JP4911909B2 - リチウム二次電池用電極の製造方法 - Google Patents
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Description
本発明において電極表面を加圧する方法としては、薄膜形成装置内への組み込みによる工程の簡素化が計れる圧延ローラーの使用が好ましい。
<電極の作製>
集電体には、電解法で銅を表面に析出させることにより、表面を粗面化した圧延銅箔(厚み26mm)を用いた。この集電体表面の算術平均粗さRaは、0.5μmである。算術平均粗さRaは、日本工業規格(JIS B 0601)に定められており、触針式表面粗さ計により測定される。表面を粗面化した銅箔の使用により、シリコン薄膜の膜応力や、シリコン薄膜の体積の膨張・収縮応力によるシリコン薄膜の集電体からの剥離を抑制することができる。この集電体上に図1で示した薄膜形成装置を用いて、以下の如くシリコン薄膜を堆積させた。
上述の手順で作製した電極の1200cm2の領域を、電極の斜め方向から光を照射しながら目視観察によって、電極表面に形成された突起の数と位置を確認した。次に、光学顕微鏡を用いて、目視観察で確認した突起のサイズ(水平方向の最大径)と高さを測定した。突起の高さは、平坦部と突起頂点部との焦点のずれから測定した。
突起の検査を行った電極の一部を、直径15cmの圧延ローラーを有する圧延機を用いて、圧延ローラー間ギャップを8μm、ローラー回転速度を200rpm、ローラー通過回数を2回としてプレス処理を行った。
プレス処理後の電極を3.5×34cmの大きさに切り出し、集電タブを取り付け、負極a1、負極a2、負極a3を作製した。比較例として、プレス処理を行っていない電極を用いて、負極b1〜負極b11を作製した。
出発原料としてLi2CO3及びCoCO3 を用いて,Li:Coの原子比が1:1となるように秤量して乳鉢で混合した。この混合物を直径17mmの金型でプレスし加圧成形した後、空気中において800℃で24時間焼成し、LiCoO2の焼成体を得た。続いてこれを乳鉢で粉砕し、平均粒径20μmに調製した。
エチレンカーボネートとジエチレンカーボネートを体積比3:7で混合した溶媒に対し、LiPF6を1モル/リットル溶解して、電解液を作製した。
上記の正極及び負極を、セパレータを介して対向するように重ね合わせた後、これを巻き取り、扁平に押し付けて電極体を作製した。この電極体を、アルゴン雰囲気下のグローボックス中にて、厚み0.11mmのアルミニウムラミネートからなる外装体の袋内に挿入し、電解液を注入した後、封入した。
作製した電池を用いて、充放電サイクル特性を評価した。各電池を、25℃において、電流値50mAで4.2Vまで充電した後、電流値50mAで2.75Vまで放電し、これを1サイクルの充放電とした。この充放電を5回繰り返し、1サイクル目及び5サイクル目の充電容量、放電容量を評価した。また、充放電サイクル特性評価時の電圧値から、短絡発生の有無を判断した。
式1:(充放電効率)=(1サイクル目の放電容量)/(1サイクル目の充電容量)×100
また、表1および表2に示した容量維持率は、以下の式2により算出されるものである。
式2:(容量維持率)=(5サイクル目の放電容量)/(1サイクル目の放電容量)×100
負極b11を用いた電池は、電池作製直後の電圧が0Vを示し、短絡が発生していたため、充放電効率および容量維持率の評価ができなかった。この負極b11の表面には、高さ100μmを超える突起が形成されていたため、負極表面の突起がセパレータを突き破って正極と接触し、短絡不良が発生したと考えられる。負極b11を除いた他の負極の表面に形成された突起の高さは80μm以下で、他の負極を用いた電池は5サイクルの充放電後まで短絡が生じなかった。よって、負極表面に形成された突起高さが80μmを超えると、電池の短絡不良の発生確率が大きくなった。
2…支持ローラー
3…蒸着材料
4…るつぼ
5…電子ビーム銃
6、7…ローラー
8…薄膜形成装置
9…イオン照射源
10…外装体
11…シール部
12…正極集電タブ
13…負極集電タブ
Claims (5)
- 集電体上に活物質の薄膜を真空蒸着法により堆積させて形成するリチウム二次電池用電極の製造方法において、前記薄膜の堆積後に加圧処理を行うことを特徴とするリチウム二次電池用電極の製造方法。
- 前記薄膜が堆積する際に電極表面に付着した、前記薄膜の構成材料で形成される突起の高さが、前記加圧処理後、80μm以下に低減されていることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用電極の製造方法。
- 前記加圧処理をローラープレスで行うことを特徴とする請求項1または2に記載のリチウム二次電池用電極の製造方法。
- 前記集電体の少なくとも表面が、銅または銅を含む合金であることを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載のリチウム二次電池用電極の製造方法。
- 前記薄膜が実質的にシリコンからなる請求項1〜4のいずれか1項に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。
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