JP5543320B2 - 電解質・電極接合体及びその製造方法 - Google Patents
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Description
前記カソード側電極は、少なくとも、前記中間層に隣接する第1層と、前記第1層に隣接する第2層とを有し、
前記第1層は、BaxSr1-xCoyFe1-yO3、LaxSr1-xCoyFe1-yO3、又はLaxSr1-xCoO3で表されるペロブスカイト型複合酸化物からなり、且つ前記第2層に臨む側の端面に、前記第1層の出発材料を焼成処理することによって形成された凹部が存在するとともに、前記第2層に比して気孔率が小さい緻密体であり、
前記第2層は、前記第1層の前記凹部に進入した凸部を有するとともに、酸化剤ガスが流通するための気孔を有する多孔質体であることを特徴とする。
前記固体電解質の一端面に直接、又は中間層を介してアノード側電極を設けた後、前記固体電解質の残余の他端面に中間層を介して、あるいは、アノード側電極の一端面に直接、又は中間層を介して前記固体電解質を設けた後、該固体電解質上に中間層を介して、前記カソード側電極を、少なくとも、前記中間層に隣接する第1層と、前記第1層に隣接する第2層とを有するものとして形成する工程を有し、
前記第1層を、BaxSr1-xCoyFe1-yO3、LaxSr1-xCoyFe1-yO3、又はLaxSr1-xCoO3で表されるペロブスカイト型複合酸化物からなり、且つ前記第2層に臨む側の端面に、前記第1層の出発材料を焼成処理することによって形成された凹部が存在するとともに、前記第2層に比して気孔率が小さい緻密体として形成し、且つ前記第2層を、前記第1層の前記凹部に進入した凸部を有するとともに、酸化剤ガスが流通するための気孔を有する多孔質体として形成することを特徴とする。
Zrの拡散量=Zr/(Ce+Zr) …(1)
14…カソード側電極 16…固体電解質
18…中間層 20…気孔
22a…第1層 22b…第2層
24…凹部 26…凸部
Claims (14)
- アノード側電極とカソード側電極とで固体電解質を挟んで形成され、前記固体電解質と前記カソード側電極の間に中間層が介装された電解質・電極接合体であって、
前記カソード側電極は、少なくとも、前記中間層に隣接する第1層と、前記第1層に隣接する第2層とを有し、
前記第1層は、BaxSr1-xCoyFe1-yO3、LaxSr1-xCoyFe1-yO3、又はLaxSr1-xCoO3で表されるペロブスカイト型複合酸化物からなり、且つ前記第2層に臨む側の端面に、前記第1層の出発材料を焼成処理することによって形成された凹部が存在するとともに、前記第2層に比して気孔率が小さい緻密体であり、
前記第2層は、前記第1層の前記凹部に進入した凸部を有するとともに、酸化剤ガスが流通するための気孔を有する多孔質体であることを特徴とする電解質・電極接合体。 - 請求項1記載の電解質・電極接合体において、前記第1層の前記凹部と前記第2層の前記凸部とを含めた前記第1層と前記第2層の接触界面を実接触界面とし、前記第1層の前記凹部と前記第2層の前記凸部が存在しないと仮定して前記凹部以外の部位と前記凸部以外の部位との間に引かれた境界線を仮想境界線とするとき、前記実接触界面の長さは、前記仮想境界線の長さの140〜200%であることを特徴とする電解質・電極接合体。
- 請求項1又は2記載の電解質・電極接合体において、前記第1層の相対密度が95%以上であることを特徴とする電解質・電極接合体。
- 請求項1〜3のいずれか1項に記載の電解質・電極接合体において、前記中間層が多孔質体であるとき、前記第1層は、前記中間層における前記第1層に臨む側の端面で開口した気孔を充填することを特徴とする電解質・電極接合体。
- 請求項1〜4のいずれか1項に記載の電解質・電極接合体において、前記中間層がセリウム系酸化物からなり、且つ前記第2層がBaxSr1-xCoyFe1-yO3、LaxSr1-xCoyFe1-yO3、又はLaxSr1-xCoO3で表されるペロブスカイト型複合酸化物からなることを特徴とする電解質・電極接合体。
- 請求項1〜5のいずれか1項に記載の電解質・電極接合体において、前記第1層の厚みが0.2〜10μmであり、且つ前記第2層の厚みが5〜50μmであることを特徴とする電解質・電極接合体。
- 請求項1〜6のいずれか1項に記載の電解質・電極接合体において、前記中間層の厚みが0.1〜5μmであることを特徴とする電解質・電極接合体。
- アノード側電極とカソード側電極とで固体電解質を挟んで形成され、前記固体電解質と前記カソード側電極の間に中間層が介装された電解質・電極接合体の製造方法であって、
前記固体電解質の一端面に直接、又は中間層を介してアノード側電極を設けた後、前記固体電解質の残余の他端面に中間層を介して、あるいは、アノード側電極の一端面に直接、又は中間層を介して前記固体電解質を設けた後、該固体電解質上に中間層を介して、前記カソード側電極を、少なくとも、前記中間層に隣接する第1層と、前記第1層に隣接する第2層とを有するものとして形成する工程を有し、
前記第1層を、BaxSr1-xCoyFe1-yO3、LaxSr1-xCoyFe1-yO3、又はLaxSr1-xCoO3で表されるペロブスカイト型複合酸化物からなり、且つ前記第2層に臨む側の端面に、前記第1層の出発材料を焼成処理することによって形成された凹部が存在するとともに、前記第2層に比して気孔率が小さい緻密体として形成し、且つ前記第2層を、前記第1層の前記凹部に進入した凸部を有するとともに、酸化剤ガスが流通するための気孔を有する多孔質体として形成することを特徴とする電解質・電極接合体の製造方法。 - 請求項8記載の製造方法において、一次粒子が20〜80nmであり且つ二次粒子が0.1〜0.2μmである粒子を用いて前記第1層を形成するとともに、平均粒径が0.5〜1.2μmである粒子を用いて前記第2層を形成することを特徴とする電解質・電極接合体の製造方法。
- 請求項8又は9記載の製造方法において、前記中間層を、粒子から成形体を設けた後、前記成形体を仮焼結させることで多孔質体として形成し、且つ前記中間層の一端面に存在する開口した気孔を、前記第1層で充填することを特徴とする電解質・電極接合体の製造方法。
- 請求項8〜10のいずれか1項に記載の製造方法において、前記中間層をセリウム系酸化物から形成し、且つ前記第2層をBaxSr1-xCoyFe1-yO3、LaxSr1-xCoyFe1-yO3又はLaxSr1-xCoO3で表されるペロブスカイト型複合酸化物から形成することを特徴とする電解質・電極接合体の製造方法。
- 請求項8〜11のいずれか1項に記載の製造方法において、前記第1層の厚みを0.2〜10μmとして形成するとともに、前記第2層の厚みを5〜50μmとして形成することを特徴とする電解質・電極接合体の製造方法。
- 請求項8〜12のいずれか1項に記載の製造方法において、前記中間層の厚みを0.1〜5μmとして形成することを特徴とする電解質・電極接合体の製造方法。
- 請求項8〜13のいずれか1項に記載の製造方法において、前記中間層をスクリーン印刷又はスパッタリングで形成することを特徴とする電解質・電極接合体の製造方法。
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