JP5223149B2

JP5223149B2 - 熱伝導材

Info

Publication number: JP5223149B2
Application number: JP2010146506A
Authority: JP
Inventors: 涼介塩野
Original assignee: Kitagawa Industries Co Ltd
Current assignee: Kitagawa Industries Co Ltd
Priority date: 2010-06-28
Filing date: 2010-06-28
Publication date: 2013-06-26
Anticipated expiration: 2030-06-28
Also published as: JP2012007129A

Description

本発明は、アクリル酸エステルを含むモノマーを重合してなるポリマーに熱伝導フィラーを含有させ、成形後に硬化させてなる熱伝導材に関し、詳しくは、コータ等によっても厚手のシート状に容易に成形可能な熱伝導材に関する。

従来より、ミラブルタイプのシリコーンゴムからなる基材に熱伝導フィラーを充填し、混練・成形してなる熱伝導材が考えられている。この種の熱伝導材は、電気・電子装置の内部において、例えば、発熱源となる電子部品と、放熱板や筐体パネル等といったヒートシンクとなる部品（以下、単にヒートシンクという）との間に介在させるように配置して使用される。このように熱伝導材を配置した場合、電子部品等が発生する熱をヒートシンク側へ良好に逃がすことができる。このため、この種の熱伝導材は、例えばＣＰＵの高速化等のために不可欠な素材として注目を集めている。

ところが、ミラブルタイプのシリコーンゴムを基材として使用した場合、一般的に柔軟性が劣る。そこで、本願出願人は、比較的良好な柔軟性が得られるアクリル系の熱伝導材を提案している（例えば、特許文献１参照）。

特開２００７−２１１１４１号公報

しかしながら、柔軟性に優れた熱伝導材は、一般的にはその熱伝導材の硬化前の粘度も低く、コータ等によって厚手のシート状に成形するのが困難であった。一方、携帯電話等の各種機器の筐体等の多様化により、厚手でかつ柔軟性に優れた熱伝導材に対する要請は高まりつつある。そこで、本発明は、柔軟性に優れ、かつ、コータ等によっても厚手のシート状に容易に成形可能なアクリル系の熱伝導材を提供することを目的としてなされた。

上記目的を達するためになされた本発明は、アクリル酸エステルを含むモノマーを重合してなるポリマーに、高級脂肪酸処理された水酸化マグネシウムと熱伝導フィラーと可塑剤とを含有させ、成形後に硬化させてなる熱伝導材であって、上記ポリマー１００重量部に対して、上記水酸化マグネシウムを１００〜１６０重量部、上記熱伝導フィラーを２５０〜３３０重量部、それぞれ含有し、可塑剤として、トリメリット酸エステルが上記ポリマー１００重量部に対して６重量部以上使用され、硬化後のアスカーＣ硬度が１０以下で、２Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を有することを特徴としている。

本願出願人は、アクリル酸エステルを含むモノマーを重合してなるポリマーに、高級脂肪酸処理された水酸化マグネシウムを含有させていくと、粘度が上昇し、コータ等によっても例えば２ｍｍを超える厚手のシート状に容易に成形可能となることを発見した。但し、この場合、水酸化マグネシウムの含有量を増やせば増やすほど、硬化後の熱伝導材の硬度が高くなる傾向がある。これに対して、本願出願人は、可塑剤としてトリメリット酸エステルを上記ポリマー１００重量部に対して６重量部以上使用すると、水酸化マグネシウムを含有させていっても硬化後の硬度が殆ど変化しないことを発見した。

本発明の熱伝導材は、可塑剤として、トリメリット酸エステルが上記ポリマー１００重量部に対して６重量部以上使用され、かつ、水酸化マグネシウムを１００〜１６０重量部含有している。このため、硬化前は十分な粘度を有してコータ等によっても例えば２ｍｍを超える厚手のシート状に容易に成形可能で、硬化後のアスカーＣ硬度も１０以下とすることができる。また、本発明の熱伝導材は、上記ポリマー１００重量部に対して熱伝導フィラーを２５０〜３３０重量部含有しているので、２Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を呈し、電子部品等の発熱源が発生する熱をヒートシンク側へ良好に逃がすことができる。

なお、本発明において、上記水酸化マグネシウムは六角板状であってもよく、その場合、一層良好に硬化前の粘度を確保することができる。従って、その場合、コータ等によっても例えば２ｍｍを超える厚手のシート状に成形することが一層容易になる。

更に、その場合、上記可塑剤を、上記ポリマー１００重量部に対して６〜１０重量部使用してもよく、その場合、硬化前の粘度を、より一層成形に適した値に調整することができる。

また、上記熱伝導フィラーを、上記ポリマー１００重量部に対して２５０〜３３０重量部含有するので、良好な熱伝導性を確保しつつ、硬度が高くなり過ぎるのを良好に抑制することができる。そして、上記熱伝導フィラーは、水酸化アルミニウム及び炭化珪素であってもよい。

また、本発明において、ロータＮｏ．７、回転数２ｒｐｍ、２５℃の条件でブルックフィールド粘度計を用いて測定された上記硬化前の粘度が、１０万〜２０万ｃＰであってもよい。この場合、コータ等によっても例えば２ｍｍを超える厚手のシート状に成形することが一層容易になる。

水酸化マグネシウム含有量の変化に対する粘度及び硬度の変化を表す説明図である。

次に、本発明の実施の形態を、図面と共に説明する。本願出願人は、アクリル酸エステルを含むモノマーを重合してなるポリマーに、トリメリット酸エステルからなる可塑剤と、水酸化マグネシウム，水酸化アルミニウム，炭化珪素といったフィラーを下記の表１に示す各種配合で含有させ、コータによりシート状に成形した後、架橋により硬化させた（Ｎｏ．１〜Ｎｏ．１８の試料）。なお、上記ポリマーとしては日本触媒製のアクリルモノマーを含む架橋剤を併せたアクリルポリマーを使用し、水酸化マグネシウムとしては神島化学製の平均粒径０．５〜１．０μｍの高級脂肪酸処理品（六角板状）を使用し、水酸化アルミニウムとしては日本軽金属製の平均粒径８μｍの粉砕品を、炭化珪素としては昭和電工製の平均粒径５０〜１００μｍの粉砕品を、それぞれ使用した。

また、比較のため、可塑剤としてピロメリット酸エステルを使用したＮｏ．１９の試料や、水酸化マグネシウムとして神島化学製の平均粒径０．５〜１．０μｍのシランカップリング処理品を使用したＮｏ．２０の試料も、下記の表２，表３に示す配合で同様の方法によって作成した。更に、下記の表４に示すようにフィラーの配合を変化させたＮｏ．２１〜Ｎｏ．２３の試料も、同様の方法によって作成した。

いずれの試料も、熱伝導率は２Ｗ／ｍ・Ｋ以上と優れた熱伝導性を示した。また、各試料の硬化前に、ロータＮｏ．７，回転数２ｒｐｍ，２５℃の条件でブルックフィールド粘度計を用いて測定した粘度と、硬化後に測定したアスカーＣ硬度とを、表５に示す。なお、表５には、水酸化マグネシウムの含有量も併せて記載した。また、Ｎｏ．１〜Ｎｏ．１８の試料に基づき、水酸化マグネシウム含有量の変化に対する粘度及び硬度の変化をまとめたものが図１である。

図１に中間色の実線で示すように、トリメリット酸エステルからなる可塑剤を上記ポリマー１００重量部に対して６重量部使用したＮｏ．１〜Ｎｏ．６の試料では、水酸化マグネシウムを含有量を上げていくと粘度が上昇していくことが分かった。また、他の試料でも、水酸化マグネシウムの含有量と粘度との対応関係はほぼ同様であった。そして、コータ等によっても例えば２ｍｍを超える厚手のシート状に容易に成形可能となる粘度は１０万〜２０万ｃＰであるが、そのような粘度が安定して得られるのは水酸化マグネシウムの含有量を上記ポリマー１００重量部に対して１００〜１２５重量部とした範囲であることも分かった。

また、可塑剤を使用しなかったＮｏ．７〜Ｎｏ．１０の試料や、可塑剤を上記ポリマー１００重量部に対して２重量部しか使用しなかったＮｏ．１１〜Ｎｏ．１４の試料では、図１に太い実線または太い点線で示すように、アスカーＣ硬度が水酸化マグネシウムの含有量に関わらず１０を遥かに超えており、水酸化マグネシウムの含有量を増やせば増やすほど硬度が高くなる傾向があった。これに対して、トリメリット酸エステルからなる可塑剤を上記ポリマー１００重量部に対して６重量部または１０重量部使用したＮｏ．１〜Ｎｏ．６またはＮｏ．１５〜Ｎｏ．１８の試料では、細い実線または細い点線で示すように、水酸化マグネシウムを含有させていっても硬度が殆ど変化せず、全範囲に亘ってアスカーＣ硬度が１０以下であった。

但し、可塑剤としてピロメリット酸エステルを使用したＮｏ．１９の試料や、熱伝導フィラー（水酸化アルミニウム及び炭化珪素）を３３０重量部を超えて含有させたＮｏ．２１の試料では、それ以外の配合がＮｏ．３〜Ｎｏ．５と同様であるにも拘わらず、表５に示すようにアスカーＣ硬度が１０を超えてしまった。更に、水酸化マグネシウムとしてシランカップリング処理品を使用したＮｏ．２０の試料では、それ以外の配合がＮｏ．４と同様であるにも拘わらず、粘度は大幅に低く、アスカーＣ硬度は１０を大幅に超えてしまった。なお、表面処理をなんら行っていない水酸化マグネシウムは上記ポリマー中に均等に分散させることができない。

これに対して、Ｎｏ．３，４，５，１７，２２，２３の試料では、高級脂肪酸処理された六角板状の水酸化マグネシウムを１００〜１２５重量部含有させ、かつ、熱伝導フィラーを２５０〜３３０重量部含有させ、更に、トリメリット酸エステルからなる可塑剤を６〜１０重量部使用しているので、１０万ｃＰ〜２０万ｃＰの上記粘度と、１０以下の上記硬度とが得られた。従って、このような試料を用いれば、コータ等によって例えば２ｍｍを超える厚手のシート状に成形する場合でも、寸法が安定して歩留まりが向上する。しかも、硬化後も優れた柔軟性を有しているので、電子部品等に対して使用した場合にはんだクラックが生じるなどの事態も回避することができる。

また、上記可塑剤を１０重量部を超えて使用すると、セパレータが曇るほどのオイルブリード（べたつき）が生じて却って成形性が低下する場合があるが、上記試料では可塑剤を６〜１０重量部使用しているのでそのような事態も回避することができる。更に、上記粘度が２０万ｃＰを超えると一般の脱泡機（真空圧０．１ＭＰａ）で脱泡しきれずに気泡が内部に残ってしまう可能性があるが、上記試料では上記粘度が２０万ｃＰ以下であるのでそのような事態も回避することができる。また更に、上記試料は、２Ｗ／ｍ・Ｋ以上と優れた熱伝導性を示すので、電子部品等に対して使用した場合にその電子部品等が発生した熱を良好にヒートシンク側へ逃がすことができる。

なお、本発明は上記実施の形態になんら限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の形態で実施することができる。例えば、原料となる各種素材は上記以外の商品であってもよく、熱伝導フィラーとしてはアルミナ，マグネシア，酸化亜鉛，窒化アルミニウム等の各種フィラーを使用することができる。

Claims

アクリル酸エステルを含むモノマーを重合してなるポリマーに、高級脂肪酸処理された水酸化マグネシウムと熱伝導フィラーと可塑剤とを含有させ、成形後に硬化させてなる熱伝導材であって、
上記ポリマー１００重量部に対して、上記水酸化マグネシウムを１００〜１６０重量部、上記熱伝導フィラーを２５０〜３３０重量部、それぞれ含有し、
可塑剤として、トリメリット酸エステルが上記ポリマー１００重量部に対して６重量部以上使用され、
硬化後のアスカーＣ硬度が１０以下で、２Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を有することを特徴とする熱伝導材。
上記水酸化マグネシウムが、六角板状であることを特徴とする請求項１に記載の熱伝導材。
上記可塑剤を、上記ポリマー１００重量部に対して６〜１０重量部使用したことを特徴とする請求項１又は２に記載の熱伝導材。
上記熱伝導フィラーが、水酸化アルミニウム及び炭化珪素であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の熱伝導材。
ロータＮｏ．７、回転数２ｒｐｍ、２５℃の条件でブルックフィールド粘度計を用いて測定された上記硬化前の粘度が、１０万〜２０万ｃＰであることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の熱伝導材。