JP5420931B2 - 発光ダイオード実装フレキシブルプリント配線基板用二軸配向ポリエステルフィルムおよび発光ダイオード実装フレキシブルプリント配線基板用積層体 - Google Patents
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しかしながら、このようなリジッド基板と反射フィルムとの貼り合わせでは薄型化・軽量化に限界があり、両方の機能を備えたフィルムの開発が求められているのが現状である。
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムは、ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートを主たる成分とする層を少なくとも一層有する。かかる二軸配向ポリエステルフィルムは、ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートを主たる成分とする層の少なくとも片面にさらに塗布層を有していてもよい。
また二軸配向ポリエステルフィルムは、少なくとも1層が該層の重量を基準として5重量%以上30重量%以下の範囲で白色顔料を含有してなることが好ましい。
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを構成するポリエステルには、ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートが用いられる。ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートの主たるジカルボン酸成分はナフタレンジカルボン酸であり、主たるジオール成分はエチレングリコールである。ここで「主たる」とは、ポリエステルフィルムを構成するポリエステルの全繰返し単位を基準として80モル%以上、好ましくは85モル%以上、より好ましくは90モル%以上、特に好ましくは95モル%以上を意味する。また、かかるジカルボン酸成分として、具体的には2,6−ナフタレンジカルボン酸、2,7−ナフタレンジカルボン酸が挙げられ、2,6−ナフタレンジカルボン酸が特に好ましい。
該層が白色顔料を含有する場合、ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートの含有量の下限値は、好ましくは70重量%、より好ましくは73重量%、さらに好ましくは75重量%である。またポリエチレンナフタレンジカルボキシレートの含有量の上限値は、高々95重量%、さらには90重量%である。
また該層が白色顔料を含まない場合、ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートの含有量の下限値は、好ましくは95重量%、より好ましくは97重量%である。またポリエチレンナフタレンジカルボキシレートの含有量の上限値は100重量%であり、高々99重量%である。
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムは、少なくとも1層が該層の重量を基準として5重量%以上30重量%以下の範囲で白色顔料を含有してなることが好ましい。白色顔料の含有量の下限値はより好ましくは10重量%である。一方、白色顔料の含有量の上限値はより好ましくは27重量%、さらに好ましくは25重量%である。含有量が下限に満たない場合、全光線相対反射率が下限より低くなり、バックライト反射フィルムに適した十分な反射光や白度が得られないことがある。一方、上限を超えると製膜時に切断が発生しやすくなる。また、白色顔料の含有量がかかる範囲内にあり、かつ樹脂相との界面における特定のボイド面積を満たす場合に、さらに放熱機能が発現し、LED実装時に基板に発生する熱を放熱しやすくなる。また、特定のボイド面積を満たす範囲内で、白色顔料の含有量が多いほど放熱特性が高くなる。
かかる平均粒子径は、レーザー回折・散乱法によって求められる値である。
ルチル型酸化チタンを用いる場合には、ポリエステルに添加する前に、精製プロセスを用いて、粒子径調整、粗大粒子除去を行うことが好ましい。精製プロセスの工業的手段としては、粉砕手段で例えばジェットミル、ボールミルを適用することができ、分級手段としては、例えば乾式もしくは湿式遠心分離機を適用することができる。なお、これらの手段は2 種以上を組み合わせ、段階的に精製してもよい。
(ア)ポリエステル合成時のエステル交換反応もしくはエステル化反応終了前に添加、もしくは重縮合反応開始前に添加する方法。
(イ)フィルム製膜時に、ポリエステルチップなどとともに押出機に投入し、溶融混練する方法。
(ウ)上記(ア)、(イ)の方法において、白色顔料を多量添加したマスターペレットを製造し、これらと添加剤を含有しないポリエステルとを混練して所定量の添加物を含有させる方法。
(エ)上記(ウ)のマスターペレットをそのまま使用する方法。
なお、前記(ア)のポリエステル合成時に添加する方法を用いる場合には、白色顔料をグリコールに分散したスラリーとして、反応系に添加することが好ましい。
フィルムを構成するポリエステル組成物には、添加剤として、例えば酸化アルミニウム、酸化マグネシウムのような無機フィラー、アクリル樹脂、尿素樹脂、メラニン樹脂のような有機フィラー、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン− プロピレンターポリマー、オレフィン系アイオノマーのような他の樹脂、酸化防止剤、紫外線吸収剤、蛍光増白剤を本発明の範囲を逸脱しない範囲内で、必要に応じて混合して含有させてもよい。
これらの添加剤を含む場合、その含有量はポリエチレンナフタレンジカルボキシレートを含む層の重量を基準として5重量%以下であることが好ましく、さらに3重量%以下、特に1重量%以下であることが好ましい。
塗布層を構成する樹脂の種類はとくに限定されないが、ポリエステル系樹脂、アクリル系樹脂、ウレタン系樹脂、スチレン系樹脂、アルキド樹脂、あるいはポリエステル、アクリル等の樹脂に各種モノマー、オリゴマーをグラフトした樹脂、あるいはこれらの樹脂の混合物を用いることができる。
かかる酸成分として、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、ナフタレンジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸等の脂肪族ジカルボン酸、シクロヘキサンカルボン酸等の脂環族ジカルボン酸、さらにはトリメリット酸等のトリカルボン酸が例示される。また、かかるアルコール成分として、エチレングリコール、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、1,4−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、シクロヘキサンジメタノール、ポリテトラメチレングリコールが例示される。
このような樹脂を用いることにより、基板を構成するポリエステル層および回路を形成する金属層との良好な接着性を得ることができる。これらの樹脂は、各種メラミン、イソシアネート等で架橋硬化させてもよい。
(熱収縮率)
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムは、200℃で10分間熱処理後の熱収縮率が、フィルム長手方向(以下、連続製膜方向、縦方向、MD方向と称することがある)、フィルム幅方向(以下、横方向、TD方向と称することがある)の両方向においてそれぞれ−3%以上3%以下である。また、かかる熱収縮率は、好ましくは−2%以上2%以下、さらに好ましくは−1%以上1%以下である。LEDを実装する工程温度は、通常170℃〜200℃をメインの加工温度とし、瞬間的な最高温度は250℃に達することがあり、フィルム温度としては200℃近辺にまで上昇する。そのため、熱収縮率がかかる範囲からはずれる場合、LEDを実装するときにフィルムの寸法変化が大きくなり、反り返りやしわ、回路の剥がれなどが発生し、良好な回路を形成できない。また、いずれか一方でも該特性を満たさない場合、上述の反り返りやしわ、回路剥がれなどが生じる。
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムは、30℃から200℃の昇温時における温度膨張係数(αt)が、フィルム長手方向、フィルム幅方向の両方向において、それぞれ11 ×10−6/℃以上50×10−6/℃以下である。また、該温度膨張係数の下限値は、好ましくは12×10−6/℃、更に好ましくは13×10−6/℃である。また該温度膨張係数の上限値は、好ましくは40×10−6/℃、更に好ましくは30×10−6/℃である。
温度膨張係数がかかる範囲からはずれる場合、LEDを実装するときにフィルムの寸法変化が大きくなり、反り返りやしわ、回路の剥がれなどが発生し、良好な回路を形成できない。また、いずれか一方でも該特性を満たさない場合、上述の反り返りやしわ、回路剥がれなどが生じる。
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムは、400〜700nmの波長域における全光線相対反射率の平均値が80%以上100%以下である。かかる反射率の下限値は、好ましくは83%、更に好ましくは85%である。反射率が下限に満たない場合、例えばバックライトの反射基材として使用した際に十分な反射特性が発現しないため、LED光源からの光線を効率的に利用できず、ディスプレイ輝度が十分でない。
ここで全光線相対反射率は、分光光度計(株式会社島津製作所製「UV−3101PC」)に積分球を取り付け、BaSO4白板の反射率を100%とし、フィルムサンプルについて測定光入射(反射)角5゜で反射率を400〜800nmにわたって測定を行い、550nmでの相対的な反射率(%)によって定義される。
かかる反射率特性は、白色顔料を前述の含有量範囲でフィルム中に含有させることにより得ることができる。
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムにおける白色顔料と樹脂相との界面におけるボイド面積は、フィルム断面において粒子面積の5%以下であることが好ましい。ここでフィルム断面とは、フィルム連続製膜方向に沿った断面、フィルム幅方向に沿った断面のいずれでもよい。かかるボイド面積は、フィルム断面について走査型電子顕微鏡(日立製作所製S-4700)を用い、10000倍の倍率で粒子50点について測定した値の平均値で求めることができる。ボイド面積は3%以下であることがより好ましく、2%以下であることがさらに好ましく、1%以下であることが特に好ましい。このような白色顔料を多量に含む延伸フィルムの場合、延伸工程により界面にボイドが生じやすく、その断熱効果によって白色顔料による放熱作用が十分に発現しないことがある。本発明においては、二軸配向ポリエステルフィルムが一定量の白色顔料を含有し、かつボイド面積がかかる範囲内であることにより、放熱機能が発現し、LED実装時に基板に発生する熱を放熱しやすくなる。
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムは、発光ダイオード実装フレキシブルプリント配線基板用途に用いられ、実用上十分な可視光領域の反射性能を備え、かつLEDを実装できる耐熱寸法安定性を有するため、液晶ディスプレイのバックライト反射フィルムおよびLEDを実装するフレキシブルプリント配線基板の両機能を兼備するものである。
また、本発明の発光ダイオード実装フレキシブルプリント配線基板用二軸配向ポリエステルフィルムの少なくとも片面に、さらに金属層を有することができ、発光ダイオード実装フレキシブルプリント配線基板用積層体として用いることができる。
本発明のフィルムは、テンター法、インフレーション法等の従来知られている製膜方法
を用いて製造することができる。
予め乾燥したポリエステル樹脂を280℃に加熱された押出機に供給し、Tダイよりシート状に成形する。このT ダイより押し出されたフィルムを表面温度10〜60℃の冷却ドラムで冷却固化し、この未延伸フィルムをロール加熱、赤外線加熱等で加熱し、縦方向(連続製膜方向)に延伸して縦延伸フィルムを得る。この延伸は2個以上のロールの周速差を利用して行うのが好ましい。延伸温度はポリエステルのガラス転移点(Tg)より高い温度、更にはTgより20〜40℃ 高い温度とするのが好ましい。また縦方向の延伸倍率は、9倍〜16倍の面積延伸倍率の範囲内で、かつ縦方向及び横方向の延伸倍率を同程度、具体的には延伸倍率差が0.3倍以内となる範囲で行われ、具体的には2.85倍以上4.15倍以下である。縦方向の延伸倍率は、さらに白色顔料と樹脂相との界面におけるボイド面積を満たすために2.85倍以上3.50倍以下で行うことが好ましく、上限値はさらに3.30倍以下であることが好ましい。
また、熱固定温度範囲は、200℃以上250℃の範囲である。熱収縮率を−2%以上2%以下の範囲にするためには、熱弛緩処理を施すことが好ましく、具体的には150℃〜250℃の温度条件で1〜3%の熱弛緩処理を行うことが好ましい。
なお、各特性値は以下の方法で測定した。表において「PEN」はポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレートを、「PET」はポリエチレンテレフタレートを表わす。
フィルムサンプルに30cm間隔で標点をつけ、荷重をかけずに200℃のオーブンで10分間熱処理を実施し、熱処理後の標点間隔を測定して、フィルム連続製膜方向(MD方向)と、製膜方向に垂直な方向(TD方向)において、下記式にて熱収縮率を算出した。
熱収縮率(%)
={(熱処理前標点間距離−熱処理後標点間距離)/熱処理前標点間距離}×100
セイコーインスツレメント社製TMA/SS 120Cにフィルムを試料幅3mm、チャック間15.05mmとしてセットし、荷重80g/mm2の条件で、30℃から200℃まで10℃/分の昇温速度で昇温して測定した。得られた温度寸法変化曲線において、100〜150℃の傾きより温度膨張係数を求めた。
分光光度計( 株式会社島津製作所製「UV−3101PC」)に積分球を取り付け、BaSO4白板の反射率を100%とし、フィルムサンプルについて測定光入射(反射)角5゜で反射率を400〜800nmにわたって測定を行い、550nmでの相対的な反射率(%)を求めた。
ポリエステルフィルムと35μm厚みの銅箔とを、汎用塩化ビニル系樹脂と可塑剤からなる接着剤により貼り合わせて、温度160℃、圧力30kg/cm2、時間30分の条件で圧着ロールを用いて圧着した。試料寸法を25cm×25cmとし、相対湿度85%、65℃の雰囲気下で100時間定盤上に置いた状態で4隅のカール状態を観測した。4隅の反り量(mm)の平均を測定した。下記の基準に従って評価を行った。○が合格である。
○;10mm未満の反り量。
×;10mm以上の反り量。
フィルム長手方向に沿った断面について、走査型電子顕微鏡(日立製作所製S-4700)を用い、10000倍の倍率で粒子50点について測定し、それぞれの粒子面積に対するボイド面積の割合を求め、それらの平均値より算出した。
〇:ボイド面積が3%以下
△:ボイド面積が3%を超え5%以下
×:ボイド面積が5%を超える
レーザーフラッシュ法により熱拡散率α(cm2/sec)を測定し、別に測定した比熱容量Cp(J/gK)と密度ρ(g/cc)から、熱伝導度λ(W/cmK)をλ=α・Cp・ρで求め、単位換算を実施した値を用いて評価を行った。
なお、熱拡散率αの測定方法であるレーザーフラッシュ法とは、試料の両面にAu蒸着し、両面を黒化処理して25℃でルビーレーザーパルス光を均一に照射する方法である。
また、密度ρは、硝酸カルシウム水溶液を用いて密度勾配管法にて測定して得ることができる。
また、比熱容量Cpは、JIS K 7123に準じて測定された値である。
ポリエステルとしてポリエチレンナフタレート樹脂を用い、平均粒子径0.5μmの酸化チタンをフィルム重量を基準として25重量%の含有量となるよう添加し、また平均粒子径0.3μmの球状シリカをフィルム重量を基準として0.1重量%の含有量となるよう添加し、かかる樹脂組成物を290℃に加熱された押出機に供給し、290℃のダイスよりシート状に成形した。さらにこのシートを表面温度60℃の冷却ドラムで冷却固化した未延伸フィルムを140℃に加熱したロール群に導き、長手方向(縦方向)に3.1倍で延伸し、60℃のロール群で冷却した。続いて、縦延伸したフィルムの両端をクリップで保持しながらテンターに導き150℃に加熱された雰囲気中で長手に垂直な方向(横方向)に3.3倍で延伸した。その後テンタ−内で235℃の熱固定を行い、240℃で3%の弛緩後、均一に除冷して、室温まで冷やして75μm二軸延伸フィルムを得た。
平均粒子径が0.5μmである酸化チタン粒子の含有量を15重量%としたこと以外は実施例1と同様の方法によって二軸配向ポリエステルフィルムを得た。
平均粒子径が0.5μmである酸化チタン粒子の含有量を10重量%としたこと以外は実施例1と同様の方法によって二軸配向ポリエステルフィルムを得た。
平均粒子径が0.5μmである酸化チタン粒子の含有量を40重量%としたこと以外は
実施例1と同様の方法によって二軸配向ポリエステルフィルムを得た。
平均粒子径が0.5μmである酸化チタン粒子の含有量を5重量%としたこと以外は実施例1と同様の方法によって二軸配向ポリエステルフィルムを得た。
ポリエステルとしてポリエチレンテレフタレート樹脂を用い、平均粒子径0.5μmの酸化チタンをフィルム重量を基準として25重量%の含有量となるよう添加し、また平均粒子径0.3μmの球状シリカをフィルム重量を基準として0.1重量%の含有量となるよう添加し、かかる樹脂組成物を280℃に加熱された押出機に供給し、280℃のダイスよりシート状に成形した。さらにこのシートを表面温度20℃の冷却ドラムで冷却固化した未延伸フィルムを80℃に加熱したロール群に導き、長手方向(縦方向)に3.1倍で延伸し、20℃のロール群で冷却した。続いて、縦延伸したフィルムの両端をクリップで保持しながらテンターに導き120℃に加熱された雰囲気中で長手に垂直な方向(横方向)に3.3倍で延伸した。その後テンタ−内で240℃の熱固定を行い、180℃で3%の弛緩後、均一に除冷して、室温まで冷やして75μm二軸延伸フィルムを得た。
平均粒子径が0.5μmである酸化チタン粒子の含有量を0重量%としたこと以外は実施例1と同様の方法によって二軸配向ポリエステルフィルムを得た。
Claims (4)
- ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートを主たる成分とする層を少なくとも一層有し、該層の重量を基準として10重量%以上30重量%以下の範囲で白色顔料を含有してなり、200℃で10分熱処理後の熱収縮率がフィルム長手方向、フィルム幅方向の両方向においてそれぞれ−3%以上3%以下であり、30〜200℃における温度膨張係数(αt)がフィルム長手方向、フィルム幅方向の両方向においてそれぞれ11×10−6/℃以上50×10−6/℃以下であって、熱伝導率が0.12W/m・K以上0.15W/m・K以下であり、かつ全光線相対反射率の平均値が80%以上100%以下であることを特徴とする発光ダイオード実装フレキシブルプリント配線基板用二軸配向ポリエステルフィルム。
- 前記白色顔料が酸化チタン、硫酸バリウム、炭酸カルシウムおよび二酸化ケイ素からなる群から選ばれる少なくとも1種である請求項1に記載の発光ダイオード実装フレキシブルプリント配線基板用二軸配向ポリエステルフィルム。
- 前記ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートを主たる成分とする層における白色顔料と樹脂相との界面におけるボイド面積が、フィルム断面において粒子面積の5%以下である請求項1または2に記載の発光ダイオード実装フレキシブルプリント配線基板用二軸配向ポリエステルフィルム。
- 請求項1〜3のいずれかに記載の発光ダイオード実装フレキシブルプリント配線基板用二軸配向ポリエステルフィルムの少なくとも片面にさらに金属層を有する発光ダイオード実装フレキシブルプリント配線基板用積層体。
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