JP4962691B2 - 燃料電池セパレータ - Google Patents
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Description
燃料電池セパレータは、各単位セルに導電性を持たせる役割、並びに単位セルに供給される燃料および空気(酸素)の通路を確保するとともに、それらの分離境界壁としての役割を果たすものである。このため、セパレータには、高電気導電性、高ガス不浸透性、(電気)化学的安定性、親水性などの諸性能が要求される。
高強度の薄型燃料電池セパレータを得る手法として、従来、(1)セパレータの成形用素材に炭素繊維や金属繊維の短繊維を混合させる方法(特許文献1:特開2000−182630号公報)、(2)セパレータの薄肉部分の強度を確保するためにセパレータの厚み方向に対してある一定角度に繊維基材を配向させる方法(特許文献2:特開2001−189160号公報)、などが知られている。
また、(2)の方法で得られたセパレータも、(1)と同様に、黒鉛、熱硬化性樹脂および繊維基材を主成分とする炭素複合材組成物を成形したものであるため、強度は向上するものの、柔軟性に乏しいという問題があった。
1. 黒鉛化度65〜85%、真密度1.6〜2.1g/mlである多孔質人造黒鉛粒子100質量部、熱硬化性樹脂15〜30質量部、および内部離型剤0.1〜1.0質量部を含む組成物を成形してなることを特徴とする燃料電池セパレータ、
2. 最薄肉部の厚みが、0.15〜0.3mmである1の燃料電池セパレータ、
3. 曲げ強度が60〜100MPaであり、曲げひずみが0.7〜1.2%である1または2の燃料電池セパレータ、
4. 前記多孔質人造黒鉛粒子が、黒鉛化度70〜85%、真密度1.7〜2.1g/mlである1〜3のいずれかの燃料電池セパレータ、
5. 前記多孔質人造黒鉛粒子が、平均粒径20〜200μmである1〜4のいずれかの燃料電池セパレータ、
6. 前記多孔質人造黒鉛粒子が、粒径1μm以下の粒子を1%以下、粒径300μm以上の粒子を1%以下含む5の燃料電池セパレータ、
7. 前記熱硬化性樹脂が、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、ジアリルフタレート樹脂、およびビスマレイミド樹脂から選択される少なくとも1種である1〜6のいずれかの燃料電池セパレータ、
8. 前記内部離型剤が、金属石けん類、および長鎖脂肪酸類から選ばれる少なくとも1種である1〜6のいずれかの燃料電池セパレータ、
9. 前記成形が、圧縮成形、射出成形またはトランスファー成形である1〜8のいずれかの燃料電池セパレータ
を提供する。
また、本発明の燃料電池セパレータは、柔軟性にも優れているので、大量生産時の自動搬送中に破損が生じにくく、ハンドリング性も良好である。
さらに、本発明の燃料電池セパレータは、薄肉化した場合でも良好なガス不浸透性能を有している。
以上のような本発明の燃料電池セパレータを用いることで、固体高分子型燃料電池の小型化および薄型化を容易に達成することができる。
本発明に係る燃料電池セパレータは、多孔質人造黒鉛材料100質量部、熱硬化性樹脂15〜30質量部、および内部離型剤0.1〜1.0質量部を含む組成物を成形して得られる。
本発明における多孔質人造黒鉛材料の平均粒径は、粒度分布d50にて20〜200μmが好ましく、より好ましくは20〜100μmである。平均粒径が20μm未満であると、熱硬化性樹脂が多孔質人造黒鉛材料の表面を覆い易くなり、多孔質人造黒鉛粒子同士の接触面積が小さくなるため、セパレータ自体の導電性が悪化する可能性がある。反対に、平均粒径が200μmを超えると、多孔質人造黒鉛粒子と熱硬化性樹脂との接触面積が小さくなり、十分な機械的強度が得られない可能性がある。
なお、平均粒径は、粒度測定装置(Microtrak社製)による測定値である。
より好ましくは、黒鉛化度70〜85%、真密度1.7〜2.1g/mlである。
なお、黒鉛化度とは、炭素材中に積層規則性を持った黒鉛構造がどの程度発達しているかの度合いを示す指標であり、本発明においては、ラマン分光法による測定値である。
また、真密度は、ピクノメータ法による測定値である。
熱硬化性樹脂の含有量が15質量部未満では、黒鉛粉末間に隙間が生じ易くなるため、ガス不浸透性および強度の低下を招く虞がある。また、熱硬化性樹脂の含有量が30質量部を超えると、熱硬化性樹脂が黒鉛粉末の表面を覆ってしまい、導電性が低下する虞がある。
なお、本発明においては、成形体の物性値を損なわない程度であれば、燃料電池セパレータ用組成物中に、その他の添加剤(炭素繊維や金属繊維などの短繊維)を配合してもよい。
この場合、組成物の調製方法および成形体の成形方法としては、特に限定されるものではなく、従来公知の種々の方法を用いることができる。
例えば、組成物の調製は、多孔質人造黒鉛材料、熱硬化性樹脂および内部離型剤のそれぞれを任意の順序で所定割合混合すればよい。組成物調製に用いられる混合機としては、例えば、プラネタリーミキサ、リボンブレンダ、レディゲミキサ、ヘンシェルミキサ、ロッキングミキサ、ナウターミキサ等が挙げられる。
成形時の金型温度、成形圧力、成形時間についても、従来公知の条件を用いればよく、例えば、金型温度150〜180℃、成形圧力20〜50MPa、成形時間1〜5分程度の条件を採用することができる。
なお、図1(A)に示されるように、一方の表面11にガス流通溝11Aが形成されたセパレータ1においては、流通溝底部11Bと、流通溝が形成されていないセパレータ表面12とで構成される部分が最薄肉部13であり、図1(B)に示されるように、両表面21,22にガス流通溝21A,22Aがそれぞれ形成されたセパレータ2にあっては、相対向する各流通溝底部21B,22Bで構成される部分が最薄肉部23である。
[1]平均粒径
粒度測定装置(Microtrak社製)により測定した。
[2]真密度
ピクノメータ法により測定した。
[3]黒鉛化度
ラマン分光法により測定した。
多孔質人造黒鉛材料1(粒度分布d50にて平均粒径30μm、黒鉛化度80%、真密度1.7g/ml)100質量部、熱硬化性樹脂であるエポキシ樹脂16質量部、同じく熱硬化性樹脂であるフェノール樹脂8質量部、硬化促進剤であるトリフェニルフォスフィン0.2質量部、および内部離型剤(カルナバワックス)1質量部を、ヘンシェルミキサ内に投入し、1500rpmで3分間混合して燃料電池セパレータ用組成物を調製した。
得られた組成物4gを、100mm×100mmの金型に投入し、金型温度180℃、成形圧力29.4MPa、成形時間2分間にて圧縮成形し、図1に示されるような、最薄肉部13の厚みが0.15mmの燃料電池セパレータ1を得た。
多孔質人造黒鉛材料1 100質量部、熱硬化性樹脂であるフェノール樹脂24質量部、および内部離型剤(カルナバワックス)1質量部を用いた以外は、実施例1と同様にして、燃料電池セパレータ用組成物および燃料電池セパレータを得た。
多孔質人造黒鉛材料1を、多孔質人造黒鉛材料2(粒度分布d50にて平均粒径40μm、黒鉛化度80%、真密度1.7g/ml)に代えた以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
多孔質人造黒鉛材料1を、多孔質人造黒鉛材料2に代えた以外は、実施例2と同様にして燃料電池セパレータを得た。
多孔質人造黒鉛材料1を、多孔質人造黒鉛材料3(粒度分布d50にて平均粒径30μm、黒鉛化度80%、真密度2.1g/ml)に代えた以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
多孔質人造黒鉛材料1を、多孔質人造黒鉛材料3に代えた以外は、実施例2と同様にして燃料電池セパレータを得た。
多孔質人造黒鉛材料1を、針状人造黒鉛(平均粒径60μm、黒鉛化度100%)に代えた以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
多孔質人造黒鉛材料1を、比較例1と同一の針状人造黒鉛に代えた以外は、実施例2と同様にして燃料電池セパレータを得た。
多孔質人造黒鉛材料1を、天然黒鉛(平均粒径30μm、黒鉛化度100%)に代えた以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
多孔質人造黒鉛材料1を、比較例3と同一の天然黒鉛に代えた以外は、実施例2と同様にして燃料電池セパレータを得た。
[1]固有抵抗
JIS H0602(シリコン単結晶及びシリコンウエーハの4探針による抵抗率測定方法)に基づいて測定した。
[2]曲げ強度、曲げ弾性率、曲げひずみ
ASTM D790 (Standard Test Methods for Flexural Properties of Unreinforced and Reinforced Plastics and Electrical Insulating Materials)に基づいて測定した。
13,23 最薄肉部
Claims (9)
- 黒鉛化度65〜85%、真密度1.6〜2.1g/mlである多孔質人造黒鉛粒子100質量部、熱硬化性樹脂15〜30質量部、および内部離型剤0.1〜1.0質量部を含む組成物を成形してなることを特徴とする燃料電池セパレータ。
- 最薄肉部の厚みが、0.15〜0.3mmである請求項1記載の燃料電池セパレータ。
- 曲げ強度が60〜100MPaであり、曲げひずみが0.7〜1.2%である請求項1または2記載の燃料電池セパレータ。
- 前記多孔質人造黒鉛粒子が、黒鉛化度70〜85%、真密度1.7〜2.1g/mlである請求項1〜3のいずれか1項記載の燃料電池セパレータ。
- 前記多孔質人造黒鉛粒子が、平均粒径20〜200μmである請求項1〜4のいずれか1項記載の燃料電池セパレータ。
- 前記多孔質人造黒鉛粒子が、粒径1μm以下の粒子を1%以下、粒径300μm以上の粒子を1%以下含む請求項5記載の燃料電池セパレータ。
- 前記熱硬化性樹脂が、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、ジアリルフタレート樹脂、およびビスマレイミド樹脂から選択される少なくとも1種である請求項1〜6のいずれか1項記載の燃料電池セパレータ。
- 前記内部離型剤が、金属石けん類、および長鎖脂肪酸類から選ばれる少なくとも1種である請求項1〜6のいずれか1項記載の燃料電池セパレータ。
- 前記成形が、圧縮成形、射出成形またはトランスファー成形である請求項1〜8のいずれか1項記載の燃料電池セパレータ。
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