JP2007188776A - 非水電解質電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】電池缶1の内部に、帯状の正極2と負極3とがセパレータ4を介して巻回された巻回電極体20を有している。セパレータ4は、酸化防止剤を有する。これにより、セパレータ4が酸化により劣化するのを抑制できる。
【選択図】 図1
Description
正極と負極とがセパレータを介して対向配置され、
一対の正極および負極あたりの完全充電状態における開回路電圧が4.25V〜4.60Vの非水電解質電池において、
セパレータは、酸化防止剤を有すること
を特徴とする非水電解質電池である。
(1−1)非水電解質電池の構成
以下、この発明の実施の形態について図面を参照して説明する。図1は、この発明の第1の実施形態による微多孔膜を用いた二次電池の断面構造を表している。
図2は、図1に示した巻回電極体20の一部を拡大して表すものである。図2に示すように、正極2は、例えば、対向する一対の面を有する正極集電体2Aと、正極集電体2Aの両面に設けられた正極合剤層2Bとを有している。なお、正極集電体2Aの片面のみに正極合剤層2Bが設けられた領域を有するようにしてもよい。正極集電体2Aは、例えば、アルミニウム(Al)箔等の金属箔により構成されている。正極合剤層2Bは、例えば、正極活物質を含んでおり、必要に応じてグラファイトなどの導電剤と、ポリフッ化ビニリデンなどの結着剤とを含んでいてもよい。
Li[LixMn(1-x-y-z)NiyM’z]O(2-a)Fb
(式中M’は、コバルト(Co),マンガン(Mg),アルミニウム(Al),ホウ素(B),チタン(Ti),バナジウム(V),クロム(Cr),鉄(Fe),銅(Cu),亜鉛(Zn),ジルコニウム(Zr),モリブデン(Mo),スズ(Sn),カルシウム(Ca),ストロンチウム(Sr),タングステン(W)から選ばれた少なくとも一種以上の元素を表す。xは0<x≦0.2、yは0.3≦y≦0.8、zは0≦z≦0.5、aは−0.1≦a≦0.2、bは0≦b≦0.1の範囲内の値である。)
LicNi(1-d)M’’dO(2-e)Ff
(式中M’’は、コバルト(Co),マンガン(Mn),マグネシウム(Mg),アルミニウム(Al),ホウ素(B),チタン(Ti),バナジウム(V),クロム(Cr),鉄(Fe),銅(Cu),亜鉛(Zn),モリブデン(Mo),スズ(Sn),カルシウム(Ca),ストロンチウム(Sr),タングステン(W)から選ばれた少なくとも一種以上の元素を表す。cは−0.1≦c≦0.1、dは0.005≦d≦0.5、eは−0.1≦e≦0.2、fは0≦f≦0.1の範囲内の値である。)
LicCo(1-d)M’’’dO(2-e)Ff
(式中M’’’は、ニッケル(Ni),マンガン(Mn),マグネシウム(Mg),アルミニウム(Al),ホウ素(B),チタン(Ti),バナジウム(V),クロム(Cr),鉄(Fe),銅(Cu),亜鉛(Zn),モリブデン(Mo),スズ(Sn),カルシウム(Ca),ストロンチウム(Sr),タングステン(W)から選ばれた少なくとも一種以上の元素を表す。cは−0.1≦c≦0.1、dは0≦d≦0.5、eは−0.1≦e≦0.2、fは0≦f≦0.1の範囲内の値である。)
LisMn2-tM’’’’tOuFv
(式中M’’’’は、コバルト(Co),ニッケル(Ni),マグネシウム(Mg),アルミニウム(Al),ホウ素(B),チタン(Ti),バナジウム(V),クロム(Cr),鉄(Fe),銅(Cu),亜鉛(Zn),モリブデン(Mo),スズ(Sn),カルシウム(Ca),ストロンチウム(Sr),タングステン(W)から選ばれた少なくとも一種以上の元素を表す。sはs≧0.9、tは0.005≦t≦0.6、uは3.7≦u≦4.1、vは0≦v≦0.1の範囲内の値である。)
LiM’’’’’PO4
(式中M’’’’’は、コバルト(Co),マンガン(Mn),鉄(Fe),ニッケル(Ni),マグネシウム(Mg),アルミニウム(Al),ホウ素(B),チタン(Ti),バナジウム(V),ニオブ(Nb),銅(Cu),亜鉛(Zn),モリブデン(Mo),カルシウム(Ca),ストロンチウム(Sr),タングステン(W),ジルコニウム(Zr)から選ばれた少なくとも一種以上の元素を表す。)
図2に示すように、負極3は、例えば、対向する一対の面を有する負極集電体3Aと、負極集電体3Aの両面に設けられた負極合剤層3Bとを有している。なお、負極集電体3Aの片面のみに負極合剤層3Bが設けられた領域を有するようにしてもよい。負極集電体3Aは、例えば銅(Cu)箔などの金属箔により構成されている。負極合剤層3Bは、例えば、負極活物質を含んでおり、必要に応じてポリフッ化ビニリデンなどの結着剤を含んでいてもよい。
電解液としては、非水溶媒に電解質塩を溶解させた非水電解液を用いることができる。非水溶媒としては、例えば、エチレンカーボネートおよびプロピレンカーボネートのうちの少なくとも一方を含んでいることが好ましい。サイクル特性を向上させることができるからである。特に、エチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとを混合して含むようにすれば、よりサイクル特性を向上させることができるので好ましい。非水溶媒としては、また、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネートまたはメチルプロピルカーボネート等の鎖状炭酸エステルの中から、少なくとも1種を含んでいることが好ましい。サイクル特性をより向上させることができるからである。
セパレータ材料としては、従来の電池に使用されてきたものを利用することが可能である。そのなかでも、ショート防止効果に優れ、且つシャットダウン効果による電池の安全性向上が可能なポリオレフィン製微孔性フィルムを使用することが特に好ましい。例えば、ポリエチレンやポリプロピレン樹脂からなる微多孔膜が好ましい。
次に、この発明の第1の実施形態による非水電解質電池の製造方法について説明する。以下、一例として円筒型の非水電解質電池を挙げて、非水電解質電池の製造方法について説明する。
(2−1)非水電解質電池の構成
図3は、この発明の第2の実施形態による非水電解質電池の構造を示す。図3に示すように、この非水電解質電池は、電池素子30を防湿性ラミネートフィルムからなる外装材37に収容し、電池素子30の周囲を溶着することにより封止してなる。電池素子30には、正極リード32および負極リード33が備えられ、これらのリードは、外装材37に挟まれて外部へと引き出される。正極リード32および負極リード33のそれぞれの両面には、外装材37との接着性を向上させるために樹脂片34および樹脂片35が被覆されている。
外装材37は、例えば、接着層、金属層、表面保護層を順次積層した積層構造を有する。接着層は高分子フィルムからなり、この高分子フィルムを構成する材料としては、例えばポリプロピレン(PP)、ポリエチレン(PE)、無延伸ポリプロピレン(CPP)、直鎖状低密度ポリエチレン(LLDPE)、低密度ポリエチレン(LDPE)が挙げられる。金属層は金属箔からなり、この金属箔を構成する材料としては、例えばアルミニウム(Al)が挙げられる。また、金属箔を構成する材料としては、アルミニウム以外の金属を用いることも可能である。表面保護層を構成する材料としては、例えばナイロン(Ny)、ポリエチレンテレフタレート(PET)が挙げられる。なお、接着層側の面が、電池素子30を収納する側の収納面となる。
この電池素子30は、例えば、図4に示すように、両面にゲル電解質層45が設けられた帯状の負極43と、セパレータ44と、両面にゲル電解質層45が設けられた帯状の正極42と、セパレータ44とを積層し、長手方向に巻回されてなる巻回型の電池素子30である。
次に、この発明の第2の実施形態による非水電解質電池の製造方法について説明する。まず、正極42および負極43のそれぞれに、溶媒と、電解質塩と、高分子化合物と、混合溶媒とを含む前駆溶液を塗布し、混合溶媒を揮発させてゲル電解質層45を形成する。なお、予め正極集電体42Aの端部に正極リード32を溶接により取り付けるとともに、負極集電体43Aの端部に負極リード33を溶接により取り付けるようにする。
正極2は、次のようにして作製した。まず、正極活物質としてコバルト酸リチウム98wt%と、導電剤として、アモルファス性炭素粉(ケッチェンブラック)0.8wt%と、結着剤として、ポリフッ化ビニリデン1.2wt%とを混合して正極合剤を調製した。
実施例1では、満充電状態における開回路電圧が4.35Vとなるように充電を行い、この満充電状態の二次電池を60℃の恒温槽中20日間放置するようにして高温保存試験を行った。なお、充電は、23℃において、理論容量を2時間で放電しきる電流値で電池電圧が4.35Vに達するまで定電流充電を行った後、4.35Vの定電圧で5時間定電圧充電を行い完全充電状態とした。
(式1)
(容量維持率)=(残存容量/満充電容量)×100(%)
<実施例2>
実施例1と同様にして、実施例2の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.25Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
実施例1と同様にして、実施例3の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.30Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
実施例1と同様にして、実施例4の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.40Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
実施例1と同様にして、実施例5の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.45Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
実施例1と同様にして、実施例6の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.50Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
実施例1と同様にして、実施例7の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.55Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
実施例1と同様にして、実施例8の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.60Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
酸化防止剤として、リン系酸化防止剤であるトリス(2,4-ジ-t-ブチルフェニル)ホスファイトを用いた以外は、実施例1と同様にして、実施例9の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.35Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
酸化防止剤として、硫黄系酸化防止剤であるジラウリルチオジプロピオネートを用いた以外は、実施例1と同様にして、実施例10の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.35Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
酸化防止剤を以下に説明するようにして、セパレータに練り込んだ以外は、実施例1と同様にして、実施例11の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.35Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
酸化防止剤としてテトラキス〔メチレン−3−(3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート〕メタン/トリス(2,4−ジ−t−ブチルフェニル)ホスファイト=2/1(質量比)で混合したものと、アセトンとを質量比1:99で混合して、酸化防止剤1wt%の溶液を調製した。この酸化防止剤は、セパレータに対し1.4wt%であった。この他は、実施例1と同様にして、実施例12の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.35Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして、高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
正極および負極は、実施例1と同様にして作製した。酸化防止剤層を有するセパレータは、以下に説明するようにして作製した。
酸化防止剤を塗布しないこと以外は、実施例1と同様にして、比較例1の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.35Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして、高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
比較例1と同様にして、比較例2の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.25Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして、高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
実施例1と同様にして、比較例3の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.2Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして、高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
比較例1と同様にして、比較例4の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.2Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして、高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
比較例1と同様にして、比較例5の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.3Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして、高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
比較例1と同様にして、比較例6の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.4Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして、高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
比較例1と同様にして、比較例7の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.45Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして、高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
比較例1と同様にして、比較例8の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.5Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして、高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
比較例1と同様にして、比較例9の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.55Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして、高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
比較例1と同様にして、比較例10の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.6Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして、高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
酸化防止剤を塗布しないこと以外は、実施例13と同様にして、比較例11の二次電池を作製した。満充電状態における開回路電圧が4.35Vとなるように充電を行った。次に、実施例1と同様にして、高温保存試験を行って、高温保存試験後の容量維持率を測定した。
表1に示すように、実施例1では、容量維持率が82%であり、比較例1では、容量維持率が60%である。実施例1は、比較例1より良好な容量維持率を示した。実施例2では、容量維持率が88%であり、比較例2では、容量維持率が60%である。実施例2は、比較例2より良好な容量維持率を示した。
2・・・正極
2A・・・正極集電体
2B・・・正極合剤層
3A・・・負極集電体
3B・・・負極合剤層
3・・・負極
4・・・セパレータ
5,6・・・絶縁板
7・・・電池蓋
8・・・安全弁機構
9・・・熱感抵抗素子
10・・・ガスケット
11・・・ディスク板
12・・・センターピン
13・・・正極リード
14・・・負極リード
20・・・巻回電極体
30・・・電池素子
32・・・正極リード
33・・・負極リード
34,35・・・樹脂片
35・・・負極リード
36・・・凹部
37・・・外装材
42・・・正極
42A・・・正極集電体
42B・・・正極合剤層
43・・・負極
43A・・・負極集電体
43B・・・負極合剤層
44・・・セパレータ
45・・・ゲル電解質層
Claims (6)
- 正極と負極とがセパレータを介して対向配置され、
一対の上記正極および上記負極あたりの完全充電状態における開回路電圧が4.25V〜4.60Vの非水電解質電池において、
上記セパレータは、酸化防止剤を有すること
を特徴とする非水電解質電池。 - 請求項1において、
上記酸化防止剤は、上記セパレータの表面に設けられたものであること
を特徴する非水電解質電池。 - 請求項1おいて、
上記酸化防止剤は、上記セパレータ内に含有されたものであること
を特徴とする非水電解質電池。 - 請求項1において、
上記酸化防止剤の添加量は、上記セパレータに対して、0.05wt%〜5wt%であること
を特徴とする非水電解質電池。 - 請求項1において、
上記酸化防止剤は、ラジカル捕捉剤または過酸化物分解剤として機能するものであること
を特徴とする非水電解質電池。 - 請求項1において、
上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤からなる群から少なくとも1以上選ばれたものであること
を特徴とする非水電解質電池。
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