JP5189811B2 - ポリプロピレン系樹脂フィルムの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、ポリプロピレン系樹脂フィルムの製造方法に関する。

ポリカーボネート樹脂又はポリオレフィン系樹脂等から形成される樹脂フィルム、又はこれらの樹脂フィルムに表面保護フィルム等を積層したものは、液晶表示装置用の位相差フィルムとして多用される（特許文献１〜４参照）。
実開平６−４７９０１号公報 特開平９−１３２７６４号公報 特開平１１−１８１３６５号公報 特開２００６−５８６１３号公報

上述した位相差フィルムの中でも、ポリプロピレン系樹脂フィルムは、安価である点において位相差フィルムに好適である。このポリプロピレン系樹脂フィルムでは、位相差フィルムの光学特性を実現するために、厚さの公差が約±１μｍ以内であるような高い厚み精度が要求される。位相差フィルムの高い厚み精度を実現するためには、位相差フィルムの製造において、厚み斑のない原反フィルムを形成することが重要となる。この厚み斑のない原反フィルムは、表面が平滑であり、フィルム表面が若干の粘着性を有するため、保管のために巻き取る際にフィルム表面が互いに密着してフィルム間の滑りが悪い傾向があった。そのため、原反フィルムの巻き取りが難しく、巻き取り時の原反フィルムに皺や伸びが生じやすい傾向があった。

上述のように巻き取り難い原反フィルムを巻き取って形成されたロール体では、フィルムが多数重なってフィルムの微小な厚み斑の影響が累積するため、フィルムが比較的厚い部分同士が重なった箇所でロール体が固く締まり、フィルムが比較的薄い部分同士が重なった箇所でロール体の締まりが緩くなる傾向があった。このようなロール体から繰り出した原反フィルム（保管後の原反フィルム）では、特に巻き芯付近において、巻き取り前には存在しなかった皺や伸び等の変形が生じてしまい、原反フィルムから得られる位相差フィルムにおいて厚み斑が生じる傾向があった。

本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであり、得られるポリプロピレン系樹脂フィルムの厚み斑を抑制することができるポリプロピレン系樹脂フィルムの製造方法を提供することを目的とする。

上記目的を達成するため、本発明のポリプロピレン系樹脂フィルムの製造方法は、ポリプロピレン系樹脂から原反フィルムを形成する工程と、原反フィルムの表面に、ポリエステル系樹脂又はポリオレフィン系樹脂からなる保護フィルムを積層して、原反フィルムを保護フィルムと重ねて巻き取る工程と、を備える。

原反フィルムの成形工程と原反フィルムの延伸工程とを個別に行う場合、成形工程と延伸工程との間で原反フィルムを一時保管または移送するために、原反フィルムをロール体状に巻き取る必要がある。このとき、原反フィルムを保護フィルムと重ねて巻き取ることによって、フィルム表面同士が密着し難くなり、皺や伸び等の発生を抑制しつつ容易に原反フィルムを巻き取ることが可能となる。また、仮に原反フィルムに微小な厚み斑がある場合であっても、原反フィルムを保護フィルムと重ねて巻き取ることにより原反フィルムの厚み斑の影響が緩和されるため、得られるロール体においてフィルムの過度の締まりや緩みを抑制でき、このロール体から繰り出した原反フィルムにおける皺や伸び等の変形を抑制できる。このように皺や伸び等の変形が抑制された原反フィルムを延伸することにより、厚み斑の抑制されたポリプロピレン系樹脂フィルム（位相差フィルム）を得ることが可能となる。また、原反フィルムを保護フィルムと重ねて巻き取ることにより、原反フィルムを巻き取る時、及び巻き取った原反フィルムをロール体から繰り出す時における原反フィルムの破損を抑制できる。

本発明によれば、得られるポリプロピレン系樹脂フィルムの厚み斑を抑制することができるポリプロピレン系樹脂フィルムの製造方法を提供することができる。

（ポリプロピレン系樹脂フィルムの製造方法）
以下、図１を適宜参照しながら、本発明の好適な一実施形態であるポリプロピレン系樹脂フィルム（位相差フィルム）の製造方法について詳細に説明する。ただし、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。また、図１の寸法比率、形状は、必ずしも実際の寸法比率、形状とは一致していない。

本実施形態に係るポリプロピレン系樹脂フィルムの製造方法は、主として、不活性ガス雰囲気中でポリプロピレン系樹脂を加熱・乾燥する熱処理工程(Ｓ１)、熱処理工程後のポリプロピレン系樹脂を溶融及び混練（以下、溶融混練と記す。）した後、フィルム状に押出成形し、原反フィルムを得る押出成形工程（Ｓ２）、原反フィルムを、ポリエステル系樹脂又はポリオレフィン系樹脂からなる保護フィルムと重ねて巻き取る巻取工程（Ｓ３）、及び、原反フィルムに重ねた保護フィルムを除去した後、原反フィルムに対して縦延伸及び横延伸を施す延伸工程（Ｓ４）を有する。以下、各工程について説明する。

＜Ｓ１：熱処理工程＞
まず、原料のポリプロピレン系樹脂を、加熱機（不活性ガス還流型乾燥機）内に導入する。この加熱機内を不活性ガスで満たした後、加熱された不活性ガス雰囲気下で、ポリプロピレン系樹脂を熱処理して加熱乾燥する。不活性ガス雰囲気下でポリプロピレン系樹脂を加熱することにより、ポリプロピレン系樹脂の劣化の原因となる酸素を、ポリプロピレン系樹脂から除去できる。不活性ガスとしては、窒素、アルゴン等の希ガス、又は二酸化炭素等を用いることができる。

熱処理後、ポリプロピレン系樹脂を、加熱機内から押出機内へ通じる輸送管を通じて、加熱機内から押出機内へ輸送する。輸送中のポリプロピレン系樹脂は、不活性ガス雰囲気下に保持することが好ましい。これにより、輸送中のポリプロピレン系樹脂が酸素に曝されることを抑制できる。

＜Ｓ２：押出成形工程＞
次に、押出機内のポリプロピレン系樹脂を溶融混練する。なお、押出機内を不活性ガスで満たした状態で、ポリプロピレン系樹脂を溶融混練することが好ましい。これにより、溶融混練中のポリプロピレン系樹脂の劣化（酸化分解）を抑制できる。そのため、ポリプロピレン系樹脂中での炭化物の生成が抑制され、得られるフィルムにおける色調変動や焦げの発生を抑制できる。

押出機内で溶融混練されたポリプロピレン系樹脂は、ギアポンプによってリーフディスクフィルターへ送り出された後、図１に示すように、Ｔダイ２からフィルム状に押し出される。Ｔダイ２から押し出されたポリプロピレン系樹脂４を、成形用ロール６を用いて、冷却固化しながら更に薄いフィルム状に成形して原反フィルム４ａを形成する。得られた原反フィルム４ａの厚み及び欠点の有無を、インライン厚み計８及び欠点検査機１０で検査する。なお、インライン厚み計８としては、Ｘ線厚み計、β線厚み計、赤外線厚み計、超音波厚み計等を用いることができる。

原反フィルム４ａの厚みは、３０〜２００μｍであることが好ましい。原反フィルム４ａが３０μｍより薄い場合、フィルム剛性が低く、フィルムのハンドリングが困難となる傾向があり、また原反フィルム４ａが２００μｍより厚い場合、フィルムを液晶表示装置に組み込んだときに、液晶表示装置の厚みが増し、液晶表示装置の商品価値を低下させる傾向がある。そこで、原反フィルム４ａの厚みを上記の好適範囲内とすることによって、これらの傾向を抑制できる。さらに、原反フィルム４ａは厚み斑が小さいことが好ましく、原反フィルム４ａの厚みの最大値と最小値との差は１０μｍ以下であることが好ましく、４μｍ以下であることがより好ましい。原反フィルム４ａの厚み斑が小さいほど、光学的な均一性に優れる位相差フィルムを得易くなる。また、原反フィルム４ａの透明性を示すＨＡＺＥは２％以下であることが好ましい。これにより液晶表示装置の明るさを維持することができる。ここで、ＨＡＺＥとは、ＪＩＳ Ｋ−７１３６に従い測定される樹脂フィルムの透明性を評価する指標であり、その値が小さいほど樹脂フィルムが透明であることを示す指標である。また、原反フィルム４ａは、光学的に均質な無配向あるいは無配向に近いフィルムであることが好ましく、原反フィルム４ａの面内位相差Ｒ_０が５０ｎｍ以下であることが好ましい。ここで、面内位相差Ｒ_０（ｎｍ）とは、フィルムの面内遅相軸方向の屈折率をｎ_ｘ、面内進相軸方向（遅相軸と面内で直交する方向）の屈折率をｎ_ｙ、フィルムの厚さをｄ（ｎｍ）としたとき、次式（Ｉ）で定義される値である。
Ｒ_０＝（ｎ_ｘ―ｎ_ｙ）×ｄ・・・式（Ｉ）

上述のようなＴダイ押出成形法によって原反フィルムを製造する場合、Ｔダイより押し出されたポリプロピレン系樹脂の溶融体を成形用ロール６で冷却し固化させつつ成形する具体的な方法としては、キャスティングロールとエアーチャンバーを用いて冷却する方法、キャスティングロールとタッチロールにより挟圧する方法、キャスティングロールと、該キャスティングロールにその周方向に沿って圧接するよう設けられた金属製の無端ベルトとの間で挟圧する方法などが挙げられる。冷却にキャスティングロールを用いる場合には、透明性に優れる位相差フィルムを得るために、使用するキャスティングロールの表面温度は、０〜３０℃であることが好ましい。

キャスティングロールとタッチロールにより挟圧する方法で原反フィルム４ａを製造する場合、ほぼ無配向の原反フィルム４ａを得るために、タッチロールとしては、ゴムロール、または弾性変形可能な金属製無端ベルトからなる外筒と、該外筒の内部に弾性変形可能な弾性体からなるロールとを有し、かつ前記外筒と弾性体ロールとの間が温度調節用媒体により満たされてなる構造のロールを用いることが好ましい。

タッチロールとしてゴムロールを使用する場合は、鏡面状の表面を有する位相差フィルムを得るために、Ｔダイより押し出されたポリプロピレン系樹脂の溶融体を、キャスティングロールとゴムロールとの間で支持体とともに挟圧することが好ましい。支持体としては、厚みが５〜５０μｍの熱可塑性樹脂からなる二軸延伸フィルムが好ましい。

キャスティングロールと、該キャスティングロールにその周方向に沿って圧接するよう設けられた金属製の無端ベルトとの間で挟圧する方法により原反フィルム４ａを成形する場合、前記無端ベルトは、キャスティングロールの周方向に該キャスティングロールと平行に配置された複数のロールによって保持されていることが好ましい。より好ましくは、無端ベルトが、直径１００〜３００ｍｍの二本のロールで保持されてなり、無端ベルトの厚みが１００〜５００μｍである。

＜Ｓ３：巻取工程＞
次に、ロール状に巻かれた保護フィルム１２を繰り出し、原反フィルム４ａを保護フィルム１２と重ねて巻き取ってロール体４ｂを形成する。保護フィルム１２は、ポリエステル系樹脂又はポリオレフィン系樹脂からなり、縦方向および巾方向において原反フィルム４ａと同程度の寸法を有する。

原反フィルム４ａの押出成形工程と、原反フィルム４ａの延伸工程とを個別に行う場合、押出成形工程と延伸工程との間で、原反フィルム４ａを、一時保管または移送するために、ロール体状に巻き取る必要がある。このとき、原反フィルム４ａを保護フィルム１２と重ねて巻き取ることによって、フィルム表面同士が密着し難くなり、皺や伸び等の発生を抑制しつつ容易に原反フィルム４ａを巻き取ることが可能となる。また、仮に原反フィルム４ａに微小な厚み斑がある場合であっても、原反フィルム４ａを保護フィルム１２と重ねて巻き取ることにより原反フィルム４ａの厚み斑の影響が緩和されるため、得られるロール体４ｂにおいてフィルムの過度の締まりや緩みを抑制でき、このロール体４ｂから繰り出した原反フィルム４ａにおける皺や伸び等の変形を抑制できる。このように皺や伸び等の変形が抑制された原反フィルム４ａを延伸工程において縦延伸及び横延伸することにより、厚み斑の抑制されたポリプロピレン系樹脂フィルム（位相差フィルム）を得ることが可能となる。また、原反フィルム４ａを保護フィルム１２と重ねて巻き取ることによって、原反フィルム４ａを巻き取る時、及び巻き取った原反フィルム４ａをロール体４ｂから繰り出す時における原反フィルム４ａの破損を抑制できる。

保護フィルム１２を構成するポリエステル系樹脂としては、例えば、ＰＥＴ、ＰＢＴ、ＰＥＮなどの未延伸フィルム、及び延伸フィルム等が挙げられる。これらのうち、ＰＥＴの二軸延伸フィルムが、コストとフィルム表面の平滑性の点で好ましい。

ポリオレフィン系樹脂からなる保護フィルム１２としては、例えば、ポリエチレン系樹脂フィルム、エチレン−酢酸ビニル共重合体系樹脂フィルム、またはこれらを積層した多層フィルム等が挙げられる。

ポリエステル系樹脂又はポリオレフィン系樹脂からなる保護フィルム１２としては、原反フィルム４ａの巻き取りに支障が生じない程度の粘着性を有するものと、粘着性を有さないものとがあるが、いずれを用いてもよい。また、粘着性を有さない保護フィルム１２に対して、原反フィルム４ａの巻き取りに支障が生じない程度の量の粘着剤を塗布してもよい。また、保護フィルム１２にカチオン系帯電防止剤又は非イオン系帯電防止剤を含有させてもよい。これにより、原反フィルム４ａの巻き取りがより容易となる。

保護フィルム１２の厚さは、５〜１００μｍであることが好ましい。保護フィルム１２の厚さをこの範囲内とすることにより、原反フィルム４ａの巻き取りがより容易となり、ロール体４ｂから繰り出した原反フィルム４ａにおける皺や伸び等の変形をより効果的に抑制できる。

ロール体４ｂとして巻き取る原反フィルム４ａの長さは、５００〜６０００ｍであることが好ましい。巻き取る原反フィルム４ａの長さをこの範囲内とすることにより、原反フィルム４ａの巻き取りがより容易となり、ロール体４ｂから繰り出した原反フィルム４ａにおける皺や伸び等の変形をより効果的に抑制できる。

＜Ｓ４：延伸工程＞
ポリプロピレン系樹脂を押出成形して得られた原反フィルム４ａに対して、縦延伸と横延伸の両方、またはいずれか一方を行うことにより、位相差フィルム（ポリプロピレン系樹脂フィルム）を得る。なお原反フィルム４ａの延伸方法としては、縦延伸または横延伸を行う一軸延伸、縦延伸と横延伸とを個別に行う逐次二軸延伸、及び縦延伸と横延伸とを同時に行う同時二軸延伸が挙げられる。逐次二軸延伸の場合、原反フィルムの縦延伸を行った後で横延伸を行ってもよく、横延伸を行った後で縦延伸を行ってもよい。

本実施形態の製造方法は、ロール体４ｂから繰り出した原反フィルム４ａに重ねた保護フィルム１２を除去した後、原反フィルム４ａを縦方向のみに延伸して、縦一軸延伸フィルムを形成する工程と、縦一軸延伸フィルムを、ポリエステル系樹脂又はポリオレフィン系樹脂からなる保護フィルムと重ねてロール体状に巻き取る工程と、ロール体から繰り出した縦一軸延伸フィルムに重ねた保護フィルムを除去した後、縦一軸延伸フィルムを巾方向のみに延伸して、二軸延伸フィルムを形成する工程と、を備えることが好ましい。

または、本実施形態の製造方法は、ロール体４ｂから繰り出した原反フィルム４ａに重ねた保護フィルム１２を除去した後、原反フィルム４ａを巾方向のみに延伸して、横一軸延伸フィルムを形成する工程と、横一軸延伸フィルムをポリエステル系樹脂又はポリオレフィン系樹脂からなる保護フィルムと重ねてロール体状に巻き取る工程と、ロール体から繰り出した横一軸延伸フィルムに重ねた保護フィルムを除去した後、横一軸延伸フィルムを縦方向のみに延伸して、二軸延伸フィルムを形成する工程と、を更に備えることが好ましい。

原反フィルム４ａに対する縦延伸速度と横延伸速度とは異なる場合があるため、上述のように原反フィルム４ａに対する縦延伸および横延伸を個別に行えば、縦延伸及び横延伸の各延伸精度を向上させ易く、位相差フィルムとして均一な位相差および光軸を有するポリプロピレン系樹脂フィルムを得ることが可能となる。

上述のように原反フィルム４ａに対する縦延伸工程及び横延伸工程を個別に行う場合、縦延伸工程と横延伸工程との間、または横延伸工程と縦延伸工程との間で、一軸延伸フィルムを、一時保管または移送するためにロール体状に巻き取る必要がある。このとき、一軸延伸フィルムを保護フィルムと重ねて巻き取ることによって、フィルム表面同士が密着し難くなり、一軸延伸フィルムを容易に巻き取ることが可能となる。また、仮に一軸延伸フィルムに微小な厚み斑がある場合であっても、一軸延伸フィルムを保護フィルムと重ねて巻き取ることにより一軸延伸フィルムの厚み斑の影響が緩和されるため、得られるロール体においてフィルムの過度の締まりや緩みを抑制でき、ロール体から繰り出した一軸延伸フィルムにおける皺や伸び等の変形を抑制できる。このように、本実施形態では、縦延伸工程から横延伸工程への移行中、又は横延伸工程から縦延伸工程への移行中において、一軸延伸フィルムの厚み斑が抑制された状態を維持することができる。また、一軸延伸フィルムを保護フィルムと重ねて巻き取ることにより、一軸延伸フィルムを巻き取る時及び巻き取った一軸延伸フィルムをロール体から繰り出す時における一軸延伸フィルムの破損を抑制できる。

なお、縦一軸延伸フィルムまたは横一軸延伸フィルムに重ねる保護フィルムとしては、原反フィルム４ａに重ねる保護フィルム１２と同様のものを用いてもよく、別のフィルムを用いてもよい。また、縦一軸延伸フィルムまたは横一軸延伸フィルムを保護フィルムと重ねて巻き取る方法は、原反フィルム４ａを保護フィルム１２と重ねて巻き取る場合と同様の方法を用いることができる。

本実施形態では、原反フィルム４ａに重ねた保護フィルム１２を除去した後、原反フィルム４ａを縦方向に延伸すると同時に巾方向にも延伸して、二軸延伸フィルムを形成してもよい。このように、原反フィルム４ａの同時二軸延伸を行うことにより、縦延伸及び横延伸を個別に行う場合に比べて短時間で効率的に二軸延伸フィルムを形成することができる。

縦延伸倍率は、光学的な均一性により優れる位相差フィルムを得るために、１．１〜５倍であることが好ましい。同様の理由から、横延伸倍率は、１．５〜８倍であることが好ましい。

原反フィルム４ａの縦延伸方法としては、二つ以上のロールの回転速度差により原反フィルム４ａを延伸する方法や、ロングスパン延伸法が挙げられる。ロングスパン延伸法とは、二対のニップロールとその間にオーブンを有する縦延伸機を用い、該オーブン中で原反フィルム４ａを加熱しながら二対のニップロールの回転速度差により延伸する方法である。光学的な均一性が高い位相差フィルムを得るためには、ロングスパン縦延伸法を用いることが好ましく、特にエアーフローティング方式のオーブンを用いることが好ましい。エアーフローティング方式のオーブンとは、オーブン中に原反フィルム４ａを導入した際に、原反フィルム４ａ両面に上部ノズルと下部ノズルから熱風を吹き付けることが可能な構造である。複数の上部ノズルと下部ノズルがフィルムの流れ方向に交互に設置されている。オーブン中、原反フィルムが上部ノズルと下部ノズルのいずれにも接触しないようにしながら、原反フィルム４ａを延伸する。この場合の延伸温度（すなわち、オーブン中の雰囲気の温度）は、９０℃以上、（ポリプロピレン系樹脂の融点Ｔ_ｍ＋１５）℃以下であることが好ましい。オーブンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。

なお、横一軸延伸フィルムの縦延伸方法については、上述した原反フィルム４ａの縦延伸方法と同様である。

横延伸方法としては、テンター法が挙げられる。テンター法は、チャックでフィルム幅方向の両端を固定した原反フィルム４ａを、オーブン中でチャック間隔を広げて延伸する方法である。テンター法においては、予熱工程を行うゾーン、延伸工程を行うゾーン、及び熱固定工程を行うゾーンにおける各オーブン温度を独立に調節をすることができる装置を使用する。横延伸倍率は、通常、２〜１０倍であり、得られる位相差フィルムの光学的な均一性が高いという観点から、４〜７倍であることが好ましい。

横延伸の予熱工程は、原反フィルム４ａを幅方向に延伸する工程の前に設置される工程であり、原反フィルム４ａを延伸するのに十分な高さの温度まで原反フィルム４ａを加熱する工程である。ここで予熱工程での予熱温度は、オーブンの予熱工程を行うゾーン内の雰囲気の温度を意味する。通常、得られる位相差フィルムの位相差の均一性を良好にするために、予熱温度を、（ポリプロピレン系樹脂の融点Ｔ_ｍ−１０）℃〜（ポリプロピレン系樹脂の融点Ｔ_ｍ＋１０）℃の範囲内で設定することが好ましく、（ポリプロピレン系樹脂の融点Ｔ_ｍ−５）℃〜（ポリプロピレン系樹脂の融点Ｔ_ｍ＋５）℃の範囲内で設定することがより好ましい。

横延伸の延伸工程は、原反フィルム４ａを幅方向に延伸する工程である。この延伸工程での延伸温度（オーブンの延伸工程を行うゾーン内の雰囲気の温度）は、予熱温度より低い温度としても良いし、予熱温度より高い温度としても良いし、予熱温度と同じ温度としてもよい。通常、予熱された原反フィルム４ａを予熱工程よりも低い温度で延伸することにより、原反フィルム４ａを均一に延伸できるようになり、その結果、位相差の均一性が優れた位相差フィルムが得られるため、延伸温度は、予熱工程における予熱温度より５〜２０℃低いことが好ましく、７〜１５℃低いことがより好ましい。

横延伸の熱固定工程とは、延伸工程終了時におけるフィルム幅を保った状態で原反フィルム４ａをオーブン内の所定温度の雰囲気内を通過させる工程である。熱固定温度は、延伸工程における延伸温度より低い温度としても良いし、延伸温度より高い温度としても良いし、延伸温度と同じ温度としてもよい。通常、原反フィルム４ａの位相差や光軸など光学的特性の安定性を効果的に向上させるために、熱固定温度は、延伸工程における延伸温度よりも１０℃低い温度から延伸温度よりも３０℃高い温度までの範囲内であることが好ましい。

横延伸の工程は、更に熱緩和工程を有してもよい。この工程は、テンター法においては通常、延伸ゾーンと熱固定ゾーンとの間に設けられ、他のゾーンから独立して温度設定が可能な熱緩和ゾーンにおいて行われるか、熱固定工程を行うゾーンで行われる。具体的には、熱緩和は、延伸工程において原反フィルム４ａを所定の幅に延伸した後、チャックの間隔を数％、好ましくは０．１〜１０％だけ狭くし、無駄な歪を取り除くことで行われる。

なお、縦一軸延伸フィルムの横延伸方法については、上述した原反フィルム４ａの横延伸方法と同様である。

（位相差フィルム）
本実施形態では、上述の製造方法によって得られた二軸延伸フィルム、すなわち位相差フィルムを、ポリエステル系樹脂又はポリオレフィン系樹脂からなる保護フィルムと重ねて巻き取る工程を更に備えることが好ましい。なお、二軸延伸フィルムに重ねる保護フィルムとしては、原反フィルム４ａに重ねる保護フィルム１２と同様のものを用いてもよく、別な保護フィルムを用いてもよい。また、二軸延伸フィルムを保護フィルムと重ねて巻き取る方法は、原反フィルム４ａを保護フィルム１２と重ねて巻き取る場合と同様の方法を用いることができる。

二軸延伸フィルムを次工程へ移送したり、あるいは製品として保管または移送したり場合、二軸延伸フィルムをロール体状に一時巻き取る必要がある。このとき、二軸延伸フィルムを保護フィルムと重ねて巻き取ることによって、フィルム表面同士が密着し難くなり、容易に二軸延伸フィルムを巻き取ることが可能となる。また、仮に二軸延伸フィルムに微小な厚み斑がある場合であっても、二軸延伸フィルムを保護フィルムと重ねて巻き取ることにより二軸延伸フィルムの厚み斑の影響が緩和されるため、得られるロール体においてフィルムの過度の締まりや緩みを抑制でき、このロール体から繰り出した二軸延伸フィルムにおける皺や伸び等の変形を抑制できる。このように保護フィルムと重ねて巻き取った二軸延伸フィルムでは、保管又は移送の後であっても、保管又は移送の前と同様の状態、すなわち厚み斑の抑制された状態を維持できる。また、二軸延伸フィルムを保護フィルムと重ねて巻き取ることにより、二軸延伸フィルムを巻き取る時、及び巻き取った二軸延伸フィルムをロール体から繰り出す時における二軸延伸フィルムの破損を抑制できる。さらに、保護フィルムは、二軸延伸フィルムの表面を保護する機能を有するため、保護フィルムを備えた状態の二軸延伸フィルムを、表面保護層を備えた位相差フィルムとして用いることができる。

本実施形態に係る製造方法によって得られる位相差フィルムでは、ＨＡＺＥが２％以下であることが好ましい。また、位相差フィルムに要求される位相差は、該位相差フィルムが組み込まれる液晶表示装置の種類により異なるが、面内位相差Ｒ_０は、通常３０〜３００ｎｍである。後述する垂直配向モード液晶ディスプレイに使用する場合は、視野角特性に優れるという観点から、面内位相差Ｒ_０が４０〜７０ｎｍであり、厚み方向位相差Ｒ_ｔｈは、９０〜２３０ｎｍであることが好ましい。位相差フィルムを製造する際の延伸倍率と、製造する位相差フィルムの厚みを制御することにより、所望の位相差を有する位相差フィルムを得ることができる。また、位相差フィルムの厚みは、３０〜２００μｍであることが好ましい。また、位相差フィルムの厚みは、基準厚さ（製品スペック）に対する公差が約±１μｍ以内であることが好ましい。

また、位相差フィルムは、フィルム面内（５００ｍｍ幅×５００ｍｍ長さの面内）の位相差の最大値と最小値との差が１０ｎｍ以下であることが好ましく、フィルムの幅方向５００ｍｍの光軸を測定した場合、光軸が−１°以上＋１°以下であることが好ましく、光学的な均一性が高い位相差フィルムであることが好ましい。

上述の位相差フィルムは、種々の偏光板や液晶層などと積層されて、携帯電話、携帯情報端末（Ｐｅｒｓｏｎａｌ Ｄｉｇｉｔａｌ Ａｓｓｉｓｔａｎｔ：ＰＤＡ）、パソコン、大型テレビ等の液晶表示装置用として、好適に使用できる。位相差フィルムを積層して使用する液晶表示装置（ＬＣＤ）としては、光学補償ベンド（Ｏｐｔｉｃａｌｌｙ Ｃｏｍｐｅｎｓａｔｅｄ Ｂｅｎｄ：ＯＣＢ）モード、垂直配向（Ｖｅｒｔｉｃａｌ Ａｌｉｇｎｍｅｎｔ：ＶＡ）モード、横電界（Ｉｎ−Ｐｌａｎｅ Ｓｗｉｔｃｈｉｎｇ：ＩＰＳ）モード、薄膜トランジスター（Ｔｈｉｎ Ｆｉｌｍ Ｔｒａｎｓｉｓｔｏｒ：ＴＦＴ）モード、ねじれネマティック（Ｔｗｉｓｔｅｄ Ｎｅｍａｔｉｃ：ＴＮ）モード、超ねじれネマティック（Ｓｕｐｅｒ Ｔｗｉｓｔｅｄ Ｎｅｍａｔｉｃ：ＳＴＮ）モードなど種々のモードの液晶表示装置が挙げられる。特に、本実施形態の製造方法によって得られる位相差フィルムは、ＶＡモードの液晶表示装置に使用された場合に視野角依存性を改良する効果を奏する。

液晶表示装置は一般に、２枚の基板とそれらの間に挟持される液晶層とを有する液晶セルの両側に、それぞれ偏光板が配置されており、その一方の外側（背面側）に配置されたバックライトからの光のうち、液晶セルとバックライトの間にある偏光板の透過軸に平行な直線偏光だけが液晶セルへ入射するようになっている。位相差フィルムは、背面側偏光板と液晶セルとの間および／または表側偏光板と液晶セルとの間に、粘着剤を介して配置することができる。また、偏光板は、通常、ポリビニルアルコールからなる偏光フィルムを保護するために、２枚のトリアセチルセルロース（ＴＡＣ）フィルムなどの保護フィルムで、接着剤を介して偏光フィルムを挟持した構成を有する。位相差フィルムは、表側偏光板および／または背面側偏光板の液晶セル側の保護フィルムの代わりとして、接着剤で偏光フィルムに貼合される。このように、位相差フィルムは、光学補償フィルム（位相差フィルム）と保護フィルムの両方の役割を果たすことも可能である。

（ポリプロピレン系樹脂）
ポリプロピレン系樹脂フィルム（位相差フィルム）の原料であるポリプロピレン系樹脂としては、プロピレンの単独重合体、エチレンおよび炭素原子数４〜２０のα−オレフィンからなる群から選択される１種以上のモノマーとプロピレンとの共重合体、及びこれらの混合物等が挙げられる。

プロピレンとの共重合体を形成するα−オレフィンとしては、上述したα−オレフィンの中でも、炭素原子数４〜１２のα−オレフィンが好ましく、例えば、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン、１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン、１−ヘプテン、２−メチル−１−ヘキセン、２，３−ジメチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ペンテン、２，３，４−トリメチル−１−ブテン、２−メチル−３−エチル−１−ブテン、１−オクテン、５−メチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ヘキセン、３，３−ジメチル−１−ヘキセン、２−プロピル−１−ヘプテン、２−メチル−３−エチル−１−ヘプテン、２，３，４−トリメチル−１−ペンテン、２−プロピル−１−ペンテン、２，３−ジエチル−１−ブテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン等が好ましい。これらの中でも、特に共重合性の観点から、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンがより好ましく、１−ブテン、１−ヘキセンが特に好ましい。

本発明の効果を得易いという観点では、プロピレン系樹脂として、プロピレンの単独重合体、プロピレン・エチレン共重合体、プロピレン・１−ブテン共重合体、プロピレン・１−ペンテン共重合体、プロピレン・１−ヘキセン共重合体、プロピレン・１−オクテン共重合体が好ましい。また、ポリプロピレン系樹脂が、エチレンおよび炭素原子数４〜２０のα−オレフィンからなる群から選択される１種以上のモノマーとプロピレンとの共重合体である場合、ランダム共重合体であってもよく、ブロック共重合体であってもよい。

ランダム共重合体としては、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−α−オレフィンランダム共重合体等が例示される。具体的には、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体として、プロピレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−１−ヘキセンランダム共重合体、プロピレン−１−オクテンランダム共重合体等が挙げられる。プロピレン−エチレン−α−オレフィンランダム共重合体としては、例えば、プロピレン−エチレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−１−ヘキセンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−１−オクテンランダム共重合体等が挙げられる。これらの中でも、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−１−ヘキセンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−１−ヘキセンランダム共重合体が好ましい。

上述したポリプロピレン系樹脂の共重合体では、コモノマー由来の構成単位の含量が、共重合体全体に対して０重量％超４０重量％以下であることが好ましく、０重量％超３０重量％以下であることがより好ましい。また、ポリプロピレン系樹脂が、２種類以上のコモノマーとプロピレンとの共重合体である場合には、共重合体に含まれる全てのコモノマー由来の構成単位の合計含量が、前記範囲であることが好ましい。コモノマー由来の構成単位の含量を上記の好適範囲内とすることによって、得られるフィルムの透明性と耐熱性とをバランスさせることができる。

ポリプロピレン系樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠し、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎで測定される値で通常０．１〜２００ｇ／１０分であり、好ましくは０．５〜５０ｇ／１０分である。ＭＦＲがこのような範囲のプロピレン系重合体を用いることにより、縦延伸および横延伸時の原反フィルムの垂れさがりが少なくなり、均一に延伸しやすい。

ポリプロピレン系樹脂の分子量分布は、数平均分子量Ｍｎに対する重量平均分子量Ｍｗの比で定義され、通常１〜２０である。ＭｎおよびＭｗは、溶媒に１４０℃のｏ−ジクロロベンゼンを用い、標準サンプルにポリスチレンを用いるＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）によって測定される。

ポリプロピレン系樹脂の融点Ｔ_ｍは、通常１２０〜１７０℃である。なお融点は、示差走査型熱量計（ＤＳＣ）によって測定された融解曲線において最高強度のピークが現われている温度で定義され、ポリプロピレン系樹脂のプレスフィルム１０ｍｇを、窒素雰囲気下において２３０℃で５分間熱処理後、降温速度１０℃／分で３０℃まで冷却して３０℃において５分間保温し、さらに３０℃から２３０℃まで昇温速度１０℃／分で加熱した際の融解ピーク温度である。

ポリプロピレン系樹脂の製造方法としては、公知の重合用触媒を用いてプロピレンを単独重合する方法や、エチレンおよび炭素原子数４〜２０のα−オレフィンからなる群から選択される１種以上のモノマーとプロピレンとを共重合する方法が挙げられる。

公知の重合触媒としては、例えば、マグネシウム、チタンおよびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分等からなるＴｉ−Ｍｇ系触媒、マグネシウム、チタンおよびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物と、必要に応じて電子供与性化合物等の第３成分とを組み合わせた触媒系、及びメタロセン系触媒等が挙げられる。

プロピレン系重合体の製造に用いる触媒系としては、これらの中で、マグネシウム、チタンおよびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物と電子性供与性化合物とを組み合わせた触媒系が最も一般的に使用できる。より具体的には、有機アルミニウム化合物としては、好ましくはトリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリエチルアルミニウムとジエチルアルミニウムクロライドの混合物およびテトラエチルジアルモキサンが挙げられ、電子供与性化合物としては、好ましくはシクロヘキシルエチルジメトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチル−ｎ−プロピルジメトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルエチルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシランが挙げられる。マグネシウム、チタンおよびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分としては例えば、特開昭６１−２１８６０６号公報、特開昭６１−２８７９０４号公報、特開平７−２１６０１７号公報等に記載された触媒系が挙げられる。メタロセン触媒としては例えば、特許第２５８７２５１号、特許第２６２７６６９号、特許第２６６８７３２号に記載された触媒系が挙げられる。

ポリプロピレン系樹脂の製造に用いる重合方法としては、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン等の炭化水素化合物に代表される不活性溶剤を用いる溶剤重合法、液状のモノマーを溶剤として用いる塊状重合法、気体のモノマー中で行う気相重合法等が挙げられ、好ましくは塊状重合法または気相重合法である。これらの重合法は、バッチ式であってもよく、連続式であってもよい。

ポリプロピレン系樹脂の立体規則性は、アイソタクチック、シンジオタクチック、アタクチックのどの形式であってもよい。ポリプロピレン系樹脂は、耐熱性の点からシンジオタクチック、あるいはアイソタクチックのプロピレン系重合体であることが好ましい。ポリプロピレン系樹脂は、分子量やプロピレン由来の構成単位の割合、タクチシティーなどが異なる２種類以上のポリプロピレン系ポリマーのブレンドでもよいし、ポリプロピレン系ポリマー以外のポリマーや添加剤を適宜含有してもよい。

ポリプロプレン系樹脂には、得られるフィルムの厚み斑を抑制するという効果を阻害しない範囲内で公知の添加剤を配合してもよい。

添加剤としては、例えば、酸化防止剤、紫外線吸収材、帯電防止剤、滑剤、造核剤、防曇剤、アンチブロッキング剤等が挙げられる。酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤、ヒンダードアミン系酸化防止剤（ＨＡＬＳ）や、１分子中に例えばフェノール系とリン系の酸化防止機構と有するユニットを有する複合型の酸化防止剤などが挙げられる。紫外線吸収剤としては、２−ヒドロキシベンゾフェノン系、ヒドロキシトリアゾール系などの紫外線吸収剤や、ベンゾエート系など紫外線遮断剤などが挙げられる。帯電防止剤は、ポリマー型、オリゴマー型、モノマー型などが挙げられる。滑剤としては、エルカ酸アミド、オレイン酸アミドなどの高級脂肪酸アミドや、ステアリン酸などの高級脂肪酸、及びその金属塩などが挙げられる。造核剤としては、例えばソルビトール系造核剤、有機リン酸塩系造核剤、ポリビニルシクロアルカンなどの高分子系造核剤等が挙げられる。アンチブロッキング剤としては球状、あるいはそれに近い形状の微粒子が無機系、有機系に関わらず使用できる。これらの添加剤は、複数種を併用してもよい。

以上、本発明の一実施形態に係るポリプロピレン系樹脂フィルムの製造方法の好適な実施形態について説明したが、本発明は必ずしも上述した実施形態に限定されるものではない。

以下に、実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらにより何ら限定されるものではない。

（実施例１）
ポリプロピレン系樹脂として、ポリプロピレン系樹脂の一種であるプロピレン−エチレンランダム共重合体（エチレン共重合比：５ｗｔ％、融点：１３６℃、ＭＦＲ：８ｇ／１０分）を用いた。このポリプロピレン系樹脂を加熱機によって熱処理した後、押出機で溶融混練した。溶融混練したポリプロピレン系樹脂をＴダイより押し出した後、成形ロールで冷却し固化させつつフィルム状に成形して、実施例１の原反フィルムを得た。原反フィルムの巾は４００ｍｍとし、原反フィルムの厚さは（８０±１．３）μｍとした。この原反フィルムを、低密度ポリエチレンからなる基材層と直鎖状低密度ポリエチレンからなる粘着層とから構成される２層フィルム（総厚み：３０μｍ）である保護フィルムと重ねて、１０００ｍに渡って巻き取り、ロール体を形成した。次に、ロール体から原反フィルムを繰り出して、原反フィルムに重ねた保護フィルムを除去した後、原反フィルムにおける皺及び伸びの有無を調べた。その結果、従来であれば皺及び伸びが発生し易いロール体の巻き芯に位置していた原反フィルムにおいて、皺及び伸びが生じていないことが確認された。

（比較例１）
実施例１と同様の原料・方法を用いて、比較例１の原反フィルムを得た。この原反フィルムを、保護フィルムと重ねることなく１０００ｍに渡って巻き取り、ロール体を形成した。次に、ロール体から原反フィルムを繰り出して、原反フィルムにおける皺及び伸びの有無を調べた。その結果、ロール体の巻き芯に位置していた原反フィルムにおいて、皺及び伸びが生じていることが確認された。

本発明の一実施形態に係るポリプロピレン系樹脂フィルムの製造方法に用いる製造装置の一部の概略断面図である。

符号の説明

４・・・ポリプロピレン系樹脂、４ａ・・・原反フィルム、１２・・・保護フィルム。

Claims (1)

1. ポリプロピレン系樹脂から原反フィルムを形成する工程と、
   前記原反フィルムの表面に、ポリエステル系樹脂又はポリオレフィン系樹脂からなる保護フィルムを積層して、前記原反フィルムを前記保護フィルムと重ねて巻き取る工程と、を備えるポリプロピレン系樹脂フィルムの製造方法。

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