JP5253233B2 - 排ガス浄化触媒 - Google Patents
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PdはNOxの還元活性の高い金属であるため、Pdの担持によりリーン雰囲気下で吸蔵されたNOxの還元効率が向上し、NOx還元性能を向上させることができる。一方、PdはNOの酸化活性が低いため、Pd単独ではNOの酸化反応を抑制し、NOx吸蔵性能を悪化させるが、Pdはリーン雰囲気下での安定力が高く、粒成長が起こりにくいため、Pt担持量に対するPdの担持量をモル比で1.0以下に抑えてPtと共存させた場合に、Ptの粒成長を抑制し、NOの酸化活性の低下が抑制され、NOx吸蔵性能を向上させることができる。
本発明のNOx吸蔵還元型の排ガス浄化触媒は、支持基材の上に、Rh(ロジウム)及びPd(パラジウム)が担持された第1の触媒層と、Pt(白金)及びPd(パラジウム)が担持され、Ptの担持量(x)に対するPdの担持量(y)の比率(y/x;モル比)が0.4≦y/x≦0.46を満たす第2の触媒層と、を支持基材側から順に設けて構成されている。
コート方法や焼成条件などについては、組成やスケール等により適宜選択すればよい。
コート方法や焼成条件などについては、組成やスケール等により適宜選択すればよい。
支持基材は、RhやPt、Pd等の触媒金属を担持する触媒層を支持するものであり、目的や場合によりセラミックスや金属製の公知のものを選択することができる。具体的な例としては、コージェライト製ハニカム基材、SiC製ハニカム基材、メタルハニカム基材などが挙げられる。
市販のAl2O3粉末、TiO2−ZrO2粉末、及びCeO2−ZrO2粉末をそれぞれ45部、45部、10部の量で混合して混合粉末aを調製した。この混合粉末aに硝酸パラジウム溶液を混合し、乾燥、300℃での焼成を行ない、Pdが粉末100g当たり0.65g担持されている担持粉末Aを作製した。また、ZrO2粉末と硝酸ロジウム溶液とを混合し、乾燥、300℃での焼成を行ない、Rhが粉末100g当たり1g担持されている担持粉末Bを作製した。
実施例1において、下側触媒コート層におけるPdの担持量を0.45g/Lに変更し、上側コート層におけるPdの担持量を0.30g/L(Ptの担持量に対するPdの担持量の比率(モル比)=0.46相当)に変更したこと以外は、実施例1と同様にして、NOx吸蔵還元型の排ガス浄化触媒を作製した。排ガス浄化触媒の担持金属の構成を図1(b)に示す。このとき、層の厚み、及びPt、Pd、Rhの総担持量は、いずれも実施例と同様になるようにした。
実施例1において、下側触媒コート層におけるPdの担持量を0.29g/Lに変更し、上側コート層におけるPdの担持量を0.46g/L(Ptの担持量に対するPdの担持量の比率(モル比)=0.70相当)に変更したこと以外は、実施例1と同様にして、NOx吸蔵還元型の排ガス浄化触媒を作製した。排ガス浄化触媒の担持金属の構成を図1(c)に示す。このとき、層の厚み、及びPt、Pd、Rhの総担持量は、いずれも実施例と同様になるようにした。
実施例1において、下側触媒コート層におけるPdの担持量を0.15g/Lに変更し、上側コート層におけるPdの担持量を0.60g/L(Ptの担持量に対するPdの担持量の比率(モル比)=0.92相当)に変更したこと以外は、実施例1と同様にして、NOx吸蔵還元型の排ガス浄化触媒を作製した。排ガス浄化触媒の担持金属の構成を図1(d)に示す。このとき、層の厚み、及びPt、Pd、Rhの総担持量は、いずれも実施例と同様になるようにした。
実施例1において、下側触媒コート層の形成に用いた担持粉末Aを混合粉末aに代え、下記のようにPdを担持せずRhのみを担持した下側コート層を形成すると共に、上側コート層の形成に用いた担持粉末Cを、混合粉末a120gにPdを担持せずPtのみを担持した担持粉末Dに代え、下記のように上側コート層を形成したこと以外は、実施例1と同様にして、NOx吸蔵還元型の排ガス浄化触媒を作製した。排ガス浄化触媒の担持金属の構成を図1(e)に示す。このとき、層の厚み、及びPt、Rhの総担持量は、いずれも実施例と同様になるようにした。
混合粉末a100部と、担持粉末B50部と、バインダーとしてのアルミナゾル20部(固形分:10質量%)と、蒸留水とを混合してスラリーを調製した。調製したスラリーをコージェライト製のハニカム基材に基材1L当たり152gコートされるようにウォッシュコートし、250℃で1時間、乾燥させ、更に500℃で1時間焼成して、ハニカム基材上に下側触媒コート層を形成した。
前記混合粉末a120g当たりにPt1.2gを担持し、担持粉末Dを作製した。この担持粉末Dとバインダーとしてのアルミナゾル16部(固形分:10質量%)と蒸留水とを混合してスラリーを調製し、得られたスラリーを、ハニカム基材の下側コート層の上に基材1L当たり122gコートされるようにウォッシュコートし、250℃で1時間、乾燥させ、更に500℃で1時間焼成して、ハニカム基材上の下側コート層の上に上側触媒コート層を形成した。
実施例1において、下側触媒コート層におけるPdの担持量を0.75g/Lに変更し、上側触媒コート層の形成に用いた担持粉末Cを、混合粉末aにPdを担持せずPtのみを担持した比較例1の担持粉末Dに代えたこと以外は、実施例1と同様にして、NOx吸蔵還元型の排ガス浄化触媒を作製した。排ガス浄化触媒の担持金属の構成を図1(f)に示す。このとき、層の厚み、及びPt、Pd、Rhの総担持量は、いずれも実施例と同様になるようにした。
実施例1において、下側触媒コート層におけるPdの担持量を0.75g/Lに変更し、上側コート層におけるPdの担持量を0.75g/L(Ptの担持量に対するPdの担持量の比率(モル比)=1.15相当)に変更し、Pdの総担持量を0.75g/Lから1.5g/Lに変更したこと以外は、実施例1と同様にして、NOx吸蔵還元型の排ガス浄化触媒を作製した。排ガス浄化触媒の担持金属の構成を図1(g)に示す。このとき、層の厚み、及びPt、Rhの総担持量は、いずれも実施例と同様になるようにした。
実施例1において、下側触媒コート層を形成するためのスラリーの調製に用いた担持粉末Aを混合粉末aに代えると共に、担持粉末Cの作製に用いたPdの量を0.10gから0.75g(Ptの担持量に対するPdの担持量の比率(モル比)=1.15相当)に変更したこと以外は、実施例1と同様にして、NOx吸蔵還元型の排ガス浄化触媒を作製した。排ガス浄化触媒の担持金属の構成を図1(h)に示す。このとき、層の厚み、及びPt、Pd、Rhの総担持量は、いずれも実施例と同様になるようにした。
上記より得られた各排ガス浄化触媒について、以下の測定、評価を行なった。
−1.未還元NOx量−
得られた排ガス浄化触媒の各々から、容積が35mlになるようにテストピースを切り出した。得られたテストピースを大気雰囲気中、750℃で処理した後、リーンバーンエンジンを模擬したモデルガス系統に装着し、リーン雰囲気下での定常運転を60秒間、リッチ雰囲気下でのリッチ処理を5秒間とした繰り返し運転を行ない、リッチ雰囲気での未還元のNOx量を測定した。測定結果は、比較例1の値を1に規格化したときの相対値として図2に示す。
各排ガス浄化触媒において、NOxが飽和吸蔵したときのNOxとNOとの濃度を測定し、そのときの入りガス濃度(NO濃度)からNO酸化率を求めた。測定結果を図3に示す。
各排ガス浄化触媒を用い、リッチ雰囲気下で300秒間のリッチ処理を行ない、その後リーン雰囲気下での定常運転に切り替えて、そこから導入された排ガス中のNOx濃度に対して、排出された排ガス中のNOx濃度が10%になるまでの間におけるNOx吸蔵量を測定した。
これに対し、Pd担持量を含まないためPd担持量の比率y/xが0(ゼロ)である比較例1〜2では、NOx吸蔵量は不充分であり、また、Pd担持量がy/x≦1.0の範囲を超える比較例3〜4でもNOx吸蔵量が低下した。
Claims (1)
- 支持基材の上に、ロジウム及びパラジウムが担持された第1の触媒層と、白金及びパラジウムが担持され、前記白金の担持量(x)に対する前記パラジウムの担持量(y)の比率(y/x;モル比)が0.4≦y/x≦0.46を満たす第2の触媒層と、を前記支持基材側から順に有するNOx吸蔵還元型の排ガス浄化触媒。
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