Ｊ．、Ｚｈｕ，Ｓ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３３（２０００）、１１５７）を用いて定量化した。この方法は、その正確さ、信頼性及び、必要に応じて、部位欠陥の存在を示す能力で選ばれた。積分領域を若干調整することで、より広範囲なコモノマー含有量に対する適用性を高めた。

ポリマー内に取り込まれるコモノマーのモル百分率を、以下の式に従ってモル分率から計算した：
Ｅ［ｍｏｌ％］＝１００＊ｆＥ

ポリマー内に取り込まれるコモノマーの重量百分率を、以下の式に従ってモル分率から計算した：
Ｅ［ｗｔ％］＝１００＊（ｆＥ＊２８．０５）／（（ｆＥ＊２８．０５）＋（（１−ｆＥ）＊４２．０８））

トライアドレベルでのコモノマー配列分布は、所定の条件を用いて得られた^１３Ｃ｛^１Ｈ｝スペクトルの全スペクトル領域にわたる多数のシグナルの積分を通じて、Ｋａｋｕｇｏらの方法（Ｋａｋｕｇｏ，Ｍ．、Ｎａｉｔｏ，Ｙ．、Ｍｉｚｕｎｕｍａ，Ｋ．、Ｍｉｙａｔａｋｅ，Ｔ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １５（１９８２）１１５０）を用いて決定された。この方法はその信頼性で選ばれた。積分領域を若干調整することで、より広範囲なコモノマー含有量に対する適用性を高めた。

ポリマー中の所定のコモノマートライアド配列のモル百分率を、以下の式に従ってＫａｋｕｇｏらの方法（Ｋａｋｕｇｏ，Ｍ．、Ｎａｉｔｏ，Ｙ．、Ｍｉｚｕｎｕｍａ，Ｋ．、Ｍｉｙａｔａｋｅ，Ｔ．Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １５（１９８２）１１５０）を用いて決定されたモル分離から計算した：
ＸＸＸ［ｍｏｌ％］＝１００＊ｆＸＸＸ

トリアドレベルでのコモノマー配列分布から決定される、ポリマーに取り込まれたコモノマーのモル分率を、既知の必須関係式（Ｒａｎｄａｌｌ， Ｊ． Ｍａｃｒｏｍｏｌ． Ｓｃｉ．， Ｒｅｖ． Ｍａｃｒｏｍｏｌ． Ｃｈｅｍ． Ｐｈｙｓ． １９８９， Ｃ２９， ２０１）を用いてトリアド分布から計算した：
ｆＸＥＸ＝ｆＥＥＥ＋ｆＰＥＥ＋ｆＰＥＰ
ｆＸＰＸ＝ｆＰＰＰ＋ｆＥＰＰ＋ｆＥＰＥ

式中、ＰＥＥ及びＥＰＰは、それぞれ、可逆的配列ＰＥＥ／ＥＥＰ及びＥＰＰ／ＰＰＥの合計を表す。

取り込まれたエチレン全体と比較した単離エチレン配列の相対量として、コモノマー分布のランダム性を定量化した。ランダム性は、下記の関係式を用いて、トリアド配列分布から算出した：
Ｒ（Ｅ）［％］＝１００＊（ｆＰＥＰ／ｆＸＥＸ）

ＳＥＣ／ＶＩＳＣ−ＬＳによって決定される平均分子量、分子量分布、分岐指数（Ｍｎ、Ｍｗ、ＭＷＤ、ｇ’）

平均分子量（Ｍｗ、Ｍｎ）、分子量分布（ＭＷＤ）、及び多分散指数ＰＤＩ＝Ｍｗ／Ｍｎ（式中、Ｍｗは数平均分子量であり、Ｍｗは重量平均分子量である。）によって記述されるその範囲を、ＩＳＯ１６０１４−４ ２００３に基づいてゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）により決定した。屈折率計（ＲＩ）、４本キャピラリーブリッジ式のオンライン粘度計（ＰＬ−ＢＶ ４００−ＨＴ）、並びに角度１５°及び９０°のデュアル式光散乱検出器（ＰＬ−ＬＳ１５／９０光散乱検出器）を備えたＡ ＰＬ２２０（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ））ＧＰＣを用いた。Ｐｏｌｙｍｅｒ ＬａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓのＯｌｅｘｉｓカラム３本及びＯｌｅｘｉｓ Ｇｕａｒｄカラム１本を固定相として、１，２，４−トリクロロベンゼン（ＴＣＢ、２５０ｍｇ／Ｌの２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチル−フェノールで安定化）を１６０℃かつ１ｍＬ／分の一定流量での移動相として使用した。１回の分析あたり２００μＬの試料溶液を注入した。対応する検出器定数及び検出器間遅延容量を、分子量１３２９００ｇ／ｍｏｌ及び粘度０．４７８９ｄｌ／ｇのナローＰＳスタンダード（Ｎａｒｒｏｗ ＰＳ ｓｔａｎｄａｒｄ）（ＭＷＤ＝１．０１）を用いて決定した。使用したＰＳスタンダードのＴＣＢ中の対応するｄｎ／ｄｃは、０．０５３ｃｍ^３／ｇである。

各々の溶出スライスでのモル質量を、２つの角度１５°及び９０°の組み合わせを用いる光散乱によって決定した。すべてのデータ処理及び計算を、Ｃｉｒｒｕｓ Ｍｕｌｔｉ−Ｏｆｆｌｉｎｅ ＳＥＣ−Ｓｏｆｔｗａｒｅ Ｖｅｒｓｉｏｎ ３．２（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ ａ Ｖａｒｉａｎ ｉｎｃ． Ｃｏｍｐａｎｙ）を用いて行った。分子量の計算は、Ｃｉｒｒｕｓソフトウェアにある「ｓａｍｐｌｅ ｃａｌｃｕｌａｔｉｏｎ ｏｐｔｉｏｎｓ ｓｕｂｆｉｅｌｄ ｓｌｉｃｅ ＭＷ ｄａｔａ ｆｒｏｍ」のフィールドにある「ｕｓｅ ｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ ｏｆ ＬＳ ａｎｇｌｅｓ」を用いて計算した。

データ処理は、Ｇ．Ｓａｕｎｄｅｒｓ、Ｐ．Ａ．Ｇ：Ｃｏｒｍａｃｋ、Ｓ．Ｇｒａｈａｍ；Ｄ．Ｃ．Ｓｈｅｒｒｉｎｇｔｏｎ、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ、２００５、３８、６４１８−６４２２に詳細に記載されている。この文献において、各々のスライスでのＭｗ_ｉが以下の等式により角度９０°で算出される：

角度９０°のレイリー比Ｒ（θ）^９０°はＬＳ検出器によって測定され、ＲはＲＩ検出器の応答である。粒子散乱関数Ｐ（θ）は、Ｃ．Ｊａｃｋｓｏｎ及びＨ．Ｇ．Ｂａｒｔｈ（Ｈａｎｄｂｏｏｋ ｏｆ Ｓｉｚｅ Ｅｘｃｌｕｓｉｏｎ Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ ａｎｄ ｒｅｌａｔｅｄ ｔｅｃｈｎｉｑｕｅｓ、Ｃ．−Ｓ． Ｗｕ、２^ｎｄｅｄ．、Ｍａｒｃｅｌ Ｄｅｋｋｅｒ、Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ、２００４、ｐ．１０３中の、Ｃ．Ｊａｃｋｓｏｎ ａｎｄ Ｈ．Ｇ．Ｂａｒｔｈ、「Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ Ｗｅｉｇｈｔ Ｓｅｎｓｉｔｉｖｅ Ｄｅｔｅｃｔｏｒｓ」）の記載通りに、両方の角度（１５°及び９０°）を用いて決定される。ＬＳ検出器又はＲＩ検出器のシグナルがそれぞれ小さくなる低及び高分子領域に関しては、線形近似を用いて溶出容積を対応分子量に相関させた。

等式に用いられるｄｎ／ｄｃは、ＲＩ検出器の検出定数、試料の濃度ｃ、及び分析した試料の検出器応答の面積から計算される。分岐の相対量は、分岐ポリマー試料のｇ’指数を用いて算出される。長鎖分岐（ＬＣＢ）指数は、ｇ’＝［η］_ｂｒ／［η］_ｌｉｎと定義される。ｇ’値が増加すると分岐定数が減少することは周知である。［η］は、ある分子量のポリマー試料のトリクロロベンゼン中における１６０℃での固有粘度であり、オンライン粘度濃度検出器によって測定される。固有粘度は、Ｓｏｌｏｍｏｎ−Ｇａｔｅｓｍａｎの等式を用いて、Ｃｉｒｒｕｓ Ｍｕｌｔｉ−Ｏｆｆｌｉｎｅ ＳＥＣ−Ｓｏｆｔｗａｒｅ Ｖｅｒｓｉｏｎ ３．２のハンドブックの記載通りに測定した。

各々の溶出スライスの必要濃度は、ＲＩ検出器によって決定される。

［η］_ｌｉｎは、直鎖状試料の固有粘度であり、［η］_ｂｒは、分子量及び化学組成が同じである分岐試料の固有粘度である。ｇ’_ｎの数平均及及びｇ’_ｗの重量平均は、下記の式によって定義される：

式中、ａ_ｉは画分ｉのｄＷ／ｄｌｏｇＭであり、Ａ_ｉは画分ｉまでのポリマーの累積ｄＷ／ｄｌｏｇＭである。分子量に対する基準直線（線形アイソタクティックＰＰ）の［η］_ｌｉｎをオンライン粘度検出器を用いて測定した。以下のＫ値及びα値を、ｌｏｇＭ＝４．５〜６．１の分子量範囲における基準直線から得た（Ｋ＝３０．６８＊１０^−３及びα＝０．６８１）。ｇ’計算のための１スライス分子量あたりの［η］_ｌｉｎを、［η］_ｌｉｎ＝Ｋ＊Ｍ_ｉ ^αの関係に従うことによって計算した。各試料について、［η］_ｂｒ，ｉをオンライン粘度濃度検出器によって測定した。

ＭＦＲ_２（２３０℃）の測定は、ＩＳＯ１１３０（２３０℃、２．１６ｋｇの負荷）に基づいて行う。

冷キシレン可溶画分（ＸＣＳｗｔ％）
冷キシレン可溶画分（ＸＣＳ）を、ＩＳＯ６４２７に基づいて２３℃にて測定した。ゲル含有量は熱キシレン不溶（ＸＨＩ）画分と同一であると仮定され、熱キシレン不溶（ＸＨＩ）画分は、細かく切断したポリマー試料１ｇを、ソックスレー抽出器内において沸騰温度で４８時間にわたり３５０ｍｌのキシレンにより抽出することによって決定される。残留固体量を９０℃で乾燥させ、不溶分量を決定するために秤量する。

溶融温度（Ｔ_ｍ）及び融解熱（Ｈ_ｆ）、結晶化温度（Ｔ_ｃ）及び結晶化熱（Ｈ_ｃ）：５〜１０ｍｇの試料についてＭｅｔｔｌｅｒ ＴＡ８２０示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて測定した。ＤＳＣは、ＩＳＯ３１４６／パート３／方法Ｃ２に基づいて、＋２３℃〜＋２１０℃の温度範囲で、走査速度を１０℃／分として、加熱／冷却／加熱のサイクルで運転される。結晶化温度及び結晶化熱（Ｈ_ｃ）は冷却工程から決定され、一方溶融温度及び融解熱（Ｈ_ｆ）は、第２の加熱工程から決定される。

熱変形温度（ＨＤＴ−Ａ／Ｂ）はＩＳＯ７５−２に基づいて測定した。

熱抵抗ビカットＢはＩＳＯ３０６（５０Ｎ）に基づいて測定した。

絶縁破壊強度（ＥＢ６３％）
絶縁破壊強度はＩＥＣ６０２４３、パートＩ（１９９８）に基づいて測定した。得られた生データをＩＥＣ６０７２７、パート１及び２に基づいて評価した。この方法（ＩＥＣ６０２４３、パートＩ）は、圧縮成形したプラーク上で絶縁材料の絶縁破壊強度を測定する方法を記述する。絶縁破壊強度は、ＩＥＣ６０２４３−１（４．１．２）に記載の通りに、電極として金属棒を用いて、高電圧キャビネット内で５０Ｈｚにて測定する。絶縁破壊が生じるまで、フィルム／プラーク全体にわたって電圧を２ｋＶ／ｓで上昇させる。

定義：
Ｅｂ： Ｅ_ｂ＝Ｕ_ｂ／ｄ

絶縁破壊が生ずる試験試料の電界強度（Ｕ_ｂ、［ｋＶ］）。均質なプラーク及びフィルムにおいて、Ｕ_ｂをプラーク／フィルム（ｄ、［ｍｍ］）の厚さで割ることにより、絶縁破壊強度（Ｅ_ｂ、［ｋＶ／ｍｍ］）を算出することができる。Ｅ_ｂの単位はｋＶ／ｍｍである。各々のＢＯＰＰフィルムについて、個別の絶縁破壊強度測定を１０回実施する。その絶縁破壊強度により材料を特徴付けるためには、平均絶縁破壊強度を記述するパラメータは、個々に得られた１０個の結果に由来するものでなければならない。このパラメータは、しばしばＥｂ６３％パラメータと呼ばれる。このパラメータを得るために、ＩＥＣ６０７２７、パート１及び２に記載される統計的評価を実施した。その概要は下記の通りである：ＢＯＰＰフィルム１枚あたり１０個の個別の絶縁破壊結果（Ｅｂ、ｋＶ／ｍｍ）を、ワイブルプロットを用いて評価する。ここで、６３パーセンタイル（ワイブル分布の尺度パラメータ）を用いて材料の絶縁破壊強度（Ｅｂ６３％）を特徴付ける。βパラメータは、これらの１０点を通る直線回帰曲線の傾斜である。βパラメータはワイブル分布の形状パラメータである。

孔隙率：Ｎ_２ガスを用いたＢＥＴ、ＡＳＴＭ４６４１、装置 Ｍｉｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ Ｔｒｉｓｔａｒ ３０００；試料の製造：真空中、温度５０℃にて６時間。

表面積：Ｎ_２ガスを用いたＢＥＴ、ＡＳＴＭ Ｄ３６６３、装置 Ｍｉｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ Ｔｒｉｓｔａｒ ３０００；真空中、温度５０℃、６時間で試料を製造。

段階的等温分離法（ＳＩＳＴ）
Ｍｅｔｔｌｅｒ ＴＡ８２０ ＤＳＣ内で、ＳＩＳＴ分析のための等温結晶化を、３±０．５ｍｇの試料に対して２００℃〜１０５℃の間での降温にて行った。
（ｉ） ２２５℃にて５分間、試料を溶融させ、
（ｉｉ） 次いで８０℃／分で１４５℃に冷却し、
（ｉｉｉ） １４５℃に２時間保持し、
（ｉｖ） 次いで８０℃／分で１３５℃に冷却し、
（ｖ） １３５℃に２時間保持し、
（ｖｉ） 次いで８０℃／分で１２５℃に冷却し、
（ｖｉｉ） １２５℃に２時間保持し、
（ｖｉｉｉ） 次いで８０℃／分で１１５℃に冷却し、
（ｉｘ） １１５℃に２時間保持し、
（ｘ） 次いで８０℃／分で１０５℃に冷却し、
（ｘｉ） １０５℃で２時間保持した。

最終工程後、試料を８０℃／分で−１０℃に冷却し、この冷却した試料を加熱速度１０℃／分で２００℃まで加熱することで、溶融曲線を得た。すべての測定を窒素雰囲気下で行った。溶融エンタルピーは温度の関数として記録し、５０〜６０℃；６０〜７０℃；７０〜８０℃；８０〜９０℃；９０〜１００℃；１００〜１１０℃；１１０〜１２０℃；１２０〜１３０℃；１３０〜１４０℃；１４０〜１５０℃；１５０〜１６０℃；１６０〜１７０℃；１７０〜１８０℃；１８０〜１９０℃；１９０〜２００℃の温度間隔内で融解する画分の溶融エンタルピーを測定することにより評価した。

灰含有量：灰含有量は、ＩＳＯ３４５１−１（１９９７）に基づいて測定する。

広角Ｘ線散乱（ＷＡＸＳ）：
結晶化度及び多形組成の測定を、下記の設定で動作するＧＡＤＤＳ Ｘ線回折計を備えたＢｒｕｋｅｒ Ｄ８ Ｄｉｓｃｏｖｅｒを用いて、反射配置で行った：Ｘ線発生装置：３０ｋＶ及び２０ｍＡ；θ_１＝６°及びθ_２＝１３°；試料検出距離：２０ｃｍ；ビームサイズ（コリメータ）：５００μｍ；及び持続時間／走査：３００秒。各々の試料に対して測定を３回実施した。二次元スペクトルを積分することで、強度対２θ＝１０°と２θ＝３２．５°の間の２θ曲線を得た。

次に、強度対２θ曲線の定量化を以下のように行った：溶媒抽出によって調製した非晶質ｉＰＰ試料に対して、同一の測定設定で強度対２θ曲線を得た。非晶質ハローを、強度対２θ曲線を平滑化することで得た。実際の試料で得られた各々の強度対２θ曲線から非晶質ハローを差し引くことで、結晶化曲線が得られる。結晶化指数Ｘ_ｃは、Ｃｈａｌｌａら（Ｍａｋｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．ｖｏｌ．５６（１９６２）、１６９−１７８頁）によって提案された方法を用いて、結晶化曲線下の面積とオリジナル曲線下の面積とにより、以下のように定義される：

二相結晶化系（α及びβ修飾を含む）において、結晶相Ｂ内のβ修飾の量を、Ｔｕｒｎｅｒ−Ｊｏｎｅｓら（Ｍａｋｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．Ｖｏｌ．７５（１９６４）、１３４−１５８頁）によって提案された方法を用いて、以下のように計算した：

式中、Ｉ^β（３００）は、β（３００）ピークの強度であり、Ｉ^α（１１０）はα（１１０）ピークの強度であり、Ｉ^α（０４０）はα（０４０）ピークの強度であり、そしてＩ^α（１３０）はα（１３０）ピークの強度であり、これらは非晶質ハローを差し引いた後に得られる。β形態のｗｔ％を、Ｂに１００を掛けることによって算出した。

二相結晶化系（α及びγ修飾を含む）において、Ｐａｅ（Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．、Ｐａｒｔ Ａ２、ｖｏｌ．６（１９６８）、６５７−６６３頁）によって開発された方法を用いて、結晶相Ｇ内のγ修飾の量を、以下のように計算した：

式中、Ｉ^α（１３０）はα（１３０）ピークの強度であり、そしてＩ^γ（１１７）はγ（１１７）ピークの強度であり、これらの強度はこれらのピークのベースを結ぶベースラインを差し引いた後に得られる。γ形態のｗｔ％を、Ｇに１００を掛けることによって算出した。

Ｂ．実施例
ＰＰ２に対して使用した触媒は、使用された触媒がｒａｃ−メチル（シクロヘキシル）シランジイル ビス（２−メチル−４−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）インデニル）ジルコニウム二塩酸塩に置き換えられたＷＯ０３／０５１９３４の実施例５に基づいて製造した。実施例ＣＥ４、ＣＥ５、ＣＥ６、Ｉ１及びＩ２のベースポリマーＰＰ２を、バルク重合プロセス（ループ型反応器）と気相重合工程からなる二段階連続重合プロセスにおいて、上記触媒を用いて生産した。バルク重合プロセスに先立って、ループ型予備重合反応器において、触媒を一定の重合度に予備重合する。予備重合反応器、ループ型反応器及び気相反応器の水素濃度をそれぞれ異なるものとし、第１の重合工程により得られるポリマーの分子量（ＭＦＲ）が第２の重合工程により得られるポリマーの分子量（ＭＦＲ）と異なるように調整した。ループ生成物（スプリット）の重量画分は、３０ｗｔ％と７０ｗｔ％の間で変動し得る。表１に示すような核化化合物を、ＰＰ１又はＰＰ２のいずれかをベースポリマーとして用いて、ＺＳＫ１８同方向二軸スクリュー押出機（Ｃｏｐｅｒｉｏｎ Ｗ＆Ｐ）上で混合した。表１の材料を最初にキャストフィルムプロセスにかけることによって、絶縁破壊強度測定に使用するＢＯＰＰフィルムを得た。キャストシートは、厚さが約５００μｍであり、温度９０℃の冷却ロール上にスリットダイを介して溶融物（２３０℃）を押し出すことによって形成した。それに続く二軸配向を行うために、正方形の試験片を各々のキャストフィルムの中心領域から切り出した（８．５ｃｍ×８．５ｃｍ試料）。これらの試験片をＢＯＰＰ装置（「Ｋａｒｏ ＩＶ ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ ｓｔｒｅｔｃｈｅｒ」Ｂｒｕｃｋｎｅｒ Ｍａｓｃｈｉｎｅｎｂａｕ ＧｍｂＨ、ドイツ）上で二軸延伸した。延伸プロセスは、ひずみ速度８７０％にて、そして（ＣＥ１、ＣＥ２、ＣＥ３、ＣＥ４について）１５２℃、（ＣＥ５、ＣＥ６、Ｉ１、Ｉ２について）〜１４２℃の温度にて行った。延伸装置を同時に作動させ、最終的な厚さが２０μｍである延伸倍率５×５のＢＯＰＰフィルムを得た：キャストフィルムの押出成型から始まる今述べたようなこのプロセスを、各々の材料に対して２回実行することで、各々のＢＯＰＰフィルムがさらなる分析（絶縁破壊試験）のための反復試験片となった。表３に報告したＢＤＶを以下のようにして得た。

ＢＯＰＰフィルム１枚あたり、ＢＯＰＰフィルムの中心領域から切り出した小さな試験片（５×５ｃｍ）上で絶縁破壊電圧（Ｅ_ｂ、ｋＶ）を１０回記録する。降伏点に近い位置で追加測定された試料の厚さに対して、記録された絶縁破壊電圧を正規化した。このように計算された絶縁破壊強度（ｋＶ／ｍｍ）を、ＩＥＣ６０７２７、パート１及び２に記載の通りに、ワイブル確率プロットを用いてさらに評価した。１０個の個々の結果をランク付けし、等式１を用いて累積故障確率を評価した。

Ｆ（Ｘ_ｉ） 累積破壊確率
ｉ 第ｉ回目測定（１〜１０）
ｎ 測定回数（１０）

この手順に従って、ＢＯＰＰフィルム１枚あたり、絶縁破壊強度（ｋＶ／ｍｍ）と対応する故障確率を対にした１０対が得られた。ＢＯＰＰフィルム１枚あたりに得られた１０個の絶縁耐力の値がＷｅｉｂｕｌｌ分布に従う場合、Ｗｅｉｂｕｌｌプロットでデータ対をプロットすると直線になる。１０個の結果が得られたＢＯＰＰフィルムの平均絶縁破壊強度は、このプロットの６３．２パーセンタイルと推定される。そのようなＷｅｉｂｕｌｌプロットのデータポイントに当てはめられた直線の傾きは、βパラメータとして与えられ、データ（１０回の測定）の広がりに関係する。ＢＯＰＰフィルム生成が繰り返されることで、１材料あたり１０＋１０個の絶縁破壊データポイントが利用可能になった。従って、絶縁破壊データ２０個全てが１枚のＢＯＰＰフィルム上で得られたものとして扱って、これらのデータ全てを使用して上記の評価（６３．２パーセンタイルを推定するためのＷｅｉｂｕｌｌプロット）を実行した。表３に報告されたＢＤＶは、ｎ＝２０として、上記に概略された手順で求められたＥｂ６３％パラメータである。

ＰＰ１は、Ｂｏｒｅａｌｉｓ ＡＧから市販されているプロピレンホモポリマーＨＢ３１１ＢＦである。

ＰＰ２は、上記のように生産されるプロピレンホモポリマーである。

Ａは、ＨＢ３１１ＢＦに等価な反応器粉体であるＨＣ００１Ａ−Ｂ１であるが、いずれの添加剤よりも先だって添加される。

ＡＯは、酸化防止剤であるペンタエリスリチル−テトラキス（３−（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオネートである。

ＮＡ１は、Ｂｏｒｅａｌｉｓ ＡＧから市販されているプロピレンホモポリマーＨＣ９０４ＢＦである。Ｂｏｒｅａｌｉｓが所有するＢｏｒｓｔａｒ核形成技術を用いて生産される。

ＮＡ２は、Ｍｉｌｌｉｋｅｎから市販されているα核形成剤ＮＸ８０００である。

ＮＡ３は、Ｃｉｂａから市販されているα核形成剤Ｉｒｇａｃｌｅａｒ ＸＴ ３８６である。

Claims (16)

1. ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）に基づいて、
   （ｉ）少なくとも７０ｗｔ％のポリプロピレン（ＰＰ）と、
   （ｉｉ）０．００５〜１．５ｗｔ％のα核形成剤（Ｎ）
   を含むポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）であって、
   上記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又は上記ポリプロピレン（ＰＰ）が、
   （ａ）１．０ｗｔ％以下のコノモノマー含有量と、
   （ｂ）^１３Ｃ−ＮＭＲ分光法により測定される、０．１ｍｏｌ％を超える＜２，１＞エリトロ部位欠損を有し、
   上記コモノマーは、エチレン及び／又は少なくとも１種類のＣ_４〜Ｃ_２０α−オレフィンであり、
   さらに、
   （ｃ）上記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又は上記ポリプロピレン（ＰＰ）が、少なくとも９８ｍｏｌ％のペンタッド立体規則性＜ｍｍｍｍ＞を有し、
   かつ
   （ｄ）上記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）が、１６０℃より高く１７０℃までの温度範囲で結晶化する結晶画分を少なくとも９．０ｗｔ％含み、上記画分が段階的等温分離法（ＳＩＳＴ）によって決定される、上記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）。
2. 前記ポリプロピレン（ＰＰ）が、前記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）中の唯一のポリマーである、請求項１に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）。
3. （ａ）上記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）が、
   （ｉ）１４０℃よりも高く１５０℃まで、
   （ｉｉ）１５０℃よりも高く１６０℃まで、
   （ｉｉｉ）１６０℃よりも高く１７０℃まで
   の温度範囲で結晶化する結晶画分を含み、上記３つの結晶画分量［ｗｔ％］間の差は５．０ｗｔ％以下であり、
   かつ／又は
   （ｂ）１６０℃よりも高く１７０℃までの温度範囲で結晶化するポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）の上記結晶画分の量が、３５ｗｔ％以下であり、
   かつ／又は
   （ｃ）前記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）が、１７０℃よりも高い温度で結晶化する結晶画分を５．０ｗｔ％以下含み、
   上記（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）に記載の画分が段階的等温分離法（ＳＩＳＴ）によって決定される、請求項１又は２に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）。
4. 前記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又は前記ポリプロピレン（ＰＰ）が、
   （ａ）少なくとも１５０．０℃である、示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）によって測定された溶融温度（Ｔ_ｍ）、
   及び／又は
   （ｂ）少なくとも１１０℃である、示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）によって測定された結晶化温度（Ｔ_ｃ）、
   を有する、請求項１〜３のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）。
5. 前記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）が、
   （ａ）ＩＳＯ３０６（５０Ｎ）に基づいて測定される、少なくとも９５℃の耐熱性ビカットＢ、
   及び／又は
   （ｂ）ＩＳＯ７５−２に基づいて測定される、少なくとも８９℃の熱変形温度（ＨＤＴ−Ｂ）、
   を有する、請求項１〜４のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）。
6. 前記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）が、
   （ａ）広角Ｘ線分散法（ＷＡＸＳ）による段階的等温偏析（ＳＩＳＴ）の後に測定される、１０％を上回り６０％までのγ相、
   及び／又は
   （ｂ）ＩＳＯ３４５１−１（１９９７）に基づいて測定される、６０ｐｐｍ未満の灰含有量、
   を有する、請求項１〜５のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）。
7. 前記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又は前記ポリプロピレン（ＰＰ）が、
   （ａ）ＩＳＯ１６０１４に基づいて測定される、少なくとも３．０の分子量分布（ＭＷＤ）、
   及び／又は
   （ｂ）ＩＳＯ１１３３に基づいて測定される、１．５ｇ／１０分を超えるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）、
   及び／又は
   （ｃ）ＩＳＯ６４２７に基づいて２３℃にて測定される、１．５ｗｔ％以下の冷キシレン可溶画分（ＸＣＳ）を有する、請求項１〜６のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）。
8. 前記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）及び／又は前記ポリプロピレン（ＰＰ）が、少なくとも０．９の分岐指数ｇ’を有する、請求項１〜７のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）。
9. 前記α核形成剤（Ｎ）が、ソルビトール誘導体、ノニトール誘導体、ベンゼントリスアミド及びそれらの混合物からなる群より選択される、請求項１〜８のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）。
10. 前記α核形成剤（Ｎ）が、
    （ａ）前記ポリプロピレン（ＰＰ）に可溶であり、
    かつ／又は
    （ｂ）Ｃ_３ｈとして分類される分子対称性を有する、請求項１〜９のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）。
11. 前記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）が二軸配向フィルムである、請求項１〜１０のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）。
12. 先行する請求項１〜１０のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）を少なくとも９０ｗｔ％含む、二軸配向ポリプロピレン（ＢＯＰＰ）フィルム。
13. 前記フィルムが、
    （ａ）機械方向の延伸倍率が少なくとも４．０、かつ横方向の延伸倍率が少なくとも４．０であり、
    かつ／又は
    （ｂ）機械方向及び横方向の延伸倍率が５．０である二軸延伸ポリプロピレン（ＢＯＰＰ）フィルム上で得られる、ＩＥＣ ６０２４３、パート１（１９９８）に基づいて測定されるデータに由来し、かつＩＥＣ ６０７２７、パート１及び２に基づいて評価される絶縁破壊強度ＥＢ６３％が少なくとも３１０ｋＶ／ｍｍである、請求項１２に記載の二軸配向ポリプロピレン（ＢＯＰＰ）フィルム。
14. 請求項１〜１１のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）又は請求項１２又は１３に記載の二軸延伸ポリプロピレン（ＢＯＰＰ）フィルムを含むキャパシタフィルム。
15. （ａ） 固体触媒系の存在下で、プロピレン並びに任意にエチレン及び／又は少なくとも１種類のＣ_４〜Ｃ_２０α−オレフィンを重合させる工程であって、
    上記固体触媒系が、
    （ｉ） 式（Ｉ）の遷移金属化合物、
    （Ｃｐ’）_２Ｒ_ｎＭＸ_２ （Ｉ）
    （式中
    「Ｍ」は、ジルコニウム（Ｚｒ）又はハフニウム（Ｈｆ）であり、
    各々の「Ｘ」は、独立に１価のアニオン性σ配位子であり、
    各々の「Ｃｐ’」は、置換シクロペンタジエニル、置換インデニル、置換テトラヒドロインデニル及び置換又は未置換フルオレニルからなる群より独立に選択されるシクロペンタジエニル型有機配位子であり、上記有機配位子は遷移金属（Ｍ）に配位し、
    「Ｒ」は、上記有機配位子（Ｃｐ’）を連結する二価の架橋基であり、そして
    「ｎ」は、１又は２である。）
    及び、
    （ｉｉ） 任意に、周期表（ＩＵＰＡＣ）の第１３属の元素を含む共触媒、
    を含む上記工程；
    （ｂ） 工程（ａ）で得た上記ポリプロピレン（ＰＰ）を、α核形成剤（Ｎ）と溶融混合して、ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）を得る工程；及び
    （ｃ） 任意で、上記ポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）を二軸延伸フィルムに延伸する工程、
    によりポリプロピレン（ＰＰ）を製造する工程を有する、請求項１〜１１のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（ＰＰ−Ｃ）を製造する方法。
16. 前記ポリプロピレン（ＰＰ）及び前記α核形成剤（Ｎ）が、先行する請求項１〜１１のいずれか１項に基づいて定義される、請求項１５に記載の方法。

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