JP5178606B2 - ラミネート外装蓄電デバイス - Google Patents
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Description
このラミネート外装蓄電デバイス50には、接合部52の一部分に、弱接合部分53が設けられており、この弱接合部分53が安全弁として作用することによって外装体内において多量のガスが発生した場合にも、そのガスを弱接合部分53から放出させて圧力開放を行うことにより、外装体が破裂することが防止される。具体的には、弱接合部分53は、接合部52における他の部分よりシール強度が低くなっており、外装体における蓄電デバイス要素(電池要素やキャパシタ要素)が収容された収容部の内部圧力が所定の値に達すると、弱接合部分53が優先的に剥離して排気口が形成されるものである。
また、この図の例においては、外装体は長方形の輪郭形状を有しており、短辺側の2辺の各々から、蓄電デバイス要素(電池要素やキャパシタ要素)55を構成する複数の正極板の各々に電気的に接続された共通の正極リード部材である正極用電源タブ56、および複数の負極板の各々に電気的に接続された共通の負極リード部材である負極用電源タブ57が引き出されている。
しかしながら、このような安全機構においては、外装体を構成する外装フィルムに非接合部位を形成する部分を設けることが必要となるため、デバイスの小型化を図ることが困難となる、という問題がある。
前記外装体には、前記端子部材が設けられた接合部の一辺と前記収容部との間に、前記端子部材における前記集電体との接続部が配置される非接合部位が形成され、この非接合部位が形成された領域における前記接続部の近傍には、互いに重ね合わせた前記外装フィルムの一部分が相互に接合されてなるシール部および当該シール部に形成された少なくとも一方の外装フィルムを貫通する孔口部が形成されていることを特徴とする。
また、外装体の非接続部位は、蓄電デバイス要素の集電体に接続される端子部材の接続部を配置するために必然的に形成されるものであり、このような非接合部位にシール部および孔口部を形成することにより、シール部および孔口部を形成するための特別な領域を外装体に確保することが不要となる。
従って、本発明のラミネート外装蓄電デバイスによれば、ラミネート外装蓄電デバイスの外装体の内部に発生したガスを、特定の部位から確実に排出することができ、しかも、デバイス全体の小型化を図ることができる。さらに、外装体に特別な領域を設けることが不要となることから、外装体の内部の気密性を保持しやすいため、液漏れ等が生じることが抑制される。
図1は、本発明のラミネート外装蓄電デバイスの一例を示す説明用平面図であり、図2は、図1のラミネート外装蓄電デバイスにおける安全機構を示す説明図、図3は、図2に示す安全機構のA−Aを切断して示す説明用断面図、図4は、図2に示す安全機構のB−Bを切断して示す説明用断面図、図5は、外装体の内部の構成を示す説明用断面図である。
このラミネート外装蓄電デバイス10においては、外装体20は、それぞれ熱融着性を有する長方形の上部外装フィルム21Aおよび下部外装フィルム21Bが、互いに重ね合わせた状態で、それぞれの外周縁部の全周にわたって形成された接合部22において相互に気密に接合されて構成されている。外装体20の内部には、蓄電デバイス要素が収容される収容部23が形成され、当該収容部23内には、蓄電デバイス要素11が有機電解液と共に収容されている。図示の例では、上部外装フィルム21Aにおける収容部23を形成する部分には、絞り加工が施されている。
外装体20の接合部22における一辺(図1において左辺)22aには、その一端が外装体20の内部において蓄電デバイス要素11の正極集電体12aに電気的に接続され、その他端が接合部22の一辺22aから外部に突出する正極用端子部材14が設けられている。一方、外装体20の接合部22における一辺に対向する他辺(図1において右辺)22bには、その一端が外装体20の内部において蓄電デバイス要素11の負極集電体13aに電気的に接続され、その他端が接合部22の他辺22bから外部に突出する負極用端子部材15が設けられている。
そして、このラミネート外装蓄電デバイス10においては、外装体20の非接合部位24a,24bが形成された各領域には、安全機構として、正極用端子部材14の接続部14aまたは負極用端子部材15の接続部15aに隣接する位置に、上部外装フィルム21Aおよび下部外装フィルム21Bの一部分が相互に接合されてなる円環状のシール部25と、このシール部25の中央位置に形成された、上部外装フィルム21Aを貫通する孔口部26とからなる複数(図示の例では合計で4つ)の安全弁27が形成されている。
本発明において、安全弁27は、少なくとも一つ形成されていればよく、図示の例のように、複数の安全弁27が形成されていてもよい。
上部外装フィルム21Aおよび下部外装フィルム21Bとして、例えばPP層、アルミニウム層およびナイロン層が積層されてなるものを用いる場合には、その厚みは、通常、50〜300μmである。
また、上部外装フィルム21Aおよび下部外装フィルム21Bの接合部22の接合幅は、例えば2〜15mmである。
また、非接合部位24a,24bの幅は、例えば3〜12mmである。
また、安全弁27におけるシール部25の接合幅は、0.2〜3mmであることが好ましく、より好ましくは0.5〜2mmである。この接合幅が過小である場合には、ガス排出を行う内部圧力のバラツキが生じ、或いは、密閉状態を確保することが困難となることがあり、信頼性が低下するため、好ましくない。一方、この接合幅が過大である場合には、当該シール部25が剥離する前に、接合部22が剥離しやすくなるため、好ましくない。尚、孔口部26の位置は、シール部25内であれば特に限定されないが、好ましくはシール部25の中央位置である。
複数の正極板の各々における正極集電体12aには、それぞれ取り出し部16が形成され、これらの取り出し部16は、外装体20の非接合部位24a内において互いに溶接されて正極用端子部材14の接続部14aに電気的に接続されている。一方、複数の負極板の各々における負極集電体13aには、それぞれ取り出し部17が形成され、外装体20の非接合部位24b内において互いに溶接されて負極用端子部材15の接続部15aに電気的に接続されている。
また、蓄電デバイス要素11を構成する負極層13としては、電極材料をバインダーで成形したものが用いられる。負極層13の電極材料としては、リチウムを可逆的に担持できるものであれば特に限定されないが、例えばグラファイト、種々の炭素材料、ポリアセン系物質、錫酸化物、珪素酸化合物等の粉末状、粒状の負極活物質などが挙げられる。
下部外装フィルム21B上における収容部23となる位置に、正極用端子部材14および負極用端子部材15が接続された蓄電デバイス要素11を配置すると共に、非接合部位24a,24bとなる位置に、当該非接合部位24a,24bの平面形状に適合する形状のヒートブロックを配置し、その後、蓄電デバイス要素11上に、孔口部26を有する上部外装フィルム21Aを重ね合わせ、上部外装フィルムおよび下部外装フィルムの外周縁部における3辺を熱融着する。
そして、上部外装フィルム21Aおよび下部外装フィルム21Bの間に電解液を注入した後、上部外装フィルム21Aおよび下部外装フィルム21Bの外周縁部における未融着の1辺を熱融着することにより、外装体20を形成することにより、ラミネート外装蓄電デバイス10が得られる。
また、外装体20の非接続部位24a,24bは、蓄電デバイス要素11の正極集電体12aに接続される正極用端子部材14の接続部14a、または負極集電体13aに接続される負極用端子部材15の接続部15aを配置するために必然的に形成されるものであり、このような非接合部位24a,24bに安全弁27を形成することにより、当該安全弁27を形成するための特別な領域を外装体に確保することが不要となる。
従って、本発明のラミネート外装蓄電デバイスによれば、ラミネート外装蓄電デバイスの外装体の内部に発生したガスを、特定の部位から確実に排出することができ、しかも、デバイス全体の小型化を図ることができる。さらに、外装体20に特別な領域を設けることが不要となることから、外装体20の内部の気密性を保持しやすいため、液漏れ等が生じることが抑制される。
例えば、図6に示すように、外装体20の接合部22における一辺22aに、正極用端子部材14および負極用端子部材15の両方が、当該接合部22の一辺22aから外部に突出するよう設けられていてもよい。また、図示の例では、シール部25および孔口部26よりなる安全弁27は、正極用端子部材14の接続部14aと負極用端子部材15の接続部15aとの間に形成されているが、正極用端子部材14の接続部14aおよび/または負極用端子部材15の接続部15aと、接合部22と、収容部23に囲まれた領域内に安全弁27が形成されていてもよい。また、このような構成においても、安全弁27は少なくとも1つ形成されていればよく、複数の安全弁27が形成されていてもよい。
また、孔口部は、下部外装フィルムのみを貫通するよう形成されていても、上部外装フィルムおよび下部外装フィルムの両方を貫通するよう形成されていてもよい。
また、安全弁におけるシール部および孔口部の輪郭形状は、円形に限られず、多角形、楕円形、その他の適宜の形状とすることができる。
また、上部外装フィルムまたは下部外装フィルムの非接合部位の内面に、非熱融着性シートが設けられていてもよい。かかる非熱融着性シートの材質としては、ポリイミド、ポリフェニレンサルファイドまたはセルロースなどを利用することができる。また、非熱融着性シートは、粘着剤層によって上部外装フィルムおよび下部外装フィルムのいずれか一方に固定されていることが、より好ましい。
このような非熱融着性シートを設ける構成によれば、加熱または高温環境下で使用したときに、上部外装フィルムおよび下部外装フィルムの非接合部位が互いに融着したり、或いは外装フィルムの一部が溶解して非接合部位が互いに接着したりすることを防止することができ、これにより、安全弁が正常に機能させることができる。
(1)正極板の作製:
幅200mm、厚み15μmの帯状のアルミニウム箔に、パンチング方式により、開口面積0.79mm2 の円形の複数の貫通孔を千鳥状に配列されるよう形成することにより、開口率42%の集電体前駆体を作製した。この集電体前駆体の一部分に、導電塗料を、縦型ダイ方式の両面塗工機を用い、塗工幅130mm、塗工速度8m/minの塗工条件により、両面合わせた塗布厚みの目標値を20μmに設定して両面塗工した後、200℃で24時間の条件で減圧乾燥させることにより、集電体前駆体の表裏面に導電層を形成した。
次いで、集電体前駆体の表裏面に形成された導電層上に、正極塗料を、縦型ダイ方式の両面塗工機を用い、塗工速度8m/minの塗工条件により、両面合わせた塗布厚みの目標値を150μmに設定して両面塗工した後、200℃で24時間の条件で減圧乾燥させることにより、導電層上に正極層を形成した。
このようにして得られた、集電体前駆体の一部分に導電層および正極層が積層されてなる材料を、導電層および正極層が積層されてなる部分(以下、正極板について「塗工部」ともいう。)が98mm×128mm、いずれの層も形成されてない部分(以下、正極板について「未塗工部」ともいう。)が98mm×15mmとなるように、98mm×143mmの大きさに切断することにより、正極板を作製した。
幅200mm、厚み10μmの帯状の銅箔に、パンチング方式により、開口面積0.79mm2 の円形の複数の貫通孔を千鳥状に配列されるよう形成することにより、開口率42%の集電体前駆体を得た。この集電体前駆体の一部分に、負極塗料を、縦型ダイ方式の両面塗工機を用い、塗工幅130mm、塗工速度8m/minの塗工条件により、両面合わせた塗布厚みの目標値を80μmに設定して両面塗工した後、200℃で24時間の条件で減圧乾燥させることにより、集電体前駆体の表裏面に負極層を形成した。
このようにして得られた、集電体前駆体の一部分に負極層が形成されてなる材料を、負極層が形成されてなる部分(以下、負極板について「塗工部」という。)が100mm×128mm、負極層が形成されてない部分(以下、負極板について「未塗工部」という。)が100mm×15mmになるように、100×143mmの大きさに切断することにより、負極板を作製した。
先ず、正極板10枚、負極板11枚、厚みが50μmのセパレータ22枚を用意し、正極板と負極板とを、それぞれの塗工部は重なるが、それぞれの未塗工部は反対側になり重ならないよう、セパレータ、負極板、セパレータ、正極板の順で積重し、積重体の4辺をテープにより固定することにより、電極積層ユニットを作製した。
次いで、厚み260μmのリチウム箔を用意し、電極積層体ユニットを構成する各負極活物質1g当り550mAh/gになるようにしてリチウム箔を切断し、この切断したリチウム箔を、厚さ40μmのステンレス網に圧着することにより,リチウムイオン供給部材を作製し、このリチウムイオン供給部材を電極積層ユニットの上側に負極と対向するよう配置した。
そして、作製した電極積層ユニットの10枚の正極板の各々の未塗工部に、予めシール部分にシーラントフィルムを熱融着した、幅50mm、長さ50mm、厚さ0.2mmのアルミニウム製の正極用端子部材の接続部を重ねて超音波溶接した。一方、電極積層ユニットの11枚の負極板の各々の未塗工部およびリチウムイオン供給部材の各々に、予めシール部分にシーラントフィルムを熱融着した、幅50mm、長さ50mm、厚さ0.2mmの銅製の負極用端子部材の接続部を重ねて抵抗溶接した。以上のようにして、リチウムイオンキャパシタ要素を作製した。
図1に示す構成に従い、以下のようにして圧力試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタを作製した。
PP層、アルミニウム層およびナイロン層が積層されてなり、寸法が125mm(縦幅)×180mm(横幅)×0.15mm(厚み)で、収容部となる中央部分に、105mm(縦幅)×138mm(横幅)の絞り加工が施された上部外装フィルム(接合部となる外周縁部の幅が10mm,非接合部位となる部分の幅が11mm)と、PP層、アルミニウム層およびナイロン層が積層されてなり、寸法が125mm(縦幅)×180mm(横幅)×0.15mm(厚み)の下部外装フィルムとを作製し、上部外装フィルムにおける非接合部位となる部分の各々において、正極用端子部材の接続部が配置される部分の両側の位置、および負極用端子部材の接続部が配置される部分の両側の位置に、形成すべきシール部に対応する位置に直径4mmの貫通孔が形成された非熱融着性シートを粘着材層を介して固定すると共に、上部外装フィルムにおける非接合部位となる部分の各々において、非熱融着性シートの貫通孔が位置する箇所に、直径が2mmの孔口部を合計で4つ形成した。そして、非接続部位が形成される一辺に垂直な辺の中央位置に、直径1mmの試験用のガス流入口を形成した。
次いで、下部外装フィルム上における収容部となる位置に、リチウムイオンキャパシタ要素を配置すると共に、当該リチウムイオンキャパシタ要素に取り付けられた正極用端子部材および負極用端子部材の各々が、上部外装フィルムの一辺およびこれに対向する他辺から外方に突出するよう配置し、このリチウムイオンキャパシタ要素に、上部外装フィルムを重ね合わせ、上部外装フィルムおよび下部外装フィルムの外周縁部における3辺(ガス流入口が形成された辺を除く3辺)を熱融着することにより、当該3辺に収容部を取り囲む幅10mmの接合部を形成すると共に、非接合部位の各々にシール部および孔口部よりなる安全弁を合計で4つ形成した。
次いで、管状のガス注入口が形成されたステンレス板と通常のステンレス板とによって、上下外装フィルムの外周縁部における未融着の一辺を挟持して固定した。この際、ステンレス板を、そのガス注入口が上部外装フィルムに形成されたガス流入口に重なるよう配置した。
以上のようにして、圧力試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタを合計で3個作製した。
図1に示す構成に従い、以下のようにして高温高湿試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタを作製した。
PP層、アルミニウム層およびナイロン層が積層されてなり、寸法が125mm(縦幅)×180mm(横幅)×0.15mm(厚み)で、収容部となる中央部分に、105mm(縦幅)×138mm(横幅)の絞り加工が施された上部外装フィルム(接合部となる外周縁部の幅が10mm,非接合部位となる部分の幅が11mm)と、PP層、アルミニウム層およびナイロン層が積層されてなり、寸法が125mm(縦幅)×160mm(横幅)×0.15mm(厚み)の下部外装フィルムとを作製し、上部外装フィルムにおける非接合部位となる部分の各々において、正極用端子部材の接続部が配置される部分の両側の位置、および負極用端子部材の接続部が配置される部分の両側の位置に、直径が2mmの孔口部を合計で4つ形成した。そして、上部外装フィルムにおける非接合部位となる部分に、形成すべきシール部に対応する位置に直径4mmの貫通孔が形成された非熱融着性シートを粘着材層を介して固定した。
次いで、下部外装フィルム上における収容部となる位置に、リチウムイオンキャパシタ要素を配置すると共に、当該リチウムイオンキャパシタ要素に取り付けられた正極用端子部材および負極用端子部材の各々が、上部外装フィルムの一辺およびこれに対向する他辺から外方に突出するよう配置し、このリチウムイオンキャパシタ要素に、上部外装フィルムを重ね合わせ、上部外装フィルムおよび下部外装フィルムの外周縁部における3辺(正極用端子部材および負極用端子部材が突出する2辺を含む)を熱融着することにより、当該3辺に収容部を取り囲む幅10mmの接合部を形成すると共に、非接合部位の各々にシール部および孔口部よりなる安全弁を合計で4つ形成した。そして、収容部内に電解液を注入した後、未融着の1辺を熱融着することにより、当該1辺に幅10mmの接合部を形成した。 以上のようにして、高温高湿試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタを合計で3個作製した。
3個の圧力試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタの各々を、10mmの間隔で離間して配置された2枚のアクリル板の間に配置し、ガス注入口から内部に窒素ガスを注入し、注入された窒素ガスが外部に排出された時点の内部圧力[ MPa] を測定して調べた。
その結果、3個全ての圧力試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタにおいて、シール部が剥離して孔口部から窒素ガスが排出された。ガス排出時の内部圧力を下記表1に示す。
3個の高温高湿試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタの各々について、初期時(高温高湿試験を行う前)の充放電試験を行って初期の静電容量を測定した。次いで、これらのキャパシタを、ナガノサインエス株式会社製恒温恒湿槽「LH43−13P」に投入し、温度60℃、相対湿度90%、放置時間1000時間の条件で高温高湿試験を行い、高温高湿試験後のキャパシタの各々について、充放電試験を行って静電容量を測定した。そして、初期の静電容量に対する高温高湿試験後の静電容量の割合(以下、「容量維持率」という。)[%] を算出した。その結果を下記表1に示す。
下部外装フィルムに孔口部を形成したこと以外は、実施例1と同様にして圧力試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタおよび高温高湿試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタをそれぞれ3個作製し、これらについて圧力試験および高温高湿試験を行った。
圧力試験の結果、3個全ての圧力試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタにおいて、シール部が剥離して孔口部から窒素ガスが排出された。ガス排出時の内部圧力を下記表1に示す。
また、高温高湿試験の結果を下記表1に示す。
図7に示すように、上部外装フィルムおよび下部外装フィルムの各々の外周縁部に、その一辺が収容部(23)に連通し、その他の辺が接合部(22)に包囲された入り江状の非接合部位(24c)を形成し、正極用端子部材(14)および負極用端子部材(15)の接続部(14a,15a)が配置される非接合部位(24a,24b)の代わりに入り江状の非接合部位(24c)に、安全弁(27)を形成したこと以外は、実施例1と同様にして圧力試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタおよび高温高湿試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタをそれぞれ3個作製し、これらについて圧力試験および高温高湿試験を行った。ここで、非接合部位(24c)における収容部(23)に連通する一辺の寸法は11mm、接合部22における非接合部位(24c)を設けることによって形成された狭窄部分22cの幅は3mmである。
圧力試験の結果、3個全ての圧力試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタにおいて、シール部が剥離して孔口部から窒素ガスが排出された。ガス排出時の内部圧力を下記表1に示す。
また、高温高湿試験の結果を下記表1に示す。
図8に示すように、上部外装フィルムおよび下部外装フィルムの各々の外周縁部に、その一辺が収容部(23)に連通し、その他の辺が接合部(22)に包囲された入り江状の非接合部位(24c)を形成し、正極用端子部材(14)および負極用端子部材(15)の接続部(14a,15a)が配置される非接合部位(24a,24b)の代わりに入り江状の非接合部位(24c)に、安全弁(27)を形成したこと以外は、実施例1と同様にして圧力試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタおよび高温高湿試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタをそれぞれ3個作製し、これらについて圧力試験および高温高湿試験を行った。ここで、非接合部位(24c)における収容部(23)に連通する一辺の寸法は11mm、この一辺に対向する他辺には、入り江状の非接合部位に対応して突出部分22dが形成されており、この突出部分22dの幅は10mmである。
圧力試験の結果、3個全ての圧力試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタにおいて、シール部が剥離して孔口部から窒素ガスが排出された。ガス排出時の内部圧力を下記表1に示す。
また、高温高湿試験の結果を下記表1に示す。
これに対して、比較例1〜2に係る試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタにおいては、いずれもシール部が剥離して窒素ガスが排出されたものの、以下のような問題があった。
比較例1においては、内部圧力は0.8MPaであったが、高温高湿試験後における容量維持率が低くキャパシタとしての機能が劣化した。
また、比較例2においては、高温高湿試験後においても高い容量維持率は得られたが、ガス排出時の内部圧力が1.2MPaであったため、ガス排出までに相当な時間を要し、収容部の電解液の液漏れ等が発生するおそれがあることが確認された。また、接合部に突出部分を形成することが必要なことから、デバイス全体の小型化が困難であった。
11 蓄電デバイス要素
11a 電極積層体
12 正極層
12a 正極集電体
13 負極層
13a 負極集電体
14 正極用端子部材
14a 接続部
15 負極用端子部材
15a 接続部
16,17 取り出し部
18 リチウム金属(リチウム極層)
18a リチウム極集電体
19 リチウム極取り出し部材
20 外装体
21A 上部外装フィルム
21B 下部外装フィルム
22 接合部
22a 接合部の一辺
22b 接合部の他辺
22c 狭窄部分
22d 突出部分
23 収容部
24a,24b,24c 非接合部位
25 シール部
26 孔口部
27 安全弁
50 ラミネート外装蓄電デバイス
51A 上部外装フィルム
51B 下部外装フィルム
52 接合部
53 弱接合部分
55 蓄電デバイス要素
56 正極用電源タブ
57 負極用電源タブ
S セパレータ
Claims (5)
- 互いに重ね合わせた外装フィルムが、それぞれの外周縁部に形成された接合部において相互に気密に接合されてなる外装体と、当該外装体の内部に形成された収容部に収容された蓄電デバイス要素および電解液と、前記外装体の内部において前記蓄電デバイス要素の集電体に電気的に接続され、前記接合部における少なくとも一辺から外部に突出するよう設けられた端子部材とを具えてなるラミネート外装蓄電デバイスであって、
前記外装体には、前記端子部材が設けられた接合部の一辺と前記収容部との間に、前記端子部材における前記集電体との接続部が配置される非接合部位が形成され、この非接合部位が形成された領域における前記接続部の近傍には、互いに重ね合わせた前記外装フィルムの一部分が相互に接合されてなるシール部および当該シール部に形成された少なくとも一方の外装フィルムを貫通する孔口部が形成されていることを特徴とするラミネート外装蓄電デバイス。 - 外装体における非接合部位が形成された領域には、複数のシール部および孔口部が形成されていることを特徴とする請求項1に記載のラミネート外装蓄電デバイス。
- 前記外装体における接合部は、その幅が一様であることを特徴とする請求項1または請求項2に記載のラミネート外装蓄電デバイス。
- 前記シール部が円環状であり、当該シール部の中央位置に前記孔口部が形成されていることを特徴とする請求項1乃至請求項3のいずれかに記載のラミネート外装蓄電デバイス。
- リチウムイオンキャパシタとして構成されていることを特徴とする請求項1乃至請求項4のいずれかに記載のラミネート外装蓄電デバイス。
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