JP5321465B2 - 燃料電池セパレータ - Google Patents
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Description
本発明は、燃料電池セパレータに関し、さらに詳述すると、薄肉化にした場合でも厚さムラが少なく、十分な強度を発揮し得る燃料電池セパレータに関する。
燃料電池は、水素等の燃料と大気中の酸素とを電池に供給し、これらを電気化学的に反応させて水を作り出すことで直接発電させるものである。この燃料電池は、高エネルギー変換可能で、環境適応性に優れていることから、小規模地域発電、家庭用発電、キャンプ場等での簡易電源、自動車、小型船舶等の移動用電源、人工衛星、宇宙開発用電源等の各種用途向けに開発が進められている。
このような燃料電池、特に固体高分子型燃料電池は、板状体の両側面に複数個の水素、酸素などのガス流路を形成する為の凸部を備えた２枚のセパレータと、これらセパレータ間に固体高分子電解質膜と、ガス拡散電極（カーボンペーパー）とを介在させてなる単電池（単位セル）を数十以上並設して（これをスタックという）なる電池本体（モジュール）から構成されている。
燃料電池セパレータは、各単位セルに導電性を持たせる役割、並びに単位セルに供給される燃料及び空気（酸素）の流路を確保するとともに、それらの分離境界壁としての役割を果たすものである。この為、セパレータには、高電気導電性、高ガス不浸透性、化学的安定性、機械的特性、親水性などの諸性能が要求される。
また、燃料電池セパレータの形状としては種々のものがあるが、ガス流路の設け方により大きく分けられる。例えば、板状のセパレータの片面にガス流路を形成するリブを設けた形状、両面にリブを設けた形状、断面が波型の板状で、両面の溝がガス流路となる形状などがある。
燃料電池セパレータは、各単位セルに導電性を持たせる役割、並びに単位セルに供給される燃料及び空気（酸素）の流路を確保するとともに、それらの分離境界壁としての役割を果たすものである。この為、セパレータには、高電気導電性、高ガス不浸透性、化学的安定性、機械的特性、親水性などの諸性能が要求される。
また、燃料電池セパレータの形状としては種々のものがあるが、ガス流路の設け方により大きく分けられる。例えば、板状のセパレータの片面にガス流路を形成するリブを設けた形状、両面にリブを設けた形状、断面が波型の板状で、両面の溝がガス流路となる形状などがある。
ところで近年、様々な製品において小型化や薄型化が要求されるようになってきている。固体高分子型燃料電池においても、車載用の内燃機関の代替電源としての用途を考慮した場合は、容積が小さく、コンパクトなものが望まれる。
高強度の薄型燃料電池セパレータを得る手法として、従来、（１）セパレータの成形用素材に炭素繊維や金属繊維の短繊維を混合させる方法（特許文献１：特開２０００−１８２６３０号公報）、（２）セパレータの薄肉部分の強度を確保するためにセパレータの厚み方向に対してある一定角度に繊維基材を配向させる方法（特許文献２：特開２００１−１８９１６０号公報）、（３）衝撃を吸収しやすく、樹脂と馴染みに優れる多孔質人造黒鉛と熱硬化性樹脂からなる組成物を成形する方法（特許文献３：特開２００７−１３４２２５号公報）などが知られている。
高強度の薄型燃料電池セパレータを得る手法として、従来、（１）セパレータの成形用素材に炭素繊維や金属繊維の短繊維を混合させる方法（特許文献１：特開２０００−１８２６３０号公報）、（２）セパレータの薄肉部分の強度を確保するためにセパレータの厚み方向に対してある一定角度に繊維基材を配向させる方法（特許文献２：特開２００１−１８９１６０号公報）、（３）衝撃を吸収しやすく、樹脂と馴染みに優れる多孔質人造黒鉛と熱硬化性樹脂からなる組成物を成形する方法（特許文献３：特開２００７−１３４２２５号公報）などが知られている。
しかし、上記（１）の方法で得られたセパレータは、黒鉛粉末とフェノール樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂、及び炭素繊維の混合物を成形したもので、強度は向上するものの、弾性率が非常に高くなる為、薄肉化すると割れ易いという問題があった。
また、（２）の方法で得られたセパレータも、（１）と同様に、黒鉛、熱硬化性樹脂、及び繊維基材を主成分とする炭素複合材組成物を成形したものであり、強度は向上するものの、柔軟性に乏しいという問題があった。
さらに、上記（３）の方法は、（１）、（２）の問題を解決するものの、バインダー樹脂の溶融粘度が高く、燃料電池用組成物が金型内で均一に流動しない為、薄肉化すると厚さムラが生じ易く、その結果、燃料電池を組み立てる際にセパレータの割れが生じるという問題があった。
また、（２）の方法で得られたセパレータも、（１）と同様に、黒鉛、熱硬化性樹脂、及び繊維基材を主成分とする炭素複合材組成物を成形したものであり、強度は向上するものの、柔軟性に乏しいという問題があった。
さらに、上記（３）の方法は、（１）、（２）の問題を解決するものの、バインダー樹脂の溶融粘度が高く、燃料電池用組成物が金型内で均一に流動しない為、薄肉化すると厚さムラが生じ易く、その結果、燃料電池を組み立てる際にセパレータの割れが生じるという問題があった。
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、薄肉の燃料電池セパレータの成形が可能で十分な強度と柔軟性を有しており、かつ、薄肉化した場合でも厚さムラが少ない優れた燃料電池セパレータを提供することを目的とする。
本発明者は、上記目的を達成する為に鋭意検討を重ねた結果、所定の多孔質人造黒鉛材料、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック樹脂、及び内部離型剤を、それぞれ所定割合で含む組成物を、圧縮成形、射出成形、トランスファー成形などにより成形して得られた燃料電池セパレータが、曲げ強度や曲げ歪みなどの機械的性質、及び成形性が従来のものに比べ格段に優れているので、薄肉化した場合でも十分な強度と柔軟性を有し、かつ、厚さムラが発生しにくいことを見出し、本発明を完成した。
すなわち、本発明は、
１． 真密度１．６３〜２．２０ｇ／ｍｌ、かつ、平均粒径（ｄ＝５０）２０〜１００μｍである多孔質人造黒鉛材料１００質量部、主剤及び硬化剤を含んでなるエポキシ樹脂１９〜３０質量部、並びに内部離型剤０．１〜１．０質量部を含む組成物を成形してなり、前記主剤が、エポキシ当量１９５〜２１６ｇ／ｅｑ、かつ、１５０℃のＩＣＩ粘度０．２０〜１．００Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂であり、前記硬化剤が、水酸基当量１０３〜１０６ｇ／ｅｑ、かつ、１５０℃のＩＣＩ粘度０．０３〜０．５０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂であり、薄肉部の平均厚さが、０．１２〜０．２０ｍｍであることを特徴とする燃料電池セパレータ、
２． 前記薄肉部の平均厚さの厚さムラが、±１０％以内である１の燃料電池セパレータ、
３． 前記フェノールノボラック樹脂が、前記オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂に対して０．９８〜１．０２当量含まれる１または２の燃料電池セパレータ、
４． 前記エポキシ樹脂が、さらに硬化促進剤としてイミダゾール化合物を含む１〜３のいずれかの燃料電池セパレータ、
５． 前記イミダゾール化合物が、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂とフェノールノボラック樹脂との混合物１００質量部に対して０．６５〜１．０２質量部含まれる４の燃料電池セパレータ、
６． 真密度１．６３〜２．２０ｇ／ｍｌ、かつ、平均粒径（ｄ＝５０）２０〜１００μｍである多孔質人造黒鉛材料１００質量部と、ａ）エポキシ当量１９５〜２１６ｇ／ｅｑ、かつ、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．２０〜１．００Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ｂ）水酸基当量１０３〜１０６ｇ／ｅｑ、かつ、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．０３〜０．５０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂、及びｃ）イミダゾール化合物からなるバインダー成分樹脂１９〜３０質量部と、内部離型剤０．１〜１．０質量部と、を含む組成物を成形してなる、薄肉部の平均厚さが、０．１２〜０．２０ｍｍである燃料電池セパレータ、
７． 前記薄肉部の平均厚さの厚さムラが、±１０％以内である６の燃料電池セパレータ、
８． 前記人造黒鉛材料が、粒径１μｍ以下の粒子を１質量％以下、粒径３００μｍ以上の粒子を１質量％以下含む１〜７のいずれかの燃料電池セパレータ、
９． 前記内部離型剤が、金属石鹸類、長鎖脂肪酸類、及び炭化水素系合成ワックスから選ばれる少なくとも１種である１〜８のいずれかの燃料電池セパレータ
を提供する。
１． 真密度１．６３〜２．２０ｇ／ｍｌ、かつ、平均粒径（ｄ＝５０）２０〜１００μｍである多孔質人造黒鉛材料１００質量部、主剤及び硬化剤を含んでなるエポキシ樹脂１９〜３０質量部、並びに内部離型剤０．１〜１．０質量部を含む組成物を成形してなり、前記主剤が、エポキシ当量１９５〜２１６ｇ／ｅｑ、かつ、１５０℃のＩＣＩ粘度０．２０〜１．００Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂であり、前記硬化剤が、水酸基当量１０３〜１０６ｇ／ｅｑ、かつ、１５０℃のＩＣＩ粘度０．０３〜０．５０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂であり、薄肉部の平均厚さが、０．１２〜０．２０ｍｍであることを特徴とする燃料電池セパレータ、
２． 前記薄肉部の平均厚さの厚さムラが、±１０％以内である１の燃料電池セパレータ、
３． 前記フェノールノボラック樹脂が、前記オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂に対して０．９８〜１．０２当量含まれる１または２の燃料電池セパレータ、
４． 前記エポキシ樹脂が、さらに硬化促進剤としてイミダゾール化合物を含む１〜３のいずれかの燃料電池セパレータ、
５． 前記イミダゾール化合物が、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂とフェノールノボラック樹脂との混合物１００質量部に対して０．６５〜１．０２質量部含まれる４の燃料電池セパレータ、
６． 真密度１．６３〜２．２０ｇ／ｍｌ、かつ、平均粒径（ｄ＝５０）２０〜１００μｍである多孔質人造黒鉛材料１００質量部と、ａ）エポキシ当量１９５〜２１６ｇ／ｅｑ、かつ、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．２０〜１．００Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ｂ）水酸基当量１０３〜１０６ｇ／ｅｑ、かつ、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．０３〜０．５０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂、及びｃ）イミダゾール化合物からなるバインダー成分樹脂１９〜３０質量部と、内部離型剤０．１〜１．０質量部と、を含む組成物を成形してなる、薄肉部の平均厚さが、０．１２〜０．２０ｍｍである燃料電池セパレータ、
７． 前記薄肉部の平均厚さの厚さムラが、±１０％以内である６の燃料電池セパレータ、
８． 前記人造黒鉛材料が、粒径１μｍ以下の粒子を１質量％以下、粒径３００μｍ以上の粒子を１質量％以下含む１〜７のいずれかの燃料電池セパレータ、
９． 前記内部離型剤が、金属石鹸類、長鎖脂肪酸類、及び炭化水素系合成ワックスから選ばれる少なくとも１種である１〜８のいずれかの燃料電池セパレータ
を提供する。
本発明の燃料電池セパレータは、低溶融粘度のオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂と低溶融粘度のフェノールノボラック樹脂、及び馴染みに優れる多孔質人造黒鉛材料を含む組成物を成形し硬化して得られるものであるため、衝撃を吸収し易く、薄肉化した場合でも十分な強度を有し、金型からの脱型時の破損が発生しにくい。
また、本発明の燃料電池セパレータは、柔軟性にも優れているので、大量生産時の自動搬送中に破損が生じにくく、ハンドリング性も良好である。
さらに、本発明における上記組成物は、金型内での流動性に優れ、金型内の狭いキャビティにも充填されるため、より薄肉の燃料電池セパレータを得ることができる。この薄肉化したセパレータは、上記の組成物が金型内に十分に充填されて成形された結果、良好な厚さ精度を有しているため、その薄肉部に繋がるリブの頂端部における面精度も良好になる。特に、波型のセパレータにおいては、セパレータのガス拡散電極との接触面の面精度が良好になる。このようにセパレータの面精度が良好であることと、上記柔軟性とが相まって、本発明の燃料電池セパレータは、燃料電池を組み立てる際に割れが生じにくい優れたものになる。
以上のような薄肉化した本発明の燃料電池セパレータを用いることで、固体高分子型燃料電池の薄型化を容易に達成することができる。
また、本発明の燃料電池セパレータは、柔軟性にも優れているので、大量生産時の自動搬送中に破損が生じにくく、ハンドリング性も良好である。
さらに、本発明における上記組成物は、金型内での流動性に優れ、金型内の狭いキャビティにも充填されるため、より薄肉の燃料電池セパレータを得ることができる。この薄肉化したセパレータは、上記の組成物が金型内に十分に充填されて成形された結果、良好な厚さ精度を有しているため、その薄肉部に繋がるリブの頂端部における面精度も良好になる。特に、波型のセパレータにおいては、セパレータのガス拡散電極との接触面の面精度が良好になる。このようにセパレータの面精度が良好であることと、上記柔軟性とが相まって、本発明の燃料電池セパレータは、燃料電池を組み立てる際に割れが生じにくい優れたものになる。
以上のような薄肉化した本発明の燃料電池セパレータを用いることで、固体高分子型燃料電池の薄型化を容易に達成することができる。
１，２，３ 燃料電池セパレータ
１３，２３，３３ 薄肉部
１３，２３，３３ 薄肉部
以下、本発明についてさらに詳しく説明する。
本発明に係る薄型燃料電池セパレータは、真密度１．６３〜２．２０ｇ／ｍｌ、かつ、平均粒径（ｄ＝５０）２０〜１００μｍである多孔質人造黒鉛材料１００質量部、主剤及び硬化剤を含んでなるエポキシ樹脂１９〜３０質量部、並びに内部離型剤０．１〜１．０質量部を含む組成物を成形してなるものであり、上記主剤として、エポキシ当量１９５〜２１６ｇ／ｅｑ、かつ、１５０℃のＩＣＩ粘度０．２０〜１．００Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂を、上記硬化剤として、水酸基当量１０３〜１０６ｇ／ｅｑ、かつ、１５０℃のＩＣＩ粘度０．０３〜０．５０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂を用い、薄肉部の平均厚さが、０．１２〜０．２０ｍｍのものである。
本発明に係る薄型燃料電池セパレータは、真密度１．６３〜２．２０ｇ／ｍｌ、かつ、平均粒径（ｄ＝５０）２０〜１００μｍである多孔質人造黒鉛材料１００質量部、主剤及び硬化剤を含んでなるエポキシ樹脂１９〜３０質量部、並びに内部離型剤０．１〜１．０質量部を含む組成物を成形してなるものであり、上記主剤として、エポキシ当量１９５〜２１６ｇ／ｅｑ、かつ、１５０℃のＩＣＩ粘度０．２０〜１．００Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂を、上記硬化剤として、水酸基当量１０３〜１０６ｇ／ｅｑ、かつ、１５０℃のＩＣＩ粘度０．０３〜０．５０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂を用い、薄肉部の平均厚さが、０．１２〜０．２０ｍｍのものである。
本発明において、使用する多孔質人造黒鉛材料としては、塊状黒鉛あるいは塊状黒鉛を球形化したものが好適である。多孔質人造黒鉛材料の真密度は１．６３〜２．２０ｇ／ｍｌが好ましい。黒鉛材料の真密度が１．６３ｇ／ｍｌ未満であると、気孔が過剰になり、気孔内部に熱硬化性樹脂が吸着され易くなるので成形性の低下を招く虞がある。また、黒鉛材料の真密度が２．２０ｇ／ｍｌを超えると、気孔が少なくなるので、十分な強度が得られなくなる虞がある。
なお、真密度はピクノメーター法による測定値である。
なお、真密度はピクノメーター法による測定値である。
多孔質人造黒鉛材料の平均粒径は、粒度分布ｄ５０にて２０〜１００μｍが好ましく、より好ましくは３０〜８０μｍである。平均粒径が２０μｍ未満であると、熱硬化性樹脂が黒鉛材料の表面を覆い易くなり、粒子同士の接触面積が小さくなる為、セパレータ自体の導電性が悪化する虞がある。また、平均粒径が１００μｍを超えると、黒鉛粒子と熱硬化性樹脂との接触面積が小さくなり、十分な機械的強度が得られない虞がある。
燃料電池セパレータを薄型化した際にも十分な強度を発揮させるためには、粒径１μｍ以下の黒鉛粒子が１質量％以下、粒径３００μｍ以上の黒鉛粒子が１質量％以下の多孔質人造黒鉛材料がより好ましく、粒径３μｍ以下が１質量％以下、２５０μｍ以上が１質量％以下の人造黒鉛材料が最適である。
なお、平均粒径は、粒度測定装置（Ｍｉｃｒｏｔｒａｋ社製）による測定値である。
なお、平均粒径は、粒度測定装置（Ｍｉｃｒｏｔｒａｋ社製）による測定値である。
本発明において、バインダー成分樹脂であるエポキシ樹脂は、主剤であるオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、及び硬化剤であるフェノールノボラック樹脂を少なくとも含み、必要に応じて硬化促進剤であるイミダゾール化合物を含んで構成される。
この場合、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂に対してフェノールノボラック樹脂を０．９８〜１．０２当量配合することが好ましい。フェノール樹脂が０．９８当量未満になると、未反応のエポキシ樹脂が残存して発電中に未反応成分が溶出する虞があり、１．０２当量を超えると、未反応のフェノール樹脂が残存して発電中に未反応成分が溶出する虞がある。
さらに、イミダゾール化合物を用いる場合、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂とフェノールノボラック樹脂との混合物１００質量部に対し、イミダゾール化合物を０．６５〜１．０２質量部配合することが好ましい。イミダゾール化合物の配合量が０．６５質量部未満であると、バインダー成分の硬化反応が遅くなったり、硬化反応が不十分になったりする虞があり、１．０２質量部を超えると、バインダー成分の硬化反応が過敏になるためポットライフが短くなる虞がある。
この場合、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂に対してフェノールノボラック樹脂を０．９８〜１．０２当量配合することが好ましい。フェノール樹脂が０．９８当量未満になると、未反応のエポキシ樹脂が残存して発電中に未反応成分が溶出する虞があり、１．０２当量を超えると、未反応のフェノール樹脂が残存して発電中に未反応成分が溶出する虞がある。
さらに、イミダゾール化合物を用いる場合、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂とフェノールノボラック樹脂との混合物１００質量部に対し、イミダゾール化合物を０．６５〜１．０２質量部配合することが好ましい。イミダゾール化合物の配合量が０．６５質量部未満であると、バインダー成分の硬化反応が遅くなったり、硬化反応が不十分になったりする虞があり、１．０２質量部を超えると、バインダー成分の硬化反応が過敏になるためポットライフが短くなる虞がある。
オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂のエポキシ当量は、１９５〜２１６ｇ／ｅｑが好ましく、より好ましくは２００〜２０８ｇ／ｅｑである。エポキシ当量が１９５ｇ／ｅｑ未満であるとエポキシ樹脂の分子量が低い為、燃料電池セパレータの耐熱性が乏しくなる虞があり、エポキシ当量が２１６ｇ／ｅｑを超えると硬化物の架橋密度が低くなり、耐熱性が乏しくなる虞がある。オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂の１５０℃におけるＩＣＩ粘度は、０．２０〜１．００Ｐａ・ｓが好ましく、より好ましくは０．５０〜０．８０Ｐａ・ｓが好ましい。ＩＣＩ粘度が０．２０Ｐａ・ｓ未満であるとエポキシ樹脂の分子量が低い為、耐熱性が乏しくなる虞がある。ＩＣＩ粘度が１．００Ｐａ・ｓを超えるとバインダー樹脂の流動性が乏しくなり、薄肉のセパレータが成形出来なくなったり、厚さムラが１００μｍ以上になったりする虞がある。
上記エポキシ樹脂の硬化剤であるフェノールノボラック樹脂の水酸基当量は、１０３〜１０６ｇ／ｅｑが好ましい。水酸基当量が１０３ｇ／ｅｑ未満であるとフェノールノボラック樹脂の分子量が低いため、セパレータの耐熱性が乏しくなる虞があり、水酸基当量が１０６ｇ／ｅｑを超えると硬化時の架橋密度が低くなるので耐熱性が乏しくなる虞がある。フェノールノボラック樹脂の１５０℃におけるＩＣＩ粘度は、０．０３〜０．５０Ｐａ・ｓが好ましく、さらには０．０５〜０．３０Ｐａ・ｓが好ましい。１５０℃におけるＩＣＩ粘度が０．０３Ｐａ・ｓ未満であるとフェノールノボラック樹脂の分子量が低いので耐熱性が乏しくなる虞があり、ＩＣＩ粘度が０．５０Ｐａ・ｓを超えるとバインダー樹脂の流動性が乏しくなり、薄肉のセパレータが成形出来なくなったり、厚さムラが１００μｍ以上になったりする虞がある。
硬化促進剤としてのイミダゾール化合物は、特に限定はないが、得られるセパレータの耐熱性向上などを考慮すると、２−アルキルイミダゾールが好ましく、２−炭素数６〜１７アルキルイミダゾールがより好ましく、炭素数１０〜１７アルキルイミダゾールがより一層好ましい。具体例としては、２−ヘキシルイミダゾール、２−ヘプチルイミダゾール、２−オクチルイミダゾール、２−ノニルイミダゾール、２−デシルイミダゾール、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール等が挙げられるが、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾールが好適である。なお、イミダゾール化合物は、１種単独で、または２種以上組み合わせて用いることができる。
内部離型剤としては、特に限定されるものではなく、従来、燃料電池セパレータの成形に用いられている各種内部離型剤を用いることができる。例えば、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸亜鉛等の金属石鹸類、ポリエチレンワックス等の炭化水素系合成ワックス、カルナバワックス等のその他の長鎖脂肪酸類などが挙げられ、これらは１種単独で、または２種以上組み合わせて用いることができる。
本発明において、多孔質人造黒鉛材料、バインダー成分樹脂及び内部離型剤の配合割合は、多孔質人造黒鉛材料１００質量部に対し、バインダー成分樹脂１９〜３０質量部、内部離型剤０．１〜１．０質量部であるが、多孔質人造黒鉛材料１００質量部に対し、バインダー成分樹脂は、好ましくは２１〜２８質量部、より好ましくは２３〜２６質量部、内部離型剤は、好ましくは０．２〜０．７質量部、より好ましくは０．３〜０．５質量部である。
バインダー成分樹脂の含有量が１９質量部未満では、黒鉛粉末間に隙間が生じ易くなるため、ガス不浸透性及び強度の低下を招く虞がある。また、バインダー成分樹脂の含有量が３０質量部を超えると、バインダー成分樹脂が黒鉛粉末の表面を覆ってしまう為、導電性が低下する虞がある。
また、内部離型剤の含有量が０．１質量部未満では内部離型剤が不足する為に金型表面に燃料電池セパレータが貼りついてしまい、金型からセパレータを脱型出来なくなる虞がある。また、内部離型剤の含有量が１．０質量部を超えると、バインダー成分樹脂の硬化反応が遅くなったり、硬化反応が不十分になったりする虞がある。
なお、本発明において、成形体の性能を損なわない程度であれば、燃料電池セパレータ用組成物中に、その他の添加剤（炭素繊維や金属繊維などの短繊維）を配合してもよい。
バインダー成分樹脂の含有量が１９質量部未満では、黒鉛粉末間に隙間が生じ易くなるため、ガス不浸透性及び強度の低下を招く虞がある。また、バインダー成分樹脂の含有量が３０質量部を超えると、バインダー成分樹脂が黒鉛粉末の表面を覆ってしまう為、導電性が低下する虞がある。
また、内部離型剤の含有量が０．１質量部未満では内部離型剤が不足する為に金型表面に燃料電池セパレータが貼りついてしまい、金型からセパレータを脱型出来なくなる虞がある。また、内部離型剤の含有量が１．０質量部を超えると、バインダー成分樹脂の硬化反応が遅くなったり、硬化反応が不十分になったりする虞がある。
なお、本発明において、成形体の性能を損なわない程度であれば、燃料電池セパレータ用組成物中に、その他の添加剤（炭素繊維や金属繊維などの短繊維）を配合してもよい。
本発明の燃料電池セパレータは、上述の各成分を配合して燃料電池セパレータ用組成物を調製し、この組成物から成形体を作製するものである。
この場合、組成物の調製方法は特に限定されるものではなく、従来公知の種々の方法を用いることができる。例えば、多孔質人造黒鉛材料、バインダー成分樹脂、及び内部離型剤のそれぞれを任意の順序で所定割合混合して調製すればよい。組成物調製に用いられる混合機としては、例えば、プラネタリーミキサ、リボンブレンダ、レディゲミキサ、ヘンシェルミキサ、ロッキングミキサ、ナウタミキサ等が挙げられる。
この場合、組成物の調製方法は特に限定されるものではなく、従来公知の種々の方法を用いることができる。例えば、多孔質人造黒鉛材料、バインダー成分樹脂、及び内部離型剤のそれぞれを任意の順序で所定割合混合して調製すればよい。組成物調製に用いられる混合機としては、例えば、プラネタリーミキサ、リボンブレンダ、レディゲミキサ、ヘンシェルミキサ、ロッキングミキサ、ナウタミキサ等が挙げられる。
燃料電池セパレータの成形方法としても、特に限定されるものではなく、射出成形、トランスファー成形、圧縮成形等を採用することができる。成形時の金型温度、成形圧力、成形時間についても、従来公知の条件を用いればよく、例えば、金型温度１５０〜１８０℃、成形圧力２０〜５０ＭＰａ、成形時間１〜５分間程度の条件を採用することができる。
本発明の燃料電池セパレータは、上記組成物を用いることにより、薄肉部の厚さを０．１２〜０．２０ｍｍまで薄肉化することができるうえに、曲げ強度６７〜９０ＭＰａ、曲げ弾性率１０〜１２ＧＰａ、曲げ歪み０．７〜１．０％という、高強度、高靭性のものとし、かつ厚さムラを少なくすることができる。特に厚さムラは、上記平均厚さの範囲において、厚さの±１０％以内、例えば、±４〜１０％に抑えることができる。
ここで、本発明の燃料電池セパレータにおける薄肉部とは、燃料電池セパレータに形成されたガス流通溝の底面と、その反対側の面とで構成される部位をいう。
例えば、図１（Ａ）に示されるように、一方の表面１１にガス流通溝１１Ａが形成されたセパレータ１においては、流通溝底部１１Ｂと、流通溝が形成されていないセパレータ表面１２とで構成される部分が薄肉部１３であり、図１（Ｂ）に示されるように、両表面２１，２２にガス流通溝２１Ａ，２２Ａがそれぞれ形成されたセパレータ２においては、相対向する各流通溝底部２１Ｂ，２２Ｂで構成される部分が薄肉部２３であり、図１（Ｃ）に示されるように、断面が波型で両面３１，３２にガス流通溝３１Ａ，３２Ａがそれぞれ形成されたセパレータ３においては、各流通溝底部３１Ｂ，３２Ｂと、これらの反対側の面３２，３１で構成される部分が薄肉部３３である。
なお、上記各実施形態のように、薄肉部が複数存在する場合、平均厚さとは、全ての薄肉部の平均厚さを意味する。
ここで、本発明の燃料電池セパレータにおける薄肉部とは、燃料電池セパレータに形成されたガス流通溝の底面と、その反対側の面とで構成される部位をいう。
例えば、図１（Ａ）に示されるように、一方の表面１１にガス流通溝１１Ａが形成されたセパレータ１においては、流通溝底部１１Ｂと、流通溝が形成されていないセパレータ表面１２とで構成される部分が薄肉部１３であり、図１（Ｂ）に示されるように、両表面２１，２２にガス流通溝２１Ａ，２２Ａがそれぞれ形成されたセパレータ２においては、相対向する各流通溝底部２１Ｂ，２２Ｂで構成される部分が薄肉部２３であり、図１（Ｃ）に示されるように、断面が波型で両面３１，３２にガス流通溝３１Ａ，３２Ａがそれぞれ形成されたセパレータ３においては、各流通溝底部３１Ｂ，３２Ｂと、これらの反対側の面３２，３１で構成される部分が薄肉部３３である。
なお、上記各実施形態のように、薄肉部が複数存在する場合、平均厚さとは、全ての薄肉部の平均厚さを意味する。
以上のような特性を有する燃料電池セパレータは、特に、固体高分子型燃料電池のセパレータとして好適に用いることができる。一般的に固体高分子型燃料電池は、固体高分子膜を挟む一対の電極と、これらの電極を挟んでガス供給排出用流路を形成する一対のセパレータとから構成される単位セルが多数並設されてなるものであるが、これら複数のセパレータの一部または全部として本発明の燃料電池セパレータを用いることができる。
以下、実施例及び比較例を挙げて、本発明をより具体的に説明するが、本発明は、下記の実施例に限定されるものではない。なお、平均粒径及び真密度は、下記手法により測定した。ＩＣＩ粘度及び当量は、樹脂メーカ測定による検査成績書中の値である。
［１］平均粒径
粒度測定装置（Ｍｉｃｒｏｔｒａｋ社製）により測定した。
［２］真密度
ピクノメーター法により測定した。
［１］平均粒径
粒度測定装置（Ｍｉｃｒｏｔｒａｋ社製）により測定した。
［２］真密度
ピクノメーター法により測定した。
［実施例１］
真密度２．２０ｇ／ｍｌで、平均粒径５０μｍ（ｄ＝５０）の多孔質人造黒鉛材料１００質量部、エポキシ当量２００ｇ／ｅｑで１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．２６Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１７質量部、水酸基当量１０５ｇ／ｅｑで１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．１０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂９質量部、硬化促進剤である２−ヘプタデシルイミダゾール０．２６質量部、及び内部離型剤であるカルナバワックス１質量部をヘンシェルミキサ内に投入し、１５００ｒｐｍで３分間混合して燃料電池セパレータ用組成物を調製した。得られた燃料電池セパレータ用組成物２８グラムを、３００ｍｍ×２００ｍｍの金型に投入し、金型温度１８０℃、成形圧力４０ＭＰａ、成形時間２分間にて圧縮成形し、図１に示されるような、薄肉部１３の平均厚さが０．１６ｍｍの燃料電池セパレータを得た。
真密度２．２０ｇ／ｍｌで、平均粒径５０μｍ（ｄ＝５０）の多孔質人造黒鉛材料１００質量部、エポキシ当量２００ｇ／ｅｑで１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．２６Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１７質量部、水酸基当量１０５ｇ／ｅｑで１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．１０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂９質量部、硬化促進剤である２−ヘプタデシルイミダゾール０．２６質量部、及び内部離型剤であるカルナバワックス１質量部をヘンシェルミキサ内に投入し、１５００ｒｐｍで３分間混合して燃料電池セパレータ用組成物を調製した。得られた燃料電池セパレータ用組成物２８グラムを、３００ｍｍ×２００ｍｍの金型に投入し、金型温度１８０℃、成形圧力４０ＭＰａ、成形時間２分間にて圧縮成形し、図１に示されるような、薄肉部１３の平均厚さが０．１６ｍｍの燃料電池セパレータを得た。
［実施例２］
真密度２．００ｇ／ｍｌで、平均粒径１００μｍ（ｄ＝５０）の多孔質人造黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．２０ｍｍであった。
真密度２．００ｇ／ｍｌで、平均粒径１００μｍ（ｄ＝５０）の多孔質人造黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．２０ｍｍであった。
［実施例３］
真密度１．９２ｇ／ｍｌで、平均粒径８０μｍ（ｄ＝５０）の多孔質人造黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０.１８ｍｍであった。
真密度１．９２ｇ／ｍｌで、平均粒径８０μｍ（ｄ＝５０）の多孔質人造黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０.１８ｍｍであった。
［実施例４］
真密度１．７５ｇ／ｍｌで、平均粒径３０μｍ（ｄ＝５０）の多孔質人造黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１３ｍｍであった。
真密度１．７５ｇ／ｍｌで、平均粒径３０μｍ（ｄ＝５０）の多孔質人造黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１３ｍｍであった。
［実施例５］
真密度１．６３ｇ／ｍｌで、平均粒径２０μｍ（ｄ＝５０）の多孔質人造黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１２ｍｍであった。
真密度１．６３ｇ／ｍｌで、平均粒径２０μｍ（ｄ＝５０）の多孔質人造黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１２ｍｍであった。
［比較例１］
真密度１．６３ｇ／ｍｌで、平均粒径１５μｍ（ｄ＝５０）の多孔質人造黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１２ｍｍであった。
真密度１．６３ｇ／ｍｌで、平均粒径１５μｍ（ｄ＝５０）の多孔質人造黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１２ｍｍであった。
［比較例２］
真密度１．６０ｇ／ｍｌで、平均粒径２２μｍ（ｄ＝５０）の多孔質人造黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均の厚さは０．２３ｍｍであった。
真密度１．６０ｇ／ｍｌで、平均粒径２２μｍ（ｄ＝５０）の多孔質人造黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均の厚さは０．２３ｍｍであった。
［比較例３］
真密度２．２０ｇ／ｍｌで、平均粒径１２４μｍ（ｄ＝５０）の多孔質人造黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製し、圧縮成形したが、脱型時に割れが生じ、燃料電池セパレータを得ることができなかった。
真密度２．２０ｇ／ｍｌで、平均粒径１２４μｍ（ｄ＝５０）の多孔質人造黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製し、圧縮成形したが、脱型時に割れが生じ、燃料電池セパレータを得ることができなかった。
［比較例４］
真密度２．２1ｇ／ｍｌで、平均粒径１００μｍ（ｄ＝５０）の多孔質人造黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製し、圧縮成形したが、脱型時に割れが生じ、燃料電池セパレータを得ることができなかった。
真密度２．２1ｇ／ｍｌで、平均粒径１００μｍ（ｄ＝５０）の多孔質人造黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製し、圧縮成形したが、脱型時に割れが生じ、燃料電池セパレータを得ることができなかった。
［比較例５］
真密度２．２５ｇ／ｍｌで、平均粒径６０μｍ（ｄ＝５０）の針状人造黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製し、圧縮成形したが、脱型時に割れが生じ、燃料電池セパレータを得ることができなかった。
真密度２．２５ｇ／ｍｌで、平均粒径６０μｍ（ｄ＝５０）の針状人造黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製し、圧縮成形したが、脱型時に割れが生じ、燃料電池セパレータを得ることができなかった。
［比較例６］
真密度２．２８ｇ／ｍｌで、平均粒径３０μｍ（ｄ＝５０）の天然黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製し、圧縮成形したが、脱型時に割れが生じ、燃料電池セパレータを得ることができなかった。
真密度２．２８ｇ／ｍｌで、平均粒径３０μｍ（ｄ＝５０）の天然黒鉛材料を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製し、圧縮成形したが、脱型時に割れが生じ、燃料電池セパレータを得ることができなかった。
表１は、実施例１〜５、比較例１〜６について、黒鉛の種類によるセパレータの曲げ強度、曲げ弾性率、曲げ歪み、固有抵抗、厚さムラの違いを示したものである。
表１に示されるように、実施例１〜５では薄肉部の平均厚さが０．１２〜０．２０ｍｍで、かつ、厚さムラが２５μｍ以内の燃料電池セパレータを成形することが出来た。比較例１でも実施例１〜５と同様の薄肉で、かつ、厚さムラが３２μｍの燃料電池セパレータを成形することが出来たが、導電性が不十分であった。比較例２では材料の流動性が不十分の為、厚さムラが７０μｍとなり厚さ精度が不十分であった。比較例３〜６において、金型からの脱型時に燃料電池セパレータが割れたのは、燃料電池セパレータの強度、及び曲げ歪みが不十分な為であると考えられる。
［実施例６］
エポキシ当量１９５ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．２０Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１７質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の厚さは０．１５ｍｍであった。
エポキシ当量１９５ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．２０Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１７質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の厚さは０．１５ｍｍであった。
［実施例７］
エポキシ当量２０２ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．６０Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１７質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１６ｍｍであった。
エポキシ当量２０２ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．６０Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１７質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１６ｍｍであった。
［実施例８］
エポキシ当量２１６ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度１．００Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１８．５質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１９ｍｍであった。
エポキシ当量２１６ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度１．００Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１８．５質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１９ｍｍであった。
［比較例７］
エポキシ当量１９４ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．１６Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１６．５質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１３ｍｍであった。
エポキシ当量１９４ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．１６Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１６．５質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１３ｍｍであった。
［比較例８］
エポキシ当量２０２ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度１．１５Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１７質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製し、圧縮成形したが、燃料電池セパレータの成形は不完全であった。
エポキシ当量２０２ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度１．１５Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１７質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製し、圧縮成形したが、燃料電池セパレータの成形は不完全であった。
［比較例９］
エポキシ当量２２３ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度２．２８Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１９質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製し、圧縮成形したが、燃料電池セパレータの成形は不完全であった。
エポキシ当量２２３ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度２．２８Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１９質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製し、圧縮成形したが、燃料電池セパレータの成形は不完全であった。
表２は、実施例６〜８、比較例７〜９について、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂の粘度によるセパレータの曲げ強度、曲げ弾性率、曲げ歪み、ガラス転移点（Ｔｇ）、厚さムラの違いを示したものである。
表２に示されるように、実施例６〜８では薄肉部の平均厚さが０．１５〜０．１９ｍｍで、かつ、厚さムラが３０μｍ以内の燃料電池セパレータを成形することが出来た。比較例７でも実施例６〜８と同様の薄肉で、かつ、厚さムラが１６μｍの燃料電池セパレータを成形することが出来たが、ガラス転移点が低く、耐熱性が不十分であった。比較例８、９において、平均厚さ０．２ｍｍ以下の燃料電池セパレータを成形することが出来なかったのは、エポキシ樹脂の粘度が高い為、燃料電池セパレータ用組成物の金型内での流動性が悪く、組成物が金型内の隅々まで充填されなかったためであると考えられる。
［実施例９］
水酸基当量１０６ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．０３Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂９・１質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１２ｍｍであった。
水酸基当量１０６ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．０３Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂９・１質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１２ｍｍであった。
［実施例１０］
水酸基当量１０３ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．３２Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂８．９質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１８ｍｍであった。
水酸基当量１０３ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．３２Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂８．９質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１８ｍｍであった。
［実施例１１］
水酸基当量１０４ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．４６Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂９質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１９ｍｍであった。
水酸基当量１０４ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．４６Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂９質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１９ｍｍであった。
［比較例１０］
水酸基当量１０２ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．０２Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂８．８質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の厚さは０．１２ｍｍであった。
水酸基当量１０２ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．０２Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂８．８質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の厚さは０．１２ｍｍであった。
［比較例１１］
水酸基当量１０７ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．６２Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂９．１質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製し、圧縮成形したが、燃料電池セパレータの成形は不完全であった。
水酸基当量１０７ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．６２Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂９．１質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製し、圧縮成形したが、燃料電池セパレータの成形は不完全であった。
表３は、実施例９〜１１、比較例１０、１１について、フェノールノボラック樹脂の粘度によるセパレータの曲げ強度、曲げ弾性率、曲げ歪み、ガラス転移点（Ｔｇ）、厚さムラの違いを示したものである。
表３に示されるように、実施例９〜１１では薄肉部の平均厚さが０．１２〜０．１９ｍｍで、かつ、厚さムラが２１μｍ以内の燃料電池セパレータを成形することが出来た。比較例１０でも実施例９〜１１と同様の薄肉で、かつ、厚さムラが１７μｍの燃料電池セパレータを成形することが出来たが、ガラス転移点が低く、耐熱性が不十分であった。比較例１１において、薄肉部の平均厚さが０．２０ｍｍ以下の燃料電池セパレータを成形することが出来なかったのは、フェノールノボラック樹脂の粘度が高い為、燃料電池セパレータ用組成物の金型内での流動性が悪く、組成物が金型内の隅々まで充填されなかったためであると考えられる。
［実施例１２］
エポキシ当量２００ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．２６Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１２．８質量部、水酸基当量１０５ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．１０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂６．８質量部、及び硬化促進剤である２−ヘプタデシルイミダゾール０．２０質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．２０ｍｍであった。
エポキシ当量２００ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．２６Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１２．８質量部、水酸基当量１０５ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．１０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂６．８質量部、及び硬化促進剤である２−ヘプタデシルイミダゾール０．２０質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．２０ｍｍであった。
［実施例１３］
エポキシ当量２００ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．２６Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１４．８質量部、水酸基当量１０５ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．１０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂７．８質量部、及び硬化促進剤である２−ヘプタデシルイミダゾール０．２３質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１８ｍｍであった。
エポキシ当量２００ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．２６Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１４．８質量部、水酸基当量１０５ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．１０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂７．８質量部、及び硬化促進剤である２−ヘプタデシルイミダゾール０．２３質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１８ｍｍであった。
［実施例１４］
エポキシ当量２００ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度が０．２６Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１７．５質量部、水酸基当量１０５ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．１０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂９．２質量部、及び硬化促進剤である２−ヘプタデシルイミダゾール０．２７質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１５ｍｍであった。
エポキシ当量２００ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度が０．２６Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１７．５質量部、水酸基当量１０５ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．１０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂９．２質量部、及び硬化促進剤である２−ヘプタデシルイミダゾール０．２７質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１５ｍｍであった。
［実施例１５］
エポキシ当量２００ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．２６Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１９．２質量部、水酸基当量１０５ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．１０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂１０．１質量部、及び硬化促進剤である２−ヘプタデシルイミダゾール０．３０質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１２ｍｍであった。
エポキシ当量２００ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．２６Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１９．２質量部、水酸基当量１０５ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．１０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂１０．１質量部、及び硬化促進剤である２−ヘプタデシルイミダゾール０．３０質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１２ｍｍであった。
［比較例１２］
エポキシ当量２００ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．２６Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１１．８質量部、水酸基当量１０５ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．１０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂６．３質量部、及び硬化促進剤である２−ヘプタデシルイミダゾール０．１８質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製し、これを圧縮成形したが、燃料電池セパレータの成形は不完全であった。
エポキシ当量２００ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．２６Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂１１．８質量部、水酸基当量１０５ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．１０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂６．３質量部、及び硬化促進剤である２−ヘプタデシルイミダゾール０．１８質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製し、これを圧縮成形したが、燃料電池セパレータの成形は不完全であった。
［比較例１３］
エポキシ当量２００ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．２６Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂２０．４質量部、水酸基当量１０５ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．１０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂１０．７質量部、及び硬化促進剤である２−ヘプタデシルイミダゾール０．３１質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１１ｍｍであった。
エポキシ当量２００ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．２６Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂２０．４質量部、水酸基当量１０５ｇ／ｅｑで、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．１０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂１０．７質量部、及び硬化促進剤である２−ヘプタデシルイミダゾール０．３１質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１１ｍｍであった。
表４は、実施例１２〜１５、比較例１２、１３について、バインダー成分樹脂の配合量による、セパレータの固有抵抗、厚さムラの違いを示したものである。なお全て多孔質人造黒鉛添加量は１００質量部としている。
表４に示されるように、実施例１２〜１５では薄肉部の平均厚さが０．１２〜０．２０ｍｍで、かつ、厚さムラが３２μｍ以内の燃料電池セパレータを成形することが出来た。比較例１２では燃料電池セパレータ用組成物の流動性不足の為、組成物が金型内の隅々まで充填されず、薄肉部の平均厚さが０．１２〜０．２０ｍｍの燃料電池セパレータを成形することが出来なかった。比較例１３では薄肉部が０．１１ｍｍの燃料電池セパレータを成形することが出来たが、バインダー成分樹脂が多すぎる為、導電性が不十分であった。また、バリが多量に発生した為、厚さムラが７８μｍとなり、厚さ精度が不十分であった。
［実施例１６］
カルナバワックス０．１質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１６ｍｍであった。
カルナバワックス０．１質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１６ｍｍであった。
［実施例１７］
ステアリン酸亜鉛０．５質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１６ｍｍであった。
ステアリン酸亜鉛０．５質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１６ｍｍであった。
［実施例１８］
ポリエチレンワックス１．０質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１６ｍｍであった。
ポリエチレンワックス１．０質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１６ｍｍであった。
［比較例１４］
モンタン酸ワックス１．２質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１６ｍｍであった。
モンタン酸ワックス１．２質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物及び燃料電池セパレータを得た。得られたセパレータの薄肉部１３の平均厚さは０．１６ｍｍであった。
［比較例１５］
モンタン酸ワックス０．０９質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製して圧縮成形したが、脱型時に割れが生じ、燃料電池セパレータを得ることができなかった。
モンタン酸ワックス０．０９質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製して圧縮成形したが、脱型時に割れが生じ、燃料電池セパレータを得ることができなかった。
［比較例１６］
内部離型剤を添加せず、スプレー式の外部離型剤を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製して圧縮成形したが、脱型時に割れが生じ、燃料電池セパレータを得ることができなかった。
内部離型剤を添加せず、スプレー式の外部離型剤を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物を調製して圧縮成形したが、脱型時に割れが生じ、燃料電池セパレータを得ることができなかった。
表５は、実施例１６〜１８、比較例１４〜１６について、内部離型剤によるセパレータの曲げ強度、曲げ弾性率、曲げ歪み、固有抵抗、厚さムラの違いを示したものである。
表５に示されるように、実施例１６〜１８では薄肉部の平均厚さが０．１６ｍｍで、かつ、厚さムラが２１μｍ以内の燃料電池セパレータを成形することが出来た。比較例１４では薄肉部の平均厚さが０．１６ｍｍの燃料電池セパレータを成形することが出来たが、厚さムラが４８μｍもあり、しかも内部離型剤が多すぎる為、所定の成形時間内で燃料電池セパレータが硬化せず、強度が不十分であった。比較例１５，１６では離型性が不十分な為、金型内に燃料電池セパレータが強固に張り付き、脱型時に燃料電池セパレータが割れてしまった。
なお、上記各表における各特性は、以下の方法により測定した。
［１］曲げ強度、曲げ弾性率、曲げ歪み
ＡＳＴＭ Ｄ７９０ (Standard Test Methods for Flexural Properties of Unreinforced and Reinforced Plastics and Electrical Insulating Materials)に基づいて測定した。
［２］固有抵抗
ＪＩＳ Ｈ０６０２（シリコン単結晶及びシリコンウエーハの４探針による抵抗率測定方法）に基づいて測定した。
［３］ガラス転移点（Tｇ）
熱機械的分析装置（Thermomechanical analyzer）を用いて測定した。
［４］厚さムラ
マイクロメータにより、セパレータの全ての薄肉部の厚さを１０点ずつ測定して、平均厚さを算出し、さらに下記式により厚さムラ、及び厚さムラの割合を評価した。
厚さムラ＝最大厚さ−最小厚さ
厚さムラ±（％）＝（厚さムラ／平均厚さ）／２×１００
［１］曲げ強度、曲げ弾性率、曲げ歪み
ＡＳＴＭ Ｄ７９０ (Standard Test Methods for Flexural Properties of Unreinforced and Reinforced Plastics and Electrical Insulating Materials)に基づいて測定した。
［２］固有抵抗
ＪＩＳ Ｈ０６０２（シリコン単結晶及びシリコンウエーハの４探針による抵抗率測定方法）に基づいて測定した。
［３］ガラス転移点（Tｇ）
熱機械的分析装置（Thermomechanical analyzer）を用いて測定した。
［４］厚さムラ
マイクロメータにより、セパレータの全ての薄肉部の厚さを１０点ずつ測定して、平均厚さを算出し、さらに下記式により厚さムラ、及び厚さムラの割合を評価した。
厚さムラ＝最大厚さ−最小厚さ
厚さムラ±（％）＝（厚さムラ／平均厚さ）／２×１００
Claims (9)
- 真密度１．６３〜２．２０ｇ／ｍｌ、かつ、平均粒径（ｄ＝５０）２０〜１００μｍである多孔質人造黒鉛材料１００質量部、主剤及び硬化剤を含んでなるエポキシ樹脂１９〜３０質量部、並びに内部離型剤０．１〜１．０質量部を含む組成物を成形してなり、
前記主剤が、エポキシ当量１９５〜２１６ｇ／ｅｑ、かつ、１５０℃のＩＣＩ粘度０．２０〜１．００Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂であり、
前記硬化剤が、水酸基当量１０３〜１０６ｇ／ｅｑ、かつ、１５０℃のＩＣＩ粘度０．０３〜０．５０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂であり、
薄肉部の平均厚さが、０．１２〜０．２０ｍｍであることを特徴とする燃料電池セパレータ。 - 前記薄肉部の平均厚さの厚さムラが、±１０％以内である請求項１記載の燃料電池セパレータ。
- 前記フェノールノボラック樹脂が、前記オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂に対して０．９８〜１．０２当量含まれる請求項１または２記載の燃料電池セパレータ。
- 前記エポキシ樹脂が、さらに硬化促進剤としてイミダゾール化合物を含む請求項１〜３のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
- 前記イミダゾール化合物が、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂とフェノールノボラック樹脂との混合物１００質量部に対して０．６５〜１．０２質量部含まれる請求項４記載の燃料電池セパレータ。
- 真密度１．６３〜２．２０ｇ／ｍｌ、かつ、平均粒径（ｄ＝５０）２０〜１００μｍである多孔質人造黒鉛材料１００質量部と、
ａ）エポキシ当量１９５〜２１６ｇ／ｅｑ、かつ、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．２０〜１．００Ｐａ・ｓのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ｂ）水酸基当量１０３〜１０６ｇ／ｅｑ、かつ、１５０℃におけるＩＣＩ粘度０．０３〜０．５０Ｐａ・ｓのフェノールノボラック樹脂、及びｃ）イミダゾール化合物からなるバインダー成分樹脂１９〜３０質量部と、
内部離型剤０．１〜１．０質量部と、を含む組成物を成形してなる、薄肉部の平均厚さが、０．１２〜０．２０ｍｍである燃料電池セパレータ。 - 前記薄肉部の平均厚さの厚さムラが、±１０％以内である請求項６記載の燃料電池セパレータ。
- 前記人造黒鉛材料が、粒径１μｍ以下の粒子を１質量％以下、粒径３００μｍ以上の粒子を１質量％以下含む請求項１〜７のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
- 前記内部離型剤が、金属石鹸類、長鎖脂肪酸類、及び炭化水素系合成ワックスから選ばれる少なくとも１種である請求項１〜８のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
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