JP2013538258A - 高ac破壊強度を有するboppフィルム - Google Patents
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Abstract
Description
(i)少なくとも70wt%、好ましくは85wt%のポリプロピレン(PP)と、
(ii)0.005〜1.5wt%のα核形成剤(N)
を含むポリプロピレン組成物(PP−C)であって、
上記ポリプロピレン組成物(PP−C)及び/又は上記ポリプロピレン(PP)が、
(a)1.0wt%以下のコモノマー含有量と、
(b)13CNMR分光法により測定される、0.1mol%を超える<2,1>エリトロ部位欠損
を有し、上記コモノマーはエチレン及び/又は少なくとも1種類のC4〜C20α−オレフィンであり、さらに、
(c)上記ポリプロピレン組成物(PP−C)及び/又は上記ポリプロピレン(PP)が、少なくとも98mol%のペンタッド立体規則性<mmmm>を有し、
かつ/又は
(d)上記ポリプロピレン組成物(PP−C)が、160℃より高く170℃までの温度範囲で結晶化する結晶画分を少なくとも9.0wt%含み、上記画分が段階的等温分離法(SIST)によって決定される、
上記ポリプロピレン組成物(PP−C)に関する。
ポリプロピレン組成物(PP−C)中の重要な化合物の一つはポリプロピレン(PP)である。それゆえ、ポリプロピレン(PP)それ自体に関連する特徴のほとんどが、最終的なポリプロピレン組成物(PP−C)に等しくあてはまる。ポリプロピレン(PP)がポリプロピレン組成物(PP−C)中の唯一のポリマーである場合には、このことが特に当てはまる。
−その分子量の関数としての分子量画分のグラフである分子量分布曲線の形状、
又は
−ポリマー画分の分子量の関数としてのコモノマー含有量のグラフである、コモノマー含有量分布曲線の形状
を意味する。
Xは、−NR1−、−CR2R3−及び−0−からなる群より独立して選択され、好ましくは−NR1−であり、
Yは、−CR4R5R6及び−C(0)R7からなる群より独立して選択され、
R1は、−H、メチル、エチル、n−プロピル、イソ−プロピル及びn−ブチルからなる群より選択され、好ましくは−Hであり、
R2及びR3は、−H、メチル、エチル、n−プロピル、イソ−プロピル及びn−ブチルからなる群より独立して選択され、好ましくは−Hであり、
R4、R5及びR6は、−H、メチル、エチル、n−プロピル、イソ−プロピル、n−ブチル及びtert−ブチルからなる群より独立して選択されるか、又は残基R4、R5及びR6の1つは、−H、メチル、エチル、n−プロピル、イソ−プロピル及びn−ブチルからなる群より選択され、残りの2つの残基は、炭素Cとともに脂肪族5〜8員環、好ましくは置換され又は未置換のシクロ−ヘキシル環を形成し、そして
R7は、メチル、エチル、n−プロピル、イソ−プロピル、n−ブチル、tert−ブチル、n−ペンチル、シクロ−ペンチル及びシクロ−ヘキシルからなる群より選択される。
R1、R3及びR5は、−H、メチル、エチル、n−プロピル及びイソ−プロピルからなる群より独立して選択され、好ましくは−Hであり、
R2、R4及びR6は、−エチル、n−プロピル、イソ−プロピル、n−ブチル、tert−ブチル、n−ペンチル、シクロ−ペンチル及びシクロ−ヘキシルからなる群より独立して選択され、好ましくは、イソ−プロピル、tert−ブチル、シクロ−ペンチル及びシクロ−ヘキシルからなる群より独立して選択され、例えば、イソ−プロピル又はシクロ−ヘキシルである。
(i)140℃よりも高く150℃まで、
(ii)150℃よりも高く160℃まで、
(iii)160℃よりも高く170℃まで
の温度範囲で結晶化する結晶画分を含む。ここで、これら3通りの結晶画分量[wt%]間の差は、5.0wt%以下、好ましくは4.0wt%以下、例えば3.0wt%以下である。
(a)ISO306(50N)に基づいて測定される少なくとも95℃、より好ましくは少なくとも96℃、例えば95〜98℃又は96〜98℃の範囲内の耐熱性ビカットB、及び/又は
(b)ISO75−2に基づいて測定される少なくとも89℃、より好ましくは少なくとも92℃、例えば89〜97℃又は92〜96℃の範囲内の熱変形温度(HDT−B、0.45N/mm2)、を有することが好ましい。
(a)少なくとも70wt%、より好ましくは、少なくとも85wt%、よりいっそう好ましくは、少なくとも90wt%、さらにいっそう好ましくは、少なくとも95wt%のポリプロピレン(PP)と、
(b)0.005〜1.5wt%、より好ましくは0.005〜0.5wt%、よりいっそう好ましくは0.005〜0.1wt%、さらにいっそう好ましくは0.05〜0.005wt%のα核形成剤(N)、
とを含む場合である。
「M」は、ジルコニウム(Zr)又はハフニウム(Hf)、好ましくはジルコニウム(Zr)であり、
各々の「X」は、独立に1価のアニオン性σ配位子であり、
各々の「Cp’」は、置換シクロペンタジエニル、置換インデニル、置換テトラヒドロインデニル及び置換又は未置換フルオレニルからなる群より独立して選択されるシクロペンタジエニル型有機配位子であり、上記有機配位子は遷移金属(M)に配位し、
「R」は、上記有機配位子(Cp’)を連結する二価の架橋基であり、そして
「n」は、1又は2であり、好ましくは1である。
(a) 固体触媒系の存在下で、プロピレン並びに任意にエチレン及び/又は少なくとも1種類のC4〜C20α−オレフィンを重合させる工程であって、
上記固体触媒系が、
(i) 式(I)の遷移金属化合物、
(Cp’)2RnMX2 (I)
(式中
「M」は、ジルコニウム(Zr)又はハフニウム(Hf)、好ましくはジルコニウム(Zr))であり、
各々の「X」は、独立に1価のアニオン性σ配位子であり、
各々の「Cp’」は、置換シクロペンタジエニル、置換インデニル、置換テトラヒドロインデニル及び置換又は未置換フルオレニルからなる群より独立に選択されるシクロペンタジエニル型有機配位子であり、上記有機配位子は遷移金属(M)に配位し、
「R」は、上記有機配位子(Cp’)を連結する二価の架橋基であり、そして
「n」は、1又は2である。)
及び、
を含む上記工程;
(b) 工程(a)で得た上記ポリプロピレン(PP)を、α核形成剤(N)と溶融混合して、ポリプロピレン組成物(PP−C)を得る工程;及び
(c) 必要に応じて、上記ポリプロピレン組成物(PP−C)を二軸延伸フィルムに延伸する工程。
Mは、ジルコニウム(Zr)又はハフニウム(Hf)、好ましくは、ジルコニウム(Zr)であり、
Xは、金属「M」に対するσ結合を有する配位子、好ましくは、式(I)について上記に定義した通りの配位子であり、好ましくは、塩素(Cl)又はメチル(CH3)であり、前者が特に好ましく、
R1は、互いに等しいか又は異なり、好ましくは互いに等しく、直鎖状飽和C1〜C20アルキル、直鎖状不飽和C1〜C20アルキル、分岐状飽和C1〜C20アルキル、分岐状不飽和C1〜C20アルキル、C3〜C20シクロアルキル、C6〜C20アリール、C7〜C20アルキルアリール及びC7〜C20アリールアルキルからなる群より選択され、上記C7〜C20アリールアルキルは、任意に、周期表(IUPAC)の第14〜16族の1又は2以上のヘテロ原子を含み、
好ましくは、互いに等しいか又は異なり、好ましくは互いに等しく、C1〜C10直鎖状又は分岐状ヒドロカルビルであり、より好ましくは互いに等しいか又は異なり、好ましくは互いに等しく、C1〜C6直鎖状又は分岐状アルキルであり、
互いに等しいか又は異なり、水素、直鎖状飽和C1〜C20アルキル、直鎖状不飽和C1〜C20アルキル、分岐状飽和C1〜C20アルキル、分岐状不飽和C1〜C20アルキル、C3〜C20シクロアルキル、C6〜C20アリール、C7〜C20アルキルアリール及びC7〜C20アリールアルキルからなる群より選択され、上記C7〜C20アリールアルキルは、任意に、周期表(IUPAC)の第14〜16族の1又は2以上のヘテロ原子を含み、
好ましくは、互いに等しいか又は異なり、C1〜C10直鎖状又は分岐状ヒドロカルビルであり、より好ましくは互いに等しいか又は異なり、C1〜C6直鎖状又は分岐状アルキルであり、
互いに等しいか又は異なり、水素、直鎖状飽和C1〜C20アルキル、直鎖状不飽和C1〜C20アルキル、分岐状飽和C1〜C20アルキル、分岐状不飽和C1〜C20アルキル、C3〜C20シクロアルキル、C6〜C20アリール、C7〜C20アルキルアリール、C7〜C20アリールアルキル、SiR10 3、GeR10 3、OR10、SR10及びNR10 2からなる群より選択され、上記C7〜C20アリールアルキルは、任意に、周期表(IUPAC)の第14〜16族の1又は2以上のヘテロ原子を含み、
式中、R10は、直鎖状飽和C1〜C20アルキル、直鎖状不飽和C1〜C20アルキル、分岐状飽和C1〜C20アルキル、分岐状不飽和C1〜C20アルキル、C3〜C20シクロアルキル、C6〜C20アリール、C7〜C20アルキルアリール及びC7〜C20アリールアルキルからなる群より選択され、上記C7〜C20アリールアルキルは、任意に、周期表(IUPAC)の第14〜16族の1又は2以上のヘテロ原子を含み、
かつ/又は
R7及びR8は、任意に、それらが結合するインデニル炭素とともにC4〜C20炭素環系、好ましくは、C5環の一部であり、任意に、1個の炭素原子が窒素、イオウ又は酸素原子によって置換されることができ、
互いに等しいか又は異なり、水素、直鎖状飽和C1〜C20アルキル、直鎖状不飽和C1〜C20アルキル、分岐状飽和C1〜C20アルキル、分岐状不飽和C1〜C20アルキル、C3〜C20シクロアルキル、C6〜C20アリール、C7〜C20アルキルアリール、C7〜C20アリールアルキル、OR10及びSR10からなる群より選択され、
好ましくは、R9は、互いに等しいか又は異なり、H又はCH3であり、
式中、R10は、既に定義した通りであり、
2つのインデニル配位子を架橋する二価の基であり、好ましくは、C2R11 4構成単位又はSiR11 2若しくはGeR11 2であり、
式中、R11は、H、直鎖状飽和C1〜C20アルキル、直鎖状不飽和C1〜C20アルキル、分岐状飽和C1〜C20アルキル、分岐状不飽和C1〜C20アルキル、C3〜C20シクロアルキル、C6〜C20アリール、C7〜C20アルキルアリール又はC7〜C20アリールアルキルからなる群より選択され、上記C7〜C20アリールアルキルは、任意に、周期表(IUPAC)の第14〜16族の1又は2以上のヘテロ原子を含み、
好ましくは、Lは、Si(CH3)2、SiCH3C6H11又はSiPh2であり、式中、C6H11はシクロヘキシルである。
a) 1又は2以上の触媒成分の溶液を製造する工程;
b) 上記溶液を第2の溶媒に分散して、上記1又は2以上の触媒成分が分散相の液滴内に存在するエマルジョンを形成する工程;
c) 上記分散相を固化して、上記液滴を固体粒子に変換し、任意に、上記粒子を回収して上記触媒を得る工程。
−圧力が20バールから80バールの範囲内、好ましくは、30バールと60バールの間である、
−モル質量を調整するためにそれ自体が公知である方法で水素を加えることもできる。
−温度が50℃〜130℃の範囲内、好ましくは60℃と100℃の間である、
−圧力が、5バールから50バールの範囲内、好ましくは、15バールと35バールの間である、
−モル質量を調整するためにそれ自体が公知である方法で水素を加えることができる。
以下に記載する用語の定義及び測定法は、特に言及しない限り、本発明に関する上記の一般的記載及び以下の実施例に適用される。
定量的核磁気共鳴(NMR)分光法を用いて、ポリマーの立体規則性、レジオ規則性及びコモノマー含有量を定量した。Bruker Advance III 400 NMR分光計を用いて定量的12C{1H}NMRスペクトルを溶液状態で記録した。この際、1H及び13Cに対して、それぞれ400.15MHz及び100.62MHzで操作した。すべての空気圧に対して窒素ガスを用い、かつ13Cに最適化された10mm拡張温度範囲プローブヘッドを125℃で用いて、すべてのスペクトルの記録を行った。
[mmmm]%=100*(mmmm/全ペンタッドの合計)
P21e=(Ie6+Ie8)/2
P12=ICH3+P12e
Ptotal=P12+P21e
[21e]mol%=100*(P21e/Ptotal)
E[mol%]=100*fE
E[wt%]=100*(fE*28.05)/((fE*28.05)+((1−fE)*42.08))
XXX[mol%]=100*fXXX
fXEX=fEEE+fPEE+fPEP
fXPX=fPPP+fEPP+fEPE
R(E)[%]=100*(fPEP/fXEX)
冷キシレン可溶画分(XCS)を、ISO6427に基づいて23℃にて測定した。ゲル含有量は熱キシレン不溶(XHI)画分と同一であると仮定され、熱キシレン不溶(XHI)画分は、細かく切断したポリマー試料1gを、ソックスレー抽出器内において沸騰温度で48時間にわたり350mlのキシレンにより抽出することによって決定される。残留固体量を90℃で乾燥させ、不溶分量を決定するために秤量する。
絶縁破壊強度はIEC60243、パートI(1998)に基づいて測定した。得られた生データをIEC60727、パート1及び2に基づいて評価した。この方法(IEC60243、パートI)は、圧縮成形したプラーク上で絶縁材料の絶縁破壊強度を測定する方法を記述する。絶縁破壊強度は、IEC60243−1(4.1.2)に記載の通りに、電極として金属棒を用いて、高電圧キャビネット内で50Hzにて測定する。絶縁破壊が生じるまで、フィルム/プラーク全体にわたって電圧を2kV/sで上昇させる。
Eb: Eb=Ub/d
Mettler TA820 DSC内で、SIST分析のための等温結晶化を、3±0.5mgの試料に対して200℃〜105℃の間での降温にて行った。
(i) 225℃にて5分間、試料を溶融させ、
(ii) 次いで80℃/分で145℃に冷却し、
(iii) 145℃に2時間保持し、
(iv) 次いで80℃/分で135℃に冷却し、
(v) 135℃に2時間保持し、
(vi) 次いで80℃/分で125℃に冷却し、
(vii) 125℃に2時間保持し、
(viii) 次いで80℃/分で115℃に冷却し、
(ix) 115℃に2時間保持し、
(x) 次いで80℃/分で105℃に冷却し、
(xi) 105℃で2時間保持した。
結晶化度及び多形組成の測定を、下記の設定で動作するGADDS X線回折計を備えたBruker D8 Discoverを用いて、反射配置で行った:X線発生装置:30kV及び20mA;θ1=6°及びθ2=13°;試料検出距離:20cm;ビームサイズ(コリメータ):500μm;及び持続時間/走査:300秒。各々の試料に対して測定を3回実施した。二次元スペクトルを積分することで、強度対2θ=10°と2θ=32.5°の間の2θ曲線を得た。
PP2に対して使用した触媒は、使用された触媒がrac−メチル(シクロヘキシル)シランジイル ビス(2−メチル−4−(4−tert−ブチルフェニル)インデニル)ジルコニウム二塩酸塩に置き換えられたWO03/051934の実施例5に基づいて製造した。実施例CE4、CE5、CE6、I1及びI2のベースポリマーPP2を、バルク重合プロセス(ループ型反応器)と気相重合工程からなる二段階連続重合プロセスにおいて、上記触媒を用いて生産した。バルク重合プロセスに先立って、ループ型予備重合反応器において、触媒を一定の重合度に予備重合する。予備重合反応器、ループ型反応器及び気相反応器の水素濃度をそれぞれ異なるものとし、第1の重合工程により得られるポリマーの分子量(MFR)が第2の重合工程により得られるポリマーの分子量(MFR)と異なるように調整した。ループ生成物(スプリット)の重量画分は、30wt%と70wt%の間で変動し得る。表1に示すような核化化合物を、PP1又はPP2のいずれかをベースポリマーとして用いて、ZSK18同方向二軸スクリュー押出機(Coperion W&P)上で混合した。表1の材料を最初にキャストフィルムプロセスにかけることによって、絶縁破壊強度測定に使用するBOPPフィルムを得た。キャストシートは、厚さが約500μmであり、温度90℃の冷却ロール上にスリットダイを介して溶融物(230℃)を押し出すことによって形成した。それに続く二軸配向を行うために、正方形の試験片を各々のキャストフィルムの中心領域から切り出した(8.5cm×8.5cm試料)。これらの試験片をBOPP装置(「Karo IV laboratory stretcher」Bruckner Maschinenbau GmbH、ドイツ)上で二軸延伸した。延伸プロセスは、ひずみ速度870%にて、そして(CE1、CE2、CE3、CE4について)152℃、(CE5、CE6、I1、I2について)〜142℃の温度にて行った。延伸装置を同時に作動させ、最終的な厚さが20μmである延伸倍率5×5のBOPPフィルムを得た:キャストフィルムの押出成型から始まる今述べたようなこのプロセスを、各々の材料に対して2回実行することで、各々のBOPPフィルムがさらなる分析(絶縁破壊試験)のための反復試験片となった。表3に報告したBDVを以下のようにして得た。
i 第i回目測定(1〜10)
n 測定回数(10)
Claims (16)
- ポリプロピレン組成物(PP−C)に基づいて、
(i)少なくとも70wt%のポリプロピレン(PP)と、
(ii)0.005〜1.5wt%のα核形成剤(N)
を含むポリプロピレン組成物(PP−C)であって、
上記ポリプロピレン組成物(PP−C)及び/又は上記ポリプロピレン(PP)が、
(a)1.0wt%以下のコノモノマー含有量と、
(b)13C−NMR分光法により測定される、0.1mol%を超える<2,1>エリトロ部位欠損を有し、
上記コモノマーは、エチレン及び/又は少なくとも1種類のC4〜C20α−オレフィンであり、
さらに、
(c)上記ポリプロピレン組成物(PP−C)及び/又は上記ポリプロピレン(PP)が、少なくとも98mol%のペンタッド立体規則性<mmmm>を有し、
かつ/又は
(d)上記ポリプロピレン組成物(PP−C)が、160℃より高く170℃までの温度範囲で結晶化する結晶画分を少なくとも9.0wt%含み、上記画分が段階的等温分離法(SIST)によって決定される、上記ポリプロピレン組成物(PP−C)。 - 前記ポリプロピレン(PP)が、前記ポリプロピレン組成物(PP−C)中の唯一のポリマーである、請求項1に記載のポリプロピレン組成物(PP−C)。
- (a)上記ポリプロピレン組成物(PP−C)が、
(i)140℃よりも高く150℃まで、
(ii)150℃よりも高く160℃まで、
(iii)160℃よりも高く170℃まで
の温度範囲で結晶化する結晶画分を含み、上記3つの結晶画分量[wt%]間の差は5.0wt%以下であり、
かつ/又は
(b)160℃よりも高く170℃までの温度範囲で結晶化するポリプロピレン組成物(PP−C)の上記結晶画分の量が、35wt%以下であり、
かつ/又は
(c)前記ポリプロピレン組成物(PP−C)が、170℃よりも高い温度で結晶化する結晶画分を5.0wt%以下含み、
上記(a)、(b)及び(c)に記載の画分が段階的等温分離法(SIST)によって決定される、請求項1又は2に記載のポリプロピレン組成物(PP−C)。 - 前記ポリプロピレン組成物(PP−C)及び/又は前記ポリプロピレン(PP)が、
(a)少なくとも150.0℃、好ましくは少なくとも151.0℃である、示差走査熱量測定法(DSC)によって測定された溶融温度(Tm)、
及び/又は
(b)少なくとも110℃、好ましくは少なくとも113℃である、示差走査熱量測定法(DSC)によって測定された結晶化温度(Tc)、
を有する、請求項1〜3のいずれか1項に記載のポリプロピレン組成物(PP−C)。 - 前記ポリプロピレン組成物(PP−C)が、
(a)ISO306(50N)に基づいて測定される、少なくとも95℃の耐熱性ビカットB、
及び/又は
(b)ISO75−2に基づいて測定される、少なくとも89℃の熱変形温度(HDT−B)、
を有する、請求項1〜4のいずれか1項に記載のポリプロピレン組成物(PP−C)。 - 前記ポリプロピレン組成物(PP−C)が、
(a)広角X線分散法(WAXS)による段階的等温偏析(SIST)の後に測定される、10%を上回り60%まで、より好ましくは10%を上回り50%までのγ相、
及び/又は
(b)ISO3451−1(1997)に基づいて測定される、60ppm未満の灰含有量、
を有する、請求項1〜5のいずれか1項に記載のポリプロピレン組成物(PP−C)。 - 前記ポリプロピレン組成物(PP−C)及び/又は前記ポリプロピレン(PP)が、
(a)ISO16014に基づいて測定される、少なくとも3.0の分子量分布(MWD)、
及び/又は
(b)ISO1133に基づいて測定される、1.5g/10分を超えるメルトフローレートMFR2(230℃)、
及び/又は
(c)ISO6427に基づいて23℃にて測定される、1.5wt%以下の冷キシレン可溶画分(XCS)を有する、請求項1〜6のいずれか1項に記載のポリプロピレン組成物(PP−C)。 - 前記ポリプロピレン組成物(PP−C)及び/又は前記ポリプロピレン(PP)が、少なくとも0.9の分岐指数g’を有する、請求項1〜7のいずれか1項に記載のポリプロピレン組成物(PP−C)。
- 前記α核形成剤(N)が、ソルビトール誘導体、ノニトール誘導体、ベンゼントリスアミド及びそれらの混合物からなる群より選択される、請求項1〜8のいずれか1項に記載のポリプロピレン組成物(PP−C)。
- 前記α核形成剤(N)が、
(a)前記ポリプロピレン(PP)に可溶であり、
かつ/又は
(b)C3hとして分類される分子対称性を有する、請求項1〜9のいずれか1項に記載のポリプロピレン組成物(PP−C)。 - 前記ポリプロピレン組成物(PP−C)が二軸配向フィルムである、請求項1〜10のいずれか1項に記載のポリプロピレン組成物(PP−C)。
- 先行する請求項1〜10のいずれか1項に記載のポリプロピレン組成物(PP−C)を少なくとも90wt%含む、二軸配向ポリプロピレン(BOPP)フィルム。
- 前記フィルムが、
(a)機械方向の延伸倍率が少なくとも4.0、かつ横方向の延伸倍率が少なくとも4.0であり、
かつ/又は
(b)機械方向及び横方向の延伸倍率が5.0である二軸延伸ポリプロピレン(BOPP)フィルム上で得られる、IEC 60243、パート1(1998)に基づいて測定されるデータに由来し、かつIEC 60727、パート1及び2に基づいて評価される絶縁破壊強度EB63%が少なくとも310kV/mmである、請求項12に記載の二軸配向ポリプロピレン(BOPP)フィルム。 - 請求項1〜11のいずれか1項に記載のポリプロピレン組成物(PP−C)又は請求項12又は13に記載の二軸延伸ポリプロピレン(BOPP)フィルムを含むキャパシタフィルム。
- (a) 固体触媒系の存在下で、プロピレン並びに任意にエチレン及び/又は少なくとも1種類のC4〜C20α−オレフィンを重合させる工程であって、
上記固体触媒系が、
(i) 式(I)の遷移金属化合物、
(Cp’)2RnMX2 (I)
(式中
「M」は、ジルコニウム(Zr)又はハフニウム(Hf)、好ましくはジルコニウム(Zr)であり、
各々の「X」は、独立に1価のアニオン性σ配位子であり、
各々の「Cp’」は、置換シクロペンタジエニル、置換インデニル、置換テトラヒドロインデニル及び置換又は未置換フルオレニルからなる群より独立に選択されるシクロペンタジエニル型有機配位子であり、上記有機配位子は遷移金属(M)に配位し、
「R」は、上記有機配位子(Cp’)を連結する二価の架橋基であり、そして
「n」は、1又は2、好ましくは1である。)
及び、
(ii) 任意に、周期表(IUPAC)の第13属の元素を含む共触媒、好ましくはAlの化合物を含む共触媒、
を含む上記工程;
(b) 工程(a)で得た上記ポリプロピレン(PP)を、α核形成剤(N)と溶融混合して、ポリプロピレン組成物(PP−C)を得る工程;及び
(c) 必要に応じて、上記ポリプロピレン組成物(PP−C)を二軸延伸フィルムに延伸する工程、
によりポリプロピレン(PP)を製造する工程を有する、ポリプロピレン組成物(PP−C)を製造する方法。 - 前記ポリプロピレン(PP)及び前記α核形成剤(N)が、先行する請求項1〜11のいずれか1項に基づいて定義される、請求項15に記載の方法。
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