JP4951913B2 - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Description
図1は第1の実施の形態に係る二次電池の断面構造を表すものである。この二次電池は、電極反応物質としてリチウム(Li)を用い、負極の容量が、リチウムの吸蔵および放出による容量成分により表されるいわゆるリチウムイオン二次電池である。この二次電池は、いわゆる円筒型といわれるものであり、ほぼ中空円柱状の電池缶11の内部に、一対の帯状の正極21と帯状の負極22とがセパレータ23を介して巻回された巻回電極体20を有している。電池缶11は、例えばニッケル(Ni)のめっきがされた鉄(Fe)により構成されており、一端部が閉鎖され他端部が開放されている。電池缶11の内部には、巻回電極体20を挟むように巻回周面に対して垂直に一対の絶縁板12,13がそれぞれ配置されている。
Lif Mn(1-g-h) Nig M1h O(2-j) Fk
(式中、M1は、コバルト,マグネシウム(Mg),アルミニウム,ホウ素(B),チタン(Ti),バナジウム(V),クロム(Cr),鉄,銅(Cu),亜鉛(Zn),ジルコニウム(Zr),モリブデン(Mo),スズ(Sn),カルシウム(Ca),ストロンチウム(Sr)およびタングステン(W)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。f,g,h,jおよびkは、0.8≦f≦1.2、0<g<0. 5、0≦h≦0. 5、g+h<1、−0. 1≦j≦0. 2、0≦k≦0.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、fの値は完全放電状態における値を表している。)
Lim1Ni(1-m2)M2m2O(2-p) Fq
(式中、M2は、コバルト,マンガン,マグネシウム,アルミニウム,ホウ素,チタン,バナジウム,クロム,鉄,銅,亜鉛,モリブデン,スズ,カルシウム,ストロンチウムおよびタングステンからなる群のうちの少なくとも1種を表す。m1,m2,pおよびqは、0.8≦m1≦1.2、0. 005≦m2≦0. 5、−0. 1≦p≦0. 2、0≦q≦0. 1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、m1の値は完全放電状態における値を表している。)
Lir Co(1-s) M3s O(2-t) Fu
(式中、M3は、ニッケル,マンガン,マグネシウム,アルミニウム,ホウ素,チタン,バナジウム,クロム,鉄,銅,亜鉛,モリブデン,スズ,カルシウム,ストロンチウムおよびタングステンからなる群のうちの少なくとも1種を表す。r,s,tおよびuは、0.8≦r≦1.2、0≦s<0.5、−0.1≦t≦0.2、0≦u≦0.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、rの値は完全放電状態における値を表している。)
Liv Mn2-w M4w Ox Fy
(式中、M4は、コバルト,ニッケル,マグネシウム,アルミニウム,ホウ素,チタン,バナジウム,クロム,鉄,銅,亜鉛,モリブデン,スズ,カルシウム,ストロンチウムおよびタングステンからなる群のうちの少なくとも1種を表す。v,w,xおよびyは、0.9≦v≦1.1、0≦w≦0.6、3.7≦x≦4.1、0≦y≦0.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、vの値は完全放電状態における値を表している。)
Liz M5PO4
(式中、M5は、コバルト,マンガン,鉄,ニッケル,マグネシウム,アルミニウム,ホウ素,チタン,バナジウム,ニオブ(Nb),銅,亜鉛,モリブデン,カルシウム,ストロンチウム,タングステンおよびジルコニウムからなる群のうちの少なくとも1種を表す。zは、0.9≦z≦1.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、zの値は完全放電状態における値を表している。)
図3は、本発明の第2の実施の形態に係る二次電池の構成を表すものである。この二次電池は、正極リード31および負極リード32が取り付けられた巻回電極体30をフィルム状の外装部材40の内部に収容したものであり、小型化,軽量化および薄型化が可能となっている。
図1に示した二次電池を作製した。まず、正極活物質としてコバルト酸リチウム(LiCoO2 )粉末95質量部と、炭酸リチウム粉末(Li2 CO3 )粉末5質量部とを混合し、この混合物94質量部と、導電剤としてケッチェンブラック(アモルファス性炭素粉)3質量部と、結着剤としてポリフッ化ビニリデン3質量部とを混合し、溶剤であるN−メチル−2−ピロリドンに分散させて正極合剤スラリーとした。次いで、この正極合剤スラリーを厚み20μmの帯状のアルミニウム箔よりなる正極集電体21Aの両面に均一に塗布して乾燥させ、圧縮成型して正極活物質層21Bを形成し正極21を作製した。そののち、正極集電体21Aの一端にアルミニウム製の正極リード25を取り付けた。
ジスルホン酸エステル誘導体に代えて、化11に示したスルホン酸エステル誘導体であるメタンスルホン酸ブチルを用いたことを除き、他は実験例1−1〜1−6と同様にして二次電池を作製した。なお、完全充電時における開回路電圧は、実験例2−1では4.25Vであり、実験例2−2では4.30Vであり、実験例2−3では4.35Vであり、実験例2−4では4.40Vであり、実験例2−5では4.45Vであり、実験例2−6では4.50Vである。
電解液における1,4−ブタンジオールジメタンスルホネートまたはメタンスルホン酸ブチルの含有量を0.01質量%〜5質量%の範囲で変化させたことを除き、他は実験例1−3または実験例2−3と同様にして二次電池を作製した。
実験例5−1〜5−6として、1,4−ブタンジオールジメタンスルホネートに代えて、他のジスルホン酸エステル誘導体を用いたことを除き、他は実験例1−3と同様にして二次電池を作製した。ジスルホン酸エステル誘導体は、実験例5−1では、化12(1)に示したエチレングリコールジメタンスルホネートとし、実験例5−2では、化12(2)に示した1,3−プロパンジオールジメタンスルホネートとし、実験例5−3では、化12(4)に示した1,6−ヘキサンジオールジメタンスルホネートとし、実験例5−4では、化12(5)に示した1,4−ブタンジオールジエタンスルホネートとし、実験例5−5では、化12(6)に示した1,4−ブタンジオールジプロパンスルホネートとし、実験例5−6では、化12(7)に示した1,4−ブタンジオールジイソプロパンスルホネートとした。
添加剤として、1,4−ブタンジオールジメタンスルホネートを単独で用いたことに代えて、ジスルホン酸エステル誘導体である1,4−ブタンジオールジメタンスルホネートと、スルホン酸エステル誘導体であるメタンスルホン酸ブチルとを共に電解液に添加したことを除き、他は実験例1−3と同様にして二次電池を作製した。その際、電解液における1,4−ブタンジオールジメタンスルホネートおよびメタンスルホン酸ブチルの含有量は、それぞれ1質量%とした。
添加剤として、1,4−ブタンジオールジメタンスルホネートを単独で用いたことに代えて、ジスルホン酸エステル誘導体である1,4−ブタンジオールジメタンスルホネートと、スルホン酸エステル誘導体であるメタンスルホン酸ブチルを共に電解液に添加し、これらの含有量を変化させたことを除き、他は実験例1−3と同様にして二次電池を作製した。その際、電解液における1,4−ブタンジオールジメタンスルホネートおよびメタンスルホン酸ブチルの含有量は、実験例8−1ではそれぞれ2質量%,1質量%とし、実験例8−2ではそれぞれ4質量%,1質量%とし、実験例8−3ではそれぞれ1質量%,2質量%とし、実験例8−4ではそれぞれ1質量%,4質量%とした。
実験例9−1,10−1では、電解液に炭酸ビニレンを添加したことを除き、他は実験例1−3,2−3と同様にして二次電池を作製した。また、実験例9−2,10−2では、電解液に4−フルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オンを添加したことを除き、他は実験例1−3,2−3と同様にして二次電池を作製した。電解液における炭酸ビニレンおよび4−フルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オンの含有量は、それぞれ1質量%とした。また、電解液における1,4−ブタンジオールジメタンスルホネートまたはメタンスルホン酸ブチルの含有量は、それぞれ1質量%となるようにした。
Claims (6)
- 前記電解液における前記ジスルホン酸エステル誘導体および前記スルホン酸エステル誘導体の含有量は、5質量%以下である、請求項1記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記電解液は、更に、炭酸ビニレンを含む、請求項1記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記電解液は、更に、4−フルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オンを含む、請求項1記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記R1、R2、R3およびR4は炭素数1以上6以下のアルキル基であり、前記nは2以上6以下の整数である、請求項1記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記ジスルホン酸エステル誘導体は、エチレングリコールジメタンスルホネート、1,3−プロパンジオールジメタンスルホネート、1,4−ブタンジオールジメタンスルホネート、1,6−ヘキサンジオールジメタンスルホネート、1,4−ブタンジオールジエタンスルホネート、1,4−ブタンジオールジプロパンスルホネートあるいは1,4−ブタンジオールジイソプロパンスルホネートであり、
前記スルホン酸エステル誘導体は、メタンスルホン酸メチル、メタンスルホン酸エチル、メタンスルホン酸プロピル、メタンスルホン酸イソプロピル、メタンスルホン酸ブチル、メタンスルホン酸ヘキシル、エタンスルホン酸ブチル、プロパンスルホン酸ブチル、イソプロパンスルホン酸ブチル、ブタンスルホン酸ブチルあるいはヘキサンスルホン酸ブチルである、請求項1記載のリチウムイオン二次電池。
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