JP5416990B2 - 多孔質炭素電極基材、並びにそれを用いた膜−電極接合体及び固体高分子型燃料電池 - Google Patents
多孔質炭素電極基材、並びにそれを用いた膜−電極接合体及び固体高分子型燃料電池 Download PDFInfo
- Publication number
- JP5416990B2 JP5416990B2 JP2009049473A JP2009049473A JP5416990B2 JP 5416990 B2 JP5416990 B2 JP 5416990B2 JP 2009049473 A JP2009049473 A JP 2009049473A JP 2009049473 A JP2009049473 A JP 2009049473A JP 5416990 B2 JP5416990 B2 JP 5416990B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- resin
- porous carbon
- phenol
- carbon electrode
- electrode substrate
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Fee Related
Links
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
Landscapes
- Ceramic Products (AREA)
- Inert Electrodes (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Description
(1)炭素短繊維を樹脂炭化物で結着してなる多孔質炭素電極基材であって、前記樹脂炭化物の原料樹脂が、フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂Tとレゾール型フェノール樹脂Rとを含む多孔質炭素電極基材。
(2)前記フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂Tと前記レゾール型フェノール樹脂Rの混合比が、固形分質量比でT:R=25:75〜50:50である前記(1)に記載の多孔質炭素電極機材。
(3)前記原料樹脂が、さらに黒鉛粉末を含む前記(1)又は(2)に記載の多孔質炭素電極基材。
(4)前記(1)〜(3)のいずれかに記載の多孔質炭素電極基材を、触媒を担持した炭素粉末を主体とする触媒層を介して高分子電解質膜の片面又は両面に接合してなる膜−電極接合体。
(5)前記(1)〜(3)のいずれかに記載の多孔質炭素電極基材を用いた固体高分子型燃料電池。
(6)前記(4)に記載の膜−電極接合体を用いた固体高分子型燃料電池。
(7)炭素短繊維に混合樹脂を付着させた混合樹脂含浸炭素繊維紙であって、前記混合樹脂が、フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂Tとレゾール型フェノール樹脂Rとを含む、混合樹脂含浸炭素繊維紙。
(8)前記フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂Tと前記レゾール型フェノール樹脂Rの混合比が、固形分質量比でT:R=25:75〜50:50である前記(7)に記載の混合樹脂含浸炭素繊維紙。
(9)前記混合樹脂が、さらに黒鉛粉末を含む前記(7)又は(8)に記載の混合樹脂含浸炭素繊維紙。
多孔質炭素電極基材の主要構成要素たる炭素繊維の種類は特に限定されるものでなく、例えば、ポリアクリロニトリル(PAN)系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維、フェノール樹脂系炭素繊維、再生セルロース系炭素繊維、セルロース系炭素繊維等を使用することができる。これらの炭素繊維を1種又は2種以上組み合わせて使用することができる。特に、圧縮強度や引張強度が高いことから、PAN系炭素繊維が好ましい。
本発明に係る多孔質炭素電極基材は、特定の厚みや大きさに限定されず、炭素短繊維を主要構成要素とする不織布、抄紙体、フェルト、クロス等を包含する。また、それらの製造方法は特に限定されず、例えば、ウォータージェット処理やスチームジェット処理などによって繊維を交絡してもよい。特に、複数本の炭素短繊維が集合してなる抄紙体が好ましく、表面平滑性が高く、電気的接触が良好で、かつ高分子電解質膜への突き刺さりによる短絡が低減される複数本の炭素短繊維が集合してなる抄紙体がより好ましい。
本発明中の樹脂炭化物は、熱可塑性樹脂であるフェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂Tとレゾール型フェノール樹脂Rとを含む原料樹脂を炭化処理して得られ、複数の炭素短繊維を結着する役割を果たす。前記原料樹脂は、フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂T以外の熱可塑性樹脂を含んでいてもよい。そのような熱可塑性樹脂は、炭化した段階で導電性物質として残存しやすいという観点から、ノボラック型フェノール樹脂、PAN系樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂が好ましい。
フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂Tは、例えば特許文献3に示されるような、トリアジン誘導体とフェノール類との共縮合物である公知の熱可塑性樹脂を使うことができる。
本発明においては、炭化した段階で炭素短繊維を結着し、かつ導電性物質として残存しやすいという観点から、熱硬化性樹脂としてレゾール型フェノール樹脂が使用される。
フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂Tとレゾール型フェノール樹脂Rの混合比は、得られる多孔質炭素電極基材の厚さ方向の導電性及びガス透過性を考慮して適宜設定することができるが、固形分質量比でT:R=25:75〜50:50の範囲が好ましい。フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂Tの固形分質量比を25%以上とすることで、樹脂炭化物の亀裂を防いで力学的強度や導電性が良好となり、50%以下とすることで、熱成形時に硬化が確実に進行するため精度良く厚みを制御できる。より好ましくはT:R=30:70〜40:60の範囲である。
フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂Tとレゾール型フェノール樹脂Rからなる樹脂炭化物の原料樹脂に対し、黒鉛粉末を添加してもよい。これにより、樹脂炭化物に生じる亀裂や、炭素短繊維と樹脂炭化物の間に生じる隙間を抑制することができるため、力学的強度や導電性が良好となる。黒鉛粉末の種類としては、熱分解黒鉛、鱗片状黒鉛、塊状黒鉛、土状黒鉛、人造黒鉛、膨張化黒鉛、球状黒鉛などを用いることができるが、電気伝導性や熱伝導性に優れる熱分解黒鉛が特に好ましい。
本発明の多孔質炭素電極基材を、触媒を担持した炭素粉末を主体とする触媒層を介して高分子電解質膜の片面又は両面に接合して、膜−電極接合体とすることができる。本発明の多孔質炭素電極基材を接合する面はアノード側でもカソード側でもよい。
固体高分子型燃料電池はカソード側において電極反応生成物としての水や高分子電解質膜を浸透した水が発生する。またアノード側では高分子電解質膜の乾燥を抑制するために加湿された燃料が供給される。このような点から、本発明に係る多孔質炭素電極基材は、ガス透過性を確保するために、撥水剤として撥水性の高分子による撥水処理がされていることが好ましい。撥水性の高分子としては、化学的に安定でかつ高い撥水性を有するポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(FEP)、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体(PFA)などのフッ素樹脂を用いることが好ましい。
多孔質炭素電極基材の厚みは、厚み測定装置ダイヤルシックネスゲージ7321(商品名、ミツトヨ製)を使用して測定した。測定子の大きさは直径10mmで、測定圧力は1.5kPaとした。
多孔質炭素電極基材の厚さ方向の比抵抗は、試料を金メッキした銅板に挟み、金メッキした銅板の上下から1MPaで加圧し、10mA/cm2の電流密度で電流を流したときの抵抗値を測定し、次式より求めた。
(3)厚さ方向の透過係数
多孔質炭素電極基材の厚さ方向の透過係数は、JIS−P8117に準拠し、ガーレー式デンソメーター(熊谷理機社製)を使用し、200mm3の空気が通過する時間を測定して透気度を求め、次式より算出した。
〔実施例1〕
長さ3mmにカットした平均直径7μmのポリアクリロニトリル(PAN)系炭素短繊維束を水中で解繊し、この短繊維束100質量部が十分に分散したところにバインダーであるポリビニルアルコール(PVA)(商品名:VBP105−1、クラレ株式会社製)の短繊維50質量部を均一に分散させ、標準角形シートマシンを用いて抄紙を行った。得られた炭素繊維紙は単位面積当たりの質量が28g/m2であった。
フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂T1とレゾール型フェノール樹脂R1の固形分質量比をT1:R1=66:37としたこと以外は、実施例1と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂T1とレゾール型フェノール樹脂R1の固形分質量比をT1:R1=75:25としたこと以外は、実施例1と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
レゾール型フェノール樹脂R1の60質量%メタノール溶液の代わりに、レゾール型フェノール樹脂R2の60質量%メタノール溶液(商品名:レヂトップPL−2211、群栄化学工業株式会社製)を用い、フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂T1とレゾール型フェノール樹脂R2の固形分質量比をT1:R2=50:50としたこと以外は、実施例1と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂T1とレゾール型フェノール樹脂R2の固形分質量比をT1:R2=66:37としたこと以外は、実施例4と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂T1とレゾール型フェノール樹脂R2の固形分質量比をT1:R2=75:25としたこと以外は、実施例4と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂T1とレゾール型フェノール樹脂R2の固形分質量比をT1:R2=40:60としたこと以外は、実施例4と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂T1とレゾール型フェノール樹脂R2の固形分質量比をT1:R2=33:67としたこと以外は、実施例4と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂T1とレゾール型フェノール樹脂R2の固形分質量比をT1:R2=25:75としたこと以外は、実施例4と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
実施例1で用いたのと同じ含浸溶液に、熱分解黒鉛粉末(伊藤黒鉛工業株式会社製)を、樹脂固形分100質量部に対し8質量部となるように添加して、含浸溶液中に黒鉛粉末を十分に分散させたこと以外は、実施例1と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
実施例1で用いたのと同じ含浸溶液に、熱分解黒鉛粉末(伊藤黒鉛工業株式会社製)を、樹脂固形分100質量部に対し16質量部となるように添加したこと以外は、実施例1と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
含浸溶液を、樹脂固形分が8質量%となるよう混合樹脂液をメチルエチルケトンで希釈して得たこと以外は、実施例9と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
含浸溶液を、樹脂固形分が8質量%となるよう混合樹脂液をメチルエチルケトンで希釈して得たこと以外は、実施例8と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
含浸溶液を、樹脂固形分が8質量%となるよう混合樹脂液をメチルエチルケトンで希釈して得たこと以外は、実施例7と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
含浸溶液を、樹脂固形分が8質量%となるよう混合樹脂液をメチルエチルケトンで希釈して得たこと以外は、実施例4と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
混合樹脂液の代わりに、レゾール型フェノール樹脂R1の60質量%メタノール溶液を用いたこと以外は、実施例1と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂T1の代わりにノボラック型フェノール樹脂N1(商品名:レヂトップP−Nov(sp:80℃)、群栄化学工業株式会社製)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
混合樹脂液の代わりに、レゾール型フェノール樹脂R2の60質量%メタノール溶液を用いたこと以外は、実施例1と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂T1の代わりにノボラック型フェノール樹脂N1(商品名:レヂトップP−Nov(sp:80℃)、群栄化学工業株式会社製)を用いたこと以外は、実施例4と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
含浸溶液を、樹脂固形分が8質量%となるよう混合樹脂液をメチルエチルケトンで希釈して得たこと以外は、比較例3と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
混合樹脂液の代わりに、フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂T1をメタノールに溶解して得た固形分60質量%の樹脂原液を用いたこと以外は、実施例1と同様にして多孔質炭素電極基材を得た。
(1)アノード用多孔質炭素電極基材の作製
炭素短繊維として、平均繊維径が7μm、平均繊維長が3mmのPAN系炭素繊維と、平均繊維径が4μm、平均繊維長が3mmのPAN系炭素繊維を70:30(質量比)で混合した炭素短繊維を用意した。また、カット長3mmのPVA短繊維(クラレ株式会社製、商品名:VBP105−1)と、カット長5mmのビニロン短繊維(ユニチカ株式会社製、商品名:ユニチカビニロンF)を用意した。炭素短繊維100質量部に対して、PVA短繊維及びビニロン短繊維をそれぞれ18質量部、32質量部となるように水中に均一に分散し、短網板にウェブ状にして送り出し、ドライヤー乾燥後、目付け20g/m2の炭素繊維紙を得た。
実施例4で得られた多孔質炭素電極基材をカソード用に、前記(1)で作製した厚さ110μmの多孔質炭素電極基材をアノード用に用意した。次に、これらをそれぞれ5cm四方にカットし、アノード用多孔質炭素電極基材のみに撥水処理を行った。撥水処理としては、市販のPTFE水溶液(三井・デュポンフロロケミカル社製)を水で20質量%まで希釈したものに多孔質電極基材を浸漬し、乾燥後360℃で焼結させた。そして、両面に触媒担持カーボン(触媒:Pt、触媒担持量:50質量%)からなる触媒層(触媒層面積:25cm2、Pt付着量:0.3mg/cm2)を形成したパーフルオロスルホン酸系の高分子電解質膜(膜厚:30μm)を、カソード用、アノード用の多孔質炭素電極基材で挟持し、これらを接合してMEAを得た。
前記(2)で作製したMEAを、蛇腹状のガス流路を有する2枚のカーボンセパレーターによって挟み、固体高分子型燃料電池(単セル)を形成した。
比較例1で得られた多孔質炭素電極基材をカソード用に用いたこと以外は、実施例12と同様にしてMEA及び単セルを形成し、電流密度−電圧特性を測定した。その結果、電流密度が0.66A/cm2のときの燃料電池セル電圧が0.50V、セルの内部抵抗が9.4mΩであった。
Claims (9)
- 炭素短繊維を樹脂炭化物で結着してなる多孔質炭素電極基材であって、前記樹脂炭化物の原料樹脂が、フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂Tとレゾール型フェノール樹脂Rとを含む多孔質炭素電極基材。
- 前記フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂Tと前記レゾール型フェノール樹脂Rの混合比が、固形分質量比でT:R=25:75〜50:50である請求項1に記載の多孔質炭素電極基材。
- 前記原料樹脂が、さらに黒鉛粉末を含む請求項1又は2に記載の多孔質炭素電極基材。
- 請求項1〜3のいずれか一項に記載の多孔質炭素電極基材を、触媒を担持した炭素粉末を主体とする触媒層を介して高分子電解質膜の片面又は両面に接合してなる膜−電極接合体。
- 請求項1〜3のいずれか一項に記載の多孔質炭素電極基材を用いた固体高分子型燃料電池。
- 請求項4に記載の膜−電極接合体を用いた固体高分子型燃料電池。
- 炭素短繊維に混合樹脂を付着させた混合樹脂含浸炭素繊維紙であって、前記混合樹脂が、フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂Tとレゾール型フェノール樹脂Rとを含む、混合樹脂含浸炭素繊維紙。
- 前記フェノール・トリアジン誘導体共縮合樹脂Tと前記レゾール型フェノール樹脂Rの混合比が、固形分質量比でT:R=25:75〜50:50である請求項7に記載の混合樹脂含浸炭素繊維紙。
- 前記混合樹脂が、さらに黒鉛粉末を含む請求項7又は8に記載の混合樹脂含浸炭素繊維紙。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2009049473A JP5416990B2 (ja) | 2008-03-05 | 2009-03-03 | 多孔質炭素電極基材、並びにそれを用いた膜−電極接合体及び固体高分子型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (3)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2008055137 | 2008-03-05 | ||
JP2008055137 | 2008-03-05 | ||
JP2009049473A JP5416990B2 (ja) | 2008-03-05 | 2009-03-03 | 多孔質炭素電極基材、並びにそれを用いた膜−電極接合体及び固体高分子型燃料電池 |
Publications (3)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2009238748A JP2009238748A (ja) | 2009-10-15 |
JP2009238748A5 JP2009238748A5 (ja) | 2012-03-15 |
JP5416990B2 true JP5416990B2 (ja) | 2014-02-12 |
Family
ID=41252400
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2009049473A Expired - Fee Related JP5416990B2 (ja) | 2008-03-05 | 2009-03-03 | 多孔質炭素電極基材、並びにそれを用いた膜−電極接合体及び固体高分子型燃料電池 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP5416990B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CA2825663C (en) | 2011-01-27 | 2023-03-21 | Mitsubishi Rayon Co., Ltd. | Porous electrode substrate, method for manufacturing same, precursor sheet, membrane electrode assembly, and polymer electrolyte fuel cell |
JP5839161B2 (ja) | 2011-06-17 | 2016-01-06 | 日産自動車株式会社 | 燃料電池用ガス拡散層及びその製造方法 |
KR20140141607A (ko) | 2012-03-30 | 2014-12-10 | 미쯔비시 레이온 가부시끼가이샤 | 다공질 전극 기재, 그의 제조 방법 및 전구체 시트 |
Family Cites Families (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US5167880A (en) * | 1990-12-24 | 1992-12-01 | Allied-Signal Inc. | Phenolic-triazine resin finish of carbon fibers |
JP4051714B2 (ja) * | 1995-12-06 | 2008-02-27 | 東レ株式会社 | 固体高分子型燃料電池の電極基材とその製造方法 |
DE69819190T2 (de) * | 1998-08-12 | 2004-07-29 | Gun Ei Chemical Industry Co., Ltd., Takasaki | Cokondensierte harzzusammensetzungen aus phenol/triazin derivaten sowie verfahren zu deren herstellung |
JP2000219798A (ja) * | 1999-01-29 | 2000-08-08 | Dainippon Ink & Chem Inc | 難燃性樹脂組成物 |
JP4222082B2 (ja) * | 2003-03-31 | 2009-02-12 | Dic株式会社 | 繊維バインダー用熱硬化性樹脂組成物水分散体およびその製造方法 |
JP2007291210A (ja) * | 2006-04-24 | 2007-11-08 | Gun Ei Chem Ind Co Ltd | 難燃性樹脂組成物 |
-
2009
- 2009-03-03 JP JP2009049473A patent/JP5416990B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JP2009238748A (ja) | 2009-10-15 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
KR101484762B1 (ko) | 기체확산층용 탄소기재, 이를 이용한 기체확산층, 및 이를 포함하는 연료전지용 전극 | |
US20080223516A1 (en) | Process for producing membrane/electrode assembly for polymer electrolyte fuel cell | |
JP5702218B2 (ja) | 固体高分子型燃料電池用の多孔質電極基材 | |
JP2008204945A (ja) | ガス拡散電極用基材、ガス拡散電極及びその製造方法、並びに燃料電池 | |
TWI648162B (zh) | 氣體擴散電極基材以及具備其之膜電極接合體及燃料電池 | |
JP5433147B2 (ja) | 多孔質電極基材、その製造方法、膜−電極接合体、および固体高分子型燃料電池 | |
US20170062836A1 (en) | Gas diffusion substrate | |
JPWO2013172174A1 (ja) | 燃料電池用ガス拡散電極基材 | |
JP2013016476A (ja) | ガス拡散電極基材およびその製造方法 | |
WO2017099181A1 (ja) | 炭素シート、ガス拡散電極基材、および燃料電池 | |
TW202121722A (zh) | 用於燃料電池的氣體擴散層 | |
JP5416990B2 (ja) | 多孔質炭素電極基材、並びにそれを用いた膜−電極接合体及び固体高分子型燃料電池 | |
JP5484777B2 (ja) | 多孔質電極基材およびその製造方法 | |
EP4131519A1 (en) | Method for producing gas diffusion electrode substrate | |
KR102388815B1 (ko) | 고밀도 기체확산층과 이의 제조방법, 및 이를 채용한 전극, 막전극 집합체, 및 연료전지 | |
JP6183065B2 (ja) | 多孔質炭素電極とその製造方法 | |
JP5322213B2 (ja) | 多孔質電極基材、その製造方法、膜−電極接合体、および固体高分子型燃料電池 | |
JP5322212B2 (ja) | 多孔質電極基材、その製造方法、膜−電極接合体、および固体高分子型燃料電池 | |
JP2014531118A (ja) | ガス拡散基材 | |
JP2009076347A (ja) | ガス拡散電極基材およびその製造方法 | |
JP5260948B2 (ja) | 多孔質電極基材、その製造方法、膜−電極接合体、および固体高分子型燃料電池 | |
JP2018085333A (ja) | 多孔質電極基材及び、ガス拡散層、及びガス拡散電極とその製造方法 | |
JP4959946B2 (ja) | 固体高分子型燃料電池、膜−電極接合体およびガス拡散電極基材 | |
JP5433146B2 (ja) | 多孔質電極基材、その製造方法、膜−電極接合体、および固体高分子型燃料電池 | |
JP2021111542A (ja) | 膜電極複合体 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20120126 |
|
A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20120126 |
|
A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20130717 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20130723 |
|
A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20130919 |
|
A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20131118 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
S533 | Written request for registration of change of name |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313533 |
|
R350 | Written notification of registration of transfer |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |