JP5336146B2 - 塗布膜形成用組成物及びこれを用いたレジストパターン形成方法 - Google Patents
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Description
本発明の塗布膜形成用組成物は、レジスト膜に直接接する被膜を形成するためのものであって、少なくとも(a)膜形成成分、(b)酸性成分、及び(c)界面活性剤を含有し、且つ前記塗布膜形成用組成物の調製直後からの表面張力の経時変化量が60℃において、0.20mN/m・day以下である。更に、本発明の塗布膜形成用組成物は、必要に応じて、(d)含窒素化合物、及び(e)フッ素系界面活性剤を含有していてもよい。
本発明の塗布膜形成用組成物に用いられる膜形成成分としては、照射光に対して透過性を有するものであれば、レジスト上層膜やレジスト下層膜に用いられる一般的な膜形成成分を用いることができる。レジスト上層膜用途としての膜形成成分としては、選択的に水に可溶な水溶性樹脂成分、及び/又は選択的にアルカリに可溶なアルカリ可溶性樹脂成分であれば、どのようなものを用いてもよく、特に限定されない。しかしながら、例えば、i)スピン塗布法等慣用的な塗布手段により均一な塗膜を形成することができること、ii)レジスト膜上に塗膜しても、レジスト膜との間に変質層を形成しないこと、iii)活性光線を十分に透過することができること、iv)吸収係数の小さい透明性の高い被膜を形成できること等の特性を有するものを用いることが好ましい。
本発明の塗布膜形成用組成物に含まれる酸性成分としては、特に限定されるものではなく、一般的に、化学増幅型のレジスト膜に直接接する被膜を形成するために用いられる塗布膜形成用組成物に用いられる酸性成分を用いることができる。
本発明の塗布膜形成用組成物が含有する界面活性剤は、上記酸性成分の存在する溶液中に、長期間存在したとしても分解を受けにくい界面活性剤である。
本発明の塗布膜形成用組成物は、更に、含窒素化合物を含有していてもよい。好適な含窒素化合物としては、例えば、第4級アンモニウム水酸化物、アルカノールアミン化合物、及びアミノ酸誘導体を挙げることができる。
本発明の塗布膜形成用組成物は、更に、フッ素系界面活性剤を含有していてもよい。フッ素系界面活性剤としては、特に限定されるものではないが、例えばパーフルオロアルケニル基を有するアニオン性、カチオン性、ノニオン性、及び両性の界面活性剤を用いることができる。
本発明の塗布膜形成用組成物は、通常、水溶液の形で使用されるが、イソプロピルアルコール、トリフルオロアルコール等のアルコール系有機溶媒を含有させることにより、上記酸性成分の溶解性が向上するので、必要に応じてアルコール系有機溶媒と水との混合溶媒として用いてもよい。このアルコール系有機溶媒の添加量は、塗布膜形成用組成物に添加する溶媒の全量に対して、15質量%以下の範囲内で選択することが好ましい。また、水溶液に代えてアルコール系有機溶媒やエーテル系有機溶媒を用いた溶液でも使用でき、二種以上のアルコール系有機溶媒の混合溶液や、アルコール系有機溶媒とエーテル系有機溶媒との混合溶液でも使用できる。
本発明のレジストパターン形成方法は、基板上にレジスト膜を形成し、当該レジスト膜上に、本発明の塗布膜形成用組成物を用いてレジスト上層膜を形成し、前記レジスト上層膜を介して、前記レジスト膜に選択的に光を照射し、必要に応じて加熱処理を行い、前記レジスト上層膜を除去し、レジストパターンを得るレジストパターン形成方法である。
本発明のレジストパターン形成方法において用いることができるレジスト組成物は、化学増幅型のレジスト組成物である限りにおいて、特に限定されるものではなく、通常使用されているものの中から任意に選ぶことができる。ポジ型、ネガ型のいずれのものも任意に使用することができるが、特に、酸発生剤と被膜形成物質とを含むものであって、現像液に溶解し易いものが好適に用いられる。
レジスト膜及びレジスト上層膜の形成に当たっては、まず、Si、Cu、及びAu等の基板上にレジスト組成物をスピンナー法により塗布し、加熱処理を行って溶媒を揮発させる。次いで、このレジスト膜上に、スピンナー法により本発明の塗布膜形成用組成物を塗布し、加熱処理を行ってレジスト膜上にレジスト上層膜を形成させる。なお、レジスト上層膜形成の際の加熱処理は必ずしも必要ではなく、塗布のみで均一性に優れた良好な被膜が得られる。
レジスト上層膜を形成させた後は、紫外線、及び遠紫外線(エキシマレーザーを含む)等の活性光線をレジスト上層膜を介してレジスト膜に選択的に照射した後、必要に応じて加熱処理を行い、次いで現像処理し、基板上にレジストパターンを形成する。
純水に、膜形成成分としてポリヒドロキシエチルアクリレートを1.00質量部、酸性成分として「EF−N441」(ビス(ノナフルオロブタンスルホニル)イミド、株式会社ジェムコ製)を2.00質量部、含窒素化合物として、3−アミノ−1,2−プロパンジオールを0.40質量部、界面活性剤として「ソフタノール30」(日本触媒社製)を0.01質量部添加して、塗布膜形成用組成物を得た。
界面活性剤として、「ノイゲン ET−65」(第一工業製薬株式会社製)を0.01質量部用いたこと以外は、参考例1と同様にして塗布膜形成用組成物を得た。
界面活性剤として、「ノイゲン XL−41」(第一工業製薬株式会社製)を0.01質量部用いたこと以外は、参考例1と同様にして塗布膜形成用組成物を得た。
酸性成分としてテトラフルオロフタル酸0.30質量部と「EF−N441」2.00質量部とをそれぞれ用いたこと以外は、実施例1と同様にして、塗布膜形成用組成物を得た。
純水に膜形成成分として「Luviskol VA73W」(BASF社製)を1.00質量部、酸性成分として「PF−156A」(OMNOVA社製)を2.00質量部とテトラフルオロフタル酸を0.30質量部、含窒素化合物として、トリエタノールアミン(日本触媒社製)を0.40質量部、界面活性剤として「ノイゲン XL−41」を0.01質量部添加して、塗布膜形成用組成物を得た。
純水に、膜形成成分としてポリビニルピロリドンを1.00質量部、酸性成分として、ドデシルベンゼンスルホン酸を2.00質量部、含窒素化合物として、モノエタノールアミン(日本触媒社製)を0.30質量部、界面活性剤として「ソフタノール30」を0.01質量部添加して、塗布膜形成用組成物を得た。
ジイソアミルエーテルとメチルイソブチルカルビノールとを、質量比で8:2として混合した混合溶剤に、膜形成成分として「PNR−4200」(住友ベークライト製)を2.00質量部、酸性成分として、「EF−N301」(株式会社ジェムコ製)を0.30質量部、界面活性剤として「ソフタノール30」を0.01質量部添加して、塗布膜形成用組成物を得た。
純水に、膜形成成分としてポリヒドロキシエチルアクリレートを1.00質量部、酸性成分として「EF−N441」(ビス(ノナフルオロブタンスルホニル)イミド、株式会社ジェムコ製)を2.00質量部、含窒素化合物として、3−アミノ−1,2−プロパンジオールを0.40質量部、界面活性剤として「オルフィンE1010」(日信化学工業株式会社製)を0.01質量部添加して、塗布膜形成用組成物を得た。
界面活性剤として「ダイノール604」(日信化学工業株式会社製)を0.01質量部用いたこと以外は、比較例1と同様にして、塗布膜形成用組成物を得た。
界面活性剤として「サーフィノール420」(日信化学工業株式会社製)を0.01質量部用いたこと以外は、比較例1と同様にして、塗布膜形成用組成物を得た。
純水に、膜形成成分として「Luviskol VA 73W」(BASF社製)を1.00質量部、酸性成分として「PF−156A」(OMNOVA製)2.00質量部とテトラフロオロフタル酸0.30質量部、含窒素化合物としてトリエタノールアミンを0.40質量部、界面活性剤として「サーフィノール420」を0.01質量部添加して、塗布膜形成用組成物を得た。
(表面張力の測定)
実施例1から4、参考例1から3、比較例1から4の塗布膜形成用組成物を、60℃で24時間保管し、LAUDA TVT−2(株式会社ラウダ製)により、塗布膜形成用組成物から形成される被膜の表面張力を測定した。また、実施例1から4、参考例1から3、比較例1から4の調製直後の塗布膜形成用組成物についても、LAUDA TVT−2(株式会社ラウダ製)により、塗布膜形成用組成物から形成される被膜の表面張力を測定した。60℃で24時間保管した塗布膜形成用組成物から形成される被膜の表面張力と、調製直後の塗布膜形成用組成物から形成される被膜の表面張力との差を経時変化量として算出した。結果を表1に示す。
8インチのシリコンウエハ上に、スピンナーを用いて、60℃で3日間保管した後の、実施例1から4、参考例1から3、比較例1から4の塗布膜形成用組成物を塗布し、60℃で60秒間加熱処理を行った。シリコンウエハ上の塗布膜の膜厚は45nmであった。塗布されたシリコンウエハ上の塗布膜について、目視にてストリエーションの発生の有無を確認した。結果を表1に示す。
Claims (6)
- レジスト膜に直接接する被膜を形成するための塗布膜形成用組成物であって、
少なくとも(a)膜形成成分、(b)酸性成分、(c)界面活性剤、及び水を含有し、
且つ前記(c)界面活性剤がノイゲン(登録商標)XL−41又はノイゲン(登録商標)ET−65である塗布膜形成用組成物。 - 更に、(d)含窒素化合物を含有する請求項1に記載の塗布膜形成用組成物。
- 更に、(e)フッ素系界面活性剤を含有する請求項1又は2に記載の塗布膜形成用組成物。
- レジスト膜に直接接する前記被膜が、レジスト上層膜又はレジスト下層膜である請求項1から3のいずれかに記載の塗布膜形成用組成物。
- レジスト膜に直接接する前記被膜が、レジスト上層膜である請求項4に記載の塗布膜形成用組成物。
- 基板上にレジスト膜を形成し、
前記レジスト膜上に請求項1から5のいずれかに記載の塗布膜形成用組成物を用いてレジスト上層膜を形成し、
前記レジスト上層膜を介して、前記レジスト膜に選択的に光を照射し、必要に応じて加熱処理を行い、
前記レジスト上層膜を除去し、レジストパターンを得るレジストパターン形成方法。
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