JP6152595B2

JP6152595B2 - 熱伝導材

Info

Publication number: JP6152595B2
Application number: JP2013135303A
Authority: JP
Inventors: 川口　康弘; 康弘川口; 峻志水野
Original assignee: Kitagawa Industries Co Ltd
Current assignee: Kitagawa Industries Co Ltd
Priority date: 2013-06-27
Filing date: 2013-06-27
Publication date: 2017-06-28
Anticipated expiration: 2033-06-27
Also published as: JP2015010130A; US10287472B2; US20150004388A1

Description

本発明は、音響機器、情報関連機器、情報伝達機器等に使用される熱伝導材に関し、詳しくは、熱伝導性に加えて制振性も具備した熱伝導材に関する。

従来、ＣＤ−ＲＯＭ，ミニディスク，ＤＶＤ等の光ディスクや光磁気ディスク、ハードディスク等の機器は、機構上振動に弱いため、振動を減衰させる制振材が装着されている。制振材としてシリコーン系の樹脂を使用すると、シロキサンガスが発生して電子機器に悪影響を与える可能性があるため望ましくない。また、この種の制振材では、ＣＤ−ＲＯＭ等で発生する熱を筐体等のヒートシンクとなる部材に放熱するため、熱伝導性を付与することも要請されている。

そこで、アクリル酸エステルを含むモノマーを重合してなるポリマーに、平均粒径５０〜１００μｍの炭化ケイ素、及び、平均粒径０．５〜１．０μｍの水酸化マグネシウムを含有させた熱伝導性制振材が提案されている。この材料は、優れた制振性及び熱伝導性を具備しており、しかも、アクリル系であるのでシロキサンガスの発生を危惧する必要もない（例えば、特許文献１参照）。

特許４６７９３８３号公報

ところが、近年、この種の材料は、多機能携帯電話（いわゆるスマートフォン）やタブレットＰＣ等の携帯端末へも用途が広がっており、薄肉のフィルム状で圧縮荷重も小さいものが要請されている。しかしながら、特許文献１に記載の材料は、薄肉化が困難であり、仮に薄肉のフィルム状に成形できたとしても、平均粒径５０μｍ以上の炭化ケイ素を含有しているため圧縮荷重が大きくなってしまう。そこで、本発明は、良好な制振性と良好な熱伝導性とを兼ね備え、薄肉のフィルム状に成形した場合にも圧縮荷重の小さい熱伝導材を提供することを目的としてなされた。

前記目的を達するためになされた本発明の熱伝導材は、アクリル酸エステルを含むモノマーを重合してなるポリマーに、平均粒径１０μｍ以上５０μｍ未満の炭化ケイ素、平均粒径１μｍ以上１０μｍ未満の水酸化アルミニウム、及び、平均粒径０．５μｍ以上１μｍ未満の水酸化マグネシウムを含有させたことを特徴としている。

本願出願人は、炭化ケイ素，水酸化アルミニウム，水酸化マグネシウム等のフィラーの粒径を種々に変更して実験を行った結果、炭化ケイ素，水酸化アルミニウム，水酸化マグネシウムの粒径を前記範囲に設定することで、得られた熱伝導材を厚さ１００μｍ程度の薄肉のフィルム状に容易に成形できることを発見した。前記粒径の組合せでは、炭化ケイ素，水酸化アルミニウム，水酸化マグネシウムが３粒径を構成しており、最も大きい炭化ケイ素の平均粒径も５０μｍ未満である。このため、厚さ１００μｍ程度の薄肉のフィルム状に容易に成形でき、フィルムの圧縮荷重も小さくなる。また、この熱伝導材は、前記特許文献１の材料と同様に、良好な制振性と良好な熱伝導性とを兼ね備え、シロキサンガスの発生を危惧する必要もない。

なお、前記ポリマーに更に、アクリレート系の多官能モノマーを、前記ポリマーに対して０．１重量％を超えて１重量％未満添加してもよい。その場合、ポリマーのＰＥＴフィルム等に対する接着性が向上し、前記フィルム状に成形した場合にもＰＥＴフィルムに貼着するなどすれば、その取り扱いを一層容易にすることができる。また、多官能性モノマーの作用により、炭化ケイ素の平均粒径が小さくても水酸化マグネシウムの凝集を良好に抑制することができ、熱伝導材の熱伝導性や機械的特性が一層安定して発揮される。更に、多官能モノマーを０．１重量％を超えて添加することにより、架橋密度が向上し、厚さ１００μｍ程度の薄肉のフィルム状に成形した場合でも取り扱いが容易となる。

また、本発明の熱伝導材は、前述のように厚さ１００μｍ〜３００μｍのフィルム状に形成されてもよく、その場合、多機能携帯電話やタブレットＰＣ等へ一層良好に応用することができる。そして、その場合、片面に厚さ６μｍ以下のＰＥＴフィルムが積層され、少なくとも前記ＰＥＴフィルムが積層された側と反対面が粘着性を有してもよい。その場合、厚さ６μｍ以下のため容易に変形し、かつ良好な摺動性を有するＰＥＴフィルムが片面に積層されたことにより、その熱伝導材の取り扱いが極めて容易となる。また、熱伝導材の他面が粘着性を有しているので、テープ等の熱伝導性を阻害するものを介さずに容易に電子部品等へ装着可能となる。

本発明が適用された熱伝導材の構成を模式的に表す説明図である。

［実験例］
次に、本発明の実施の形態を、図面と共に説明する。図１に模式的に示すように、本願出願人は、アクリル酸エステルを含むモノマーを重合してなるポリマー１１に、炭化ケイ素１３，水酸化マグネシウム１５，水酸化アルミニウム１７を含有させた熱伝導材１０を作成し、厚さ１００μｍのフィルム状に成形した。また、その熱伝導材１０の片面には、厚さ５μｍのＰＥＴフィルム２０を貼着した。

本願出願人は、各種フィラー（炭化ケイ素１３，水酸化マグネシウム１５，水酸化アルミニウム１７）の粒径及び配合や、ポリマー１１に添加する２官能アクリレートの配合を次のように種々に変更して、特性の変化を調べた。なお、以下の表では、水酸化マグネシウムを「水酸化マグ」と、水酸化アルミニウムを「水酸化アルミ」と、それぞれ略記している。

表１に示す試料１は、前記特許文献１に示されたものとほぼ同様の配合及び粒径を採用したもので、ｔａｎδ＝０．９といった比較的良好な制振性を示したものの、厚さ１００μｍの熱伝導材１０を３０％圧縮したときの圧縮荷重は２００Ｎ／□１０ｍｍと大きかった。また、熱伝導材１０とＰＥＴフィルム２０との接着性は弱く、電子部品等への装着時に熱伝導材１０がＰＥＴフィルム２０から剥がれる可能性があった。

これに対し、炭化ケイ素１３の平均粒径を３５μｍとして他は試料１と同様に構成した試料２（表２参照）は、ｔａｎδ＝１．２といった極めて良好な制振性を示し、厚さ１００μｍの熱伝導材１０を３０％圧縮したときの圧縮荷重も４０Ｎ／□１０ｍｍと小さかった。但し、熱伝導材１０とＰＥＴフィルム２０との接着性は試料１と同様に弱く、電子部品等への装着時に熱伝導材１０がＰＥＴフィルム２０から剥がれる可能性があった。

表３に示すように、炭化ケイ素１３の平均粒径を更に小さい５μｍとして他は試料１と同様に構成した試料３は、ｔａｎδ＝０．７といった比較的良好な制振性を示し、厚さ１００μｍの熱伝導材１０を３０％圧縮したときの圧縮荷重も４０Ｎ／□１０ｍｍと小さかった。但し、熱伝導材１０とＰＥＴフィルム２０との接着性は試料１と同様に弱く、電子部品等への装着時に熱伝導材１０がＰＥＴフィルム２０から剥がれる可能性があった。また、この試料３では、炭化ケイ素１３の平均粒径が小さいために、材料の混練もしづらく、薄肉化も困難であった。

表４に示す試料４は、試料２におけるポリマー１１を、アクリルポリマーに対して約０．１重量％の２官能アクリレートが添加されたものに置き換えたものである。この試料４は、ｔａｎδ＝１．２といった極めて良好な制振性を示し、厚さ１００μｍの熱伝導材１０を３０％圧縮したときの圧縮荷重も４０Ｎ／□１０ｍｍと小さかった。但し、熱伝導材１０とＰＥＴフィルム２０との接着性は若干の向上が見られたもののまだ弱く、電子部品等への装着時に熱伝導材１０がＰＥＴフィルム２０から剥がれる可能性があった。

表５に示す試料５は、試料２におけるポリマー１１を、アクリルポリマーに対して約０．１９重量％の２官能アクリレートが添加されたものに置き換えたものである。この試料５は、ｔａｎδ＝１．４といった一層良好な制振性を示し、厚さ１００μｍの熱伝導材１０を３０％圧縮したときの圧縮荷重も４０Ｎ／□１０ｍｍと小さかった。また、熱伝導材１０とＰＥＴフィルム２０との接着性は強く、電子部品等への装着時に熱伝導材１０がＰＥＴフィルム２０から剥がれることを危惧する必要もなかった。

このため、試料５は、多機能携帯電話，タブレットＰＣ等の薄型の端末に使用する際でも、薄型基板や薄型筐体に良好に圧縮して使用でき、良好な制振性及び熱伝導性を呈する。しかも、フィルム状の熱伝導材１０がＰＥＴフィルム２０に強く接着されているため、その摺動性が向上し、薄型の端末に容易に装着（アッセンブリ）することができる。また、ＰＥＴフィルム２０の厚さは６μｍ以下で、容易に変形し、かつ良好な摺動性を有するので、熱伝導材１０の取り扱いが極めて容易となる。

更に、熱伝導材１０におけるＰＥＴフィルム２０が積層された側と反対面は粘着性を有するので、熱伝導性を阻害する粘着テープ等を介さずに容易に電子部品等へ装着可能となり、前記熱伝導性が一層良好に発揮される。しかも、一般のフィルムにこのような粘着性を付与するためには、プラズマ処理等がなされる場合があるが、試料５ではそのような処理も必要ない。なお、熱伝導材１０は、前記反対面にセパレータを貼着した状態で出荷及び持ち運びされ、装着時にそのセパレータが剥がされてもよい。

表６に示す試料６は、試料２におけるポリマー１１を、アクリルポリマーに対して約０．２７重量％の２官能アクリレートが添加されたものに置き換えたものである。この試料６は、ｔａｎδ＝１．５といった一層良好な制振性を示し、厚さ１００μｍの熱伝導材１０を３０％圧縮したときの圧縮荷重も４０Ｎ／□１０ｍｍと小さかった。また、熱伝導材１０とＰＥＴフィルム２０との接着性は強く、電子部品等への装着時に熱伝導材１０がＰＥＴフィルム２０から剥がれることを危惧する必要もなかった。このため、試料６は、試料５について述べた前述の効果を同様に生じ、一層優れた制振性を呈する。

表７に示す試料７は、試料２におけるポリマー１１を、アクリルポリマーに対して約０．５０重量％の２官能アクリレートが添加されたものに置き換えたものである。この試料７は、ｔａｎδ＝１．３といった極めて良好な制振性を示し、厚さ１００μｍの熱伝導材１０を３０％圧縮したときの圧縮荷重も４０Ｎ／□１０ｍｍと小さかった。また、熱伝導材１０とＰＥＴフィルム２０との接着性は強く、電子部品等への装着時に熱伝導材１０がＰＥＴフィルム２０から剥がれることを危惧する必要もなかった。このため、試料７は、制振性は若干低下しているものの試料５について述べた前述の効果を同様に生じる。

表８に示す試料８は、試料２におけるポリマー１１を、アクリルポリマーに対して約１重量％の２官能アクリレートが添加されたものに置き換えたものである。この試料８は、ｔａｎδ＝０．９といった比較的良好な制振性を示し、厚さ１００μｍの熱伝導材１０を３０％圧縮したときの圧縮荷重も４０Ｎ／□１０ｍｍと小さかった。但し、熱伝導材１０とＰＥＴフィルム２０との接着性は弱く、電子部品等への装着時に熱伝導材１０がＰＥＴフィルム２０から剥がれる可能性があった。

［考察］
このように、試料２，４〜８では、アクリル酸エステルを含むモノマーを重合してなるポリマー１１に、平均粒径１０μｍ以上５０μｍ未満の炭化ケイ素１３、平均粒径１μｍ以上１０μｍ未満の水酸化アルミニウム１７、及び、平均粒径０．５μｍ以上１μｍ未満の水酸化マグネシウム１５を含有させている。そして、これらの試料では、いずれも、得られた熱伝導材１０が厚さ１００μｍ程度の薄肉のフィルム状に容易に成形でき、フィルムの圧縮荷重も小さかった。このため、これらの試料は、多機能携帯電話，タブレットＰＣ等の薄型の端末に使用する際でも、薄型基板や薄型筐体に良好に圧縮して使用でき、良好な制振性及び熱伝導性を呈する。また、これらの試料は、シリコーン系の熱伝導材のようにシロキサンガスの発生を危惧する必要もない。

これに対して、平均粒径が８０μｍと５０μｍ以上の大きさの炭化ケイ素１３を用いた試料１では、圧縮加重が２００Ｎ／□１０ｍｍと大きかったので、薄型基板や薄型筐体に圧縮して使用する場合に、基板やその基板に搭載された電子部品等を損傷する可能性がある。また、平均粒径が５μｍと１０μｍ未満の炭化ケイ素１３を用いた試料３では、材料の混練もしづらく、薄肉化も困難であった。

なお、前記実験例では、炭化ケイ素１３の平均粒径は５μｍ，３５μｍ，８０μｍと３種類に変化させ、水酸化マグネシウム１５の平均粒径は０．５μｍに、水酸化アルミニウム１７の平均粒径は８μｍに、それぞれ固定している。しかしながら、以下の理由から、炭化ケイ素１３の平均粒径が１０μｍ以上５０μｍ未満であり、水酸化アルミニウム１７の平均粒径１μｍ以上１０μｍ未満であり、かつ、水酸化マグネシウム１５の平均粒径０．５μｍ以上１μｍ未満であれば、同様に薄肉化が容易で圧縮荷重も小さいものと推察できる。すなわち、最密充填構造に近い構造が取れる最適な配合になっている。

更に、試料２，４〜８のうちでも、試料５〜７では、２官能アクリレート系の多官能モノマーを、ポリマー１１に対して０．１重量％を超えて１重量％未満添加している。そして、これらの試料では、熱伝導材１０のＰＥＴフィルム２０に対する接着性が向上し、前述のようにフィルム状に成形した場合にも一方の面をＰＥＴフィルム２０に貼着するなどすれば、その取り扱いを一層容易にすることができる。また、これらの試料では、他面が粘着性を有しているので、テープ等の熱伝導性を阻害するものを介さずに容易に電子部品等へ装着可能となる。

［本発明の他の実施形態］
なお、本発明は前記実施形態に何ら限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の形態で実施することができる。例えば、炭化ケイ素１３，水酸化マグネシウム１５，水酸化アルミニウム１７等は前記以外の製品を利用してもよい。

また、ポリマー１１としては、アクリル酸エステルを含むモノマーを重合してなるポリマーであれば種々のものを使用することができ、例えば、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−プロピル（メタ）アクリレート、ｉ−プロピル（メタ）アクリレート、ｎ―ブチル（メタ）アクリレート、ｉ―ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−アミル（メタ）アクリレート、ｉ−アミル（メタ）アクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、ｉ−オクチル（メタ）アクリレート、ｉ−ミリスチル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、ｉ―ノニル（メタ）アクリレート、ｉ―デシル（メタ）アクリレート、トリデシル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、ｉ―ステアリル（メタ）アクリレート等のアクリル系モノマーを重合または共重合したものを使用することができる。なお、上記（共）重合する際に使用するアクリル酸エステルは、単独で用いる他、２種類以上併用してもよい。

更に、２官能アクリレート系の多官能モノマーとしては、１，６−ヘキサンジオールジアクリレート、エチレングリコールジアクリレート等を使用することができ、３官能基以上のアクリレート系としては、トリメチロールプロパントリアクリレート、ペンタエリスリトールヘキサアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート等を使用することができる。

１０…熱伝導材１１…ポリマー１３…炭化ケイ素
１５…水酸化マグネシウム１７…水酸化アルミニウム２０…フィルム

Claims

厚さ１００μｍ〜３００μｍのフイルム状に形成された第一層と、
厚さ６μｍ以下のＰＥＴフィルムによって構成され、前記第一層の片面に積層された第二層と
を有する積層体を含み、
前記第一層は、アクリル酸エステルを含むモノマーを重合してなるポリマーに、前記ポリマーに対する重量比で０．１重量％を超えて１重量％未満アクリレート系の多官能モノマーを添加し、かつ、前記ポリマーに、平均粒径１０μｍ以上５０μｍ未満の炭化ケイ素、平均粒径１μｍ以上１０μｍ未満の水酸化アルミニウム、及び、平均粒径０．５μｍ以上１μｍ未満の水酸化マグネシウムを含有させた材料によって形成され、
前記第一層は、少なくとも前記第二層が積層された側とは反対側にある面が粘着性を有し、
前記第一層は、損失係数ｔａｎδが１．３以上１．５以下とされている
熱伝導材。