WO2011125634A1 - ラミネート外装蓄電デバイスおよびその製造方法 - Google Patents

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宇高　友広
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Ｊｍエナジー株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a laminate-cased electricity storage device and a manufacturing method thereof, and more specifically, a laminate-cased electricity storage device in which an electricity storage device element such as a battery or a capacitor (capacitor) is accommodated by an exterior body made of an exterior film.
  • an electricity storage device element such as a battery or a capacitor (capacitor) is accommodated by an exterior body made of an exterior film.
  • an electricity storage device element such as a battery element in which a positive electrode plate and a negative electrode plate are wound or alternately laminated via a separator is accommodated in an outer package made of two outer films together with an electrolytic solution.
  • Laminate exterior power storage devices specifically, for example, batteries and capacitors are used as power sources for portable devices and electric vehicles.
  • Patent Documents 1 to 4 various laminated exterior power storage devices have been proposed (see, for example, Patent Documents 1 to 4). Specifically, for example, in Patent Document 1 and Patent Document 2, a portion having a weak bonding force (hereinafter, also referred to as “weakly bonded portion”) is formed in a portion of the bonded portion of the two exterior films in the exterior body.
  • the thinned part of the safety mechanism that makes this weakly joined part function as a safety valve for degassing and a part of the exterior film constituting the exterior body
  • a laminated external electricity storage device in which a portion (hereinafter also referred to as a “thinned portion”) is formed and provided with a safety mechanism or the like configured to cause the thinned portion to function as a safety valve for degassing.
  • the weakly jointed part and the thinned part that constitute the safety mechanism of the laminated exterior electricity storage device having such a configuration are surely peeled or ruptured when the internal pressure of the exterior body reaches a predetermined value, thereby forming an exhaust port.
  • the strength is required to be surely sealed to ensure sufficient reliability.
  • it is not easy to reliably form the weakly joined portion and the thinned portion having such strength from the viewpoint of manufacturing.
  • the weakly joined portion is gradually peeled off, while the thinned portion is progressively thinned.
  • Patent Document 3 as a safety mechanism of the laminated exterior power storage device, a through hole that communicates the inside and the outside formed in the vicinity of the joint is provided so as to press-contact the hole edge of the through hole.
  • the valve body is sealed by a valve body, and when the gas pressure inside the exterior body rises, the valve body is deformed to be opened, thereby opening the through hole.
  • the valve operating pressure may fluctuate due to a decrease in the pressure contact force of the valve body over time.
  • the temperature of the exterior body rises, there is a possibility that an opening may be formed due to a decrease in the bonding force of the bonding portion and separation.
  • Patent Document 4 as a safety mechanism of a laminated exterior power storage device, at least one of the regions where the joint portion is formed, the non-joined portion is continuous with the housing portion in which the power storage device element is housed, and in the housing portion.
  • a pressure concentration part is formed by being provided in the shape of a creek, and a pressure release part that connects the inside and the outside by peeling of the exterior film is formed in the region where the non-joined part is formed. Proposed.
  • the present invention has been made based on the above circumstances, and the first object thereof is that when gas is generated inside the exterior body (inside the cell), the gas is used regardless of the use environment.
  • An object of the present invention is to provide a laminated exterior electricity storage device that can be reliably discharged from a specific part.
  • the second object of the present invention is that when gas is generated inside the exterior body (inside the cell), the gas can be surely discharged from a specific part regardless of the use environment.
  • An object of the present invention is to provide a laminated exterior power storage device that can be miniaturized.
  • a third object of the present invention is to provide a method for manufacturing a laminated exterior power storage device that can easily manufacture the above laminated exterior electrical storage device.
  • the laminated exterior electricity storage device of the present invention includes an exterior body in which exterior films stacked on each other are hermetically bonded to each other at a joint portion formed on each outer peripheral edge portion, and an inside of a housing portion formed on the exterior body.
  • a laminated exterior electricity storage device comprising an electricity storage device element and an electrolyte contained in A pinching mechanism is provided that includes a pinching member that is mounted so as to sandwich the joint portion of the exterior body and extends along the outer peripheral edge, and an unpinched portion is formed on at least a part of the pinching member. A portion is formed.
  • the unclamped part forming part of the clamping member is a notch or an opening.
  • the sandwiching member has an annular structure extending along the outer peripheral edge of the exterior film.
  • a safety valve is provided in an unclamped part formed in a region where the unclamped part forming part is located in the exterior body.
  • a method for producing a laminate-cased electricity storage device of the present invention is a method for producing a laminate-cased electricity storage device for producing the laminate-cased electricity storage device,
  • the sandwiching mechanism including the sandwiching member is disposed along the circumferential direction of the outer peripheral edge of the exterior film. Is preferred.
  • the unclamped portion forming portion of the clamping member constituting the clamping mechanism is a notch or an opening.
  • a sandwiching mechanism in which an un sandwiched portion forming portion is formed so as to sandwich a joint portion in the exterior body. Therefore, in the region where the pinching member is provided, the joint portion is pinched and pressed by the pinching member except for the unpinched portion where the unpinched portion forming portion is located.
  • the exterior body expands due to an increase in the internal pressure of the exterior body, and stress is applied to the joint portion over the entire inner circumference.
  • the unclamped portion of the joint is selectively peeled off to form an opening, and the gas in the exterior body is discharged to the outside from this opening.
  • the joint strength is reduced in the joint under the usage environment where the temperature of the exterior body rises or the internal pressure gradually rises, In a region other than the unpinched portion where the pinched portion forming portion is located, an opening is prevented from being formed by the pressing action of the pinching member. Therefore, according to the laminated exterior electricity storage device of the present invention, when gas is generated inside the exterior body (inside the cell), the gas can be surely discharged from a specific part regardless of the use environment. it can.
  • the laminated exterior power storage device of the present invention since a special structure different from other regions is not required at the joint portion of the exterior body relating to a specific part for exhausting gas, miniaturization is achieved. Can do.
  • a safety valve is provided in a region where an unclamped part is formed in a region where an unclamped part forming part is located in the exterior body, so that the safety valve is a clamping member. Therefore, an opening for discharging gas more reliably is formed because it is difficult to form an opening due to separation of the joint in a region other than the region where the safety valve is formed. Position can be limited.
  • the method for manufacturing a laminated exterior power storage device of the present invention it is possible to easily obtain the above laminated exterior electrical storage device by providing a sandwiching mechanism including a sandwiching member at a joint portion of the exterior body in the device body. it can.
  • FIG. 1 It is an explanatory top view which shows an example of a structure of the lamination exterior
  • FIG. 3 is a plan view for explaining the structure of a laminate-coated lithium ion capacitor main body for pressure test used in Examples 1 to 9 and Comparative Examples 1 to 3.
  • FIG. 6 is an explanatory plan view showing a configuration of a laminate-sheathed lithium ion capacitor main body for pressure test used in Examples 10 to 18 and Comparative Example 4.
  • FIG. 1 is a plan view for explaining an example of the configuration of a laminate-cased electricity storage device of the present invention
  • FIG. 2 is a side view for explaining the laminate-cased electricity storage device of FIG. 1
  • FIG. It is sectional drawing for description which shows the structure inside the device main body which comprises a laminate exterior electrical storage device.
  • the exterior body 20 has a rectangular upper exterior film 21 ⁇ / b> A and a lower exterior film 21 ⁇ / b> B each having heat fusion properties, and the entire circumference of each outer peripheral edge portion in a state where they are overlapped with each other.
  • the joint portion 22 is formed so as to be airtightly joined to each other.
  • a housing part 23 for housing the electricity storage device element 11 is formed in the exterior body 20, and the electricity storage device element 11 is accommodated together with the organic electrolyte in the accommodation part 23.
  • a device body 10a is constituted by the device element 11 and the organic electrolyte. In the example shown in the drawing, a drawing process is applied to a portion of the upper exterior film 21 ⁇ / b> A that forms the accommodating portion 23.
  • One end (left side in FIG. 1) 22a of the joint portion 22 of the outer package 20 is electrically connected to the positive electrode current collector 12a of the electricity storage device element 11 inside the outer package 20, and the other end is a joint portion.
  • a positive electrode terminal member 14 protruding outward from one side 22a of 22 is provided.
  • one end of the other side (right side in FIG. 1) 22 b opposite to one side in the joint portion 22 of the outer package 20 is electrically connected to the negative electrode current collector 13 a of the electricity storage device element 11 inside the outer package 20.
  • the negative electrode terminal member 15 whose other end protrudes outside from the other side 22b of the joint portion 22 is provided.
  • the pinching member 30 which extends over at least 3 sides along the outer peripheral edge part in the exterior body 20 on the device main body 10a is formed in the outer peripheral edge part.
  • the pinching member 30 constitutes a pinching mechanism.
  • the pinching member 30 is configured to extend over the entire circumference of the outer peripheral edge portion of the exterior body 20.
  • the pinching member 30 has an annular structure extending along the circumferential direction of the joint portion 22 formed at the outer peripheral edge portion of the exterior body 20 constituting the device main body 10a, and a part of the pinching member 30 is formed of a notch portion 30a. A sandwiching portion forming portion is formed, and the joint portion 22 of the exterior body 20 is mounted so as to be sandwiched from the upper exterior film 21A side and the lower exterior film 21B side. By attaching the pinching member 30, the pinching member 30 is formed in a part in the circumferential direction, specifically, in a region where the notch 30a of the pinching member 30 is located at the joint portion 22 of the exterior body 20.
  • An unclamped portion that is not sandwiched by the nip is formed, and in a region where a portion other than the notch portion 30a of the nip member 30 is located, a nip portion where the sandwiching member 30 is sandwiched is located. Is formed.
  • the pinching member 30 has an annular structure and is formed with a notch 30a, so that the pinching member 30 is a pinching portion other than a portion that is not an unpinching portion in the joint portion 22 of the exterior body 20. Can be sandwiched so as to go around the part.
  • the sandwiching member 30 is formed on the joint portion 22 of the exterior body 20, that is, on the surface of the outer peripheral edge of each of the upper exterior film 21 ⁇ / b> A and the lower exterior film 21 ⁇ / b> B constituting the joint portion 22.
  • the sandwiching members 31, 31 are arranged so as to sandwich the annular sandwiching members 31, 31 having notches and the sandwiching members 31, 31 facing each other through the joint portion 22.
  • a holding material (not shown) for applying pressure in the direction in which they approach each other (vertical direction in FIG. 2) and thereby fastening the opposing sandwiching materials 31 and 31 through the joint 22 to be fixed.
  • the sandwich materials 31 and 31 disposed on the outer peripheral edge surfaces of the upper exterior film 21A and the lower exterior film 21B have the same shape, and the respective notches are It is positioned to overlap.
  • the sandwiching material 31 constituting the sandwiching member 30 has a configuration in which the external shape is an annular shape having a notch and extends along the circumferential direction of the joint portion 22 of the exterior body 20 constituting the device body 10a. is there.
  • the width (the dimension in the direction orthogonal to the direction in which the sandwiching member 30 extends along the circumferential direction of the exterior body 20) is the width of the outer peripheral edge of the exterior body 20 as shown in the example of the figure. It may be smaller than (joining width of the joining portion 22), may be equal to the width of the outer peripheral edge portion of the exterior body 20 (joining width of the joining portion 22), and will be described later with reference to FIG. As shown in FIG.
  • the sandwiching material 31 may be an integral member formed of one constituent material, or may be formed of a plurality of constituent materials.
  • the sandwich material 31 is not particularly limited as long as the sandwich material 31 has a strength that is not broken even in a state where pressure is applied by the holding material.
  • a material made of a material having a high rate (hereinafter also referred to as “high thermal conductivity material”) is preferably used.
  • high thermal conductivity material since it is necessary to be in the state clamp
  • those made of a material resistant to deformation such as rubber materials are preferably used.
  • the high thermal conductivity material constituting the sandwich material 31 examples include metal materials such as aluminum, iron, gold, silver, copper, and stainless steel. Of these, aluminum is particularly preferred because it is lightweight and has a suitable thermal conductivity.
  • metal materials such as aluminum, iron, gold, silver, copper, and stainless steel.
  • aluminum is particularly preferred because it is lightweight and has a suitable thermal conductivity.
  • the width of the sandwich material 31 is made smaller than the width of the outer peripheral edge of the exterior body 20, or between the positive electrode terminal member 14 and the negative electrode terminal member 15 and the sandwich material 31, for example, It is necessary to insert an insulator made of polyethylene, polypropylene, polyamide, aramid or the like.
  • Rubber materials constituting the sandwich material 31 include natural rubber, synthetic rubber, silicone rubber, and the like.
  • a material resistant to deformation that can be used as the sandwich material 31, in addition to rubber materials, for example, general-purpose resins such as polyethylene, polypropylene, polystyrene, and polyvinyl chloride, polycarbonate, polyethylene terephthalate, ABS resin, polyamide, Examples include engineering plastics such as polyimide, polyacetal, polysulfone, polyether ether ketone, and fluororesin.
  • general-purpose resins such as polyethylene, polypropylene, polystyrene, and polyvinyl chloride, polycarbonate, polyethylene terephthalate, ABS resin, polyamide
  • engineering plastics such as polyimide, polyacetal, polysulfone, polyether ether ketone, and fluororesin.
  • the sandwiching material 31 can be optimized by design change as appropriate, but the upper exterior film in the direction perpendicular to the thickness of the device main body 10a, that is, the direction in which the joining portion 22 extends (up and down direction in FIG. 2). It is preferable that the protrusion height from the surface of the joint portion 22 in each of 21A and the lower exterior film 21B is equal to or greater than or equal to.
  • the sandwiching material 31 has a thickness equal to or greater than or equal to the thickness of the device body 10a, the entire device body 10a in which the sandwiching material 31 is disposed on the joint portion 22 is sandwiched by the holding material, thereby forming a sandwiching structure. Therefore, the sandwich structure can be easily formed.
  • the sandwiching material 31 has a thickness equivalent to the height of the housing portion 23 in the device body 10a, that is, the protruding height h of the housing portion 23 from the joint portion 22 in the upper exterior film 21A. Yes.
  • Examples of the holding material constituting the pinching member 30 include a square jig.
  • a square jig As a suitable specific example of the holding material, one provided with a thin plate having dimensions larger than the vertical and horizontal dimensions of the surface of the device main body 10a can be cited.
  • the square jig constituting the holding member is a square jig provided with two metal or resin thin plates such as iron, stainless steel, and aluminum, and a screw for screwing these two thin plates together.
  • the device body 10a which is made of a tool and has the sandwiching material 31 disposed on the joining portion 22, is sandwiched from the surface side of each of the upper exterior film 21A and the lower exterior film 21B so that the surface is covered with two thin plates.
  • the two thin plates are screwed from the outside at the outer peripheral edge portion (the portion protruding outward of the device body 10a where the sandwiching material 31 is disposed on the joint portion 22), and thereby sandwiched.
  • the material 31 is fastened and fixed to the device body 10a.
  • the pinching member 30 since the pinching material 31 has an annular shape having a notch portion, the pinching member 30 has an annular structure having an unpinched portion forming portion made of the notch portion 30a. Therefore, the holding material may have any configuration.
  • the pressure applied by the clamping member 30 to the clamping portion in the joint portion 22 is preferably 0.1 to 100 MPa, and more preferably 1 to 3 MPa.
  • the upper exterior film 21A and the lower exterior film 21B constituting the exterior body 20 for example, a film in which a polypropylene (hereinafter referred to as “PP”) layer, an aluminum layer, a nylon layer, and the like are laminated in this order from the inside is suitable. Can be used.
  • PP polypropylene
  • the upper exterior film 21A and the lower exterior film 21B are made of, for example, a PP layer, an aluminum layer, and a nylon layer, the thickness is usually 50 to 300 ⁇ m.
  • the vertical and horizontal dimensions of the upper exterior film 21A and the lower exterior film 21B are appropriately selected according to the dimensions of the power storage device element 11 accommodated in the accommodating portion 23.
  • the longitudinal dimension is 40 to 200 mm
  • the lateral dimension is The dimension is 60 to 300 mm.
  • the bonding width of the bonding portion 22 in the device main body 10a is equal to the bonding width of the bonding portion 22 formed in the unpinched portion and the bonding width of the bonding portion 22 formed in the pinched portion.
  • the difference is preferably within 0.1 to 3 mm. That is, it is preferable that the width of the joint portion 22 is the same over the entire circumference of the outer peripheral edge portion of the exterior body 20.
  • the joining width of the joining part 22 is, for example, 2 to 15 mm.
  • a power storage device element 11 constituting the laminate-clad power storage device 10 includes a plurality of positive electrode plates in which a positive electrode layer 12 is formed on a positive electrode current collector 12a via a separator S and a conductive layer as necessary.
  • a plurality of negative electrode plates each having a negative electrode layer 13 formed on a negative electrode current collector 13a with a conductive layer interposed between the negative electrode current collector 13a and the negative electrode current collector 13a, respectively.
  • a lithium metal (lithium electrode layer) 18 that is a lithium ion supply source is disposed on the upper surface of the electrode stack, and a lithium electrode current collector 18 a is stacked on the lithium metal 18.
  • the positive electrode current collector 12 a in each of the plurality of positive electrode plates is formed with an extraction portion 16, and these extraction portions 16 are welded to each other and electrically connected to the positive electrode terminal member 14.
  • the negative electrode current collector 13a in each of the plurality of negative electrode plates is formed with an extraction portion 17, and is welded to each other and electrically connected to the negative electrode terminal member 15.
  • 19 is a lithium electrode extraction member.
  • the positive electrode layer 12 constituting the electricity storage device element 11 an electrode material formed by adding a conductive material (for example, activated carbon, carbon black, etc.) and a binder as necessary is used.
  • a conductive material for example, activated carbon, carbon black, etc.
  • a binder for example, a binder as necessary.
  • an electrode material constituting the positive electrode layer 12 lithium reversibly carrying possible, but are not limited to, for example, LiCoO 2, LiNiO 2, LiFeO 2 or the like of the general formula: Li x M y O z (where , M represents a metal atom, and x, y, and z are each an integer.) And a positive electrode active material such as a metal oxide, activated carbon, and the like.
  • the negative electrode layer 13 which comprises the electrical storage device element 11 what shape
  • the electrode material constituting the negative electrode layer 13 is not particularly limited as long as it can reversibly carry lithium.
  • powders such as graphite, various carbon materials, polyacene-based substances, tin oxide, and silicon acid compounds are used. And a granular negative electrode active material.
  • an electrolyte in which an electrolyte is dissolved in an appropriate organic solvent.
  • organic solvent include aprotic organic solvents such as ethylene carbonate, propylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, acetonitrile, and dimethoxyethane. These may be used alone or in combination of two or more. it can.
  • the electrolyte which can produce lithium ion is used, and specific examples thereof, LiI, LiCIO 4, LiAsF 4 , LiBF 4, etc. LiPF 6 and the like.
  • Such a laminated exterior electricity storage device 10 is sandwiched between the device main body 10a and the joining portion 22 of the exterior body 20 constituting the device body 10a along the circumferential direction of the outer peripheral edge of the exterior body 20.
  • 30 can be manufactured through a pinching mechanism forming step that is provided so as to be sandwiched from the surface side of each of the superposed upper exterior film 21A and lower exterior film 21B. Specifically, for example, it can be produced as follows.
  • the electricity storage device element 11 to which the positive electrode terminal member 14 and the negative electrode terminal member 15 are connected is disposed at a position to be the accommodating portion 23 on the lower exterior film 21B, and then the upper exterior is placed on the electricity storage device element 11.
  • the films 21A are overlapped, and the three sides of the outer periphery of the upper exterior film 21A and the lower exterior film 21B are heat-sealed.
  • an exterior body is carried out by heat-seal
  • the sandwiching material 31, respectively 31 is arranged so that each notch overlaps at a position where the notch portion becomes an unclamped portion, and the sandwiching materials 31 and 31 are fixed by a retaining material, thereby comprising the sandwiching materials 31 and 31 and the retaining material.
  • the laminated exterior electricity storage device 10 having an sandwich structure in which an unpinched portion is formed on a part of the joint portion 22 in the exterior body 20 by the sandwiching member 30 having the configuration is obtained.
  • the sandwiching member 30 is provided so as to sandwich the joint portion 22 in the exterior body 20, and an unpinched portion where the notch portion 30 a of the sandwiching member 30 is located is formed.
  • the joint portion 22 is sandwiched and pressed by the sandwiching member 30. Therefore, when gas is generated in the housing portion 23 in which the power storage device element 11 is housed in the exterior body 20, the exterior body 20 expands due to an increase in the internal pressure of the exterior body 20, thereby causing the joint portion 22 to Stress acts on the entire inner circumference, but due to the stress, only the unclamped portion of the joint portion 22 is selectively peeled to form an opening, and the exterior body 20 is formed from the opening.
  • the gas inside is discharged to the outside. Further, even when the bonding strength is reduced in the bonding portion 22 under the usage environment in which the temperature of the exterior body 20 rises or the internal pressure gradually rises, In the region, the opening is prevented from being formed by the pressing action of the pinching member 30. Therefore, according to the laminate-cased electricity storage device 10, when a gas is generated inside the exterior body 20 (inside the cell), the gas is not limited to the use environment, and a specific portion in which an unclamped portion is formed is formed. It can be reliably discharged from the site.
  • the joint portion 22 located in the unpinched portion has a joint width substantially equal to the joint width of the joint portion 22 located in the sandwiched portion. That is, by setting all the joint portions 22 in the exterior body 20 to the same joint width, it is not necessary to provide a special region having a joint width different from other regions in the joint portion 22 of the exterior body 20. The manufacturing is facilitated, the working efficiency is improved, and the size can be reduced. In addition, since it is not necessary to form an opening for exhausting gas in advance in the exterior body 20, sufficient airtightness can be obtained in a normal use state, so that occurrence of liquid leakage or the like is suppressed and high. It will be reliable.
  • this laminated exterior electrical storage device 10 can be easily obtained by sandwiching the sandwiching member 30 at the joint portion 22 of the exterior body 20 in the device body 10a.
  • the laminated exterior electricity storage device 10 of the present invention having such a configuration can be applied to an organic electrolyte battery in addition to an organic electrolyte capacitor such as a lithium ion capacitor.
  • an organic electrolyte capacitor can be charged and discharged instantly for a smaller charge capacity than an organic electrolyte battery, and the gas pressure change (change in internal pressure of the exterior body) may increase accordingly. Therefore, it is effective to apply the laminate-cased electricity storage device of the present invention to an organic electrolyte capacitor.
  • the sandwiching member 35 may have a U-shaped cross section as the sandwiching member 35.
  • the sandwiching member 30 having the sandwiching material 35 having such a configuration includes an upper side sandwiching portion 35a disposed on the surface of the upper exterior film 21A and a lower side sandwiching disposed on the surface of the lower exterior film 21B.
  • the upper-side sandwiching portion 35a and the lower-side sandwiching portion 35b are held by a holding material (not shown).
  • a pressure is applied and fixed to each of these in a direction toward the outer peripheral edge of the exterior body 20 (up and down direction in FIG. 5).
  • a through hole that matches the terminal member is formed at a position corresponding to the positive electrode terminal member 14 and the negative electrode terminal member 15 of the sandwich material 35, and the terminal member is formed in the through hole. Has been inserted.
  • the pinching member has an unpinched portion forming portion formed in a region located in the unpinched portion of the exterior portion 20, and the unpinched portion forming portion is shown in FIGS. In addition to the notch as shown in FIG. 6, it may be an opening. Further, the unclamped portion forming portion may be configured by a region where no clamping force (pressing force) is applied.
  • the clamping portion member is formed in the exterior body. It is composed of an annular sandwich material arranged so as to cover the entire circumference of the outer peripheral edge portion, and a holding material for pressing and fixing the sandwich material. There is a configuration in which a part of the region is not pressed, and the unclamped portion forming part is formed by the region that is not pressed.
  • the opening part which comprises an unclamped part formation part in a clamping member is formed of the through-hole extended in the width direction (joining part width direction) of the outer periphery part of an exterior body.
  • the shape of the through hole constituting the opening is not particularly limited, and may be, for example, a circular shape, an elliptical shape, a polygonal shape, or the like.
  • size of an opening part should just be a magnitude
  • the pinching member only needs to have an unpinched portion forming portion formed at least in part, and may have a plurality of unpinched portion forming portions.
  • the pinching member extends along the outer peripheral edge of the exterior body of the device body, it is formed over the entire circumference of the outer peripheral edge of the exterior body as shown in FIGS. 1, 4, and 6.
  • a part of the outer peripheral edge for example, extends in a U shape along the outer peripheral edge of the three sides of the exterior body having four sides as shown in FIGS. It may be configured such that an unpinched portion forming portion is formed in a region corresponding to an outer peripheral edge portion related to one side other than the three sides.
  • an unclamped portion is formed on the outer peripheral edge portion on one side where the unclamped portion forming portion of the clamping member is located.
  • the device body may have a configuration in which a safety valve is provided in an unclamped part formed in a region where the unclamped part forming part of the exterior body is located.
  • FIG. 6 is an explanatory plan view showing still another example of the configuration of the laminate-cased electricity storage device of the present invention
  • FIG. 7 shows a safety valve provided in the device body constituting the laminate-cased electricity storage device of FIG.
  • FIG. 8 is a partially enlarged view for explaining the structure
  • FIG. 8 is a sectional view for explaining the safety valve of FIG.
  • a safety valve 25 is formed in the device body 40a, and the safety valve 25 is provided in an unclamped portion of the exterior body 20, that is, a region where the notch portion 30a of the clamping member 30 is located. Except for this, it has the same configuration as the laminated exterior power storage device 10 according to FIG.
  • the device body 40a has a planar rectangular shape in which the outer peripheral edge portions of the upper outer film 21A and the lower outer film 21B in the outer body 20 are connected to the housing portion 23 on one side and the other side is surrounded by the joint portion 22.
  • a non-bonded portion 24 is formed, and an annular seal portion 26 formed by bonding a part of the upper exterior film 21A and the lower exterior film 21B to each other is formed at the central position of the non-bonded portion 24.
  • a hole portion 27 that penetrates the upper exterior film 21 ⁇ / b> A is formed at the center position of the seal portion 26, and thereby the safety valve 25 is configured.
  • a through hole 43 having a diameter equivalent to the outer diameter of the seal portion 26 is formed between the upper exterior film 21A and the lower exterior film 21B in the non-bonded portion 24, for example, polyimide, polyphenylene sulfide.
  • a non-heat-bondable sheet 42 made of cellulose is interposed, and this non-heat-bondable sheet 42 is fixed to, for example, the upper exterior film 21A by an adhesive layer 44.
  • the safety valve 25 is formed by forming the safety valve 25 at a position surrounded by the pinching member 30. Since the joint portion 22 does not peel off and an opening is not formed in a region other than the region, the position where the opening for discharging the gas can be formed more reliably can be limited.
  • Example 1 Production of positive electrode plate: By forming a plurality of circular through holes having an opening area of 0.79 mm 2 in a zigzag pattern on a band-shaped aluminum foil having a width of 200 mm and a thickness of 15 ⁇ m by a punching method, a current collector having an aperture ratio of 42% is formed. Produced. A conductive paint containing graphite as a conductive material is partially bonded to a part of the current collector using a vertical die type double-side coating machine under a coating width of 130 mm and a coating speed of 8 m / min.
  • the conductive layer was formed on the front and back surfaces of the current collector by drying under reduced pressure at 200 ° C. for 24 hours.
  • a positive electrode paint containing activated carbon as an electrode material is applied using a vertical die type double-side coating machine, and the coating condition is 8 m / min.
  • the positive electrode layer was formed on the conductive layer by drying under reduced pressure at 200 ° C. for 24 hours.
  • the material obtained by laminating the conductive layer and the positive electrode layer on a part of the current collector thus obtained is referred to as a portion where the conductive layer and the positive electrode layer are laminated (hereinafter referred to as “coating part” for the positive electrode plate).
  • coating part Is 98 mm ⁇ 128 mm, and is cut into a size of 98 mm ⁇ 143 mm so that a portion where no layer is formed (hereinafter also referred to as “uncoated portion” for the positive electrode plate) is 98 mm ⁇ 15 mm.
  • uncoated portion for the positive electrode plate
  • the material in which the negative electrode layer is formed on a part of the current collector obtained in this way has a portion where the negative electrode layer is formed (hereinafter referred to as “coating part” for the negative electrode plate) of 100 mm ⁇ 128 mm.
  • the negative electrode plate was prepared by cutting into a size of 100 mm ⁇ 143 mm so that a portion where the negative electrode layer was not formed (hereinafter referred to as “uncoated part” for the negative electrode plate) was 100 mm ⁇ 15 mm. .
  • a 260 ⁇ m-thick lithium foil was prepared, the lithium foil was cut at 550 mAh / g per 1 g of each negative electrode active material constituting the electrode laminate, and this cut lithium foil was cut into a 40 ⁇ m-thick stainless steel mesh.
  • a lithium metal (lithium electrode layer) as a lithium ion supply part source is produced by pressure bonding to a lithium electrode current collector, and this lithium ion supply part source is opposed to the negative electrode plate on the upper side of the electrode laminate. Arranged.
  • a sealant film is heat-sealed in advance to a seal portion on each uncoated portion of the 10 positive electrode plates of the produced electrode laminate, and is made of aluminum having a width of 50 mm, a length of 50 mm, and a thickness of 0.2 mm.
  • the connecting portions of the positive electrode terminal members were overlapped and ultrasonically welded.
  • a sealant film was previously heat-sealed to the uncoated portion of each of the 11 negative electrode plates of the electrode laminate and the lithium ion supply member, and a width of 50 mm, a length of 0.5 mm, and a thickness of 0.
  • the connecting portions of 2 mm copper negative electrode terminal members were stacked and resistance-welded.
  • a lithium ion capacitor element (electric storage device element) was produced as described above.
  • a PP layer, an aluminum layer, and a nylon layer are laminated.
  • the dimensions are 125 mm (vertical width) ⁇ 168 mm (horizontal width) ⁇ 0.15 mm (thickness), and 105 mm (vertical width) ⁇
  • the upper exterior film 21A width of the outer peripheral edge serving as a joint portion is 10 mm
  • a PP layer, an aluminum layer, and a nylon layer are laminated, and the dimension is 125 mm (vertical width) ) ⁇ 168 mm (horizontal width) ⁇ 0.15 mm (thickness) lower exterior film 21B.
  • the gas inflow port for pressure tests with a diameter of 1 mm was formed in the center position of one side of the sides extending in the lateral direction in the upper exterior film 21A. And in the position used as the accommodating part 23 on the lower exterior film 21B, the lithium ion capacitor element (electric storage device element) 11 is connected to the positive electrode terminal member 14 and the negative electrode terminal member 15 attached to the lithium ion capacitor element 11.
  • Each of the upper exterior films 21A is arranged so as to protrude outwardly from one side 22a of the upper exterior film 21A and the other side 22b opposite thereto, and then the upper exterior film 21A is overlaid on the lithium ion capacitor element 11, and the upper exterior film 21A and the lower By heat-sealing three sides (three sides excluding the side where the gas inflow port is formed) at the outer peripheral edge of the exterior film 21B, a joint portion 22 having a width of 10 mm surrounding the accommodating portion 23 is formed on the three sides. .
  • the upper exterior film 21A and the lower exterior film 21B are formed by the stainless steel plate 50 in which the tubular gas inlet 51 having an outer diameter suitable for the gas inlet formed in the upper exterior film 21A and the normal stainless steel plate are formed.
  • One side of the non-fused portion of the outer peripheral edge of the sheet was clamped and fixed.
  • the stainless steel plate 50 was arranged such that the gas inlet 51 overlapped with the gas inlet formed in the upper exterior film 21A.
  • the pressure test power storage device laminate exterior power storage lithium without safety valve
  • An ion capacitor was produced.
  • the side sandwiched between the stainless plate on which the gas injection port is formed and the normal stainless plate among the three sides on which the joint is formed It is made of natural rubber having a width of 5 mm having a thickness larger than the thickness of the power storage device main body for pressure test in a region other than a region of 3 mm in width (width in the circumferential direction of the joint portion of the exterior body) at the center position of the opposite sides
  • a rubber sheet was disposed on each of the upper exterior film side and the lower exterior film side.
  • the electrical storage device main body for pressure tests which has arrange
  • a total of three laminated exterior electricity storage devices laminate exterior electricity storage lithium ion capacitor without a safety valve) for pressure test having a configuration in which a sandwiched portion and an unpinched portion were formed were produced.
  • the site where the nitrogen gas was discharged was confirmed by observing the exterior body in the laminate exterior electricity storage device for pressure test, in the laminate exterior electricity storage device for 3 pressure tests,
  • the opening is formed only in a specific part (common part), that is, when the opening is formed only in the unflanged part in the outer peripheral edge portion "A”
  • the opening position fluctuates randomly, That is, the case where an opening was formed in addition to the unclamped portion was evaluated as “B”.
  • the results are shown in Table 1.
  • the internal pressure at the time when the injected nitrogen gas was discharged to the outside was 1.5 MPa.
  • Example 2 ⁇ Examples 2 to 9>
  • the pressure test was performed in the same manner as in Example 1.
  • a laminated exterior electricity storage device was prepared and subjected to a pressure test. The results are shown in Table 1.
  • the internal pressure when the injected nitrogen gas was discharged to the outside was 1.5 MPa.
  • Example 1 the gas shown in Table 1 was formed without sandwiching a rubber sheet with respect to each of the three laminated test electricity storage devices for pressure test (laminate external lithium ion capacitor main body without safety valve). A pressure test was performed in the same manner as in Example 1 with the injection rate and cell temperature. The results are shown in Table 1.
  • “A” indicates that the opening is formed only in a specific part (common part) in the three laminated exterior power storage device bodies for pressure test. The case where it fluctuated randomly was evaluated as “B”.
  • the internal pressure at the time when the injected nitrogen gas was discharged to the outside was 1.5 MPa.
  • Example 10 In Example 1, except that a laminate-cased electricity storage device for pressure test was produced as follows, a laminate-cased electricity storage device for pressure test was produced and subjected to a pressure test in the same manner as in Example 1. . The results are shown in Table 1.
  • the electrical storage device main body for pressure tests (laminated exterior electrical storage lithium ion capacitor main body with a safety valve) was produced as follows.
  • the pressure test power storage device main body (laminate external power storage lithium ion capacitor main body with a safety valve) in FIG. 10 is sandwiched between two stainless steel plates without being heat-sealed, and a gas inlet is provided on this side. 6 has the same configuration as that of the power storage device body according to FIG.
  • a PP layer, an aluminum layer, and a nylon layer are laminated.
  • the dimensions are 125 mm (vertical width) ⁇ 168 mm (horizontal width) ⁇ 0.15 mm (thickness), and 105 mm (vertical width) ⁇
  • the upper exterior film 21A width of the outer peripheral edge serving as a joint portion is 10 mm
  • a PP layer, an aluminum layer, and a nylon layer are laminated, and the dimension is 125 mm (vertical width) ) ⁇ 168 mm (horizontal width) ⁇ 0.15 mm (thickness) lower exterior film 21B, and hole portion 27 having a diameter of 2.5 mm was formed on the outer peripheral edge of the upper exterior film.
  • the dimensions are 8 mm (vertical width) ⁇ 30 mm (horizontal width) ⁇ 0.02 mm (thickness), and a circular through-hole having a diameter of 5 mm is formed in the center.
  • a non-heat-bondable sheet was produced. And while fixing a non-heat-fusion sheet
  • a gas inlet for a pressure test having a diameter of 1 mm was formed at the central position.
  • the lithium ion capacitor element (electric storage device element) 11 is connected to the positive electrode terminal member 14 and the negative electrode terminal member 15 attached to the lithium ion capacitor element 11.
  • Each is arranged so as to protrude outward from one side 22a of the upper exterior film 21A and the other side 22b opposite thereto, and the upper exterior film 21A is overlaid on the lithium ion capacitor element 11, and the upper exterior film 21A and the lower
  • a joining portion 22 surrounding the accommodating portion 23 is formed on the three sides, and heat
  • the non-joining part 24 and the hole part 2 which are connected to the accommodating part 23 on one side where the fusible sheet is arranged And to form a safety valve 25 having a seal portion 26.
  • the upper exterior film 21A and the lower exterior film 21B are formed by the stainless steel plate 50 in which the tubular gas inlet 51 having an outer diameter suitable for the gas inlet formed in the upper exterior film 21A and the normal stainless steel plate are formed.
  • One side of the non-fused portion of the outer peripheral edge of the sheet was clamped and fixed.
  • the stainless steel plate 50 was arranged such that the gas inlet 51 overlapped with the gas inlet formed in the upper exterior film 21A.
  • a total of three power storage device bodies for pressure testing laminate exterior power storage lithium ion capacitor body with safety valve
  • the pressure test power storage device laminate external power storage lithium with safety valve
  • An ion capacitor was produced.
  • a rubber sheet made of natural rubber having a width of 5 mm having a thickness larger than the thickness of the power storage device main body for pressure test is placed on the upper exterior film side and the lower portion in a region other than the non-bonded portion 24 at the center position of the opposite sides. It arranged in each of the exterior film side.
  • the electrical storage device main body for pressure tests which has arrange
  • a total of three laminated exterior electricity storage devices laminate exterior electricity storage lithium ion capacitor with a safety valve) for pressure test, each having a sandwiched portion and an un sandwiched portion, were formed.
  • Example 10 for the pressure test in the same manner as in Example 10 except that the material of the sandwiching material, the sandwiching width (width dimension of the sandwiching material), the gas injection rate, and the cell temperature were set to Table 1.
  • a laminated exterior electricity storage device (a laminated exterior electricity storage lithium ion capacitor with a safety valve) was prepared and subjected to a pressure test. The results are shown in Table 1.
  • Example 10 the gas shown in Table 1 was used without sandwiching a rubber sheet for each of the three laminate-coated electricity storage devices for pressure test (laminate-coated lithium ion capacitor main body with safety valve). A pressure test was performed in the same manner as in Example 10 with the injection rate and cell temperature. The results are shown in Table 1.
  • Comparative Example 4 the case where the opening was formed only in a specific part (common part) in the three laminated exterior power storage device bodies for pressure test was “A”, and the opening position was randomly The case where it fluctuated was evaluated as “B”.
  • Example 5 Example 9, Example 14, Example 18, Comparative Example 3 and Comparative Example 4 were subjected to a pressure test under the condition that the cell state of the laminate-coated lithium ion capacitor main body for pressure test was high.
  • Comparative Example 3 it was confirmed that the adhesive strength of the joint portion was weakened, and the position where the joint portion peeled fluctuated randomly.
  • gas is discharged safely at a specific part (unclamped part) without causing an explosion even under high temperature conditions. It was confirmed. From this, it is apparent that the present invention is applicable even when used in in-vehicle applications such as an automatic transporter, an automobile, and a forklift, which are expected to be a high temperature environment condition.

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Abstract

　本発明は、外装体の内部においてガスが発生した場合において、そのガスを、使用環境によらず、特定の部位から確実に排出することができるラミネート外装蓄電デバイスを提供すること、および上記のようなラミネート外装蓄電デバイスを容易に製造することのできるラミネート外装蓄電デバイスの製造方法を提供することを目的とするものである。　本発明のラミネート外装蓄電デバイスは、互いに重ね合わせられた外装フィルムが、それぞれの外周縁部に形成された接合部において相互に気密に接合された外装体と、当該外装体に形成された収容部内に収容された蓄電デバイス要素および電解液とを具え、前記外装体における接合部を挟むように装着され、当該外周縁部に沿って伸びる挟扼部材を備えた挟扼機構が設けられており、当該挟扼部材の少なくとも一部に未挟扼部分形成部が形成されていることを特徴とする。

Description

ラミネート外装蓄電デバイスおよびその製造方法
　本発明は、ラミネート外装蓄電デバイスおよびその製造方法に関し、更に詳しくは、電池やキャパシタ（コンデンサ）などの蓄電デバイス要素が、外装フィルムよりなる外装体によって収容されてなるラミネート外装蓄電デバイスおよびその製造方法に関する。
　近年、正極板と負極板とがセパレータを介して巻回または交互に積層されて構成された電池要素などの蓄電デバイス要素を、電解液と共に２枚の外装フィルムよりなる外装体内に収容してなるラミネート外装蓄電デバイス（具体的には、例えば電池およびキャパシタ等）が、携帯機器や電気自動車等の電源として使用されている。
　ラミネート外装蓄電デバイスにおいては、過充電されたり、高温にさらされたりすることにより、電解液が電気分解または加熱分解されることに起因して、外装体の内部（セル内部）に可燃性ガス等のガスが発生し、これにより、外装体の内部圧力が上昇することがある。
　而して、このような問題を解決するため、種々の構成のラミネート外装蓄電デバイスが提案されている（例えば、特許文献１～特許文献４参照）。
　具体的には、例えば特許文献１および特許文献２には、外装体における２枚の外装フィルムの接合部の一部分に接合力の弱い部分（以下、「弱接合部分」ともいう。）を形成し、外装体の内部のガス圧（内部圧力）が上昇した場合に、この弱接合部分をガス抜き用の安全弁として機能させる構成の安全機構や、外装体を構成する外装フィルムの一部分に薄肉化した部分（以下、「薄肉化部分」ともいう。）を形成し、この薄肉化部分をガス抜き用の安全弁として機能させる構成の安全機構などが設けられたラミネート外装蓄電デバイスが提案されている。
　このような構成のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構を構成する弱接合部分および薄肉化部分には、外装体の内部圧力が所定の値に達したときに確実に剥離あるいは破裂して排気口が形成されること、さらに、通常の使用状態においては、確実に密閉されて十分な信頼性が確保される程度の強度が要求される。然るに、製造上の観点から、このような強度を有する弱接合部分および薄肉化部分を確実に形成することは容易ではない。
　さらに、外装体の内部におけるガス圧が徐々に上昇していくような場合であっても、弱接合部分は徐々に引き剥がされ、一方、薄肉化部分は薄肉化が進行する。その結果、弱接合部分および薄肉化部分の強度が弱くなり、安全機構の作動圧が経時的に低下してしまう、という問題がある。また、特に、薄肉化部分においては、外装フィルムとして金属フィルムがラミネートされてなる構成のものが用いられている場合、当該金属フィルムと電解液とが接触して腐食が生じてしまうおそれがある、という問題もある。
　また、特許文献３には、ラミネート外装蓄電デバイスの安全機構として、接合部の近辺に形成された内部と外部とを連通する貫通穴が、当該貫通穴の穴縁部を圧接するよう設けられた弁体によって密閉されており、外装体の内部におけるガス圧が上昇した場合に弁体が変形して開弁状態とされ、これにより貫通穴が開放される構成のものが提案されている。
　しかしながら、このような構成の安全機構においては、弁体の圧接力が経時的に低下することに起因して弁作動圧が変動してしまうおそれがあった。しかも外装体の温度が上昇するような場合においては、接合部の接合力が低下して剥離が生じることによって開口が形成されてしまうおそれもある。
　さらに、特許文献４には、ラミネート外装蓄電デバイスの安全機構として、接合部が形成された領域の少なくとも一箇所に、非接合部位が蓄電デバイス要素が収容される収容部に連続しかつ収容部に対して入り江状に設けられることにより、圧力集中部が形成され、この非接合部位が形成された領域に、外装フィルムの剥離によって内部と外部とを連通させる圧力開放部が形成されてなるものが提案されている。
　しかしながら、このような構成の安全機構においては、外装体を構成するラミネート外装フィルムの接合部に入り江状の非接合部位を形成する部分を設けることが必要となるため、デバイスの小型化を図ることが困難となる、という問題がある。
特許第３５５４１５５号公報 特開２００４－３２７０４６公報 特開２００７－１５７６７８号公報 特許第３８５９６４５号公報
　本発明は、以上の事情に基づいてなされたものであって、その第１の目的は、外装体の内部（セル内部）においてガスが発生した場合に、そのガスを、使用環境によらず、特定の部位から確実に排出することができるラミネート外装蓄電デバイスを提供することにある。
　また、本発明の第２の目的は、外装体の内部（セル内部）においてガスが発生した場合に、そのガスを、使用環境によらず、特定の部位から確実に排出することができ、しかも小型化を図ることのできるラミネート外装蓄電デバイスを提供することにある。
　本発明の第３の目的は、上記のようなラミネート外装蓄電デバイスを容易に製造することのできるラミネート外装蓄電デバイスの製造方法を提供することにある。
　本発明のラミネート外装蓄電デバイスは、互いに重ね合わせられた外装フィルムが、それぞれの外周縁部に形成された接合部において相互に気密に接合された外装体と、当該外装体に形成された収容部内に収容された蓄電デバイス要素および電解液とを具えたラミネート外装蓄電デバイスであって、
　前記外装体における接合部を挟むように装着され、当該外周縁部に沿って伸びる挟扼部材を備えた挟扼機構が設けられており、当該挟扼部材の少なくとも一部に未挟扼部分形成部が形成されていることを特徴とする。
　本発明のラミネート外装蓄電デバイスにおいては、前記挟扼部材の未挟扼部分形成部が、切欠部または開口部であることが好ましい。
　本発明のラミネート外装蓄電デバイスにおいては、前記挟扼部材が前記外装フィルムの外周縁部に沿って伸びる環状構造を有することが好ましい。
　本発明のラミネート外装蓄電デバイスにおいては、前記外装体における前記未挟扼部分形成部の位置する領域に形成される未挟扼部分に安全弁が設けられていることが好ましい。
　本発明のラミネート外装蓄電デバイスの製造方法は、前記のラミネート外装蓄電デバイスを製造するためのラミネート外装蓄電デバイスの製造方法であって、
　互いに重ね合わせられた外装フィルムが、それぞれの外周縁部に形成された接合部において相互に気密に接合された外装体と、当該外装体に形成された収容部内に収容された蓄電デバイス要素および電解液とを具えたデバイス本体に対して、当該デバイス本体を構成する外装体における接合部に、当該外周縁部に沿って少なくとも一部に未挟扼部分形成部が形成されている挟扼部材を備えた挟扼機構を、重ね合わせられた外装フィルムの各々の表面側から挟むように設ける挟扼機構形成工程を有することを特徴とする。
　本発明のラミネート外装蓄電デバイスの製造方法においては、前記挟扼機構形成工程において、前記挟扼部材を備えた挟扼機構が前記外装フィルムにおける外周縁部の周方向に沿って配設されることが好ましい。
　本発明のラミネート外装蓄電デバイスの製造方法においては、前記挟扼機構を構成する挟扼部材の未挟扼部分形成部が切欠部または開口部であることが好ましい。
　本発明のラミネート外装蓄電デバイスにおいては、外装体における接合部を挟むようにして未挟扼部分形成部が形成されている挟扼部材を備えた挟扼機構が設けられている。そのため、この挟扼部材が設けられている領域においては、未挟扼部分形成部の位置する未挟扼部分以外は、挟扼部材によって接合部が挟扼されて押圧されていることから、外装体における蓄電デバイス要素が収容されている収容部内にガスが発生した場合には、外装体の内部圧力が上昇することによって外装体が膨張し、接合部には、その内部側の全周にわたって応力が作用することとなるが、その応力の作用により、接合部の未挟扼部分が選択的に剥離することによって開口が形成され、この開口から外装体内のガスが外部に排出される。
　また、外装体の温度が上昇する、あるいは内部圧力が徐々に上昇していくような使用環境下において接合部に接合強度の低下が生じた場合であっても、接合部における挟扼部材の未挟扼部分形成部の位置する未挟扼部分以外の領域においては、挟扼部材による押圧作用によって開口が形成されることが防止される。
　従って、本発明のラミネート外装蓄電デバイスによれば、外装体の内部（セル内部）でガスが発生した場合においては、そのガスを、使用環境によらず、特定の部位から確実に排出することができる。
　また、本発明のラミネート外装蓄電デバイスにおいては、ガスを排出するための特定の部位に係る外装体の接合部に、他の領域と異なる特別な構造が必要とされないことから、小型化を図ることができる。
　さらに、本発明のラミネート外装蓄電デバイスにおいては、外装体における未挟扼部分形成部の位置する領域に形成される未挟扼部分の位置する領域に安全弁を設けることにより、この安全弁が挟扼部材によって取り囲まれるように位置することとなるため、安全弁が形成されている領域以外の領域において接合部が剥離して開口が形成され難いため、より一層確実にガスを排出するための開口が形成される位置を限定することができる。
　本発明のラミネート外装蓄電デバイスの製造方法によれば、デバイス本体における外装体の接合部に挟扼部材を備えた挟扼機構を設けることにより、容易に、上記のラミネート外装蓄電デバイスを得ることができる。
本発明のラミネート外装蓄電デバイスの構成の一例を示す説明用平面図である。 図１のラミネート外装蓄電デバイスの説明用側面図である。 図１のラミネート外装蓄電デバイスを構成するデバイス本体の内部の構成を示す説明用断面図である。 本発明のラミネート外装蓄電デバイスの構成の他の実施形態を示す説明用平面図である。 図４のラミネート外装蓄電デバイスの説明用側面図である。 本発明のラミネート外装蓄電デバイスの構成の更に他の実施形態を示す説明用平面図である。 図６のラミネート外装蓄電デバイスを構成するデバイス本体に設けられている安全弁の構成を示す説明用部分拡大図である。 図７の安全弁の説明用断面図である。 実施例１～９および比較例１～３において用いた圧力試験用のラミネート外装リチウムイオンキャパシタ本体の構成を示す説明用平面図である。 実施例１０～１８および比較例４において用いた圧力試験用のラミネート外装リチウムイオンキャパシタ本体の構成を示す説明用平面図である。
　以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
　図１は、本発明のラミネート外装蓄電デバイスの構成の一例を示す説明用平面図であり、図２は、図１のラミネート外装蓄電デバイスの説明用側面図であり、図３は、図１のラミネート外装蓄電デバイスを構成するデバイス本体の内部の構成を示す説明用断面図である。
　このラミネート外装蓄電デバイス１０においては、外装体２０は、それぞれ熱融着性を有する長方形の上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂが、互いに重ね合わせられた状態で、それぞれの外周縁部の全周にわたって形成された接合部２２において相互に気密に接合されて構成されている。外装体２０には、蓄電デバイス要素１１を収容するための収容部２３が形成され、当該収容部２３内には、蓄電デバイス要素１１が有機電解液と共に収容されており、この外装体２０、蓄電デバイス要素１１および有機電解液によってデバイス本体１０ａが構成されている。
　図示の例では、上部外装フィルム２１Ａにおける収容部２３を形成する部分には、絞り加工が施されている。
　外装体２０の接合部２２における一辺（図１において左辺）２２ａには、その一端が外装体２０の内部において蓄電デバイス要素１１の正極集電体１２ａに電気的に接続され、その他端が接合部２２の一辺２２ａから外部に突出する正極用端子部材１４が設けられている。一方、外装体２０の接合部２２における一辺に対向する他辺（図１において右辺）２２ｂには、その一端が外装体２０の内部において蓄電デバイス要素１１の負極集電体１３ａに電気的に接続され、その他端が接合部２２の他辺２２ｂから外部に突出する負極用端子部材１５が設けられている。
　そして、このラミネート外装蓄電デバイス１０には、デバイス本体１０ａ上に、外装体２０における外周縁部に沿い、少なくとも３辺にわたって伸びる挟扼部材３０が、当該外周縁部に形成されている接合部２２を挟むようにして設けられており、この挟扼部材３０によって挟扼機構が構成されている。
　図示の例では、挟扼部材３０は、外装体２０における外周縁部の全周にわたって伸びる構成のものである。
　挟扼部材３０は、デバイス本体１０ａを構成する外装体２０における外周縁部に形成されている接合部２２の周方向に沿って伸びる環状構造を有し、その一部に切欠部３０ａよりなる未挟扼部分形成部が形成されてなるものであり、外装体２０の接合部２２を、上部外装フィルム２１Ａ側および下部外装フィルム２１Ｂ側から挟むように装着される。
　この挟扼部材３０が装着されることにより、外装体２０の接合部２２には、その周方向の一部分、具体的には挟扼部材３０の切欠部３０ａの位置する領域に、挟扼部材３０によって挟装されていない未挟扼部分が形成されていると共に、当該挟扼部材３０の切欠部３０ａ以外の部分が位置する領域には、挟扼部材３０が挟装されてなる挟扼部分が形成されている。
　挟扼部材３０は、環状構造を有すると共に、切欠部３０ａが形成されてなるものであることにより、外装体２０の接合部２２における未挟扼部分とされる部分以外、すなわち挟扼部分とされる部分を一巡するように挟装することができる。
　具体的に、挟扼部材３０は、例えば外装体２０の接合部２２上、すなわち接合部２２を構成する上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂのそれぞれの外周縁部の表面上に、当該接合部２２を挟むように配置される、切欠部を有する環状の挟着材３１、３１と、この接合部２２を介して相対する挟着材３１、３１の各々に対して、挟着材３１、３１が互いに接近する方向（図２における上下方向）に圧力を加え、これにより接合部２２を介して相対する挟着材３１、３１を締め付けて固定された状態とするための保持材（図示せず）とにより構成される。
　図の例において、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂのそれぞれの外周縁部の表面上に配置されている挟着材３１、３１は、同様の形状を有するものであり、それぞれの切欠部は重なるように位置されている。
　挟扼部材３０を構成する挟着材３１は、その外観形状が切欠部を有する環状であってデバイス本体１０ａを構成する外装体２０の接合部２２の周方向に沿って伸びる構成を有するものである。
　挟着材３１においては、その幅（挟扼部材３０が外装体２０の周方向に沿って伸びる方向に直交する方向の寸法）は、図の例のように外装体２０の外周縁部の幅（接合部２２の接合幅）よりも小さいものであってもよく、また外装体２０の外周縁部の幅（接合部２２の接合幅）と同等であってもよく、さらに後述の図４および図５に示すように、外装体２０の外周縁部の幅（接合部２２の接合幅）よりも大きく接合部２２を覆うような構造のものであってもよい。　
　また、挟着材３１は、一の構成材によって形成されてなる一体的なものであってもよく、また複数の構成材によって形成されてなるものであってもよい。
　挟着材３１は、保持材によって圧力を加えられた状態においても破壊されない強度を有するものであれば特に限定されるものではないが、ラミネート外装蓄電デバイス１０における放熱性の観点からは、熱伝導率の高い材料（以下、「高熱伝導性材料」ともいう。）よりなるものが好適に用いられる。また、ラミネート外装蓄電デバイス１０における挟扼部材３０による挟扼構造を確実なものとする観点からは、保持材によって締め付けられた状態とされることが必要となるため、その状態においても破損し難いように、ゴム材料類などの変形に強い材料よりなるものが好適に用いられる。
　挟着材３１を構成する高熱伝導性材料としては、例えばアルミニウム、鉄、金、銀、銅、ステンレスなどの金属材料が挙げられる。これらのうちでは、軽量かつ好適な熱伝導率を有することからアルミニウムが特に好ましい。
　ここに、接合部２２から外部に突出する正極用端子部材１４および／または負極用端子部材１５を有する構成のデバイス本体１０ａに対して、挟着材３１として金属材料よりなるものを用いる場合においては、挟着材３１が正極用端子部材１４および負極用端子部材１５と接触して短絡を生じることのないようにする必要がある。具体的には、例えば挟着材３１の幅を外装体２０の外周縁部の幅よりも小さくする、あるいは正極用端子部材１４および負極用端子部材１５と挟着材３１との間に、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、ポリアミド、アラミドなどよりなる絶縁体を挟入する必要がある。
　挟着材３１を構成するゴム材料類としては、天然ゴム、合成ゴム、シリコーンゴムなどが挙げられる。
　また、挟着材３１として用いることのできる変形に強い材料としては、ゴム材料類の他、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル等の汎用樹脂類、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、ＡＢＳ樹脂、ポリアミド、ポリイミド、ポリアセタール、ポリスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、フッ素樹脂等のエンジニアリングプラスチック類等が挙げられる。
　また、挟着材３１は、適宜、設計変更により最適化が可能であるが、デバイス本体１０ａの厚み、すなわち接合部２２の伸びる方向に垂直な方向（図２における上下方向）における、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの各々における接合部２２表面からの突出高さと同等あるいは同等以上であることが好ましい。
　挟着材３１がデバイス本体１０ａの厚みと同等あるいは同等以上の厚みを有することにより、接合部２２上に挟着材３１が配置されたデバイス本体１０ａ全体を保持材により挟み込むことによって挟扼構造を形成することができ、従って、挟扼構造を容易に形成することができる。
　図の例においては、挟着材３１は、デバイス本体１０ａにおける収容部２３の高さ、すなわち収容部２３の上部外装フィルム２１Ａにおける接合部２２からの突出高さｈと同等の厚みを有している。
　挟扼部材３０を構成する保持材としては、例えば角型治具などが挙げられる。
　保持材の好適な具体例としては、デバイス本体１０ａの表面の縦横寸法よりも大きな寸法を有する薄板を備えてなるものが挙げられる。保持材を構成する角型治具は、例えば鉄、ステンレス、アルミニウムなどの金属製または樹脂製の薄板２枚と、これらの２枚の薄板を螺合させるためのネジとを備えた角型治具よりなり、接合部２２上に挟着材３１が配置されたデバイス本体１０ａを、その表面を２枚の薄板によって覆うように、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの各々の表面側から挟み込み、この２枚の薄板を、その外周縁部（接合部２２上に挟着材３１が配置されたデバイス本体１０ａの外方に突出している部分）において外側からネジ止めし、これにより、挟着材３１が締め付けられ、デバイス本体１０ａに固定された状態とするものである。
　なお、挟扼部材３０においては、挟着材３１が切欠部を有する環状ものであることにより、当該挟扼部材３０が切欠部３０ａよりなる未挟扼部分形成部を有する環状構造ものとされていることから、保持材はいかなる構成を有するものであってもよい。
　挟扼部材３０によって接合部２２における挟扼部分に加えられる圧力は、０．１～１００ＭＰａであることが好ましく、１～３ＭＰａであることが更に好ましい。
　外装体２０を構成する上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂとしては、例えば内側からポリプロピレン（以下、「ＰＰ」という。）層、アルミニウム層およびナイロン層などがこの順で積層されてなるものを好適に用いることができる。
　上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂとして、例えばＰＰ層、アルミニウム層およびナイロン層が積層されてなるものを用いる場合には、その厚みは、通常、５０～３００μｍである。
　上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの縦横の寸法は、収容部２３に収容される蓄電デバイス要素１１の寸法に応じて適宜選択されるが、例えば縦方向の寸法が４０～２００ｍｍ、横方向の寸法が６０～３００ｍｍである。
　また、デバイス本体１０ａにおける接合部２２の接合幅は、未挟扼部分に形成されている接合部２２の接合幅と、挟扼部分に形成されている接合部２２の接合幅とが同等であることが好ましく、その差が０．１～３ｍｍ以内であることが好ましい。すなわち、接合部２２の幅が、外装体２０における外周縁部の全周にわたって同等であることが好ましい。
　具体的に、接合部２２の接合幅は、例えば２～１５ｍｍである。
　ラミネート外装蓄電デバイス１０を構成する蓄電デバイス要素１１は、セパレータＳを介して、それぞれ正極集電体１２ａ上に、必要に応じて導電層を介して正極層１２が形成されてなる複数の正極板と、それぞれ負極集電体１３ａ上に、必要に応じて導電層を介して負極層１３が形成されてなる複数の負極板とが交互に積層されて構成された電極積層体を有している。また、電極積層体の上面には、リチウムイオンの供給源であるリチウム金属（リチウム極層）１８が配置され、このリチウム金属１８上には、リチウム極集電体１８ａが積層されている。
　複数の正極板の各々における正極集電体１２ａには、それぞれ取り出し部１６が形成され、これらの取り出し部１６は、互いに溶接されて正極用端子部材１４に電気的に接続されている。一方、複数の負極板の各々における負極集電体１３ａには、それぞれ取り出し部１７が形成され、互いに溶接されて負極用端子部材１５に電気的に接続されている。
　図３において、１９は、リチウム極取り出し部材である。
　蓄電デバイス要素１１を構成する正極層１２としては、電極材料を、必要に応じて導電材（例えば、活性炭、カーボンブラック等）およびバインダー等を加えて成形したものが用いられる。正極層１２を構成する電極材料としては、リチウムを可逆的に担持可能であれば、特に限定されないが、例えば、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＦｅＯ2 等の一般式：Ｌｉx Ｍy Ｏz （但し、Ｍは金属原子を示し、ｘ、ｙおよびｚは各々整数である。）で表される金属酸化物等の正極活物質、活性炭などが挙げられる。
　また、蓄電デバイス要素１１を構成する負極層１３としては、電極材料をバインダーで成形したものが用いられる。負極層１３を構成する電極材料としては、リチウムを可逆的に担持できるものであれば特に限定されないが、例えばグラファイト、種々の炭素材料、ポリアセン系物質、錫酸化物、珪素酸化合物等の粉末状、粒状の負極活物質などが挙げられる。
　また、電解液としては、適宜の有機溶媒中に電解質が溶解されてなるものを用いることが好ましい。
　有機溶媒の具体例としては、例えばエチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、アセトニトリル、ジメトキシエタン等の非プロトン性有機溶媒が挙げられ、これらは単独でまたは２種類以上を組み合わせて用いることができる。
　また、電解質としては、リチウムイオンを生成しうるものが用いられ、その具体例としては、ＬｉＩ、ＬｉＣＩＯ4 、ＬｉＡｓＦ4 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＰＦ6 などが挙げられる。
　このようなラミネート外装蓄電デバイス１０は、デバイス本体１０ａに対して、当該デバイス本体１０ａを構成する外装体２０における接合部２２に、当該外装体２０の外周縁部の周方向に沿って挟扼部材３０を、重ね合わせられた上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの各々の表面側から挟むように設ける挟扼機構形成工程を経ることによって製造することができる。
　具体的には、例えば以下のようにして製造することができる。
　先ず、下部外装フィルム２１Ｂ上における収容部２３となる位置に、正極用端子部材１４および負極用端子部材１５が接続された蓄電デバイス要素１１を配置し、その後、蓄電デバイス要素１１上に、上部外装フィルム２１Ａを重ね合わせ、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの外周縁部における３辺を熱融着する。
　そして、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの間に電解液を注入した後、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの外周縁部における未融着の１辺を熱融着することによって外装体２０を形成することにより、デバイス本体１０ａが得られる。
　次いで、このようにして得られたデバイス本体１０ａの外周縁部の全周にわたって形成された接合部２２を構成する上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの表面上に、各々、挟着材３１、３１を、それぞれの切欠部が未挟扼部分となる位置において重なり合うようにして配置し、この挟着材３１、３１を保持材によって固定することにより、挟着材３１、３１および保持材よりなる構成の挟扼部材３０によって外装体２０における接合部２２の一部分に未挟扼部分が形成されてなる挟扼構造を有するラミネート外装蓄電デバイス１０が得られる。
　このようなラミネート外装蓄電デバイス１０においては、外装体２０における接合部２２を挟むようにして挟扼部材３０が設けられており、この挟扼部材３０の切欠部３０ａの位置する未挟扼部分が形成されている領域以外の領域においては、挟扼部材３０によって接合部２２が挟扼されて押圧されている。そのため、外装体２０における蓄電デバイス要素１１が収容される収容部２３内にガスが発生すると、外装体２０の内部圧力が上昇することによって外装体２０が膨張し、それによって接合部２２には、その内部側の全周にわたって応力が作用することとなるが、その応力の作用により、接合部２２の未挟扼部分のみが選択的に剥離することによって開口が形成され、この開口から外装体２０内のガスが外部に排出される。
　また、外装体２０の温度が上昇する、あるいは内部圧力が徐々に上昇していくような使用環境下において接合部２２に接合強度の低下が生じた場合であっても、未挟扼部分以外の領域においては、挟扼部材３０による押圧作用によって開口が形成されることが防止される。
　従って、ラミネート外装蓄電デバイス１０によれば、外装体２０の内部（セル内部）においてガスが発生した場合においては、そのガスを、使用環境によらず、未挟扼部分が形成されてなる特定の部位から確実に排出することができる。
　また、ラミネート外装蓄電デバイス１０においては、未挟扼部分に位置する接合部２２を、挟扼部分に位置する接合部２２の接合幅と略同等の接合幅を有するものとする。すなわち、外装体２０における接合部２２のすべてを同等の接合幅とすることにより、外装体２０の接合部２２において、他の領域と異なる接合幅を有する特別な領域を設ける必要がないことから、その製造が容易となって作業効率が向上されると共に、小型化を図ることができる。その上、外装体２０に予めガスを排出させるための開口を形成しておく必要もないことから、通常の使用状態において十分な気密性が得られるため、液漏れなどの発生が抑制され、高い信頼性を有するものとなる。
　そして、このラミネート外装蓄電デバイス１０は、デバイス本体１０ａにおける外装体２０の接合部２２に挟扼部材３０を挟装することにより、容易に得ることができる。
　このような構成を有する本発明のラミネート外装蓄電デバイス１０は、リチウムイオンキャパシタなどの有機電解質キャパシタの他、有機電解質電池に適用することができる。特に、有機電解質キャパシタが、有機電解質電池に比して充電容量が小さい割に瞬時に充電および放電をすることができ、それに伴ってガス圧変化（外装体の内部圧力変化）が大きくなる可能性を有するものであることから、本発明のラミネート外装蓄電デバイスを有機電解質キャパシタに適用することが有効である。
　以上、本発明の実施形態について説明したが、上記実施形態に限定されるものではなく、種々の変更を加えることができる。
　例えば、挟扼部材は、図４および図５に示すように、挟着材３５が、その断面形状がコ字状のものであってもよい。このような構成の挟着材３５を有する挟扼部材３０は、上部外装フィルム２１Ａの表面上に配置される上部側挟着部分３５ａと、下部外装フィルム２１Ｂの表面上に配置される下部側挟着部分３５ｂとの間に形成されてなる間隙に外装体２０の外周縁部が挟入された状態において、保持材（図示せず）により、上部側挟着部分３５ａおよび下部側挟着部分３５ｂの各々に対して外装体２０の外周縁部に向かう方向（図５における上下方向）に圧力が加えられて固定されることとなる。この挟扼部材３０においては、挟着材３５の正極用端子部材１４および負極用端子部材１５に対応する位置に、当該端子部材に適合する貫通孔が形成されており、この貫通孔に端子部材が挿通された状態とされている。
　また挟扼部材は、外装部２０における未挟扼部分に位置する領域に未挟扼部分形成部が形成されているものであるが、当該未挟扼部分形成部は、図１、図４および図６に示されるような切欠部の他、開口部であってもよい。また、未挟扼部分形成部は、挟扼力（押圧力）が加えられない領域によって構成されてなるものであってもよく、その具体的としては、例えば挟扼部部材が、外装体における外周縁部の全周を覆うように配置される環状の挟着材と、当該挟着材を押圧して固定された状態とするための保持材とによりなり、当該保持部材によって挟着材の一部の領域が押圧されておらず、この押圧されていない領域によって未挟扼部分形成部が形成されてなる構成が挙げられる。
　ここに、挟扼部材において未挟扼部分形成部を構成する開口部は、外装体の外周縁部の幅方向（接合部幅方向）に伸びる貫通穴によって形成されるものである。開口部を構成する貫通穴の形状は、特に限定されるものではなく、例えば円形状、楕円状、多角形状などであってもよい。なお、開口部の大きさは、挟扼部材に形成することのできる大きさであればよい。
　また、挟扼部材は、少なくとも一部に未挟扼部分形成部が形成されていればよく、複数の未挟扼部分形成部を有するものであってもよい。
　さらに挟扼部材は、デバイス本体の外装体における外周縁部に沿って伸びるものであれば、図１、図４および図６に示されるように外装体における外周縁部の全周にわたって形成されてなる構成の他、外周縁部の一部分、例えば図１、図４および図６に示されるような４つの辺を有する外装体の３つの辺に係る外周縁部に沿ってコ字状に伸び、当該３つの辺以外の一辺に係る外周縁部に対応する領域に未挟扼部分形成部が形成されてなる構成のものであってもよい。このような構成のラミネート外装蓄電デバイスにおいては、挟扼部材の未挟扼部分形成部の位置する一辺に係る外周縁部に未挟扼部分が形成されることとなり、この未挟扼部分から選択的にガスの排出を促すことが可能となる。
　また、デバイス本体は、外装体における未挟扼部分形成部の位置する領域に形成される未挟扼部分に安全弁が設けられてなる構成のものであってもよい。
　図６は、本発明のラミネート外装蓄電デバイスの構成の更に他の例を示す説明用平面図であり、図７は、図６のラミネート外装蓄電デバイスを構成するデバイス本体に設けられている安全弁の構成を示す説明用部分拡大図であり、図８は、図７の安全弁の説明用断面図である。
　このラミネート外装蓄電デバイス４０は、デバイス本体４０ａに安全弁２５が形成されており、当該安全弁２５が外装体２０における未挟扼部分、すなわち挟扼部材３０の切欠部３０ａの位置する領域に設けられていること以外は図１に係るラミネート外装蓄電デバイス１０と同様の構成を有するものである。
　デバイス本体４０ａには、外装体２０における上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの外周縁部に、その一辺が収容部２３に連通し、その他の辺が接合部２２に包囲された、平面矩形の非接合部位２４が形成されており、この非接合部位２４の中央位置には、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの一部分が相互に接合されてなる円環状のシール部２６が形成され、このシール部２６の中央位置には、上部外装フィルム２１Ａを貫通する孔口部２７が形成され、これにより、安全弁２５が構成されている。
　図の例において、非接合部位２４には、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの間に、シール部２６の外径と同等の直径を有する貫通孔４３が形成された、例えばポリイミド、ポリフェニレンサルファイドまたはセルロースよりなる非熱融着性シート４２が介在されており、この非熱融着性シート４２は、粘着剤層４４によって例えば上部外装フィルム２１Ａに固定されている。
　このようにデバイス本体４０ａに安全弁が設けられてなる構成のラミネート外装蓄電デバイス４０においては、安全弁２５を、挟扼部材３０によって取り囲まれるような位置に形成することにより、安全弁２５が形成されている領域以外の領域において接合部２２が剥離して開口が形成されることがないため、より一層確実にガスを排出するための開口が形成される位置を限定することができる。
　以下、本発明の具体的な実施例について説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
〈実施例１〉
（１）正極板の作製：
　幅２００ｍｍ、厚み１５μｍの帯状のアルミニウム箔に、パンチング方式により、開口面積０．７９ｍｍ2 の円形の複数の貫通孔を千鳥状に配列して形成することにより、開口率４２％の集電体を作製した。この集電体の一部分に、導電材としてグラファイトを含んだ導電塗料を、縦型ダイ方式の両面塗工機を用い、塗工幅１３０ｍｍ、塗工速度８ｍ／ｍｉｎの塗工条件により、両面合わせた塗布厚みの目標値を２０μｍに設定して両面塗工した後、２００℃で２４時間の条件で減圧乾燥させることにより、集電体の表裏面に導電層を形成した。
　次いで、集電体の表裏面に形成された導電層上に、電極材料として活性炭を含んだ正極塗料を、縦型ダイ方式の両面塗工機を用い、塗工速度８ｍ／ｍｉｎの塗工条件により、両面合わせた塗布厚みの目標値を１５０μｍに設定して両面塗工した後、２００℃で２４時間の条件で減圧乾燥させることにより、導電層上に正極層を形成した。
　このようにして得られた、集電体の一部分に導電層および正極層が積層されてなる材料を、導電層および正極層が積層されてなる部分（以下、正極板について「塗工部」ともいう。）が９８ｍｍ×１２８ｍｍ、いずれの層も形成されてない部分（以下、正極板について「未塗工部」ともいう。）が９８ｍｍ×１５ｍｍとなるように、９８ｍｍ×１４３ｍｍの大きさに切断することにより、正極板を作製した。
（２）負極板の作製：
　幅２００ｍｍ、厚み１０μｍの帯状の銅箔に、パンチング方式により、開口面積０．７９ｍｍ2 の円形の複数の貫通孔を千鳥状に配列して形成することにより、開口率４２％の集電体を得た。この集電体の一部分に、電極材料としてアセチレンブラックを含んだ負極塗料を、縦型ダイ方式の両面塗工機を用い、塗工幅１３０ｍｍ、塗工速度８ｍ／ｍｉｎの塗工条件により、両面合わせた塗布厚みの目標値を８０μｍに設定して両面塗工した後、２００℃で２４時間の条件で減圧乾燥させることにより、集電体の表裏面に負極層を形成した。
　このようにして得られた、集電体の一部分に負極層が形成されてなる材料を、負極層が形成されてなる部分（以下、負極板について「塗工部」という。）が１００ｍｍ×１２８ｍｍ、負極層が形成されてない部分（以下、負極板について「未塗工部」という。）が１００ｍｍ×１５ｍｍになるように、１００ｍｍ×１４３ｍｍの大きさに切断することにより、負極板を作製した。
（３）蓄電デバイス要素（リチウムイオンキャパシタ要素）の作製：
　先ず、正極板１０枚、負極板１１枚、厚みが５０μｍのセルロース／レーヨンよりなるセパレータ２２枚を用意し、正極板と負極板とを、それぞれの塗工部は重なるが、それぞれの未塗工部は反対側になり重ならないよう、セパレータ、負極板、セパレータ、正極板の順で積重し、積重体の４辺をテープにより固定することにより、電極積層体を作製した。
　次いで、厚み２６０μｍのリチウム箔を用意し、電極積層体を構成する各負極活物質１ｇ当り５５０ｍＡｈ／ｇになるようにしてリチウム箔を切断し、この切断したリチウム箔を、厚さ４０μｍのステンレス網よりなるリチウム極集電体に圧着することにより、リチウムイオンの供給部源としてのリチウム金属（リチウム極層）を作製し、このリチウムイオン供給部源を電極積層体の上側に負極板と対向するよう配置した。
　そして、作製した電極積層体の１０枚の正極板の各々の未塗工部に、予めシール部分にシーラントフィルムを熱融着した、幅５０ｍｍ、長さ５０ｍｍ、厚さ０．２ｍｍのアルミニウム製の正極用端子部材の接続部を重ねて超音波溶接した。一方、電極積層体の１１枚の負極板の各々の未塗工部およびリチウムイオン供給部材の各々に、予めシール部分にシーラントフィルムを熱融着した、幅５０ｍｍ、長さ５０ｍｍ、厚さ０．２ｍｍの銅製の負極用端子部材の接続部を重ねて抵抗溶接した。以上のようにして、リチウムイオンキャパシタ要素（蓄電デバイス要素）を作製した。
（４－１）圧力試験用のラミネート外装蓄電デバイス（安全弁なしラミネート外装蓄電リチウムイオンキャパシタ）の作製：
　先ず、図９に示す構成に従い、以下のようにして圧力試験用の蓄電デバイス本体（安全弁なしラミネート外装蓄電リチウムイオンキャパシタ本体）を作製した。
　図９の圧力試験用の蓄電デバイス本体（安全弁なしラミネート外装蓄電リチウムイオンキャパシタ本体）は、外装体の一辺が熱融着されずに２枚のステンレス板によって挟持されおり、この一辺にガス流入口が設けられていること以外は図１に係る蓄電デバイス本体と同様の構成を有するものである。
　ＰＰ層、アルミニウム層およびナイロン層が積層されてなり、寸法が１２５ｍｍ（縦幅）×１６８ｍｍ（横幅）×０．１５ｍｍ（厚み）で、収容部２３となる中央部分に、１０５ｍｍ（縦幅）×１４８ｍｍ（横幅）の絞り加工が施された上部外装フィルム２１Ａ（接合部となる外周縁部の幅が１０ｍｍ）と、ＰＰ層、アルミニウム層およびナイロン層が積層されてなり、寸法が１２５ｍｍ（縦幅）×１６８ｍｍ（横幅）×０．１５ｍｍ（厚み）の下部外装フィルム２１Ｂとを作製した。そして、上部外装フィルム２１Ａにおける横方向に伸びる辺のうちの一辺の中央位置に、直径１ｍｍの圧力試験用のガス流入口を形成した。
　そして、下部外装フィルム２１Ｂ上における収容部２３となる位置に、リチウムイオンキャパシタ要素（蓄電デバイス要素）１１を、当該リチウムイオンキャパシタ要素１１に取り付けられた正極用端子部材１４および負極用端子部材１５の各々が、上部外装フィルム２１Ａの一辺２２ａおよびこれに対向する他辺２２ｂから外方に突出するよう配置した後、リチウムイオンキャパシタ要素１１に、上部外装フィルム２１Ａを重ね合わせ、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの外周縁部における３辺（ガス流入口が形成された辺を除く３辺）を熱融着することにより、当該３辺に収容部２３を取り囲む幅１０ｍｍの接合部２２を形成した。
　その後、上部外装フィルム２１Ａに形成されたガス流入口に適合した外径を有する管状のガス注入口５１が形成されたステンレス板５０と通常のステンレス板とによって、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの外周縁部における未融着の一辺を挟持して固定した。この際、ステンレス板５０を、そのガス注入口５１が上部外装フィルム２１Ａに形成されたガス流入口に重なるよう配置した。
　以上のようにして、圧力試験用の蓄電デバイス本体（安全弁なしラミネート外装蓄電リチウムイオンキャパシタ本体）を合計で３個作製した。
　次いで、以下のようにして、作製した圧力試験用の蓄電デバイス本体の接合部を挟むように天然ゴムよりなる挟着材を装着することにより、圧力試験用の蓄電デバイス（安全弁なしラミネート外装蓄電リチウムイオンキャパシタ）を作製した。
　作製した３個の圧力試験用の蓄電デバイス本体の各々に対して、接合部の形成された３辺のうちのガス注入口の形成されたステンレス板と通常のステンレス板に挟持されている辺に対向する辺の中央位置における幅（外装体の接合部の周方向における幅）３ｍｍの領域以外の領域に、圧力試験用の蓄電デバイス本体の厚みより大きな厚みを有する、５ｍｍ幅の天然ゴムよりなるゴム製のシートを、上部外装フィルム側および下部外装フィルム側の各々に配置した。そして、ゴム製のシートを配置した圧力試験用の蓄電デバイス本体を、当該圧力試験用の蓄電デバイス本体の表面の縦横寸法よりも大きな寸法（縦幅１３５ｍｍ、横幅１９０ｍｍ）を有する、厚み１ｍｍの２枚のステンレス板により、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの各々の表面側から挟み込み、この２枚のステンレス板の外周縁部（圧力試験用の蓄電デバイス本体の外方に突出している部分）を外側からネジ止めすることによって固定し、これにより、圧力２ＭＰａの条件で押圧して挟装した。
　以上のようにして、挟扼部分および未挟扼部分が形成されてなる構成の圧力試験用のラミネート外装蓄電デバイス（安全弁なしラミネート外装蓄電リチウムイオンキャパシタ）を合計で３個作製した。
（５）圧力試験：
　作製した３個の圧力試験用のラミネート外装蓄電デバイスの各々を、１０ｍｍの間隔で離間して配置された２枚のアクリル板の間に配置し、圧力試験用のラミネート外装蓄電デバイス（安全弁なしラミネート外装リチウムイオンキャパシタ）の温度（以下、「セル温度」ともいう。）が２５℃となる条件下において、ガス注入口から内部に、内部における昇圧速度が０．１ＭＰａ／ｓとなる条件で窒素ガスを注入し、その窒素ガスが外部に排出された時点で窒素ガスの注入を停止した。
　注入を停止した後、圧力試験用のラミネート外装蓄電デバイスにおける外装体を観察することによって窒素ガスの排出された部位（開口位置）を確認し、３個の圧力試験用のラミネート外装蓄電デバイスにおいて、特定の部位（共通の部位）のみに開口が形成されていた場合、すなわち外周縁部における未挟扼部分のみに開口が形成されていた場合を「Ａ」、開口位置がランダムに変動した場合、すなわち未挟扼部分以外にも開口が形成されていた場合を「Ｂ」と評価した。結果を表１に示す。
　なお、注入された窒素ガスが外部に排出された時点の内部圧力を測定したところ、１．５ＭＰａであった。
〈実施例２～９〉
　実施例１において、挟着材の材質、挟扼幅（挟着材の幅寸法）、ガスの注入速度およびセル温度を表１としたこと以外は、当該実施例１と同様にして圧力試験用のラミネート外装蓄電デバイスを作製して圧力試験を行った。結果を表１に示す。
　なお、実施例２において、注入された窒素ガスが外部に排出された時点の内部圧力を測定したところ、１．５ＭＰａであった。
〈比較例１～３〉
　実施例１において、作製した３個の圧力試験用のラミネート外装蓄電デバイス（安全弁なしラミネート外装リチウムイオンキャパシタ本体）の各々に対して、ゴム製のシートを挟装することなく、表１に示すガスの注入速度およびセル温度により、当該実施例１と同様の手法によって圧力試験を行った。結果を表１に示す。
　ここに、比較例１～３においては、３個の圧力試験用のラミネート外装蓄電デバイス本体において、特定の部位（共通の部位）のみに開口が形成されていた場合を「Ａ」、開口位置がランダムに変動した場合を「Ｂ」と評価した。
　なお、比較例１においては、注入された窒素ガスが外部に排出された時点の内部圧力を測定したところ、１．５ＭＰａであった。
〈実施例１０〉
　実施例１において、以下のようにして圧力試験用のラミネート外装蓄電デバイスを作製したこと以外は、当該実施例１と同様にして圧力試験用のラミネート外装蓄電デバイスを作製して圧力試験を行った。結果を表１に示す。
（４－２）圧力試験用のラミネート外装蓄電デバイス（安全弁ありラミネート外装蓄電リチウムイオンキャパシタ）の作製：
　先ず、図１０に示す構成に従い、以下のようにして圧力試験用の蓄電デバイス本体（安全弁ありラミネート外装蓄電リチウムイオンキャパシタ本体）を作製した。
　図１０の圧力試験用の蓄電デバイス本体（安全弁ありラミネート外装蓄電リチウムイオンキャパシタ本体）は、外装体の一辺が熱融着されずに２枚のステンレス板によって挟持されおり、この一辺にガス流入口が設けられていること以外は図６に係る蓄電デバイス本体と同様の構成を有するものである。
　ＰＰ層、アルミニウム層およびナイロン層が積層されてなり、寸法が１２５ｍｍ（縦幅）×１６８ｍｍ（横幅）×０．１５ｍｍ（厚み）で、収容部２３となる中央部分に、１０５ｍｍ（縦幅）×１４８ｍｍ（横幅）の絞り加工が施された上部外装フィルム２１Ａ（接合部となる外周縁部の幅が１０ｍｍ）と、ＰＰ層、アルミニウム層およびナイロン層が積層されてなり、寸法が１２５ｍｍ（縦幅）×１６８ｍｍ（横幅）×０．１５ｍｍ（厚み）の下部外装フィルム２１Ｂとを作製し、上部外装フィルムの外周縁部に、直径が２．５ｍｍの孔口部２７を形成した。
 一方、寸法が８ｍｍ（縦幅）×３０ｍｍ（横幅）×０．０２ｍｍ（厚み）で、中央部に、直径が５ｍｍの円形の貫通孔が形成された、一面に粘着剤層を有するポリイミド製の非熱融着性シートを作製した。そして、上部外装フィルムの外周縁部における一辺の中央位置（非接合部位２４となる位置）に、非熱融着性シートを粘着材層を介して固定すると共に、当該一辺に対向する他辺の中央位置に、直径１ｍｍの圧力試験用のガス流入口を形成した。
　そして、下部外装フィルム２１Ｂ上における収容部２３となる位置に、リチウムイオンキャパシタ要素（蓄電デバイス要素）１１を、当該リチウムイオンキャパシタ要素１１に取り付けられた正極用端子部材１４および負極用端子部材１５の各々が、上部外装フィルム２１Ａの一辺２２ａおよびこれに対向する他辺２２ｂから外方に突出するよう配置し、このリチウムイオンキャパシタ要素１１に、上部外装フィルム２１Ａを重ね合わせ、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの外周縁部における３辺（ガス流入口が形成された辺を除く３辺）を熱融着することにより、当該３辺に収容部２３を取り囲む接合部２２を形成すると共に、熱融着性シートが配置された１辺に収容部２３に連通する非接合部位２４および孔口部２７およびシール部２６を有する安全弁２５を形成した。
　その後、上部外装フィルム２１Ａに形成されたガス流入口に適合した外径を有する管状のガス注入口５１が形成されたステンレス板５０と通常のステンレス板とによって、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの外周縁部における未融着の一辺を挟持して固定した。この際、ステンレス板５０を、そのガス注入口５１が上部外装フィルム２１Ａに形成されたガス流入口に重なるよう配置した。
　以上のようにして、圧力試験用の蓄電デバイス本体（安全弁ありラミネート外装蓄電リチウムイオンキャパシタ本体）を合計で３個作製した。
　次いで、以下のようにして、作製した圧力試験用の蓄電デバイス本体の接合部を挟むように天然ゴムよりなる挟着材を装着することにより、圧力試験用の蓄電デバイス（安全弁ありラミネート外装蓄電リチウムイオンキャパシタ）を作製した。
　作製した３個の圧力試験用の蓄電デバイス本体の各々に対して、接合部の形成された３辺のうちのガス注入口の形成されたステンレス板と通常のステンレス板に挟持されている辺に対向する辺の中央位置における非接合部位２４以外の領域に、圧力試験用の蓄電デバイス本体の厚みより大きな厚みを有する、５ｍｍ幅の天然ゴムよりなるゴム製のシートを、上部外装フィルム側および下部外装フィルム側の各々に配置した。そして、ゴム製のシートを配置した圧力試験用の蓄電デバイス本体を、当該圧力試験用の蓄電デバイス本体の表面の縦横寸法よりも大きな寸法（縦幅１３５ｍｍ、横幅１９０ｍｍ）を有する、厚み１ｍｍの２枚のステンレス板により、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの各々の表面側から挟み込み、この２枚のステンレス板の外周縁部（圧力試験用の蓄電デバイス本体の外方に突出している部分）を外側からネジ止めすることによって固定し、これにより、圧力２ＭＰａの条件で押圧して挟装した。
　以上のようにして、挟扼部分および未挟扼部分が形成されてなる構成の圧力試験用のラミネート外装蓄電デバイス（安全弁ありラミネート外装蓄電リチウムイオンキャパシタ）を合計で３個作製した。
〈実施例１１～１８〉
　実施例１０において、挟着材の材質、挟扼幅（挟着材の幅寸法）、ガスの注入速度およびセル温度を表１としたこと以外は、当該実施例１０と同様にして圧力試験用のラミネート外装蓄電デバイス（安全弁ありラミネート外装蓄電リチウムイオンキャパシタ）を作製して圧力試験を行った。結果を表１に示す。
〈比較例４〉
　実施例１０において、作製した３個の圧力試験用のラミネート外装蓄電デバイス（安全弁ありラミネート外装リチウムイオンキャパシタ本体）の各々に対して、ゴム製のシートを挟装することなく、表１に示すガスの注入速度およびセル温度により、当該実施例１０と同様の手法によって圧力試験を行った。結果を表１に示す。
　ここに、比較例４においては、３個の圧力試験用のラミネート外装蓄電デバイス本体において、特定の部位（共通の部位）のみに開口が形成されていた場合を「Ａ」、開口位置がランダムに変動した場合を「Ｂ」と評価した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１の結果から明らかなように、実施例１～１８に係る圧力試験用のラミネート外装リチウムイオンキャパシタ本体においては、接合部の未挟扼部分において選択的に剥離が生じ、窒素ガスが排出された。これに対して、比較例１～４に係る圧力試験用のラミネート外装リチウムイオンキャパシタ本体においては、いずれも窒素ガスが外部に排出されるものの、窒素ガスが排出された部位（開口位置）、すなわち接合部における剥離が生じる位置がランダムに変動した。
　さらに、圧力試験用のラミネート外装リチウムイオンキャパシタ本体のセル状態を高温とした条件下において圧力試験を行った実施例５、実施例９、実施例１４、実施例１８、比較例３および比較例４においては、比較例３では、接合部の接着力が弱まり、接合部の剥がれの生じる位置がランダムに変動することが確認された。しかしながら、実施例５、実施例９、実施例１４および実施例１８においては、高温条件下においても爆発が生じることなく、安全に、特定の部位（未挟扼部分）においてガスの排出が行われることが確認された。このことから、高温環境条件となることが予想される、例えば自動搬送機、自動車、フォークリフトなどの車載用途で用いられる場合においても、適用可能であることが明らかである。
１０　ラミネート外装蓄電デバイス
１０ａ　デバイス本体
１１　蓄電デバイス要素
１２　正極層
１２ａ　正極集電体
１３　負極層
１３ａ　負極集電体
１４　正極用端子部材
１５　負極用端子部材
１６、１７　取り出し部
１８　リチウム金属（リチウム極層）
１８ａ　リチウム極集電体
１９　リチウム極取り出し部材
２０　外装体
２１Ａ　上部外装フィルム
２１Ｂ　下部外装フィルム
２２　接合部
２２ａ　接合部の一辺
２２ｂ　接合部の他辺
２３　収容部
２４　非接合部位
２５　安全弁
２６　シール部
２７　孔口部
３０　挟扼部材
３０ａ　切欠部
３１　挟着材
３５　挟着材
３５ａ　上部側挟着部分
３５ｂ　下部側挟着部分
４０　ラミネート外装蓄電デバイス
４０ａ　デバイス本体
４２　非熱融着性シート
４３　　貫通孔
４４　粘着剤層
Ｓ　セパレータ
５０　ステンレス板
５１　ガス注入口
 

Claims (7)

  1. 　互いに重ね合わせられた外装フィルムが、それぞれの外周縁部に形成された接合部において相互に気密に接合された外装体と、当該外装体に形成された収容部内に収容された蓄電デバイス要素および電解液とを具えたラミネート外装蓄電デバイスであって、
    　前記外装体における接合部を挟むように装着され、当該外周縁部に沿って伸びる挟扼部材を備えた挟扼機構が設けられており、当該挟扼部材の少なくとも一部に未挟扼部分形成部が形成されていることを特徴とするラミネート外装蓄電デバイス。
  2. 　前記挟扼部材の未挟扼部分形成部が、切欠部または開口部であることを特徴とする請求項１に記載のラミネート外装蓄電デバイス。
  3. 　前記挟扼部材が前記外装フィルムの外周縁部に沿って伸びる環状構造を有することを特徴とする請求項１または請求項２に記載のラミネート外装蓄電デバイス。
  4. 　前記外装体における前記未挟扼部分形成部の位置する領域に形成される未挟扼部分に安全弁が設けられていることを特徴とする請求項１～請求項３のいずれかに記載のラミネート外装蓄電デバイス。
  5. 　請求項１～請求項４のいずれかに記載のラミネート外装蓄電デバイスを製造するためのラミネート外装蓄電デバイスの製造方法であって、
    　互いに重ね合わせられた外装フィルムが、それぞれの外周縁部に形成された接合部において相互に気密に接合された外装体と、当該外装体に形成された収容部内に収容された蓄電デバイス要素および電解液とを具えたデバイス本体に対して、当該デバイス本体を構成する外装体における接合部に、当該外周縁部に沿って少なくとも一部に未挟扼部分形成部が形成されている挟扼部材を備えた挟扼機構を、重ね合わせられた外装フィルムの各々の表面側から挟むように設ける挟扼機構形成工程を有することを特徴とするラミネート外装蓄電デバイスの製造方法。
  6. 　前記挟扼機構形成工程において、前記挟扼部材を備えた挟扼機構が前記外装フィルムにおける外周縁部の周方向に沿って配設されることを特徴とする請求項５に記載のラミネート外装蓄電デバイスの製造方法。
  7. 　前記挟扼機構を構成する挟扼部材の未挟扼部分形成部が切欠部または開口部であることを特徴とする請求項５または請求項６に記載のラミネート外装蓄電デバイスの製造方法。
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