JP5179026B2 - 改質材、これを用いた成形品の製造方法および廃スチレン系樹脂の再生方法 - Google Patents
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Description
また、スチレン系樹脂の成形品のリサイクルも要求されており、成形品の廃棄物等から得られる廃スチレン系樹脂を再生するための改質材の開発が進められている(例えば、特許文献1)。
しかし、スチレン系樹脂と改質材との相溶性が乏しいため、スチレン系樹脂と改質材とを溶融混練することなく、成形機または押出機に供給し、成形すると、スチレン系樹脂と改質材とが完全に混合されず、得られる成形品の外観および耐衝撃性の低下を招く。
芳香族ビニル化合物およびシアン化ビニル化合物を含む単量体成分を共重合したものであり、単量体成分(100質量%)中のシアン化ビニル化合物の量が0.1〜18質量%である共重合体(A2)。
ポリスチレン、耐衝撃性ポリスチレン、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体およびスチレン−エチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体からなる群から選ばれる1種以上のスチレン系樹脂(B)。
本発明の廃スチレン系樹脂の再生方法は、廃スチレン系樹脂と1種以上の他の材料とを、あらかじめ溶融混練することなく、成形機または押出機に供給し、成形する廃スチレン系樹脂の再生方法において、他の材料の1種として本発明の改質材を用いることを特徴とする。
本発明の廃スチレン系樹脂の再生方法によれば、廃スチレン系樹脂を、外観および耐衝撃性に優れる成形品に低コストで再生できる。
本発明の改質材は、スチレン系樹脂(X)と1種以上の他の材料とを、あらかじめ溶融混練することなく、成形機または押出機に供給し、成形する際に、他の材料の1種として用いられる。本発明の改質材は、廃スチレン系樹脂の再生に用いられる改質材として特に有用である。
改質母材(A)の量が10質量部以上であれば、スチレン系樹脂(X)に配合する本発明の改質材の量を抑えることができ、特に、廃スチレン系樹脂の再生の場合、再生コストを抑えることができる。改質母材(A)の量が90質量部以下であれば、スチレン系樹脂(X)と本発明の改質材との相溶性が良好となり、外観に優れ、かつ充分な耐衝撃性を有する成形品が得られる。
スチレン系樹脂(B)の量が10質量部以上であれば、スチレン系樹脂(X)と本発明の改質材との相溶性が良好となり、外観に優れ、かつ充分な耐衝撃性を有する成形品が得られる。スチレン系樹脂(B)の量が90質量部以下であれば、スチレン系樹脂(X)に配合する本発明の改質材の量を抑えることができ、特に、廃スチレン系樹脂の再生の場合、再生コストを抑えることができる。
改質母材(A)とスチレン系樹脂(B)との溶融混練に用いる装置としては、例えば、押出機、バンバリーミキサー等が挙げられる。
溶融混練温度および時間は、改質母材(A)およびスチレン系樹脂(B)の種類、配合比等に応じて適宜決定すればよい。
グラフト共重合体(A1)は、ゴム質重合体に、芳香族ビニル化合物およびシアン化ビニル化合物を含む単量体成分をグラフト重合したものである。
粉体状のゴム質重合体(質量x)を、トルエンに80℃で24時間浸漬した後、200メッシュ金網で濾過し、金網上に残った不溶分の質量yを求め、下記式からゲル含有率を求める。
ゲル含有率(質量%)=y/x×100。
他の単量体としては、メチルアクリレート、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、ブチルアクリレート、アミルアクリレート、ヘキシルアクリレート、オクチルアクリレート、2−エチルヘキシルアクリレート、シクロヘキシルアクリレート、ドデシルアクリレート、オクタデシルアクリレート、フェニルアクリレート、ベンジルアクリレート等のアクリル酸エステル;メチルメタクレート、エチルメタクレート、プロピルメタクリレート、ブチルメタクリレート、アミルメタクリレート、ヘキシルメタクリレート、オクチルメタクリレート、2−エチルヘキシルメタクリレート、シクロヘキシルメタクリレート、ドデシルメタクリレート、オクタデシルメタクリレート、フェニルメタクリレート、ベンジルメタクリレート等のメタクリル酸エステル;無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸等の不飽和酸無水物;アクリル酸、メタクリル酸等の不飽和酸;マレイミド、N−メチルマレイミド、N−ブチルマレイミド、N−(p−メチルフェニル)マレイミド、N−フェニルマレイミド、N−シクロヘキシルマレイミド等のα−またはβ−不飽和ジカルボン酸のイミド化合物(マレイミド系単量体);グリシジルメタクリレート、アリルグリシジルエーテル等のエポキシ化合物;アクリルアミド、メタクリルアミド等の不飽和カルボン酸アミド;アクリルアミン、メタクリル酸アミノメチル、メタクリル酸アミノエチル、メタクリル酸アミノプロピル、アミノスチレン等のアミノ基含有不飽和化合物;3−ヒドロキシ−1−プロペン、4−ヒドロキシ−1−ブテン、シス−4−ヒドロキシ−2−ブテン、トランス−4−ヒドロキシ−2−ブテン、3−ヒドロキシ−2−メチル−1−プロペン、2−ヒドロキシエチルアクリレート、2−ヒドロキシエチルメタクリレート等の水酸基含有不飽和化合物;ビニルオキサゾリン等のオキサゾリン基含有不飽和化合物等が挙げられる。他の単量体は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
グラフト共重合体(A1)のグラフト率は、20〜180質量%が好ましく、30〜80質量%がより好ましく、35〜65質量%が特に好ましい。グラフト率が20〜180質量%であれば、充分な耐衝撃性を有する成形品が得られる。
サンプルをアセトン中に溶解させ、遠心分離器を用いて可溶分と不溶分とに分離し、得られた不溶分X(g)をオゾン分解させる。ついで、メタノール不溶分m(g)を抽出し、下記式よりグラフト率を算出する。
グラフト率(%)=m/(X−m)×100。
グラフト重合前のゴム質重合体の粒子径およびグラフト重合後のゴム質重合体の膨張率を測定し、ゴム質重合体の体積増加率から、ゴム質重合体の内部に存在する単量体成分からなる重合体の質量を見積もり、下記式から内部存在率を求める。
内部存在率(質量%)=ゴム質重合体の内部に存在する単量体成分からなる重合体の質量/ゴム質重合体の質量×100。
共重合体(A2)は、芳香族ビニル化合物およびシアン化ビニル化合物を含む単量体成分を共重合したものである。
芳香族ビニル化合物の量は、単量体成分(100質量%)中、52〜99.9質量%が好ましく、90〜99.5質量%がより好ましい。芳香族ビニル化合物の量が52〜99.9質量%であれば、スチレン系樹脂(X)と本発明の改質材との相溶性が良好となり、外観に優れ、かつ充分な耐衝撃性を有する成形品が得られる。
シアン化ビニル化合物の量は、単量体成分(100質量%)中、0.1〜18質量%であり、0.1〜10質量%が好ましく、0.5〜5質量%がより好ましい。シアン化ビニル化合物の量が0.1〜18質量%であれば、スチレン系樹脂(X)と本発明の改質材との相溶性が良好となり、外観に優れ、かつ充分な耐衝撃性を有する成形品が得られる。
他の単量体としては、上述のものが挙げられる。
重合方法としては、乳化重合法、溶液重合法、塊状重合法、塊状懸濁重合法等の公知の方法が挙げられる。
スチレン系樹脂(B)としては、ポリスチレン(以下、PSとも記す。)、耐衝撃性ポリスチレン;スチレン−ブタジエンブロック共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体(以下、SBSとも記す。)、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体(SEBS)等のスチレンブロック共重合体等が挙げられる。
スチレン系樹脂(B)は、後述のスチレン系樹脂(X)と同じものであってもよく、無論、後述の廃スチレン系樹脂であってもよい。
本発明の改質材は、得られる成形品の特性を損なわない範囲で、他の成分、例えば下記グラフト共重合体(A1’)(例えば、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂等。)または共重合体(A2’)(例えば、アクリロニトリル−スチレン樹脂等。)を含んでいてもよい。
他の成分の量は、改質材(100質量%)中、0〜50質量%であり、0〜30質量%が好ましい。
芳香族ビニル化合物およびシアン化ビニル化合物を含む単量体成分を共重合したものであり、単量体成分(100質量%)中のシアン化ビニル化合物の量が18質量%を超える共重合体(A2’)。
本発明の成形品の製造方法は、スチレン系樹脂(X)と1種以上の他の材料とを、あらかじめ溶融混練することなく、成形機または押出機に供給し、成形する成形品の製造方法において、他の材料の1種として、本発明の改質材を用いる方法である。
成形温度は、スチレン系樹脂(X)および本発明の改質材の種類、配合比等に応じて適宜決定すればよい。
本発明の廃スチレン系樹脂の再生方法は、廃スチレン系樹脂と1種以上の他の材料とを、あらかじめ溶融混練することなく、成形機または押出機に供給し、成形する廃スチレン系樹脂の再生方法において、他の材料の1種として本発明の改質材を用いる方法である。
成形品の製造工程で発生する不要な成形品としては、規格外の成形品、余剰成形品、余剰ペレット等が挙げられる。
成形品の加工工程で発生する不要な樹脂としては、樹脂屑(塊も含む。)等が挙げられる。
成形機および押出機としては、上述のものが挙げられる。
成形温度は、廃スチレン系樹脂および本発明の改質材の種類、配合比等に応じて適宜決定すればよい。
本実施例においては、「部」は「質量部」、「%」は「質量%」を意味する。
グラフト共重合体(A1−1)の製造:
ポリブタジエン(1)(ゲル含有率94%、平均粒子径300nm)50部、スチレン47.5部、アクリロニトリル2.5部(単量体成分中の5%)、t−ドデシルメルカプタン0.1部、ロジン酸ナトリウム1.0部、水酸化カリウム0.05部、純水160部を反応器に仕込み、60℃に昇温して60分間放置し、ポリブタジエン(1)に単量体成分を含浸させた後、t−ヘキシルパーオキシピバレイト0.3部を添加し、75℃まで昇温して2時間重合を行った。得られたラテックスに酸化防止剤を添加し、塩化カルシウム水溶液中に投入して凝固させ、洗浄、脱水、乾燥してグラフト共重合体(A1−1)を得た。グラフト共重合体(A1−1)のグラフト率は47%であり、内部存在率は40%であった。
グラフト共重合体(A1−2)の製造:
重合開始剤をクメンハイドロパーオキサイドに変更し、触媒(硫酸第一鉄0.004部、ピロリン酸ナトリウム0.1部、ブドウ糖0.18部)をさらに添加し、含浸時間を5分に変更した以外は、製造例1と同様にして重合を行い、グラフト共重合体(A1−2)を得た。グラフト共重合体(A1−2)のグラフト率は21%であり、内部存在率は15%であった。
グラフト共重合体(A1−3)の製造:
ゴム質重合体をポリブタジエン(2)(ゲル含有率60%、平均粒子径290nm)に変更した以外は、製造例1と同様にして重合を行い、グラフト共重合体(A1−3)を得た。グラフト共重合体(A1−3)のグラフト率は33%であり、内部存在率は42%であった
グラフト共重合体(A1−4)の製造:
単量体成分をスチレン45部、アクリロニトリル5部(単量体成分中の10%)に変更した以外は、製造例1と同様にして重合を行い、グラフト共重合体(A1−4)を得た。グラフト共重合体(A1−4)のグラフト率は42%であり、内部存在率は36%であった
グラフト共重合体(A1’−5)の製造:
単量体成分をスチレン37.5部、アクリロニトリル12.5部(単量体成分中の25%)に変更した以外は、製造例1と同様にして重合を行い、グラフト重合体(A1’−5)を得た。グラフト重合体(A1’−5)のグラフト率は62%であり、内部存在率は34%であった。
共重合体(A2−1)の製造:
純水180部、ロジン酸ナトリウム2.5部、水酸化カリウム0.05部を反応器に仕込み、75℃に昇温した後、過硫酸カリウム0.15部を添加し、スチレン95部、アクリロニトリル5部(単量体成分中の5%)、t−ドデシルメルカプタン0.2部を2時間掛けて滴下し、滴下終了後、1時間放置した。得られたラテックスを塩化カルシウム水溶液中に投入して凝固させ、洗浄、脱水、乾燥して共重合体(A2−1)を得た。
共重合体(A2−2)の製造:
単量体成分をスチレン75部、アクリロニトリル25部(単量体成分中の25%)に変更した以外は、製造例6と同様にして重合を行い、共重合体(A2−2)を得た。
改質材M1〜14の製造:
表1に示す配合比の改質母材(A)およびスチレン系樹脂(B)、ならびに滑剤(花王(株)製、花王ワックス「EB−G」)1部および顔料(カーボンブラック)0.1部をヘンシェリングさせた。ついで、2軸押出機((株)日本製鋼所製、TEX−30α)にて220℃で溶融混練し、ペレット化して改質材M1〜14を得た。
表1中、PSは、PSジャパン社製のポリスチレン「HF77」であり、SBSは、クレイトンポリマー社製のSBS「クレイトンD−1102」である。
改質材と廃ポリスチレン(PS製容器、カセットテープ等を回収し破砕洗浄したもの。)とを表2に示す配合比で混合し、該混合物を溶融混練することなく射出成形機に供給して成形し、成形品を得た。該成形品について以下の評価を行った。結果を表2に示す。
東芝機械(株)社製の2オンス射出成形機にて射出温度235℃で成形した成形品(ISO試験片)について、ISO 179試験法にしたがって測定した。
前記ISO試験片を目視にて観察し、下記基準にて評価した。
○:良い。
△:若干の分散不良が認められる。
×:分散不良(まだら模様)があり、非常に悪い。
改質材と廃ポリスチレンとを表2に示す配合比で混合し、該混合物をバンバリーミキサーで溶融混練した。該溶融混練物を射出成形機に供給して成形し、成形品を得た。該成形品について前記評価を行った。結果を表2に示す。
Claims (3)
- 廃スチレン系樹脂と1種以上の他の材料とを、あらかじめ溶融混練することなく、成形機または押出機に供給し、成形する際に、他の材料の1種として用いられる改質材であって、
下記グラフト共重合体(A1)または下記共重合体(A2)の10〜90質量部と、下記スチレン系樹脂(B)の10〜90質量部(ただし、(A1)、(A2)および(B)の合計は100質量部である。)とを含む混合物をあらかじめ溶融混練したものであり、
(A1)、(A2)および(B)の合計が、改質材(100質量%)中、50〜100質量%である、改質材。
ゴム質重合体に、芳香族ビニル化合物およびシアン化ビニル化合物を含む単量体成分をグラフト重合したものであり、単量体成分(100質量%)中のシアン化ビニル化合物の量が0.1〜18質量%であるグラフト共重合体(A1)。
芳香族ビニル化合物およびシアン化ビニル化合物を含む単量体成分を共重合したものであり、単量体成分(100質量%)中のシアン化ビニル化合物の量が0.1〜18質量%である共重合体(A2)。
ポリスチレン、耐衝撃性ポリスチレン、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体およびスチレン−エチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体からなる群から選ばれる1種以上のスチレン系樹脂(B)。 - 廃スチレン系樹脂と1種以上の他の材料とを、あらかじめ溶融混練することなく、成形機または押出機に供給し、成形する成形品の製造方法において、
他の材料の1種として、請求項1に記載の改質材を用いることを特徴とする成形品の製造方法。 - 廃スチレン系樹脂と1種以上の他の材料とを、あらかじめ溶融混練することなく、成形機または押出機に供給し、成形する廃スチレン系樹脂の再生方法において、
他の材料の1種として、請求項1に記載の改質材を用いることを特徴とする廃スチレン系樹脂の再生方法。
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