JP5417686B2 - セパレータおよび電池 - Google Patents
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Description
正極と負極とがセパレータを介して対向配置された、一対の正極および負極当たりの完全充電状態における開回路電圧が4.25V以上4.60V以下であるリチウムイオン二次電池であって、
セパレータは、積層された複数の微多孔膜からなり、膜厚が10μm以上20μm以下であり、膜厚20μm換算での突刺し強度が300gf以下であり、
複数の微多孔膜のうちの1層の透気度は、セパレータ全体の透気度の35%以上であり、
セパレータ全体の35%以上の透気度を有する微多孔膜は、当該微多孔膜以外の微多孔膜に比して融点が低いリチウムイオン二次電池である。
一対の正極および負極当たりの完全充電状態における開回路電圧が4.25V以上4.60V以下であるリチウムイオン二次電池に用いられる、積層された複数の微多孔膜からなるセパレータであって、
セパレータの膜厚が10μm以上20μm以下であり、膜厚20μm換算での突刺し強度が300gf以下であり、
複数の微多孔膜のうちの1層の透気度が、当該セパレータ全体の透気度の35%以上であり、
セパレータ全体の35%以上の透気度を有する微多孔膜は、当該微多孔膜以外の微多孔膜に比して融点が低いセパレータである。
(1−1)二次電池の構成
図1は、この発明の第1の実施形態による二次電池の一構成例を示す断面図である。この二次電池は、電極反応物質としてリチウム(Li)を用い、負極の容量が、リチウムの吸蔵および放出による容量成分により表されるいわゆるリチウムイオン二次電池である。この二次電池は、いわゆる円筒型といわれるものであり、ほぼ中空円柱状の電池缶11の内部に、一対の帯状の正極21と帯状の負極22とがセパレータ23を介して巻回された巻回電極体20を有している。セパレータ23には、液状の電解質である電解液が含浸されている。電池缶11は、例えばニッケル(Ni)のめっきがされた鉄(Fe)により構成されており、一端部が閉鎖され他端部が開放されている。電池缶11の内部には、巻回電極体20を挟むように巻回周面に対して垂直に一対の絶縁板12,13がそれぞれ配置されている。
正極21は、例えば、対向する一対の面を有する正極集電体21Aの両面に正極活物質層21Bが設けられた構造を有している。なお、図示はしないが、正極集電体21Aの片面のみに正極活物質層21Bを設けるようにしてもよい。正極集電体21Aは、例えば、アルミニウム箔などの金属箔により構成されている。正極活物質層21Bは、例えば、正極活物質として、リチウムを吸蔵および放出することが可能な正極材料の1種または2種以上を含んでおり、必要に応じてグラファイトなどの導電剤およびポリフッ化ビニリデンなどの結着剤を含んで構成されている。
LifMn(1-g-h)NigM1hO(2-j)Fk
(式中、M1は、コバルト,マグネシウム(Mg),アルミニウム,ホウ素(B),チタン(Ti),バナジウム(V),クロム(Cr),鉄,銅(Cu),亜鉛(Zn),ジルコニウム(Zr),モリブデン(Mo),スズ(Sn),カルシウム(Ca),ストロンチウム(Sr)およびタングステン(W)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。f,g,h,jおよびkは、0.8≦f≦1.2、0<g<0.5、0≦h≦0.5、g+h<1、−0.1≦j≦0.2、0≦k≦0.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、fの値は完全放電状態における値を表している。)
LimNi(1-n)M2nO(2-p)Fq
(式中、M2は、コバルト,マンガン,マグネシウム,アルミニウム,ホウ素,チタン,バナジウム,クロム,鉄,銅,亜鉛,モリブデン,スズ,カルシウム,ストロンチウムおよびタングステンからなる群のうちの少なくとも1種を表す。m,n,pおよびqは、0.8≦m≦1.2、0.005≦n≦0.5、−0.1≦p≦0.2、0≦q≦0.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、mの値は完全放電状態における値を表している。)
LirCo(1-s)M3sO(2-t)Fu
(式中、M3は、ニッケル,マンガン,マグネシウム,アルミニウム,ホウ素,チタン,バナジウム,クロム,鉄,銅,亜鉛,モリブデン,スズ,カルシウム,ストロンチウムおよびタングステンからなる群のうちの少なくとも1種を表す。r,s,tおよびuは、0.8≦r≦1.2、0≦s<0.5、−0.1≦t≦0.2、0≦u≦0.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、rの値は完全放電状態における値を表している。)
LivMn2-wM4wOxFy
(式中、M4は、コバルト,ニッケル,マグネシウム,アルミニウム,ホウ素,チタン,バナジウム,クロム,鉄,銅,亜鉛,モリブデン,スズ,カルシウム,ストロンチウムおよびタングステンからなる群のうちの少なくとも1種を表す。v,w,xおよびyは、0.9≦v≦1.1、0≦w≦0.6、3.7≦x≦4.1、0≦y≦0.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、vの値は完全放電状態における値を表している。)
LizM5PO4
(式中、M5は、コバルト,マンガン,鉄,ニッケル,マグネシウム,アルミニウム,ホウ素,チタン,バナジウム,ニオブ,銅,亜鉛,モリブデン,カルシウム,ストロンチウム,タングステンおよびジルコニウムからなる群のうちの少なくとも1種を表す。zは、0.9≦z≦1.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、zの値は完全放電状態における値を表している。)
負極22は、例えば、対向する一対の面を有する負極集電体22Aの両面に負極活物質層22Bが設けられた構造を有している。なお、図示はしないが、負極集電体22Aの片面のみに負極活物質層22Bを設けるようにしてもよい。負極集電体22Aは、例えば、銅箔などの金属箔により構成されている。
セパレータ23は、基材層23Aと、基材層23Aの正極21に対向する側の面、または基材23Aの両面に設けられた表面層23Bとを有している。なお、図2では、表面層23Bが基材層23Aの両面に設けられている場合について表している。
液状の電解質である電解液は、溶媒と、この溶媒に溶解された電解質塩とを含んでいる。溶媒としては、炭酸エチレンあるいは炭酸プロピレンなどの環状の炭酸エステルを用いることができ、炭酸エチレンおよび炭酸プロピレンのうちの一方、特に両方を混合して用いることが好ましい。サイクル特性を向上させることができるからである。
次に、この発明の第1の実施形態による二次電池の製造方法の一例について説明する。
尚、20μm換算の突刺し強度とは、セパレータ23の膜厚を20μmとしたときに得られるであろう突刺し強度である。測定されたセパレータ23の膜厚をTμm、突刺し強度をSgf、20μm換算の突刺し強度をS(20)としたときに、S(20)=S×20/Tである。
10μm換算の突刺し強度とは、セパレータ23の膜厚を10μmとしたときに得られるであろう突刺し強度であり、測定されたセパレータ23の膜厚をTμm、突刺し強度をSgf、10μm換算の突刺し強度をS(10)としたときに、S(10)=S×10/Tであり、理論上、S(20)=2(10)×2である。
この発明の第2の実施形態による二次電池は、負極の容量が電極反応物質であるリチウムの析出および溶解による容量成分により表される、いわゆるリチウム金属二次電池である。
この発明の第3の実施形態による二次電池は、負極の容量が電極反応物質であるリチウムの吸蔵および放出による容量成分と、リチウムの析出および溶解による容量成分とを含み、かつその和により表されるものである。
図3は、この発明の第4の実施形態による二次電池の一構成例を示す断面図である。この二次電池は、正極リード31および負極リード32が取り付けられた巻回電極体30をフィルム状の外装部材40の内部に収容したものであり、小型化,軽量化および薄型化が可能となっている。
以下、図1を参照しながら、負極22の容量が、リチウムの吸蔵および放出による容量成分により表される電池、すなわちリチウムイオン二次電池の作製方法について説明する。
まず、上述のようにして得られた各二次電池を、4.2V、1000mAで定電流定電圧充電を行った。その後、60℃に設定された高温槽中にて外部短絡試験を実施し、短絡後5秒後の電池中央の温度の測定を行った。
本試験によって、電池温度が120℃を超えない場合、セパレータ23のシャットダウンによる遮断が可能で、PTC素子16の必要はないが、120℃を超える場合、セパレータ23によるシャットダウンが実施されずPTC素子16は必ず必要となる。すなわち、PTC素子16が無くともセパレータ23のシャットダウンにより遮断を可能とする2次電池がより優れた安全性を持つセルであるといえる。
まず、上述のようにして得られた各二次電池に対して、23℃の環境下において4.2V、1000mAで定電流定電圧充電を行った後、電流0.2C、終止電圧3Vの条件で定電流放電を行った。次に、23℃の環境下において、4.2V、1000mAで定電流定電圧充電を行った後、電流1C、終止電圧3Vの条件で定電流放電を行った。
(電流1Cでの放電容量(mAh)/0.2電流での放電容量(mAh))×100
但し、放電容量は、電流値×(終止電圧3.0Vまでの放電時間)として求めた。また、1Cとは、電池の定格容量を1時間で放電させる電流値のことであり、0.2Cとは、電池の定格容量を5時間で放電させる電流値である。
まず、上述のサンプル1−1−1〜1−8−12とすべて同様にして、円筒型二次電池を得た。次に、このようにして得られた各二次電池の外部短絡試験および負荷特性評価を以下のようにして行った。
電池電圧を4.35Vとする以外のことは、上述のサンプル1−1−1〜1−8−12とすべて同様にして外部短絡試験を行った。
電池電圧を4.35Vとする以外のことは、上述のサンプル1−1−1〜1−8−12とすべて同様にして負荷特性を評価した。
まず、上述のサンプル1−1−1〜1−8−12とすべて同様にして、円筒型二次電池を得た。次に、このようにして得られた各二次電池の外部短絡試験および負荷特性評価を以下のようにして行った。
電池電圧を4.4Vとする以外のことは、上述のサンプル1−1−1〜1−8−12とすべて同様にして外部短絡試験を行った。
電池電圧を4.4Vとする以外のことは、上述のサンプル1−1−1〜1−8−12とすべて同様にして負荷特性を評価した。
まず、上述のサンプル1−1−1〜1−8−12とすべて同様にして、円筒型二次電池を得た。次に、このようにして得られた各二次電池の外部短絡試験および負荷特性評価を以下のようにして行った。
電池電圧を4.45Vとする以外のことは、上述のサンプル1−1−1〜1−8−12とすべて同様にして外部短絡試験を行った。
電池電圧を4.45Vとする以外のことは、上述のサンプル1−1−1〜1−8−12とすべて同様にして負荷特性を評価した。
まず、上述のサンプル1−1−1〜1−8−12とすべて同様にして、円筒型二次電池を得た。次に、このようにして得られた各二次電池の外部短絡試験および負荷特性評価を以下のようにして行った。
電池電圧を4.55Vとする以外のことは、上述のサンプル1−1−1〜1−8−12とすべて同様にして外部短絡試験を行った。
電池電圧を4.55Vとする以外のことは、上述のサンプル1−1−1〜1−8−12とすべて同様にして負荷特性を評価した。
まず、上述のサンプル1−1−1〜1−8−12とすべて同様にして、円筒型二次電池を得た。次に、このようにして得られた各二次電池の外部短絡試験および負荷特性評価を以下のようにして行った。
電池電圧を4.6Vとする以外のことは、上述のサンプル1−1−1〜1−8−12とすべて同様にして外部短絡試験を行った。
電池電圧を4.6Vとする以外のことは、上述のサンプル1−1−1〜1−8−12とすべて同様にして負荷特性を評価した。
セパレータ膜厚が10μm未満の場合、負荷特性は良いが、全ての充電電圧でPTC素子16が必要であることが分かる。
セパレータ膜厚が20μmを越える場合、全ての充電電圧でPTC素子16の必要性は見られないが、負荷特性が悪いことが分かる。
PTC素子16が必要でなく、負荷特性が95%を超える二次電池は、膜厚10〜20μmを有し、20μm換算の突刺し強度が300gf(膜厚10μmの場合150gf)以上でポリエチレン基材層23Aの透気度が全体の10%以上を占めるセパレータ23を使用した二次電池、および突刺し強度が300gf以下でポリエチレン基材層23Aの透気度が全体の35%以上を占めるセパレータ23を使用した二次電池であることが分かる。
また、表1〜48において、各層の膜厚や空隙率が同じであっても透気度は一致せず、異なり得る。そして、60℃外部短絡試験でのPTC要否は、ポリエチレン基材層23Aの膜厚や空隙率ではなく、透気度によっていることがわかる。
Claims (12)
- 正極と負極とがセパレータを介して対向配置された、一対の上記正極および上記負極当たりの完全充電状態における開回路電圧が4.25V以上4.60V以下であるリチウムイオン二次電池であって、
上記セパレータは、積層された複数の微多孔膜からなり、膜厚が10μm以上20μm以下であり、膜厚20μm換算での突刺し強度が300gf以下であり、
上記複数の微多孔膜のうちの1層の透気度は、上記セパレータ全体の透気度の35%以上であり、
上記セパレータ全体の35%以上の透気度を有する微多孔膜は、当該微多孔膜以外の微多孔膜に比して融点が低いリチウムイオン二次電池。 - 一対の上記正極および負極当たりの完全充電状態における開回路電圧が4.25V以上6.00V以下の範囲である請求項1記載のリチウムイオン二次電池。
- 上記セパレータ全体の35%以上の透気度を有する微多孔膜と、当該微多孔膜以外の微多孔膜とが異なる透気度を有する請求項1から2のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池。
- 上記複数の微多孔膜はポリオレフィンからなる請求項1から3のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池。
- 上記セパレータ全体の35%以上の透気度を有する微多孔膜が、ポリエチレンからなる請求項1から4のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池。
- 上記負極は、炭素材料を含むこと、または、アルカリ金属イオン若しくはアルカリ土類金属イオンを吸蔵および離脱する事が可能な金属材料を含む請求項1から5のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池。
- 上記炭素材料は、黒鉛、易黒鉛化性炭素および難黒鉛化性炭素からなる群のうち少なくとも1種を含む請求項6記載のリチウムイオン二次電池。
- 上記アルカリ金属またはアルカリ土類金属は、ケイ素、ゲルマニウム、スズおよび鉛からなる群のうち少なくとも1種を含む請求項6記載のリチウムイオン二次電池。
- 一対の正極および負極当たりの完全充電状態における開回路電圧が4.25V以上4.60V以下であるリチウムイオン二次電池に用いられる、積層された複数の微多孔膜からなるセパレータであって、
上記セパレータの膜厚が10μm以上20μm以下であり、膜厚20μm換算での突刺し強度が300gf以下であり、
上記複数の微多孔膜のうちの1層の透気度が、当該セパレータ全体の透気度の35%以上であり、
上記セパレータ全体の35%以上の透気度を有する微多孔膜は、当該微多孔膜以外の微多孔膜に比して融点が低いセパレータ。 - 上記セパレータ全体の35%以上の透気度を有する微多孔膜と、当該微多孔膜以外の微多孔膜とが異なる透気度を有する請求項9記載のセパレータ。
- 上記複数の微多孔膜はポリオレフィンからなる請求項9から10のいずれかに記載のセパレータ。
- 上記セパレータ全体の35%以上の透気度を有する微多孔膜が、ポリエチレンからなる請求項9から11のいずれかに記載のセパレータ。
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