JP5273156B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
本発明は、非水電解質二次電池に関する。
リチウムイオン二次電池などの非水電解質二次電池は、携帯機器の電源として、また、電気自動車やハイブリッド自動車などの車両の駆動用電源として注目されている。例えば、非水電解質二次電池として、正極板、負極板、及びセパレータを捲回した電極体と、電極体の内部に含まれた非水電解液とを備えるリチウムイオン二次電池が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
特許文献１には、電池要素（電極体）の正極と負極が対向する部分以外に電解液保持部を備えるリチウムイオン二次電池が開示されている。具体的には、捲回電極体の巻始め若しくは巻終わりにセパレータのみを捲回することで、セパレータのみからなる電解液保持部を設ける。あるいは、捲回電極体の上下端面に、電解液保持部として、多孔質ポリプロピレンからなる円板状の多孔体を配置したものが記載されている。このような電解液保持部を設けることで、電池のサイクル寿命特性が向上することが記載されている。
ところで、リチウムイオン二次電池等の非水電解質二次電池について、高率電流（ハイレート）のパルス充放電サイクルを行うと、電極体の膨張収縮が繰り返し行われる。この電極体の膨張収縮によって、電極体内部の非水電解液が、電極体の端面（特許文献１では、電極体の上下端面）の隙間（電極体の径方向に隣り合う電極板やセパレータの隙間）を通じて電極体の外部に押し出される。押し出された非水電解液は、電池ケースの内底面全体に拡がってしまい、電極体の内部に戻り難くなる。このため、電極体内の非水電解液（特に、Ｌｉ塩等の電解質）が少なくなり、電池の内部抵抗（例えば、ＤＣ−ＩＲ）が上昇して、電池特性（出力特性など）が低下することがあった。
本発明は、かかる現状に鑑みてなされたものであって、高率電流（ハイレート）のパルス充放電サイクルを行っても、電池の内部抵抗の上昇を抑制することができる非水電解質二次電池を提供することを目的とする。
正極板、負極板、及びセパレータを有する電極体と、上記電極体の内部に含まれた非水電解液と、を備える非水電解質二次電池であって、上記電極体の端面に隣接する貯留空間であって、上記電極体の上記端面の隙間を通じて上記電極体の内部から外部に押し出された上記非水電解液を貯留する貯留空間を構成する貯留部材を備える非水電解質二次電池が好ましい。
上述の非水電解質二次電池は、電極体の端面に隣接する貯留空間であって、電極体の端面の隙間を通じて電極体の内部から外部に押し出された非水電解液を貯留する貯留空間を構成する貯留部材を備えている。このため、非水電解質二次電池について、高率電流（ハイレート）のパルス充放電サイクルを行い、電極体の膨張収縮によって、電極体内部の非水電解液が電極体の端面の隙間を通じて電極体の外部に押し出された場合には、その押し出された非水電解液を電極体の端面に隣接する貯留空間に溜めることができる。これにより、押し出された非水電解液を電極体の端面に接触させた状態にできるので、この押し出された非水電解液を、電極体の端面の隙間を通じて電極体の内部に戻すことができる（押し出された非水電解液が電池ケースの内底面全体に拡がる場合に比べて、押し出された非水電解液が電極体内部に戻り易くなる）。従って、高率電流（ハイレート）のパルス充放電サイクルを行っても、電極体内の非水電解液（特に、Ｌｉ塩などの電解質）の減少を抑制することができるので、電池の内部抵抗（例えば、ＤＣ−ＩＲ）の上昇を抑制することができる。
なお、電極体の端面とは、正極板、負極板、及びセパレータの少なくともいずれかの端面であって外部に露出する当該端面によって構成される面である。正極板、負極板、及びセパレータを捲回した電極体の場合は、例えば、捲回軸（中心軸）が延びる方向を向く電極体の端面であって、捲回された正極板等の端面によって構成される面（円状や長円状の端面）が、電極体の端面となる。
また、電極体の端面の隙間とは、電極体の端面を構成する正極板や負極板やセパレータの隙間であって、径方向（捲回型の電極体の場合）や積層方向（積層型の電極体の場合）に隣り合う正極板等の隙間をいう。
また、貯留部材は、電池ケースとは別部材としても良いし、電池ケース（その一部）を貯留部材としても良い。
また、貯留部材は、電池ケースとは別部材としても良いし、電池ケース（その一部）を貯留部材としても良い。
本発明の一態様は、上記の非水電解質二次電池であって、前記電極体は、前記正極板、前記負極板、及び前記セパレータを扁平形状に捲回した電極体であって、当該電極体の上端部をなす上端側弧状部と、当該電極体の下端部をなす下端側弧状部と、上記上端側弧状部と上記下端側弧状部との間に位置する平坦部と、を有し、前記貯留部材は、上記電極体を収容する容器であって、前記下端側弧状部の弧状外面に沿って上記電極体の軸線方向に延びる弧状の内底面と、前記平坦部の外面に沿って上記電極体の軸線方向に延びる第１内側面及び第２内側面と、上記電極体の前記端面と離間して向かい合う第３内側面及び第４内側面とを有し、上記電極体の上記端面は、上記第３内側面と向かい合う第１端面と、上記第４内側面と向かい合う第２端面とであり、前記貯留空間として、上記内底面と上記第１内側面及び上記第２内側面と上記第３内側面と上記電極体の第１端面とによって囲まれて構成された第１貯留空間と、上記内底面と上記第１内側面及び上記第２内側面と上記第４内側面と上記電極体の第２端面とによって囲まれて構成された第２貯留空間と、を有する非水電解質二次電池である。
上述の非水電解質二次電池では、電極体として、正極板、負極板、及びセパレータを扁平形状に捲回した電極体であって、当該電極体の上端部をなす上端側弧状部と、当該電極体の下端部をなす下端側弧状部と、上端側弧状部と下端側弧状部との間に位置する平坦部とを有する電極体を備えている。さらに、貯留部材として、この電極体を収容する容器であって、下端側弧状部の弧状外面に沿って電極体の軸線方向に延びる弧状の内底面と、平坦部の外面に沿って電極体の軸線方向に延びる第１内側面及び第２内側面と、電極体の端面と離間して向かい合う第３内側面と第４内側面とを有する貯留部材を備えている。なお、電極体の端面は、電極体の軸線方向を向く２つの端面であって、貯留部材の第３内側面と向かい合う長円状の第１端面と、第４内側面と向かい合う長円状の第２端面とである。
このような上述の非水電解質二次電池では、貯留空間として、貯留部材の内底面と第１内側面と第２内側面と第３内側面と電極体の第１端面とによって囲まれて構成された第１貯留空間と、貯留部材の内底面と第１内側面と第２内側面と第４内側面と電極体の第２端面とによって囲まれて構成された第２貯留空間と、を有する。これにより、電極体の第１端面の隙間を通じて電極体の内部から外部に押し出された非水電解液を、電極体の第１端面に隣接（第１端面に対し電極体の軸線方向に隣接）する第１貯留空間に適切に溜めることができる。さらに、電極体の第２端面の隙間を通じて電極体の内部から外部に押し出された非水電解液を、電極体の第２端面に隣接（第２端面に対し電極体の軸線方向に隣接）する第２貯留空間に適切に溜めることができる。これにより、押し出された非水電解液を電極体の第１端面及び第２端面に接触させた状態にできるので、その後、この押し出された非水電解液を、電極体の第１端面及び第２端面の隙間を通じて電極体の内部に戻すことができる。
なお、電極体の上端側弧状部とは、非水電解質二次電池の使用時において、電極体のうち鉛直方向上端側に位置する（鉛直方向上端部をなす）部位であって、電極板などが弧状をなして重なる部位をいう。また、下端側弧状部とは、非水電解質二次電池の使用時において、電極体のうち鉛直方向下端側に位置する（鉛直方向下端部をなす）部位であって、電極板などが弧状をなして重なる部位をいう。平坦部とは、電極体のうち、上端側弧状部と下端側弧状部との間に位置する部位であって、電極板などが平面状をなして電極体の厚み方向に重なる部位をいう。
さらに、上記いずれかの非水電解質二次電池であって、金属製の電池ケースを備え、前記貯留部材は、前記電極体を収容する容器であって、電気絶縁性樹脂からなり、上記電極体を収容した上記貯留部材が上記電池ケース内に配置されてなる非水電解質二次電池とすると良い。
上述の非水電解質二次電池では、電気絶縁性樹脂からなる貯留部材内に電極体を収容し、電極体を収容した貯留部材を、金属製の電池ケース内に配置している。従って、上述の非水電解質二次電池では、電気絶縁性樹脂からなる貯留部材により、電極体と電池ケースとを電気的に絶縁することができる。
（実施形態）
次に、本発明の実施形態について、図面を参照しつつ説明する。
本実施形態の非水電解質二次電池１００は、図１〜図５に示すように、直方体形状の電池ケース１１０と、正極外部端子１２０と、負極外部端子１３０とを備える、角形密閉式のリチウムイオン二次電池である。このうち、電池ケース１１０は、直方体形状の収容空間をなす金属製の角形収容部１１１と金属製の蓋部１１２とを有するハードケースである。電池ケース１１０（角形収容部１１１）の内部には、電極体１５０などが配置されている。なお、非水電解質二次電池１００の定格容量（公称容量）は５．５Ａｈである。
次に、本発明の実施形態について、図面を参照しつつ説明する。
本実施形態の非水電解質二次電池１００は、図１〜図５に示すように、直方体形状の電池ケース１１０と、正極外部端子１２０と、負極外部端子１３０とを備える、角形密閉式のリチウムイオン二次電池である。このうち、電池ケース１１０は、直方体形状の収容空間をなす金属製の角形収容部１１１と金属製の蓋部１１２とを有するハードケースである。電池ケース１１０（角形収容部１１１）の内部には、電極体１５０などが配置されている。なお、非水電解質二次電池１００の定格容量（公称容量）は５．５Ａｈである。
電極体１５０は、断面長円状をなし、シート状の正極板１５５、負極板１５６、及びセパレータ１５７を扁平形状に捲回した扁平型の捲回体である（図４、図６〜図９、図１１参照）。正極板１５５は、アルミニウム箔からなる正極集電部材１５１と、その表面に塗工された正極合剤１５２（正極活物質１５３を含む合剤）を有している（図７参照）。負極板１５６は、銅箔からなる負極集電部材１５８と、その表面に塗工された負極合剤１５９（負極活物質１５４を含む合剤）を有している（図８参照）。この電極体１５０の内部には、非水電解液が含まれている。
電極体１５０は、電極体１５０の上端部をなす上端側弧状部１５０ｆと、電極体１５０の下端部をなす下端側弧状部１５０ｈと、上端側弧状部１５０ｆと下端側弧状部１５０ｈとの間に位置する平坦部１５０ｇとを有している（図４、図１１参照）。このうち、上端側弧状部１５０ｆは、非水電解質二次電池１００の使用時において、電極体１５０のうち鉛直方向上端側（図３、図４において上端側）に位置する（鉛直方向上端部をなす）部位であって、電極板等（正極板１５５など）が弧状をなして重なる部位である。
また、下端側弧状部１５０ｈは、非水電解質二次電池１００の使用時において、電極体１５０のうち鉛直方向下端側（図３、図４において下端側）に位置する（鉛直方向下端部をなす）部位であって、電極板等（正極板１５５など）が弧状をなして重なる部位である。また、平坦部１５０ｇは、電極体１５０のうち、上端側弧状部１５０ｆと下端側弧状部１５０ｈとの間に位置する部位であって、電極板等（正極板１５５など）が平面状をなして電極体１５０の厚み方向（図４において左右方向）に重なる部位である。
また、電極体１５０は、電極体１５０の軸線方向（軸線ＡＸが延びる方向、図３において左右方向）を向く、第１端面１５０ｊと第２端面１５０ｋとを有している（図３、図１１参照）。第１端面１５０ｊは、捲回された正極板１５５（詳細には、正極活物質未塗工部１５５ｂ）の端面によって構成された長円状の端面である。この第１端面１５０ｊは、電極体１５０の径方向（捲回方向に直交する方向）に隣り合う正極板１５５（詳細には、正極活物質未塗工部１５５ｂ）同士の間の位置に、隙間を有している。なお、正極活物質未塗工部１５５ｂとは、正極板１５５のうち、正極集電部材１５１の表面に正極合剤１５２が塗工されていない部分をいう（図７参照）。
第２端面１５０ｋは、捲回された負極板１５６（詳細には、負極活物質未塗工部１５６ｂ）の端面によって構成された長円状の端面である（図３、図１１参照）。この第２端面１５０ｋは、電極体１５０の径方向（捲回方向に直交する方向）に隣り合う負極板１５６（詳細には、負極活物質未塗工部１５６ｂ）同士の間の位置に、隙間を有している。なお、負極活物質未塗工部１５６ｂとは、負極板１５６のうち、負極集電部材１５８の表面に負極合剤１５９が塗工されていない部分をいう（図８参照）。
正極外部端子１２０は、正極集電部１２２を通じて、電極体１５０の一端部（図３において右端部）に位置する正極捲回部１５０ｄに電気的に接続されている（図３参照）。なお、正極捲回部１５０ｄは、正極活物質未塗工部１５５ｂが捲回された部位である。また、図４及び図１６では、正極集電部１２２の図示を省略している。
また、負極外部端子１３０は、負極集電部１３２を通じて、電極体１５０の他端部（図３において左端部）に位置する負極捲回部１５０ｃに電気的に接続されている。なお、負極捲回部１５０ｃは、負極活物質未塗工部１５６ｂが捲回された部位である。
また、負極外部端子１３０は、負極集電部１３２を通じて、電極体１５０の他端部（図３において左端部）に位置する負極捲回部１５０ｃに電気的に接続されている。なお、負極捲回部１５０ｃは、負極活物質未塗工部１５６ｂが捲回された部位である。
本実施形態では、正極活物質１５３としてニッケル酸リチウムを用いている。また、負極活物質１５４として、黒鉛を用いている。また、セパレータ１５７として、ポリプロピレンからなる多孔質シートを用いている。また、非水電解液として、ＥＣ（エチレンカーボネート）とＤＭＣ（ジメチルカーボネート）とＥＭＣ（エチルメチルカーボネート）とを混合した非水溶媒中に、Ｌｉ塩である六フッ化燐酸リチウムを溶解した非水電解液を用いている。なお、本実施形態では、非水電解液中のＬｉ塩の濃度を１．０ｍｏｌ／Ｌとしている。
また、本実施形態の非水電解質二次電池１００は、貯留部材１７０を有している（図３〜図５、図１０参照）。この貯留部材１７０は、電気絶縁性樹脂（本実施形態では、ポリプロピレン）からなる容器（ハードケース）であり、電極体１５０を収容している。このように、本実施形態の非水電解質二次電池１００では、電気絶縁性樹脂からなる貯留部材１７０内に電極体１５０を収容し、電極体１５０を収容した貯留部材１７０を、金属製の電池ケース１１０内に配置している。これにより、電気絶縁性樹脂からなる貯留部材１７０により、電極体１５０と電池ケース１１０とを電気的に絶縁することができる。
貯留部材１７０は、内底面１７５と第１内側面１７１と第２内側面１７２と第３内側面１７３と第４内側面１７４とを有している。貯留部材１７０の内底面１７５は、断面弧状をなし、電極体１５０の下端側弧状部１５０ｈの弧状外面１５０ｍに沿って電極体１５０の軸線方向（軸線ＡＸが延びる方向、図４において紙面に直交する方向）に延びる形態である（図３、図４、図１０参照）。この内底面１７５は、電極体１５０の下端側弧状部１５０ｈに接触している（図４参照）。
貯留部材１７０の第１内側面１７１及び第２内側面１７２は、互いに対向する平面である。第１内側面１７１は、電極体１５０の平坦部１５０ｇの第１外面１５０ｒに沿って電極体１５０の軸線方向に延びる形態である（図４、図５、図１０参照）。この第１内側面１７１は、平坦部１５０ｇの第１外面１５０ｒに接触している（図４参照）。また、第２内側面１７２は、電極体１５０の平坦部１５０ｇの第２外面１５０ｓに沿って電極体１５０の軸線方向に延びる形態である（図４、図５、図１０参照）。この第２内側面１７２は、平坦部１５０ｇの第２外面１５０ｓに接触している（図４参照）。
貯留部材１７０の第３内側面１７３及び第４内側面１７４は、互いに対向する平面である。第３内側面１７３は、電極体１５０の第１端面１５０ｊとの間に間隙を設けて、第１端面１５０ｊと向かい合っている（図５参照）。第４内側面１７４は、電極体１５０の第２端面１５０ｋとの間に間隙を設けて、第２端面１５０ｋと向かい合っている。
本実施形態では、上述のように電極体１５０を収容する貯留部材１７０によって、電極体１５０の第１端面１５０ｊに隣接する（図５において、第１端面１５０ｊの右側に隣接する）第１貯留空間Ｓ１が構成される（図３、図５参照）。詳細には、この第１貯留空間Ｓ１は、貯留部材１７０の内底面１７５と第１内側面１７１及び第２内側面１７２と第３内側面１７３と電極体１５０の第１端面１５０ｊとによって囲まれて構成されている。
さらに、上述のように電極体１５０を収容する貯留部材１７０によって、電極体１５０の第２端面１５０ｋに隣接する（図５において、第２端面１５０ｋの左側に隣接する）第２貯留空間Ｓ２が構成される（図３、図５参照）。詳細には、第２貯留空間Ｓ２は、貯留部材１７０の内底面１７５と第１内側面１７１及び第２内側面１７２と第４内側面１７４と電極体１５０の第２端面１５０ｋとによって囲まれて構成されている。
ところで、リチウムイオン二次電池等の非水電解質二次電池について、高率電流（ハイレート）のパルス充放電サイクルを行うと、電極体の膨張収縮が繰り返し行われる。この電極体の膨張収縮によって、電極体内部の非水電解液が、電極体の端面の隙間を通じて電極体の外部に押し出される。このため、従来の非水電解質二次電池では、押し出された非水電解液が電池ケースの内底面全体に拡がってしまい、電極体の内部に戻り難くなっていた。このために、従来の非水電解質二次電池では、電極体内の非水電解液（特に、Ｌｉ塩などの電解質）が少なくなり、電池の内部抵抗（例えば、ＤＣ−ＩＲ）が上昇して、電池特性（出力特性など）が低下することがあった。
これに対し、本実施形態の非水電解質二次電池１００は、前述のように、電極体１５０を収容した貯留部材１７０によって構成された、電極体１５０の第１端面１５０ｊに隣接する第１貯留空間Ｓ１を有している（図３、図５参照）。詳細には、この第１貯留空間Ｓ１は、貯留部材１７０の内底面１７５と第１内側面１７１及び第２内側面１７２と第３内側面１７３と電極体１５０の第１端面１５０ｊとによって囲まれて構成されている。
これにより、本実施形態の非水電解質二次電池１００について、高率電流（ハイレート）のパルス充放電サイクルを行って、電極体１５０内部の非水電解液が、電極体１５０の第１端面１５０ｊの隙間を通じて電極体１５０の外部に押し出された場合には、この押し出された非水電解液１４０を、電極体１５０の第１端面１５０ｊに隣接（第１端面１５０ｊに対し電極体１５０の軸線方向に隣接、図１２において右側に隣接）する第１貯留空間Ｓ１に適切に溜めることができる（図１２参照）。
これにより、図１２に示すように、押し出された非水電解液１４０を電極体１５０の第１端面１５０ｊに接触させた状態にできるので、その後、この押し出された非水電解液１４０を、電極体１５０の第１端面１５０ｊの隙間を通じて電極体１５０の内部に戻すことができる。このように、本実施形態の非水電解質二次電池１００は、押し出された非水電解液が電池ケースの内底面全体に拡がってしまう従来の非水電解質二次電池に比べて、押し出された非水電解液が電極体内部に戻り易くなっている。
さらに、本実施形態の非水電解質二次電池１００は、電極体１５０を収容した貯留部材１７０によって構成された、電極体１５０の第２端面１５０ｋに隣接する第２貯留空間Ｓ２を有している（図３、図５参照）。詳細には、この第２貯留空間Ｓ２は、貯留部材１７０の内底面１７５と第１内側面１７１及び第２内側面１７２と第４内側面１７４と電極体１５０の第２端面１５０ｋとによって囲まれて構成されている。
これにより、本実施形態の非水電解質二次電池１００について、高率電流（ハイレート）のパルス充放電サイクルを行って、電極体１５０内部の非水電解液が、電極体１５０の第２端面１５０ｋの隙間を通じて電極体１５０の外部に押し出された場合には、この押し出された非水電解液１４０を、電極体１５０の第２端面１５０ｋに隣接（第２端面１５０ｋに対し電極体１５０の軸線方向に隣接、図１２において左側に隣接）する第２貯留空間Ｓ２に適切に溜めることができる（図１２参照）。
これにより、図１２に示すように、押し出された非水電解液１４０を電極体１５０の第２端面１５０ｋに接触させた状態にできるので、その後、この押し出された非水電解液１４０を、電極体１５０の第２端面１５０ｋの隙間を通じて電極体１５０の内部に戻すことができる。このように、本実施形態の非水電解質二次電池１００は、押し出された非水電解液が電池ケースの内底面全体に拡がってしまう従来の非水電解質二次電池に比べて、押し出された非水電解液が電極体内部に戻り易くなっている。
従って、本実施形態の非水電解質二次電池１００について、高率電流（ハイレート）のパルス充放電サイクルを行っても、電極体１５０内の非水電解液（Ｌｉ塩）の減少を抑制することできるので、電池の内部抵抗（例えば、ＤＣ−ＩＲ）の上昇を抑制することができる。
（ハイレートサイクル充放電試験）
まず、ハイレートサイクル充放電試験を行う前に、２５℃の温度環境下で、非水電解質二次電池１００の電池容量（この電池容量をサイクル前容量とする）を測定した。具体的には、非水電解質二次電池１００の電池電圧が４．２Ｖに達するまで、１Ｃ（５．５Ａ）の定電流で充電を行い、引き続き、非水電解質二次電池１００の電池電圧を４．２Ｖに保ちつつ、電流値が０．１Ｃ（０．５５Ａ）になるまで充電を行った。これにより、非水電解質二次電池１００をＳＯＣ１００％にした。
まず、ハイレートサイクル充放電試験を行う前に、２５℃の温度環境下で、非水電解質二次電池１００の電池容量（この電池容量をサイクル前容量とする）を測定した。具体的には、非水電解質二次電池１００の電池電圧が４．２Ｖに達するまで、１Ｃ（５．５Ａ）の定電流で充電を行い、引き続き、非水電解質二次電池１００の電池電圧を４．２Ｖに保ちつつ、電流値が０．１Ｃ（０．５５Ａ）になるまで充電を行った。これにより、非水電解質二次電池１００をＳＯＣ１００％にした。
なお、１Ｃは、定格容量値（公称容量値）の容量を有する電池を定電流放電して、１時間で放電終了となる電流値である。本実施形態の非水電解質二次電池１００の定格容量（公称容量）は５．５Ａｈであるので、１Ｃ＝５．５Ａとなる。
また、ＳＯＣは、State Of Charge（充電状態、充電率）の略である。
また、ＳＯＣは、State Of Charge（充電状態、充電率）の略である。
その後、非水電解質二次電池１００の電池電圧が２．５Ｖに達するまで、１Ｃ（５．５Ａ）の定電流で放電を行った。これにより、非水電解質二次電池１００をＳＯＣ０％にした。このときの放電電気量を、非水電解質二次電池１００のサイクル前容量として測定したところ、５．５３Ａｈとなった。
また、比較形態として、実施形態の非水電解質二次電池１００と比較して、貯留部材１７０を有していない点のみが異なる非水電解質二次電池を用意した。この比較形態の非水電解質二次電池についても、実施形態の非水電解質二次電池１００と同様にして、サイクル前容量を測定したところ、５．５２Ａｈとなった。
また、サイクル充放電試験を行う前に、２５℃の温度環境下で、非水電解質二次電池１００のＤＣ−ＩＲ（これを、サイクル前ＤＣ−ＩＲとする）を測定した。具体的には、まず、ＳＯＣ５０％に調整した非水電解質二次電池１００を用意し、この非水電解質二次電池１００について、１Ｃ（５．５Ａ）の定電流で１０秒間パルス放電を行った。その後、この非水電解質二次電池１００について、電池電圧を測定した。次いで、この非水電解質二次電池１００について、１Ｃ（５．５Ａ）の定電流で１０秒間パルス充電を行った。
その後、電流値を３Ｃ（１６．５Ａ）、５Ｃ（２７．５Ａ）、１０Ｃ（５５Ａ）と順に変更して、非水電解質二次電池１００について、上述（１Ｃの電流値）のように、１０秒間のパルス放電と、その後の電池電圧測定と、１０秒間のパルス充電とを行った。
その後、電流値を３Ｃ（１６．５Ａ）、５Ｃ（２７．５Ａ）、１０Ｃ（５５Ａ）と順に変更して、非水電解質二次電池１００について、上述（１Ｃの電流値）のように、１０秒間のパルス放電と、その後の電池電圧測定と、１０秒間のパルス充電とを行った。
その後、放電電流値をＸ軸、１０秒間のパルス放電後の電池電圧値をＹ軸としたグラフに、１Ｃ，３Ｃ，５Ｃ，１０Ｃの各電流値で１０秒間パルス放電を行った後の電池電圧値を、それぞれプロットした。そして、プロットした各点の値（ｘ，ｙ）に基づいて、最小二乗法を用いて一次関数を算出し、その傾きの値を、非水電解質二次電池１００のＤＣ−ＩＲの値とした。非水電解質二次電池１００のサイクル前ＤＣ−ＩＲの値は、３．２ｍΩであった。
また、比較形態の非水電解質二次電池についても、実施形態の非水電解質二次電池１００と同様にしてサイクル前ＤＣ−ＩＲを測定したところ、３．１ｍΩであった。これらの結果を表１に示す。
また、比較形態の非水電解質二次電池についても、実施形態の非水電解質二次電池１００と同様にしてサイクル前ＤＣ−ＩＲを測定したところ、３．１ｍΩであった。これらの結果を表１に示す。
次に、実施形態の非水電解質二次電池１００について、２５℃の温度環境下で、高率電流（ハイレート）のパルス充放電サイクル試験を行った。具体的には、ＳＯＣ５０％に調整した非水電解質二次電池１００を用意し、この非水電解質二次電池１００について、２０Ｃ（１１０Ａ）の高率定電流で、１０秒間のパルス充電（定電流充電）を行った。次いで、１０分間休止した後、この非水電解質二次電池１００について、２０Ｃ（１１０Ａ）の高率定電流で、１０秒間のパルス放電（定電流放電）を行った。その後、１０分間休止した。この充放電サイクルを１サイクルとして、非水電解質二次電池１００について、２０００サイクルのハイレート充放電を行った。
また、比較形態の非水電解質二次電池についても、実施形態の非水電解質二次電池１００と同様にして、上述のハイレート充放電を２０００サイクル行った。
また、比較形態の非水電解質二次電池についても、実施形態の非水電解質二次電池１００と同様にして、上述のハイレート充放電を２０００サイクル行った。
２０００サイクルのハイレート充放電を行った後の実施形態にかかる非水電解質二次電池１００について、２５℃の温度環境下で、前述のようにしてＤＣ−ＩＲ（これをサイクル後ＤＣ−ＩＲとする）を測定したところ、３．３ｍΩであった。従って、実施形態にかかる非水電解質二次電池１００では、２０００サイクルのハイレートパルス充放電を行っても、ＤＣ−ＩＲの値が０．１ｍΩしか上昇しなかった。この結果を表１に示す。
このように、実施形態の非水電解質二次電池１００では、高率電流（ハイレート）のパルス充放電サイクルを行っても、電池の内部抵抗（ＤＣ−ＩＲ）の上昇を抑制することができた。これは、実施形態の非水電解質二次電池１００では、電極体１５０を収容した貯留部材１７０によって、電極体１５０の第１端面１５０ｊに隣接する第１貯留空間Ｓ１及び電極体１５０の第２端面１５０ｋに隣接する第２貯留空間Ｓ２（図３、図５参照）を構成しているからであると考えられる。
すなわち、本実施形態の非水電解質二次電池１００について、高率電流（ハイレート）のパルス充放電サイクルを行うことで、電極体１５０の第１端面１５０ｊ及び第２端面１５０ｋの隙間を通じて電極体１５０の内部から外部に非水電解液が押し出されるが、本実施形態の非水電解質二次電池１００では、この押し出された非水電解液１４０を、第１貯留空間Ｓ１及び第２貯留空間Ｓ２に適切に溜めることができる（図１２参照）。これにより、押し出された非水電解液１４０を電極体１５０の第１端面１５０ｊ及び第２端面１５０ｋに接触させた状態にできるので、その後、この押し出された非水電解液１４０を、電極体１５０の第１端面１５０ｊ及び第２端面１５０ｋの隙間を通じて電極体１５０の内部に戻すことができる。従って、本実施形態の非水電解質二次電池１００は、高率電流（ハイレート）のパルス充放電サイクルを行っても、電極体１５０内の非水電解液（Ｌｉ塩）の減少を抑制することでき、電池の内部抵抗（ＤＣ−ＩＲ）の上昇を抑制することができたと考えられる。
一方、２０００サイクルのハイレート充放電を行った後の比較形態にかかる非水電解質二次電池について、２５℃の温度環境下で、前述のようにしてＤＣ−ＩＲ（これをサイクル後ＤＣ−ＩＲとする）を測定したところ、４．６ｍΩであった。従って、比較形態にかかる非水電解質二次電池では、２０００サイクルのハイレートパルス充放電を行ったことで、ＤＣ−ＩＲの値が１．５ｍΩも上昇した。
このように内部抵抗（ＤＣ−ＩＲ）が大きく上昇したのは、比較形態の非水電解質二次電池は、実施形態の非水電解質二次電池１００と異なり、貯留部材１７０を有していない（換言すれば、第１貯留空間Ｓ１及び第２貯留空間Ｓ２を有していない）ためと考えられる。すなわち、比較形態の非水電解質二次電池では、電極体の第１端面及び第２端面の隙間を通じて電極体の内部から外部に押し出された非水電解液が、電池ケースの内底面全体に拡がってしまい、その多くが電極体の内部に戻らなかったと考えられる。このため、電極体内の非水電解液（特に、Ｌｉ塩）が少なくなり、電池の内部抵抗（ＤＣ−ＩＲ）が大きく上昇したと考えられる。
以上の結果より、本実施形態の非水電解質二次電池１００は、高率電流（ハイレート）のパルス充放電サイクルを行っても、電池の内部抵抗の上昇を抑制することができる非水電解質二次電池であるといえる。
次に、非水電解質二次電池１００の製造方法について説明する。
まず、図７に示すように、帯状の正極集電部材１５１の表面に正極合剤１５２が塗工された正極板１５５を用意する。さらに、図８に示すように、帯状の負極集電部材１５８の表面に負極合剤１５９が塗工された負極板１５６を用意する。
まず、図７に示すように、帯状の正極集電部材１５１の表面に正極合剤１５２が塗工された正極板１５５を用意する。さらに、図８に示すように、帯状の負極集電部材１５８の表面に負極合剤１５９が塗工された負極板１５６を用意する。
次に、図９に示すように、正極板１５５、負極板１５６、及びセパレータ１５７が重なるようにして、これらを扁平形状に捲回して、電極体１５０を形成する（図１１参照）。但し、正極板１５５と負極板１５６とについて、正極活物質未塗工部１５５ｂと負極活物質未塗工部１５６ｂが幅方向（図９において左右方向）で互いに背向する向きにし、且つ、正極活物質未塗工部１５５ｂ及び負極活物質未塗工部１５６ｂをセパレータ１５７の幅方向端部から突出させるようにして、電極体１５０を形成する。
次に、ポリプロピレンにより一体成形した貯留部材１７０を用意し、この貯留部材１７０内に電極体１５０を収容する。このとき、電極体１５０の第１端面１５０ｊに隣接する第１貯留空間Ｓ１が構成される（図３、図５参照）。詳細には、第１貯留空間Ｓ１が、貯留部材１７０の内底面１７５と第１内側面１７１及び第２内側面１７２と第３内側面１７３と電極体１５０の第１端面１５０ｊとによって囲まれて構成される。さらに、電極体１５０の第２端面１５０ｋに隣接する第２貯留空間Ｓ２が構成される（図３、図５参照）。詳細には、第２貯留空間Ｓ２が、貯留部材１７０の内底面１７５と第１内側面１７１及び第２内側面１７２と第４内側面１７４と電極体１５０の第２端面１５０ｋとによって囲まれて構成される。
次いで、電極体１５０の正極捲回部１５０ｄの上端部に、正極外部端子１２０の正極集電部１２２を溶接する。また、電極体１５０の負極捲回部１５０ｃの上端部に、負極外部端子１３０の負極集電部１３２を溶接する。その後、貯留部材１７０内に配置された電極体１５０を、角形収容部１１１内に収容すると共に、蓋部１１２で角形収容部１１１の開口を閉塞する。次いで、蓋部１１２と角形収容部１１１とを溶接する。次いで、蓋部１１２に形成されている図示しない注液口から、貯留部材１７０内に非水電解液を注入する（このとき、電極体１５０内に非水電解液を含浸させる）。その後、注液口を封止して、本実施形態の非水電解質二次電池１００が完成する。
（変形形態）
実施形態では、貯留部材１７０を、電池ケース１１０とは別部材とした。具体的には、貯留部材１７０内に電極体１５０を収容して、第１貯留空間Ｓ１及び第２貯留空間Ｓ２を構成した。
これに対し、本変形形態の非水電解質二次電池２００では、貯留部材を電池ケース２１０と別部材で設けることなく、電池ケース２１０の一部を貯留部材としている。
実施形態では、貯留部材１７０を、電池ケース１１０とは別部材とした。具体的には、貯留部材１７０内に電極体１５０を収容して、第１貯留空間Ｓ１及び第２貯留空間Ｓ２を構成した。
これに対し、本変形形態の非水電解質二次電池２００では、貯留部材を電池ケース２１０と別部材で設けることなく、電池ケース２１０の一部を貯留部材としている。
本変形形態の電池ケース２１０は、電極体１５０を収容する貯留部材２１１と、蓋部２１２とを有する（図１３〜図１７参照）。貯留部材２１１は、実施形態の角形収容部１１１とは異なる形状を有している。具体的には、貯留部材２１１は、内底面２１１ｆと第１内側面２１１ｂと第２内側面２１１ｃと第３内側面２１１ｄと第４内側面２１１ｅとを有している。貯留部材２１１の内底面２１１ｆは、断面弧状をなし、下端側弧状部１５０ｈの弧状外面１５０ｍに沿って電極体１５０の軸線方向（軸線ＡＸが延びる方向、図１５において左右方向）に延びる形態である（図１５、図１６参照）。この内底面２１１ｆは、電極体１５０の下端側弧状部１５０ｈに接触している（図１６参照）。
貯留部材２１１の第１内側面２１１ｂ及び第２内側面２１１ｃは、互いに対向する平面である。第１内側面２１１ｂは、電極体１５０の平坦部１５０ｇの第１外面１５０ｒに沿って電極体１５０の軸線方向に延びる形態である（図１６、図１７参照）。この第１内側面２１１ｂは、平坦部１５０ｇの第１外面１５０ｒに接触している（図１６参照）。また、第２内側面２１１ｃは、電極体１５０の平坦部１５０ｇの第２外面１５０ｓに沿って電極体１５０の軸線方向に延びる形態である（図１６、図１７参照）。この第２内側面２１１ｃは、平坦部１５０ｇの第２外面１５０ｓに接触している（図１６参照）。
貯留部材２１１の第３内側面２１１ｄ及び第４内側面２１１ｅは、互いに対向する平面である。第３内側面２１１ｄは、電極体１５０の第１端面１５０ｊとの間に間隙を設けて、第１端面１５０ｊと向かい合っている（図１７参照）。第４内側面２１１ｅは、電極体１５０の第２端面１５０ｋとの間に間隙を設けて、第２端面１５０ｋと向かい合っている。
本実施形態では、上述のように電極体１５０を収容する貯留部材２１１によって、電極体１５０の第１端面１５０ｊに隣接する（図１７において、第１端面１５０ｊの右側に隣接する）第１貯留空間Ｓ１が構成される（図１５、図１７参照）。詳細には、この第１貯留空間Ｓ１は、貯留部材２１１の内底面２１１ｆと第１内側面２１１ｂ及び第２内側面２１１ｃと第３内側面２１１ｄと電極体１５０の第１端面１５０ｊとによって囲まれて構成されている。
さらに、上述のように電極体１５０を収容する貯留部材２１１によって、電極体１５０の第２端面１５０ｋに隣接する（図１７において、第２端面１５０ｋの左側に隣接する）第２貯留空間Ｓ２が構成される（図１５、図１７参照）。詳細には、第２貯留空間Ｓ２は、貯留部材２１１の内底面２１１ｆと第１内側面２１１ｂ及び第２内側面２１１ｃと第４内側面２１１ｅと電極体１５０の第２端面１５０ｋとによって囲まれて構成されている。
このような本変形形態の非水電解質二次電池２００では、実施形態の非水電解質二次電池１００と同様に、高率電流（ハイレート）のパルス充放電サイクルを行って、電極体１５０内部の非水電解液が、電極体１５０の第１端面１５０ｊ及び第２端面１５０ｋの隙間を通じて電極体１５０の外部に押し出された場合には、この押し出された非水電解液１４０を、第１貯留空間Ｓ１及び第２貯留空間Ｓ２に適切に溜めることができる（図１８参照）。
これにより、図１８に示すように、押し出された非水電解液１４０を電極体１５０の第１端面１５０ｊに接触させた状態にできるので、その後、この押し出された非水電解液１４０を、電極体１５０の第１端面１５０ｊの隙間を通じて電極体１５０の内部に戻すことができる。従って、本変形形態の非水電解質二次電池２００でも、高率電流（ハイレート）のパルス充放電サイクルを行っても、本実施形態の非水電解質二次電池１００と同様に、電極体１５０内の非水電解液（Ｌｉ塩）の減少を抑制することでき、電池の内部抵抗（例えば、ＤＣ−ＩＲ）の上昇を抑制することができる。
以上において、本発明を実施形態及び変形形態に即して説明したが、本発明は上記実施形態等に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で、適宜変更して適用できることはいうまでもない。
例えば、実施形態では、貯留部材１７０の材質をＰＰ（ポリプロピレン）とした。しかしながら、貯留部材１７０の材質は、ポリプロピレンに限らず、ＰＦＡ（テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体）、ＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＰＰＳ（ポリフェニレンサルファイド樹脂）、ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）などを用いることができる。
１００，２００ 非水電解質二次電池
１１０，２１０ 電池ケース
１４０ 非水電解液
１５０ 電極体
１５０ｊ 第１端面
１５０ｋ 第２端面
１５０ｆ 上端側弧状部
１５０ｇ 平坦部
１５０ｈ 下端側弧状部
１５０ｍ 弧状外面
１５５ 正極板
１５６ 負極板
１５７ セパレータ
１７０，２１１ 貯留部材
１７１，２１１ｂ 第１内側面
１７２，２１１ｃ 第２内側面
１７３，２１１ｄ 第３内側面
１７４，２１１ｅ 第４内側面
１７５，２１１ｆ 内底面
Ｓ１ 第１貯留空間
Ｓ２ 第２貯留空間
１１０，２１０ 電池ケース
１４０ 非水電解液
１５０ 電極体
１５０ｊ 第１端面
１５０ｋ 第２端面
１５０ｆ 上端側弧状部
１５０ｇ 平坦部
１５０ｈ 下端側弧状部
１５０ｍ 弧状外面
１５５ 正極板
１５６ 負極板
１５７ セパレータ
１７０，２１１ 貯留部材
１７１，２１１ｂ 第１内側面
１７２，２１１ｃ 第２内側面
１７３，２１１ｄ 第３内側面
１７４，２１１ｅ 第４内側面
１７５，２１１ｆ 内底面
Ｓ１ 第１貯留空間
Ｓ２ 第２貯留空間
Claims (2)
- 正極板、負極板、及びセパレータを有する電極体と、
上記電極体の内部に含まれた非水電解液と、を備える
非水電解質二次電池であって、
上記電極体の端面に隣接する貯留空間であって、上記電極体の上記端面の隙間を通じて上記電極体の内部から外部に押し出された上記非水電解液を貯留する貯留空間を構成する貯留部材を備え、
前記電極体は、
前記正極板、前記負極板、及び前記セパレータを扁平形状に捲回した電極体であって、当該電極体の上端部をなす上端側弧状部と、当該電極体の下端部をなす下端側弧状部と、上記上端側弧状部と上記下端側弧状部との間に位置する平坦部と、を有し、
前記貯留部材は、
上記電極体を収容する容器であって、前記下端側弧状部の弧状外面に沿って上記電極体の軸線方向に延びる弧状の内底面と、前記平坦部の外面に沿って上記電極体の軸線方向に延びる第１内側面及び第２内側面と、上記電極体の前記端面と離間して向かい合う第３内側面及び第４内側面とを有し、
上記電極体の上記端面は、上記第３内側面と向かい合う第１端面と、上記第４内側面と向かい合う第２端面とであり、
前記貯留空間として、
上記内底面と上記第１内側面及び上記第２内側面と上記第３内側面と上記電極体の第１端面とによって囲まれて構成された第１貯留空間と、
上記内底面と上記第１内側面及び上記第２内側面と上記第４内側面と上記電極体の第２端面とによって囲まれて構成された第２貯留空間と、を有する
非水電解質二次電池。 - 請求項１に記載の非水電解質二次電池であって、
金属製の電池ケースを備え、
前記貯留部材は、前記電極体を収容する容器であって、電気絶縁性樹脂からなり、
上記電極体を収容した上記貯留部材が上記電池ケース内に配置されてなる
非水電解質二次電池。
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