WO2010038316A1

WO2010038316A1 - 光学フィルム

Info

Publication number: WO2010038316A1
Application number: PCT/JP2008/068132
Authority: WO
Inventors: 矢田理子; 日野享子; 桜井孝至
Original assignee: 住友化学株式会社
Priority date: 2008-09-30
Filing date: 2008-09-30
Publication date: 2010-04-08
Also published as: KR20110065531A; CN102165340A

Abstract

１−ブテン由来の単量体単位とプロピレン由来の単量体単位とを有するプロピレン系共重合体であって、広角Ｘ線回折測定により求められる結晶格子定数のａ軸長が６．７０Åより大きく、ｂ軸長が２１．５Åより大きいプロピレン系共重合体を主成分とする層を少なくとも１層含有する光学フィルムが提供される。該フィルムは、低コストで供給可能であり、しかも光学的均質性に優れる。

Description

光学フィルム

　本発明は、低コストで製造することができ、光学的均質性に優れた光学フィルムに関する。

　携帯電話や液晶テレビ等に用いられる液晶表示装置には、液晶の光学的異方性に起因する光学的歪みや、表示色が視覚方向に依存する性質を補償するために、位相差フィルム等の光学フィルムが用いられている。
　これらの光学フィルムの材料には、例えば、ポリカーボネート樹脂や環状オレフィン重合体等の合成樹脂が用いられるが、これらの合成樹脂は高価である。安価な樹脂からなる光学フィルムとしては、例えば特開昭６０−２４５０２号公報に記載されているように、プロピレン−エチレン共重合体製フィルムからなる位相差板が知られている。
　しかしながら、特開昭６０−２４５０２号公報に記載されているようなプロピレン−エチレン共重合体製フィルムは、位相差ムラが大きく、光学的均質性に劣るという問題があり、さらなる改良が求められていた。

　本発明の目的は、低コストで製造することができ、光学的均質性に優れた光学フィルムを提供することにある。
　本発明は、１−ブテン由来の単量体単位とプロピレン由来の単量体単位とを有するプロピレン系共重合体であって、広角Ｘ線回折測定により求められる結晶格子定数のａ軸長が６．７０Åより大きく、ｂ軸長が２１．５Åより大きいプロピレン系共重合体を主成分とする層を少なくとも１層含有する光学フィルムに関するものである。

　図１は、広角Ｘ線回折プロファイルの解析方法を説明する図である。図中、符号１は、Ｃ×０．８のレベルにおけるピーク幅（度）を表わす。

　本発明の光学フィルムの主成分として用いられる樹脂としては、１−ブテン由来の単量体単位とプロピレン由来の単量体単位とを有するプロピレン系共重合体であって、広角Ｘ線回折測定により求められる結晶格子定数のａ軸長が６．７０Åより大きく、ｂ軸長が２１．５Åより大きいプロピレン系共重合体である。結晶格子定数が前記条件を満たすようなプロピレン系共重合体を主成分とするフィルムは、光学的均質性に優れるものとなる。
　プロピレン系共重合体の結晶格子定数は、プロピレン系共重合体のプレスフィルムを用いて広角Ｘ線回折測定することにより、求めることができる。具体的には、以下のような方法が用いられる。
（１）プレスフィルムの作製
　幅１００ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ１ｍｍの金枠の中に９．０~９．５ｇのプロピレン系共重合体を入れ、２３０℃で５分間予熱後、５分間かけて常圧から５．０ＭＰａまで昇圧し、５分間保圧する。その後、３０℃で５分間冷却して厚さ１ｍｍのサンプルを作成する。
（２）広角Ｘ線回折測定
　前記（１）の方法で得られるサンプルについて、広角Ｘ線回折を以下の条件で測定する。
機種　　リガク製　　ＲＩＮＴ２０００
管球　　Ｃｕ
電圧　　５０ＫＶ
電流　　１００ｍＡ
ダイバージェンススリット　１．０°
スキャッタースリット　　　１．０°
レシービングスリット　　　０．１５°
測定範囲　　２θ：５~３５°
（３）結晶格子定数の算出
　得られた広角Ｘ線回折スペクトルにおいて、回折角２θが１６．０~１７．０°の領域で回折ピーク強度が極大値を示す回折角を２θ_{（０４０）}、回折角２θが１２．５~１５．０°の領域で回折ピーク強度が極大値を示す回折角を２θ_{（１１０）}とする。θ_{（０４０）}、θ_{（１１０）}を次式ｄ＝ｎλ／２ｓｉｎθ（ｎ＝１，λ＝１．５４オングストローム）のθに代入し、それぞれ結晶格子面間隔ｄ_{（０４０）}、ｄ_{（１１０）}を求め、下記式にて結晶格子定数であるｂ軸、ａ軸長を求める。
ｂ軸長＝４ｄ_{（０４０）}
ａ軸長＝ｂ軸長×ｄ_{（１１０）}／（ｂ軸長^２−ｄ_{（１１０）} ^２）^１／２
　プロピレン系共重合体の結晶格子定数は、主にプロピレンと共重合する１−ブテンの共重合比率によって制御できる。通常、プロピレン系共重合体に含まれる１−ブテン由来の単量体単位の量が多くなるにつれて、ａ軸長、ｂ軸長ともに大きくなる。
　本発明におけるプロピレン系共重合体は、１−ブテンとプロピレン由来の単量体単位とを有するプロピレン系共重合体である。
　広角Ｘ線回折測定により求められる結晶格子定数のａ軸長が６．７０Åより大きく、ｂ軸長が２１．５Åより大きいプロピレン系共重合体としては、例えば、プロピレン由来の単量体単位７０~９７．５モル％と、１−ブテン由来の単量体単位２．５~３０モル％とからなるプロピレン−１−ブテンランダム共重合体（ただし該プロピレン−１−ブテンランダム共重合体に含まれるプロピレン由来の単量体単位と１−ブテン由来の単量体単位の合計を１００モル％とする）である。
　プロピレン−１−ブテンランダム共重合体中の１−ブテンに由来する単量体単位の含有量は、該共重合体を用いて得られるフィルムの光学的均質性の観点から、好ましくは２．５モル％以上であり、より好ましくは１０モル％以上であり、最も好ましくは１８モル％以上である。また、１−ブテン含量が多い場合、ペレットの互着が生じやすくなるため、ハンドリングの観点から、好ましくは３０モル％以下であり、より好ましくは２５モル％以下であり、最も好ましくは２２モル％以下である。
　本発明におけるプロピレン系共重合体は、プロピレンと１−ブテン以外の単量体に由来する単量体単位を含有していてもよい。このような単量体としては、例えば、エチレン、炭素原子数５~１０のα−オレフィン、ポリエン化合物、環状オレフィン、ビニル芳香族化合物等が挙げられる。前記α−オレフィンとしては、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン等の直鎖状のα−オレフィン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ヘキセン、２，２，４−トリメチル−１−ペンテン等の分岐状のα−オレフィン等が挙げられる。プロピレン系共重合体の、プロピレンと１−ブテン以外の単量体に由来する単量体単位の含有量は、通常２０モル％以下、好ましくは１０モル％以下である。
　本発明におけるプロピレン系共重合体は、ＪＩＳ　Ｋ　７１２２に従う示差走査熱量測定において、−５０~２００℃に観察される結晶の融解熱量が１Ｊ／ｇ以上の結晶融解ピーク、または結晶化熱量が１Ｊ／ｇ以上の結晶化ピークを有する重合体であることが好ましく、さらに好ましくは、３０Ｊ／ｇ以上の結晶融解ピークと、３０Ｊ／ｇ以上の結晶化ピークの両ピークを有する共重合体である。このような熱的挙動を示す共重合体である場合には、液晶テレビなど長期間加温される条件で使用しても、収縮しにくく、光学的な品質が低下しにくいフィルムとなる。
　本発明の光学フィルムの主成分として用いられるプロピレン系共重合体の立体規則性として好ましくは、アイソタクチック構造またはシンジオタクチック構造を主として有する重合体である。
　本発明で用いられるプロピレン系共重合体のＭＦＲは、加工性の観点から、０．１~２０ｇ／１０分であることが好ましく、より好ましくは２~２０である。なお、ＭＦＲはＪＩＳ　Ｋ７２１０に従い、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎで測定される。
　本発明の光学フィルムの主成分として用いられるプロピレン系共重合体は、例えば、チーグラー・ナッタ型触媒、周期表第４族~第６族の遷移金属化合物を含有する触媒またはメタロセン触媒を用いて、プロピレンと１−ブテン、及び必要に応じて更に追加して使用される単量体とを共重合する方法で製造することができる。チーグラー・ナッタ型触媒としては、例えば、チタン含有固体状遷移金属成分と有機金属成分を含有する触媒等が挙げられ、メタロセン触媒としては、例えば、シクロペンタジエン形アニオン骨格を少なくとも１個有する周期表第４族~第６族の遷移金属化合物を含有する触媒等が挙げられる。
　重合方法としては、例えば、スラリー重合法、気相重合法、バルク重合法、溶液重合法等が挙げられる。また、これらの重合方法を単独で用いる一段重合法またはこれらの重合法を組み合わせた多段重合法が適用できる。
　本発明の光学フィルムは、前記したプロピレン系共重合体を主成分とする層を少なくとも一層含有するフィルムである。ここで、前記したプロピレン系共重合体を主成分とする層において、プロピレン系共重合体の含有量は５０重量％超であり、７０重量％以上であることが好ましく、９０重量％以上であることがより好ましく、９５重量％であることがさらに好ましく、１００重量％であることが最も好ましい。
　本発明の光学フィルムにおいて、前記したプロピレン系共重合体を主成分とする層は、発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じて、前記プロピレン系共重合体以外のポリオレフィン系樹脂、変性ポリオレフィン系樹脂、ロジン系樹脂、ポリテルペン系樹脂、合成石油樹脂、クマロン系樹脂、フェノール系樹脂、キシレン系樹脂、イソプレン系樹脂等の他の樹脂を含んでいてもよい。
　プロピレン系共重合体以外のポリオレフィン系樹脂としては、プロピレン単独重合体、プロピレンとエチレンおよび炭素原子数５~２０のα−オレフィンからなる群から選択される１種以上のオレフィンとの共重合体、エチレン単独重合体、エチレンと炭素原子数３~２０のα−オレフィンとの共重合体等が挙げられる。
　変性ポリオレフィン系樹脂としては、例えば、無水マレイン酸、マレイン酸ジメチル、マレイン酸ジエチル、アクリル酸、メタクリル酸、テトラヒドロフタル酸、グリシジルメタクリレート、ヒドロキシエチルメタクリレート等の変性剤で変性されたポリオレフィン系樹脂が挙げられる。ここで変性に用いられるポリオレフィン系樹脂は、公知のポリオレフィンでよいが、例えば、エチレン系樹脂、アイソタクチックポリプロピレン、シンジオタクチックポリプロピレン、コモノマーを含むランダムタイプポリプロピレン、多段重合によるブロックタイプポリプロピレン、ポリ（４−メチル−１−ペンテン）、ポリ（１−ブテン）等が挙げられる。
　ロジン系樹脂としては、例えば、天然ロジン、重合ロジン、部分水添ロジン、完全水添ロジン、これらロジンのエステル化物（例えば、グリセリンエステル、ペンタエリスリトールエステル、エチレングリコールエステル、メチルエステル）、ロジン誘導体（例えば、不均化ロジン、フマル化ロジン、ライム化ロジン）が挙げられる。
　ポリテルペン系樹脂としては、例えば、α−ピネン、β−ピネン、ジペンテン等の環状テルペンの単独重合体、環状テルペンの共重合体、環状テルペンと、フェノール、ビスフェノール等のフェノール系化合物との共重合体（例えば、α−ピネン−フェノール樹脂、ジペンテン−フェノール樹脂、テルペン−ビスフェノール樹脂等のテルペン−フェノール系樹脂）、環状テルペンと芳香族モノマーとの共重合体である芳香族変性テルペン樹脂が挙げられる。
　合成石油樹脂としては、例えば、ナフサ分解油のＣ_５留分、Ｃ_６~Ｃ_１１留分およびその他オレフィン系留分の単独重合体や共重合体、これらの単独重合体や共重合体の水添物である脂肪族系石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂環式系石油樹脂、脂肪族−脂環式共重合体が挙げられる。合成石油樹脂として、さらに、上記のナフサ分解油と上記のテルペンとの共重合体や、該共重合体の水添物である共重合系石油樹脂が挙げられる。
　ナフサ分解油の好ましいＣ_５留分としては、例えば、イソプレン、シクロペンタジエン、１，３−ペンタジエン、２−メチル−１−ブテン、２−メチル−２−ブテン等のメチルブテン類、１−ペンテン、２−ペンテン等のペンテン類、ジシクロペンタジエンが挙げられる。Ｃ_６~Ｃ_１１留分として好ましくは、インデン、スチレン、ｏ−ビニルトルエン、ｍ−ビニルトルエン、ｐ−ビニルトルエン、α−メチルスチレン、β−メチルスチレン等のメチルスチレン類、メチルインデン、エチルインデン、ビニルキシレン、プロペニルベンゼンである。その他オレフィン系留分として好ましくは、ブテン、ヘキセン、ヘプテン、オクテン、ブタジエン、オクタジエンである。
　クロマン系樹脂としては、例えば、クロマンの単独重合体またはクロマンとインデンの共重合体等が挙げられる。
　フェノール系樹脂としては、例えば、アルキルフェノール樹脂、アルキルフェノールとアセチレンとの縮合によるアルキルフェノール−アセチレン樹脂およびこれら樹脂の変性物が挙げられる。ここで、これらフェノール系樹脂としては、フェノールを酸触媒でメチロール化したノボラック型樹脂や、アルカリ触媒でメチロール化したレゾール型樹脂のいずれであってもよい。
　キシレン系樹脂としては、例えば、ｍ−キシレンとホルムアルデヒドとからなるキシレン−ホルムアルデヒド樹脂や、これに第３成分を反応させて得られた変性樹脂が挙げられる。
　イソプレン系樹脂としては、例えば、イソプレンの二量化体であるＣ_１０脂環式化合物とＣ_１０鎖状化合物とを共重合して得られる樹脂が挙げられる。
　プロピレン系共重合体と他の樹脂とを混合する場合には、前記プロピレン系共重合体と混練した際に、該プロピレン系共重合体の結晶格子定数を変化させないような樹脂を用いることが好ましい。すなわち、プロピレン系共重合体の非晶部分に相溶する樹脂が好ましい。
　本発明の光学フィルムには、発明の効果を損なわない範囲で、酸化防止剤、造核剤、滑剤、帯電防止剤等の添加剤を添加することができる。
　本発明の光学フィルムの製造方法としては、溶剤キャスト法や押出成形法が挙げられる。前者の方法は、有機溶剤に熱可塑性樹脂を溶解した溶液を、離型性を有する二軸延伸ポリエステルフィルム等の基材上にダイコーターによりキャスティングした後、乾燥して有機溶剤を除去し、基材上にフィルムを形成する方法である。このような方法で基材上に形成されたフィルムは、基材から剥離して使用される。押出成形法としては、インフレーション法、Ｔダイ法、カレンダー法等が挙げられる。製造コストの観点から、押出成形法が好ましく、特に光学的均質性の観点から、Ｔダイ法が好ましい。
　本発明の光学フィルムをＴダイ押出成形法で製造するとき、Ｔダイより押し出された溶融体を冷却し固化させる方法としては、キャスティングロールとエアーチャンバーを用いて冷却する方法、キャスティングロールとタッチロールにより挟圧する方法、キャスティングロールと、該キャスティングロールにその周方向に沿って圧接するよう設けられた金属製の無端ベルトとの間で挟圧する方法、キャスティングロールと静電ピニングを用いて冷却する方法などが挙げられる。冷却にキャスティングロールを用いる場合には、透明性により優れる位相差フィルムを得るために、使用するキャスティングロールの表面温度は、−１０~３０℃であることが好ましい。
　キャスティングロールとタッチロールにより挟圧する方法でフィルムを製造する場合、タッチロールとしては、ゴムロール、または弾性変形可能な金属製無端ベルトからなる外筒と、該外筒の内部に弾性変形可能な弾性体からなるロールとを有し、かつ前記外筒と弾性体ロールとの間が温度調節用媒体により満たされてなる構造のロールを用いることが、配向が小さく光学的均質性に優れるフィルムが得られることから好ましい。
　タッチロールとしてゴムロールを使用する場合は、鏡面状の表面を有する光学フィルムを得るために、Ｔダイより押し出された溶融体は、キャスティングロールとゴムロールとの間で支持体とともに挟圧することが好ましい。支持体としては、厚みが５~５０μｍの熱可塑性樹脂からなる二軸延伸フィルムが好ましい。
　キャスティングロールと、該キャスティングロールにその周方向に沿って圧接するよう設けられた金属製の無端ベルトとの間で挟圧する方法によりフィルムを成形する場合、前記無端ベルトは、キャスティングロールの周方向に該キャスティングロールと平行に配置された複数のロールによって保持されていることが好ましい。より好ましくは、無端ベルトが、直径１００~３００ｍｍの二本のロールで保持されてなり、無端ベルトの厚みが１００~５００μｍである。
　前記した方法で得られる本発明の光学フィルムとしては、配向が極めて小さく、光学的均質性に優れるため、例えば偏光子保護フィルム等に好適である。また、このようなフィルムを少なくとも一方向に延伸することにより、位相差フィルムとして好適に使用できる。以下、位相差フィルムを製造する際に用いる延伸前のフィルムを、原反フィルムと称することもある。原反フィルムとしては、面内位相差が５０ｎｍ以下のフィルムを用いることが好ましい。得られるフィルムの面内位相差を５０ｎｍ以下にするためには、Ｔダイから押し出した溶融状シートを冷却固化させる工程において、バンク（樹脂溜まり）を生成させないことが必要である。バンクは、溶融状シートをキャスティングロールとタッチロールとの間やキャスティングロールと金属製無端ベルトとの間で挟圧する際に、挟圧力が高すぎる場合に発生する。バンクの発生を防止するために、挟圧力が２０Ｎ／ｍｍ以下とすることが好ましく、より好ましくは１０Ｎ／ｍｍ以下である。また、Ｔダイから押し出された溶融状シートをキャスティングロールとエアーチャンバーを用いて冷却する方法や、溶融状シートをキャスティングロールと静電ピニングを用いて冷却する方法は、ロール間で溶融状シートを挟圧しないのでバンクは発生せず、そのため、面内位相差の低減のためには有利である。
　また、前記した方法で得られる本発明の光学フィルムを偏光子保護フィルムや位相差フィルム用原反フィルムとして用いる場合は、本発明のフィルムを構成しているプロピレン系共重合体はスメクチック晶を含有する結晶を有しており、該プロピレン系共重合体の全結晶に占めるスメクチック晶の割合が９０％以上であることが好ましい。プロピレン系共重合体の主な結晶構造はα晶とスメクチック晶であるが、前述の偏光子保護フィルムや位相差フィルム用原反フィルムは、プロピレン系共重合体の全結晶に占めるスメクチック晶の割合が９０％以上であることが好ましい。本発明において、全結晶に占めるスメクチック晶の割合とは、広角Ｘ線回折で測定したＸ線回折プロファイルの全体面積中、スメクチック晶に由来するプロファイルの面積の割合のことである。回折プロファイルの大部分がスメクチック晶に由来するプロファイルであることが好ましい。また、α晶が存在する場合であっても、そのα晶が球晶構造でないことが好ましい。
　α晶に由来する回折プロファイルとは、回折角（２θ）が１０~３０度の範囲での広角Ｘ線回折測定において観測される、１４．２度付近、１６．７度付近、１８．５度付近および２１．４度付近の４つのシャープなピークからなるものであり、スメクチック晶に由来する回折プロファイルとは、１４．６度付近と２１．２度付近の２つのブロードなピークからなるものである。
　回折プロファイルの大部分がスメクチック晶に由来するプロファイルであるか否かは、回折角が１３~１５度の範囲に現れるピークがブロードであるか否かで判定し、このピークがブロードであるとき、回折プロファイルの大部分がスメクチック晶に由来するプロファイルである。具体的には次のように判定する。Ｘ線回折プロファイルにおいて、回折角が１３~１５度の範囲で最も回折強度が高いピークの強度をＣとするとき、そのピークの、Ｃ×０．８のレベルにおけるピーク幅Ｄが１度以上である場合に、その回折プロファイルの大部分はスメクチック晶に由来するプロファイルであると判定する。（図１参照）
　広角Ｘ線回折プロファイルの全体面積中に占めるスメクチック晶に由来するプロファイルの面積の割合は下記のようにして算出する。
（１）　回折プロファイルの大部分がスメクチック晶に由来するか否かを上記の方法で判定する。
（２）　回折プロファイルの大部分がスメクチック晶に由来すると判定されたとき、以下の手順でスメクチック晶に由来するプロファイルの面積の割合を算出する。
（３）　回折プロファイルをピーク分離ソフトウェアで処理してスメクチック晶のプロファイルとα晶のプロファイルとに分離する。
（４）　回折角が１０~３０度の範囲において、回折プロファイルの全体面積と、スメクチック晶に由来する回折プロファイルの面積を求め、前者に対する後者の割合を算出する。
　全結晶に占めるスメクチック晶の割合が９０％以上である本発明のフィルムは、プロピレン系共重合体を用いて、例えば、冷却ロールの表面温度を２０℃以下とすることで作製することができる。例えば、Ｔダイより押し出された溶融状シートを二本のロールの間で狭圧する方法の場合、少なくとも一本のロールの表面温度を２０℃以下とすればよい。また、全結晶に占めるα晶の割合の低減に有利である点では、キャスティングロールとタッチロールにより挟圧する方法や、キャスティングロールと、該キャスティングロールにその周方向に沿って圧接するよう設けられた金属製無端ベルトとの間で挟圧する方法が好ましい。また、溶融体を冷却固化する際に溶融体全体を速やかに冷却することができるように、フィルムの厚みは３０~２００μｍであることが好ましい。
　光学的な均一性により優れる位相差フィルムを得るためには、延伸に供する原反フィルムは厚みムラが小さいことが好ましい。原反フィルムの厚みの最大値と最小値の差は１０μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは４μｍ以下である。
　原反フィルムを延伸することにより、位相差フィルムを得ることができる。原反フィルムの延伸方法としては、縦延伸、横延伸、逐次二軸延伸、同時二軸延伸が挙げられる。位相差フィルムが組み込まれる液晶表示装置の種類により、該位相差フィルムを作製する延伸方法は異なり、縦延伸のみの場合もあり、横延伸のみの場合もあり、二軸延伸の場合もある。垂直配向モード液晶ディスプレイに使用する場合は、二軸延伸により位相差フィルムを作製する。逐次二軸延伸の場合、縦延伸を先に行った後、横延伸を行う方法と、横延伸を先に行った後、縦延伸を行う方法のどちらの方法で行ってもよい。
　縦延伸方法としては、二つ以上のロールの回転速度差により原反フィルムを延伸する方法や、ロングスパン延伸法が挙げられる。ロングスパン延伸法とは、二対のニップロールとその間にオーブンを有する縦延伸機を用い、該オーブン中で原反フィルムを加熱しながら前記二対のニップロールの回転速度差により延伸する方法である。光学的な均一性が高い位相差フィルムが得られるため、ロングスパン縦延伸法が好ましい。とりわけエアーフローティング方式のオーブンを用いることが好ましい。エアーフローティング方式のオーブンとは、該オーブン中に原反フィルムを導入した際に、該原反フィルムの両面に上部ノズルと下部ノズルから熱風を吹き付けることが可能な構造である。複数の上部ノズルと下部ノズルがフィルムの流れ方向に交互に設置されている。該オーブン中、原反フィルムが前記上部ノズルと下部ノズルのいずれにも接触しないようにしながら、延伸する。この場合の延伸温度（すなわち、オーブン中の雰囲気の温度）は、使用するプロピレン系共重合体の融点より９０℃低い温度（Ｔｍ−９０℃）以上、使用するプロピレン系共重合体の融点以下であることが好ましい。オーブンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。縦延伸倍率は、限定はされないが、通常１．０１~５倍であり、光学的な均一性により優れる位相差フィルムが得られるため、１．０５~３倍であることが好ましい。
　横延伸方法としては、チャック等で両端を固定した原反フィルムを、オーブン中でチャック間隔を広げて延伸するテンター法が挙げられる。横延伸倍率は、通常、２~１０倍であり、得られる位相差フィルムの光学的な均一性が高いという観点から、４~７倍であることが好ましい。特に、下記の工程を順に経て横延伸することが好ましい。
　原反フィルムまたは縦延伸したフィルムを、前記フィルムを使用するプロピレン系共重合体の（Ｔｍ−３０℃）以上、（Ｔｍ＋１０℃）以下の予熱温度で予熱する工程；
　予熱された前記フィルムを、前記予熱温度よりも低い延伸温度で横方向に延伸する工程；
　横方向に延伸された前記フィルムを熱固定する工程。
　テンター法で横延伸する場合には、予熱工程を行うゾーン、延伸工程を行うゾーン、熱固定工程を行うゾーンのオーブン温度は独立に温度調節をすることができる装置を使用する。前記のような条件下で横延伸を行うことにより、軸精度に優れ、かつ均一な位相差を有する位相差フィルムを得ることができる。
　横延伸の予熱工程は、フィルムを幅方向に延伸する工程の前に設置される工程であり、フィルムを延伸するのに十分な高さの温度まで該フィルムを加熱する工程である。ここで予熱工程での予熱温度は、オーブンの予熱工程を行うゾーン内の雰囲気の温度を意味し、延伸するフィルムに含まれるプロピレン系共重合体の融点以上の温度である。予熱温度は、得られる位相差フィルムの軸精度に大きく影響し、融点よりも低い予熱温度では、得られる位相差フィルムにおいて均一な位相差を達成することができない。延伸されるフィルムの予熱工程滞留時間は、３０~１２０秒であることが好ましい。この予熱工程での滞留時間が３０秒に満たない場合は、延伸工程でフィルムが延伸されるときに応力が分散し、位相差フィルムとしての軸、位相差の均一性に不利な影響を及ぼす可能性があり、また、滞留時間が１２０秒を超える場合は、必要以上に熱を受け、フィルムが部分的に融解し、ドローダウン（下に垂れる）する可能性ある。予熱工程滞留時間は、３０~６０秒であることがさらに好ましい。
　横延伸の延伸工程は、フィルムを幅方向に延伸する工程である。この延伸工程での延伸温度（これは、オーブンの延伸工程を行うゾーン内の雰囲気の温度を意味する）は予熱温度より低い温度である。予熱されたフィルムを予熱工程よりも低い温度で延伸することにより、該フィルムを均一に延伸できるようになり、その結果、光軸および位相差の均一性が優れた位相差フィルムが得られる。延伸温度は、予熱工程における予熱温度より３~２０℃低いことが好ましく、５~１５℃低いことがより好ましい。
　横延伸の熱固定工程とは、延伸工程終了時におけるフィルム幅を保った状態で該フィルムをオーブン内の所定温度の雰囲気内を通過させる工程である。フィルムの位相差や光軸など光学的特性の安定性を効果的に向上させるために、熱固定温度は、延伸工程における延伸温度よりも２０℃低い温度から延伸温度よりも３０℃高い温度までの範囲内であることが好ましい。
　横延伸の工程は、更に熱緩和工程を有してもよい。この工程は、テンター法においては通常、延伸ゾーンと熱固定ゾーンとの間に設けられ、他のゾーンから独立して温度設定が可能な熱緩和ゾーンにおいて行われる。具体的には、熱緩和は、延伸工程においてフィルムを所定の幅に延伸した後、チャックの間隔を数％（通常は、０．１~１０％）だけ狭くし、無駄な歪を取り除くことで行われる。
　延伸は、原反フィルムのスメクチック晶の割合が９０％以上である状態で行うことが、位相差の均一性が高い位相差フィルムを生成させるために好ましい。原反フィルム製造直後はスメクチック晶の割合が９０％以上であっても、時間の経過とともにスメクチック晶の割合は低下して、スメクチック晶の割合が９０％未満となる場合もある。そのため、原反フィルムを製造してから１６８時間以内に延伸を行うことが好ましく、７２時間以内に延伸を行うことがより好ましい。また、製造した原反フィルムを巻き取ることなくそのまま延伸を行う方法も、スメクチック晶の割合が高い状態のまま延伸を行うためには好ましい。原反フィルムのスメクチック晶の割合が９０％以上である状態を保つためには、原反フィルムを製造してから、延伸するまでの間、できるだけ低温で原反フィルムを保管することが好ましい。原反フィルムの保管温度は、具体的には３０℃以下が好ましく、２０℃以下がより好ましく、１０℃以下が特に好ましい。原反フィルムの保管温度の下限に制限はないが、保管温度は通常は−１０℃以上である。
　位相差フィルムに求められる位相差は、該位相差フィルムが組み込まれる液晶表示装置の種類により異なるが、通常、面内位相差Ｒ_０は３０~３００ｎｍである。後述する垂直配向モード液晶ディスプレイに使用する場合は、視野角特性に優れるという観点から、面内位相差Ｒ_０が４０~７０ｎｍであり、厚み方向位相差Ｒ_ｔｈは、９０~２３０ｎｍであることが好ましい。位相差フィルムを製造する際の延伸倍率と、製造する位相差フィルムの厚みを制御することにより、所望の位相差を有する位相差フィルムを得ることができる。
　本発明の位相差フィルムは、フィルム面内（５００ｍｍ幅×５００ｍｍ長さの面内）の位相差の最大値と最小値との差が１０ｎｍ以下であり、フィルムの幅方向５００ｍｍの光軸を測定した場合、光軸が−１°以上＋１°以下であり、光学的な均一性が高い位相差フィルムである。
　本発明の光学フィルムの厚さは、特に制限はなく、設計する位相差値等に応じて適宜設定されるが、通常、５~５００μｍであり、好ましくは１０~１００μｍ、さらに好ましくは１０~６０μｍである。
　本発明の光学フィルムは内部ヘイズが１．０％以下であることが好ましく、より好ましくは０．５％以下である。内部ヘイズが小さく、非常に透明であると、本発明の光学フィルムを用いた液晶表示装置の正面コントラストは高くなる。ヘイズはフィルムの透明性をあらわす指標であり、ヘイズが小さいほどがフィルムはより透明である。ヘイズは、ＪＩＳ　Ｋ−７１３６に従い測定できる物性値である。フィルムの透明性はフィルムの表面状態に起因する散乱の影響と結晶状態などフィルムの内部状態に起因する散乱の影響を受け、それぞれの散乱の度合いが大きいほどフィルムの透明性が低下する。フィルムの表面状態に起因する散乱の影響で低下する透明性は、本発明の光学フィルムを用いた液晶表示装置の正面コントラストを低下させないため、本発明の光学フィルムの性能を正しく評価するために、フィルムの表面状態に起因する散乱の影響により低下した透明性を除外した値を評価することにした。その指標を本発明においては内部ヘイズと呼ぶ。内部ヘイズは、フィルムを石英ガラス製の容器（セル）に、ポリプロピレン系樹脂とほぼ同じ屈折率を有する液体であるフタル酸ジメチルと、測定するフィルムを入れた状態で、ＪＩＳ　Ｋ−７１３６に準じた方法で測定した値である。
　本発明の光学フィルムは、プロピレン系共重合体を主成分とする層のみからなる単層フィルムであってもよく、前記層を含む多層フィルムであってもよい。多層フィルムである場合には、共押出法により製造してもよいし、異なるフィルム同士を貼合してもよい。また、単層または多層フィルムに、コーティングにより層を積層することもできる。
　本発明の光学フィルムは、液晶ディスプレイ等のフラットパネルディスプレイに用いられる、偏光板保護フィルム、位相差フィルム、視野角拡大フィルムおよび輝度向上フィルム等に用いることができる。なかでも、位相差フィルムに好適である。
　本発明の光学フィルムは、液晶表示装置の一部として用いることができ、例えば、液晶セルの片側又は両側に貼着する方法や、液晶セルに粘着層を介さずに積層する方法があげられる。また、本発明の光学フィルムには、ハードコート層、防眩層、反射防止層、保護層、粘着層、配向膜、液晶層が塗工されていてもよい。
　本発明の位相差フィルムは、種々の偏光板や液晶層などと積層されて、携帯電話、携帯情報端末（Ｐｅｒｓｏｎａｌ　Ｄｉｇｉｔａｌ　Ａｓｓｉｓｔａｎｔ：ＰＤＡ）、パソコン、大型テレビ等の液晶表示装置として好ましく使用される。本発明の位相差フィルムを積層して使用する液晶表示装置（ＬＣＤ）としては、光学補償ベンド（Ｏｐｔｉｃａｌｌｙ　Ｃｏｍｐｅｎｓａｔｅｄ　Ｂｅｎｄ：ＯＣＢ）モード、垂直配向（Ｖｅｒｔｉｃａｌ　Ａｌｉｇｎｍｅｎｔ：ＶＡ）モード、横電界（Ｉｎ−Ｐｌａｎｅ　Ｓｗｉｔｃｈｉｎｇ：ＩＰＳ）モード、薄膜トランジスター（Ｔｈｉｎ　Ｆｉｌｍ　Ｔｒａｎｓｉｓｔｏｒ：ＴＦＴ）モード、ねじれネマティック（Ｔｗｉｓｔｅｄ　Ｎｅｍａｔｉｃ：ＴＮ）モード、超ねじれネマティック（Ｓｕｐｅｒ　Ｔｗｉｓｔｅｄ　Ｎｅｍａｔｉｃ：ＳＴＮ）モードなど種々のモードの液晶表示装置が挙げられる。特に、ＶＡモードの液晶表示装置に使用する場合に視野角依存性を改良するのに効果的である。液晶表示装置は一般に、２枚の基板とそれらの間に挟持される液晶層とを有する液晶セルの両側に、それぞれ偏光板が配置されており、その一方の外側（背面側）に配置されたバックライトからの光のうち、液晶セルとバックライトの間にある偏光板の透過軸に平行な直線偏光だけが液晶セルへ入射するようになっている。背面側偏光板と液晶セルとの間および／または表側偏光板と液晶セルとの間に粘着剤を介して配置することができる。また、偏光板は通常、ポリビニルアルコールからなる偏光フィルムを保護するために２枚のトリアセチルセルロース（ＴＡＣ）フィルムなどの保護フィルムで接着剤を介して挟持した構成となっているが、本発明の位相差フィルムは、表側偏光板および／または背面側偏光板の液晶セル側の保護フィルムの代わりにこれが接着剤で偏光フィルムに貼合されることで、光学補償フィルム（位相差フィルム）と保護フィルムの両方の役割を果たすことも可能である。

　以下の実施例によって本発明をさらに具体的に説明する。
　物性測定は、下記のとおりに行った。
（１）結晶融解熱量および結晶化熱量および融点
　ＪＩＳ　Ｋ　７１２２に従い、示差走査熱量計（セイコー電子工業（株）社製ＤＳＣ２２０Ｃ：入力補償ＤＳＣ）によって測定を行った。具体的には、状態調整として、試料重合体を室温から２００℃まで３０℃／分で昇温し、２００℃で５分間保持した。次に、１０℃／分で−５０℃まで降温し（ステップ１）、−５０℃で５分間保持した後、−５０℃から２００℃まで１０℃／分で昇温し（ステップ２）、熱量測定を行った。ステップ１のＤＳＣ曲線の結晶化ピークより結晶化熱量を求め、ステップ２のＤＳＣ曲線の結晶融解ピークより結晶融解熱量を求めた。また該融解ピークの頂点の温度を融点（Ｔｍ）とした。
（２）プロピレン系共重合体中の１−ブテンに由来する単量体単位の含有量（ｍｏｌ％）
　１−ブテンに由来する単量体単位の含有量は、ＩＲスペクトル測定を行い、「高分子ハンドブック」（１９９５年、紀伊国屋書店発行）の第６１９頁に記載されている方法に従って求めた。
（３）プロピレン系共重合体中のエチレンに由来する単量体単位の含有量（ｍｏｌ％）
　エチレンに由来する単量体単位の含有量はＩＲスペクトル測定を行い、「高分子ハンドブック」（１９９５年、紀伊国屋書店発行）の第６１６頁に記載されている（ｉ）ランダム共重合体に関する方法に従って求めた。
（４）メルトフローレイト（ＭＦＲ）
　ＪＩＳ　Ｋ　７２１０に従って、試験温度２３０℃、試験荷重２１．１８Ｎで測定した。
（５）プロピレン系共重合体の結晶格子定数
　プロピレン系共重合体を神藤金属工業製の圧縮成形機ＡＹＳＲ−１０型を用いて、２３０℃で５分間予熱後、５分間かけて５．０ＭＰａまで昇圧し、５分間保圧した。その後、３０℃で５分間冷却して厚さ１ｍｍのサンプルを作成し、広角Ｘ線回折を以下の条件で測定した。
機種　　リガク製　　ＲＩＮＴ２０００
管球　　Ｃｕ
電圧　　５０ＫＶ
電流　　１００ｍＡ
ダイバージェンススリット　１．０°
スキャッタースリット　　　１．０°
レシービングスリット　　　０．１５°
測定範囲　　２θ：５~３５°
　得られた広角Ｘ線回折スペクトルにおいて、回折角２θが１６．０~１７．０°の領域で回折ピーク強度が極大値を示す回折角を２θ_{（０４０）}、回折角２θが１２．５~１５．０°の領域で回折ピーク強度が極大値を示す回折角を２θ_{（１１０）}とする。θ_{（０４０）}、θ_{（１１０）}を次式ｄ＝ｎλ／２ｓｉｎθ（ｎ＝１，λ＝１．５４オングストローム）のθに代入し、それぞれ結晶格子面間隔ｄ_{（０４０）}、ｄ_{（１１０）}を求め、下記式にて結晶格子定数であるｂ軸、ａ軸長を求めた。
ｂ軸長＝４ｄ_{（０４０）}
ａ軸長＝ｂ軸長×ｄ_{（１１０）}／（ｂ軸長^２−ｄ_{（１１０）} ^２）^１／２
（６）面内位相差Ｒ_０、厚さ方向位相差Ｒ_ｔｈ
　フィルムの面内遅相軸方向の屈折率をｎ_ｘ、面内進相軸方向（遅相軸と面内で直交する方向）の屈折率をｎ_ｙ、厚さ方向の屈折率をｎ_ｚ、厚さｄを測定し、面内の位相差値（Ｒ_０）および厚さ方向の位相差値（Ｒ_ｔｈ）は、それぞれ下式（Ｉ）および（ＩＩ）で定義される。
Ｒ_０＝（ｎ_ｘ−ｎ_ｙ）×ｄ　　　　　　　　（Ｉ）
Ｒ_ｔｈ＝［（ｎ_ｘ＋ｎ_ｙ）／２−ｎ_ｚ］×ｄ　　（ＩＩ）
各屈折率を、位相差測定装置（王子計測機器（株）製、ＫＯＢＲＡ−ＷＰＲ）を用いて、縦１．５倍、横４倍の逐次二軸延伸法によって得られたフィルムにおいて、幅３００ｍｍの位相差を１６個のサンプルについて測定し、その平均を算出した。
（７）光学的均質性
　前記（４）で測定したＲ_０の最大値と最小値の差を光学的均質性を表す指標とした。この差が小さいほど光学的均質性が高く、好ましい。
（８）広角Ｘ線回折
　原反フィルムの広角Ｘ線回折を回折角（２θ）が５~３５度の範囲で測定を行った。得られた回折プロファイルを以下の手順で解析した。
　先ず、回折プロファイルの大部分がスメクチック晶に由来するか否かを判定する。具体的には、回折プロファイルにおいて、回折角が１３~１５度の範囲で最も回折強度が高いピークの強度をＣとするとき、そのピークのＣ×０．８のレベルにおけるピーク幅Ｄが１度以上である場合に、その回折プロファイルの大部分はスメクチック晶に由来するプロファイルであると判定する。
　広角Ｘ線回折プロファイルの全体面積中に占めるスメクチック晶に由来するプロファイルの面積の割合は下記のようにして算出する。
（ｉ）　回折プロファイルの大部分がスメクチック晶に由来するか否かを上記の方法で判定する。
（ｉｉ）　回折プロファイルの大部分がスメクチック晶に由来すると判定されたとき、以下の手順でスメクチック晶に由来するプロファイルの面積の割合を算出する。
（ｉｉｉ）　回折プロファイルをピーク分離ソフトウェアで処理してスメクチック晶のプロファイルとα晶のプロファイルとに分離する。解析ソフトウェアとして、株式会社リガク製のＪＡＤＥ（Ｖｅｒ．５）ソフトウェアを用いる。ソフトに付属のピーク分離コマンドから、回折プロファイルのピーク分離に必要なプロファイル特性をＰｅａｒｓｏｎ−Ｖ１１＝１．５とする。
（ｉｖ）　精密化のために、実施例および比較例では、ピーク分離で用いる回折角度は、スメクチック晶に由来する１４．６度と２１．２度、およびα晶に由来する１４．２度および１６．７度および１８．５度および２１．４度とし、これらを固定値とした。
（ｖ）　さらに、精密化の変数として、高さ、半値幅、計定数、非対称を選択して、最適化を実行し、スメクチック晶に由来する１４．６度と２１．２度にピークを有する回折プロファイルの面積を算出し、これを回折プロファイルの総面積で除算することにより、スメクチック晶に由来するプロファイルの面積の割合を求めた。
（９）内部ヘイズ
　内部ヘイズは、フィルムを石英ガラス製の容器（セル）に、ポリプロピレン系樹脂とほぼ同じ屈折率を有する液体であるフタル酸ジメチルと、測定するフィルムを入れた状態で、ＪＩＳ　Ｋ−７１３６に準じた方法で測定した。
　実施例１
［プロピレン−１−ブテンランダム共重合体の製造］
［予備重合−１］
　内容積３Ｌの撹拌機付きＳＵＳ製オートクレーブに、充分に脱水、脱気処理したｎ−ヘキサン１．５Ｌ、トリエチルアルミニウム２５ミリモル、ｔｅｒｔ−ブチル−ｎ−プロピルジメトキシシラン２．５ミリモルと上記固体触媒成分１５ｇを添加し、オートクレーブ内の温度を約１０℃に保ちながらプロピレン３５ｇを約３０分かけて連続的に供給して予備重合を行った後、予備重合スラリーを内容積１５０Ｌの攪拌機付きＳＵＳ製オートクレーブに移送し、液状ブタン１００Ｌを加えて、予備重合触媒成分のスラリーとした。
［重合工程−１］
　内容積１４４０Ｌの攪拌機付き流動床反応器に、プロピレン、１−ブテン、水素、トリエチルアルミニウム、シクロヘキシルエチルジメトキシシランおよび予備重合触媒成分のスラリーを連続的に供給し、重合温度６５℃、重合圧力１．１ＭＰａ、循環ガス風量１５０ｍ^３／時間、反応器内のプロピレン濃度６８．７モル％、１−ブテン濃度２３．１モル％、水素濃度８．１６モル％、トリエチルアルミニウムの供給量３１．６ミリモル／時間、ｔｅｒｔ−ブチル−ｎ−プロピルジメトキシシランの供給量３．１７ミリモル／時間、予備重合触媒成分のスラリーの供給量が固体触媒成分換算として０．７８ｇ／時間の条件で連続的に重合を行った。得られた重合体（Ａ−１）は１４．５ｋｇ／時間で内容積３２５Ｌの反応器に抜き出され、固体触媒をメタノール０．３Ｌで失活させた後、回収ドラムで６０℃、２時間窒素乾燥し、プロピレン−１−ブテンランダム共重合体（１）を回収した。共重合体（１）の物性を表１に示す。共重合体（１）中のプロピレン由来の単量体単位の含有量は８０ｍｏｌ％であり、１−ブテン由来の単量体単位の含有量は２０ｍｏｌ％であった。ＭＦＲは８ｇ／１０分であった。
［光学フィルムの作成］
　あらかじめ、二軸延伸ポリエステルフィルム（東洋紡績（株）社製：２５μｍ）を繰出機より繰出し、金属製冷却ロールとシリコン製ゴムロールからなる挟圧部分を経由し巻取機で巻き取る通常の押出ラミネーション法の通紙ラインで通紙した。金属製冷却ロールとシリコン製ゴムロールの挟圧部分の真上に４５０ｍｍ巾Ｔダイを配置した状態で、上記で得られた重合体（１）を５０ｍｍφ押出機を用い２４０℃で溶融混練し、Ｔダイのリップから押出した溶融状シートを二軸延伸ポリエステルフィルム上に積層し、１０℃に温調した金属製冷却ロールと１０℃に温調したシリコン製ゴムロールにて挟圧し、ライン速度５ｍ／分で冷却固化させた後、巻取機にて巻き取り、厚さ８０μｍの原反フィルムを得た。このとき、冷却ロールとゴムロールとの間にバンクは発生していなかった。原反フィルムは大部分がスメクチック晶に由来し、Ｘ線回折プロファイルの全体面積中、スメクチック晶に由来するプロファイルの面積の割合は９５％であった。また、この原反フィルムには球晶は発生していなかった。原反フィルムの面内位相差は３０ｎｍであり、内部ＨＡＺＥは０．４％であった。
　前記原反フィルムをその製造完了から２３℃で２０時間保管した後に、該原反フィルムを２組のニップロール間にオーブンを有するロングスパン縦延伸機に導入して縦延伸を行った。オーブンは２ゾーンに分かれており、各ゾーンの長さは１ｍであった。縦延伸の条件は、第１ゾーンの温度＝９０℃、第２ゾーンの温度＝９４℃、入口速度＝５ｍ／分、延伸倍率＝１．５倍であった。縦延伸フィルムの厚みは７３μｍ、面内位相差Ｒ_０は６３０ｎｍ、厚み方向位相差Ｒ_ｔｈは３５０ｎｍであった。
　さらに、この縦延伸フィルムをテンター法で横延伸を行い、光学フィルムを得た。横延伸の条件は、予熱ゾーンの温度＝１２５℃、延伸ゾーンの温度＝１２０℃、熱固定ゾーンの温度＝１２０℃、延伸倍率＝４倍、横延伸機の入口におけるチャック間距離＝１５０ｍｍ、出口におけるチャック間距離＝６００ｍｍ、ライン速度＝１ｍ／分であった。得られた光学フィルムの厚みは１５μｍ、内部ＨＡＺＥは０．２％、面内位相差Ｒ_０は１１０ｎｍ、厚み方向位相差Ｒ_ｔｈは１００ｎｍであり、光学的均質性は８ｎｍであった。光学的均質性は高く、位相差フィルムとして使用するのに適していた。
実施例２
　実施例１と同じ共重合体（１）を用い、以下の方法に従って（６）の評価用の光学フィルムを作成した。
［光学フィルムの作製］
　共重合体（１）を、シリンダー温度を２５０℃とした５０ｍｍφ押出機に投入して溶融混練し、１３ｋｇ／ｈの押出量で前記押出機に取り付けられた４５０ｍｍ巾Ｔダイより押出した。押出されたフィルム状の溶融共重合体を、１３℃に温調した２５０ｍｍφの冷却ロールと、１３℃に温調した金属スリーブからなる外筒とその内部にある弾性体ロールから構成されるタッチロールにより挟圧して冷却し、厚さ１００μｍの原反フィルムを得た。Ｔダイの吐出口とロールとの距離（エアーギャップ）は２０ｍｍ、冷却ロールとタッチロールとの間で溶融状シートを挟圧した距離は１０ｍｍであった。このとき、冷却ロールとタッチロールとの間にバンクは発生していなかった。原反フィルムは大部分がスメクチック晶に由来し、Ｘ線回折プロファイルの全体面積中、スメクチック晶に由来するプロファイルの面積の割合は９５％であった。また、この原反フィルムには球晶は発生していなかった。原反フィルムの面内位相差は３０ｎｍであり、内部ＨＡＺＥは０．４％であった。
　前記原反フィルムをその製造完了から２３℃で２０時間保管した後に、該フィルム（原反フィルム）を２組のニップロール間にオーブンを有するロングスパン縦延伸機に導入して縦延伸を行った。オーブンは２ゾーンに分かれており、各ゾーンの長さは１ｍであった。縦延伸の条件は、第１ゾーンの温度＝９０℃、第２ゾーンの温度＝９４℃、入口速度＝５ｍ／分、延伸倍率＝１．５倍であった。縦延伸フィルムの厚みは９０μｍ、面内位相差Ｒ_０は８００ｎｍ、厚み方向位相差Ｒ_ｔｈは４５０ｎｍであった。
　さらに、この縦延伸フィルムをテンター法で横延伸を行い、光学フィルムを得た。横延伸の条件は、予熱ゾーンの温度＝１２８℃、延伸ゾーンの温度＝１２０℃、熱固定ゾーンの温度＝１２０℃、延伸倍率＝４倍、横延伸機の入口におけるチャック間距離＝１５０ｍｍ、出口におけるチャック間距離＝６００ｍｍ、ライン速度＝１ｍ／分であった。得られた光学フィルムの厚みは１９μｍ、内部ＨＡＺＥは０．２％、面内位相差Ｒ_０は９０ｎｍ、厚み方向位相差Ｒ_ｔｈは１４０ｎｍであり、光学均質性は１０ｎｍであった。光学的均質性は高く、位相差フィルムとして使用するのに適していた。
比較例１
［プロピレン−１−ブテンランダム共重合体の製造］
　実施例１の［予備重合−１］に記載したのと同様の方法で予備重合を実施した。
　重合温度８０℃、重合圧力１．８ＭＰａ、反応器内のプロピレン濃度９７．３モル％、１−ブテン濃度１．１モル％、水素濃度１．６モル％、トリエチルアルミニウムの供給量４８ミリモル／時間、ｔｅｒｔ−ブチル−ｎ−プロピルジメトキシシランの供給量６ミリモル／時間とした以外は実施例１と同様に重合を行うことにより、プロピレン−１−ブテンランダム共重合体（２）を回収した。共重合体（２）中のプロピレン由来の単量体単位の含有量は９８ｍｏｌ％であり、１−ブテン由来の単量体単位の含有量は２ｍｏｌ％であった。Ｔｍ＝１５８℃、ａ軸長＝６．６４Å、ｂ軸長＝２１．２８Å、ＭＦＲ＝２ｇ／１０分であった。
［光学フィルムの作製］
　共重合体（１）の代わりにプロピレン−１−ブテンランダム共重合体（２）を使用し、押出機で溶融混練する温度を３００℃とした以外は実施例１と同様にして原反フィルムを作製した。原反フィルムは大部分がスメクチック晶に由来し、Ｘ線回折プロファイルの全体面積中、スメクチック晶に由来するプロファイルの面積の割合は９７％であった。また、この原反フィルムには球晶は発生していなかった。原反フィルムの面内位相差は３０ｎｍであり、内部ＨＡＺＥは０．４％であった。
　前記原反フィルムをその製造完了から２３℃で２０時間保管した後に、該フィルム（原反フィルム）を２組のニップロール間にオーブンを有するロングスパン縦延伸機に導入して縦延伸を行った。オーブンは２ゾーンに分かれており、各ゾーンの長さは１ｍであった。縦延伸の条件は、第１ゾーンの温度＝１４２℃、第２ゾーンの温度＝１４６℃、入口速度＝５ｍ／分、延伸倍率＝１．５倍であった。縦延伸フィルムの厚みは６８μｍ、面内位相差Ｒ_０は７００ｎｍ、厚み方向位相差Ｒ_ｔｈは４１０ｎｍであった。
　さらに、この縦延伸フィルムをテンター法で横延伸を行い、光学フィルムを得た。横延伸の条件は、予熱ゾーンの温度＝１５８℃、延伸ゾーンの温度＝１４８℃、熱固定ゾーンの温度＝１４８℃、延伸倍率＝４倍、横延伸機の入口におけるチャック間距離＝１５０ｍｍ、出口におけるチャック間距離＝６００ｍｍ、ライン速度＝１ｍ／分であった。得られた光学フィルムの厚みは１７μｍ、内部ＨＡＺＥは０．１％、面内位相差Ｒ_０は１３０ｎｍ、厚み方向位相差Ｒ_ｔｈは１３０ｎｍであり、光学的均質性は５４ｎｍであり、光学的均質性が低かった。
比較例２
［プロピレン−エチレンランダム共重合体の製造］
　実施例１の［予備重合−１］に記載したのと同様の方法で予備重合を実施した。
　内容積１４４０Ｌの攪拌機付き流動床反応器に、プロピレン、エチレン、水素、トリエチルアルミニウム、シクロヘキシルエチルジメトキシシランおよび予備重合触媒成分のスラリーを連続的に供給し、重合温度８０℃、重合圧力１．０ＭＰａ、反応器内のプロピレン濃度９８．５モル％、エチレン濃度１．２５モル％、水素濃度０．２５モル％、トリエチルアルミニウムの供給量５０ミリモル／時間、ｔｅｒｔ−ブチル−ｎ−プロピルジメトキシシランの供給量５ミリモル／時間とした以外は実施例１と同様に重合を行うことにより、プロピレン−エチレンランダム共重合体（３）を回収した。共重合体（３）中のプロピレン由来の単量体単位の含有量は９９．３ｍｏｌ％であり、エチレン由来の単量体単位の含有量は０．７ｍｏｌ％であった。Ｔｍ＝１５９℃、結晶融解熱量９０Ｊ／ｇ、ａ軸長＝６．６４Å、ｂ軸長＝２１．１２Å、ＭＦＲ＝２ｇ／１０分であった。
［光学フィルムの作製］
　共重合体（１）の代わりにプロピレン−エチレンランダム共重合体（３）を使用し、押出機で溶融混練する温度を３００℃とした以外は実施例１と同様にして原反フィルムを作製した。原反フィルムは大部分がスメクチック晶に由来し、Ｘ線回折プロファイルの全体面積中、スメクチック晶に由来するプロファイルの面積の割合は９４％であった。また、この原反フィルムには球晶は発生していなかった。原反フィルムの面内位相差は３０ｎｍであり、内部ＨＡＺＥは０．５％であった。
　前記原反フィルムをその製造完了から２３℃で２０時間保管した後に、該フィルム（原反フィルム）を２組のニップロール間にオーブンを有するロングスパン縦延伸機に導入して縦延伸を行った。オーブンは２ゾーンに分かれており、各ゾーンの長さは１ｍであった。縦延伸の条件は、第１ゾーンの温度＝１４２℃、第２ゾーンの温度＝１４６℃、入口速度＝５ｍ／分、延伸倍率＝１．５倍であった。縦延伸フィルムの厚みは６９μｍ、面内位相差Ｒ_０は８００ｎｍ、厚み方向位相差Ｒ_ｔｈは４１０ｎｍであった。
　さらに、この縦延伸フィルムをテンター法で横延伸を行い、光学フィルムを得た。横延伸の条件は、予熱ゾーンの温度＝１５８℃、延伸ゾーンの温度＝１４８℃、熱固定ゾーンの温度＝１４８℃、延伸倍率＝４倍、横延伸機の入口におけるチャック間距離＝１５０ｍｍ、出口におけるチャック間距離＝６００ｍｍ、ライン速度＝１ｍ／分であった。得られた光学フィルムの厚みは１７μｍ、内部ＨＡＺＥは０．２％、面内位相差Ｒ_０は１８０ｎｍ、厚み方向位相差Ｒ_ｔｈは１５０ｎｍであり、光学的均質性は７５ｎｍであり、光学的均質性が低かった。

　本発明によれば、低コストで製造することができ、光学的均質性に優れた光学フィルムが提供される。

Claims

　１−ブテン由来の単量体単位とプロピレン由来の単量体単位とを有するプロピレン系共重合体であって、広角Ｘ線回折測定により求められる結晶格子定数のａ軸長が６．７０Åより大きく、ｂ軸長が２１．５Åより大きいプロピレン系共重合体を主成分とする層を少なくとも１層含有する光学フィルム。
　前記プロピレン系共重合体は、７０~９７．５モル％のプロピレン由来単量体単位と、２．５~３０モル％の１−ブテン由来単量体単位とからなるプロピレン−１−ブテンランダム共重合体である請求の範囲第１項に記載の光学フィルム。
　前記プロピレン系共重合体を主成分とする層における前記プロピレン系共重合体の含有量が５０重量％を超える請求の範囲第１項に記載の光学フィルム。
　請求の範囲第１項~第３項のいずれか１項に記載の光学フィルムからなる位相差フィルム。