JP4876970B2

JP4876970B2 - 積層部材の摩擦攪拌接合方法及び水素反応装置

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Publication number: JP4876970B2
Application number: JP2007048366A
Authority: JP
Inventors: 章弘佐藤; 敬郎石川; 欣也青田
Original assignee: Hitachi Ltd
Current assignee: Hitachi Ltd
Priority date: 2007-02-28
Filing date: 2007-02-28
Publication date: 2012-02-15
Anticipated expiration: 2027-02-28
Also published as: CN101254571A; US20080206116A1; JP2008207233A

Description

本発明は、被接合材の接合部に回転ツールを挿入し、前記回転ツールの回転により生じる摩擦熱を利用して接合を行う摩擦擬絆接合方法に係り、特に異種金属材料の積層接合方法に関する。

摩擦攪拌接合方法は、被接合材の材質よりも硬い材質の回転ツールを被接合材の接合箇所に挿入し、前記回転ツールを回転させながら、被接合材との相対移動によって発生する摩擦熱により接合する方法である。つまり、回転ツールと被接合材との摩擦熱による塑性流動現象を利用したもので、アーク溶接のように被接合材を溶かして接合するものではない。また、この接合方法は、従来の回転摩擦圧接方法のように被接合材同士を回転してお互いの摩擦熱により接合する方法とは異なる。回転ツールを用いた摩擦攪拌接合方法によれば、被接合材を接合線方向、つまり長手方向に連続的に接合できる。

摩擦攪拌接合技術によって重ね継手を接合する従来技術としては、先端面が平面状もしくは先端面に凹部を有する接合ツールを用い、その接合ツールを一方の部材側に圧入して摩擦攪拌させ、かつ、他の部材も摩擦攪拌することにより両者を接合する方法がある（例えば、特許文献１参照）。

特開２００１−３１４９８１号公報

例えば、都市ガスの改質器、有機ハイドライドからの脱水素反応を行う反応器では、反応温度を低温化させると共に高純度の水素を供給するために、水素分離膜を用いる。水素分離膜はパラジウム（以下、Ｐｄと記す）、ニオブ、ジルコニウムなどを主体とした金属箔である。触媒は水素発生の反応が吸熱であるためにアルミニウム（以下、Ａ１と記す）などの熱伝導の高い基材が用いられる。

反応器の製作において、融点が異なる金属を重ね接合するのにそれぞれの金属の変形抵抗が異なるため両方の部材を摩擦攪拌させて接合することが困難であった。例えばＡ１，Ｐｄ，Ａｌの順に重ね合わせて３枚一度に接合する場合、Ａ１の融点は６６０℃、Ｐｄの融点はＡｌに比べはるかに高い。そのため、上板がＡ１の場合に中板であるＰｄが高融点で変形抵抗も大きいため塑性流動せず、Ｐｄの下に配置したＡｌまでを摩擦攪拌接合できない問題があった。

一方、反応器は液体あるいは気体状物質を供給、脱水素反応を行うために用いられるが、この時、反応器内部が水素に曝され、水素脆化といった材質の性能低下の恐れがある。また、異種金属の接合部に生成される金属間化合物は疲労強度の低下などを引き起こし、水素脆化に関しても母材に比べ感受性が高くなることが予想される。

本発明の目的は、融点が異なる金属を交互に３枚以上同時に積層接合できる摩擦攪拌接合方法を提供することにある。

本発明は、第１の金属板と、第１の金属板よりも融点の高い第２の金属板とを交互に３枚以上積層した積層板を接合する方法であって、前記第１の金属板の側面が第２の金属板の側面よりも外側に突出するように積層し、前記第１の金属板の側面のみに接合ツールを押圧して摩擦攪拌接合する摩擦攪拌接合方法を特徴とする。

また、上記接合方法において、前記第１の金属板により形成された凸部が、摩擦攪拌接合により変形、凹部へ塑性流動し、前記第２の金属板の側面が前記第１の金属により被覆されることを特徴とする。

本接合方法では、一方の部材のみに接合ツールを押圧させて摩擦攪拌を生じさせることにより、この押圧力及び摩擦熱により前記部材を他の部材との接合界面に塑性流動させ、両部材との接合界面に反応層を形成することができ、これにより異種金属の接合が可能となる。

本発明によれば、融点が異なる金属を交互に３枚以上同時に積層接合できる摩擦攪拌接合方法を提供することできる。

部材を積層する場合の接合法について説明する。

本発明による接合を実施するためには少なくとも、接合ツールを回転させる為の回転軸、接合ツールを接合部材に対して押圧する為の接合ツール移動軸、及び接合線方向へ移動させる為の接合ツール移動軸を有した構造の装置を用いる必要がある。この際、接合ツールの回転以外は接合部材が移動する構造であっても構わない。これらの要件を満たしていれば、例えば、フライス盤やＮＣフライス盤のような工作機械でも本接合を実施できる。

接合部材の固定には、それぞれ接合部材の形状にあわせた拘束冶具を用いる。特に薄板の積層構造物を重ね接合する場合には、接合ツールによる押圧で接合部材が変形しやすいため、接合線方向に沿って接合線周囲を連続して拘束しておくことが望ましい。

接合部材の材質や板厚によって接合可能な接合ツール回転数や接合速度は異なるため一概には言えないが、例えば厚さ０.１mmのＰｄ板を厚さ０.２mmの純Ａｌで上下から挟み込んだ３枚の積層接合では、接合ツールをＡｌ板にのみ押し込んで、接合ツール回転数
１８０００rpm、接合速度１０００mm／minで３枚同時接合することができる。

図１に本発明による接合方法で接合したＡｌ板１とＰｄ板２の接合部断面写真を示す。本発明によれば、Ａｌ板１とＰｄ板２の間に厚さがほぼ一定の反応層３を形成させて両板を接合することが可能となる。図２はレーザ溶接により、Ａ１板１とＰｄ板２を重ね接合した場合であるが、Ａｌ板１とＰｄ板２との間にはブローホールと思われる空洞４が数箇所形成されており、反応層３が空洞４によって分断され不連続になっており厚さも一定でない。更に、本発明による接合に比べ、反応層３が酸素などを多く取り込んでいる。従って、本発明による接合はレーザのような溶融溶接よりも品質が良好であり、耐水素脆化の効果が期待できる。また、本接合方法は耐水素脆化の効果が期待できることから、水素分離膜を接合した反応器に特に有効である。

（実施例１）
図３は本発明における積層部材の配置方法を示した図である。本実施例の積層部材は、触媒プレートであるＡｌ板１の上に水素分離膜であるＰｄ板２を配置し、さらにＰｄ板２の上に水素流路プレートであるＡｌ板１を配置し、Ａｌ板１／Ｐｄ板２／Ａｌ板１の積層構造を有する水素反応器である。ここで、触媒プレートは、高熱伝導基板のＡｌ基板上に、触媒担体となるアルミナが形成され、触媒担体上に触媒金属となるＰｔが担持された構成を有し、触媒へ有機ハイドライドを供給、排出する流路が形成されている。水素流路プレートには水素分離膜で分離した水素ガスを排出するための流路が形成されている。

水素反応器の機能について説明する。まず、水素反応器に供給された有機ハイドライドは、触媒プレート上の触媒面を通過することで脱水素反応を起こし、水素ガスと廃液（脱水素化された有機ハイドライド）に分離される。廃液は触媒プレートの流路を通って水素反応器の外へ排出される。有機ハイドライドから生成された水素ガスは水素分離膜を透過し水素流路プレート側へ移動することで廃液と分離され、水素流路を通って水素反応器の外へ排出、回収される。ここで、脱水素反応は吸熱反応であるため、水素反応器は２００〜３００℃に加熱して使用される。

次に、水素反応器のＡｌ板１／Ｐｄ板２／Ａｌ板１の積層部材を接合する方法について説明する。Ｐｄ板２の融点に対してＡ１板１の融点が低いことから、Ａ１板１の板幅５ａ、５ｂを、前記Ｐｄ板２の板幅６ａ、６ｂよりも大きく加工している。本実施例では、
Ａｌ板１の板幅５ａ、５ｂの寸法を、Ｐｄ板２の板幅６ａ、６ｂの寸法に対して、それぞれ２.０mm ずつ大きくしている。これらを図１で示したように各プレートを、Ｐｄ板２の側面よりも低融点金属である前記Ａ１板１の側面が、前記Ｐｄ板２よりも１.０mm だけ突き出した状態になるように積層している。したがって、接合部となる積層部材の側面は凹凸面となり、凸部がＡｌ板１となっている。

図４に本発明により摩擦攪拌接合している状態を示す。接合ツール８で接合部７を摩擦攪拌接合する際の接合ツール８と接合部７との位置関係を示したものである。接合ツール８は摩擦攪拌接合で広く使用される先端にプローブ９が形成されたものである。プローブ９の先端をＡｌ板１のＰｄ板２よりも突出した部位にのみ回転数１８０００rpm で回転させながら押圧していく。この時、プローブ９先端とＰｄ板２の接合面１０との隙間１１を本実施例では０.１mmとしている。隙間１１を一定に保ったまま、接合ツール８を1000mm／min で接合方向へ移動しながら、積層部材の全周を液漏れしないようにＡ１板１とＰｄ板２とを接合した。本接合では、突出したＡｌ板１が摩擦攪拌接合により変形し、隙間
１１の凹部へ塑性流動することでＰｄ板２の側面部分を被覆する。ここで、塑性流動したＡｌとＰｄ板２の側面が接触する界面部分において、ＡｌとＰｄの反応層を形成することで接合されている。接合後、Ｐｄ板２の上下面及び側面は、Ａｌ板１によって被覆された構成となっている。本接合により、接合したＡｌ板１とＰｄ板２の側面との接合部の断面写真を図１に示す。Ａｌ板１とＰｄ板２の間に厚さが約０.８μｍでほぼ一定の反応層３が形成されて両板が接合されていることが分かる。反応層３の厚さとしては、接合強度の点から、５μｍ以下とすることが好ましい。

本実施例で説明した水素反応器で使用可能な有機ハイドライドとしては、水素の貯蔵と放出とを化学的に繰り返す有機化合物であればよく、その中でも芳香族化合物が好ましく、ベンゼン、トルエン、キシレン、メシチレン、ナフタレン、メチルナフタレン、アントラセン、ビフェニル、フェナスレン及びそれらのアルキル置換体のいずれか又は複数混合したものを利用することができる。また、高熱伝導基板、水素流路プレートとしては、銅、ニッケル、アルミニウム、シリコン、チタンなどを主体とする金属やその合金、クラッド材を使用することができる。また、触媒担体としては、アルミナ，酸化亜鉛，シリカ，酸化ジルコニウム，珪藻土，酸化ニオブ，酸化バナジウム，活性炭，ゼオライト，酸化アンチモン，酸化チタン，酸化タングステン，酸化鉄、からなる群から選ばれる少なくとも１種を使用することができる。また、水素分離膜としては、Ｐｄ，Ｎｂ，Ｚｒ，Ｖ，Ｔａなどの金属またはその合金を用いることができる。Ｎｂ，Ｖ金属としては、Ｍｏ，Ｃｏ，Ｎｉなどを合金化したものを用いることができる。

本実施例では、Ａｌ板１／Ｐｄ板２／Ａｌ板１の積層部材の接合について説明したが、他の異種金属についても本発明の接合方法は適用可能である。その際、異種金属のうち、低融点金属のみに接合ツールを押し当て摩擦攪拌されるように、低融点金属を突出させて積層することが重要である。

（実施例２）
図５は、実施例１のＡ１板１、Ｐｄ板２の配置とは逆にして、最下層及び最上層にＰｄ板２が配置された場合の実施形態を示している。本実施例においても、実施例１と同様に低融点のＡｌ板１を突出するように積層し、積層されたＡｌ板１及びＰｄ板２を上下から拘束冶具１２で拘束している。拘束冶具１２は接合ツール８によって押圧されたＡｌ金属が、積層部材外部へ排出されない為の壁の役割を果たしている。接合ツール８先端をＡｌ板１のＰｄ板２よりも突き出した部位に回転数１８０００rpm で回転させながら押圧していく。この時、隙間１１は本実施例でも０.１mm としている。前記隙間１１を一定に保ったまま、前記接合ツール８を１０００mm／min で接合方向へ移動することにより、前記
Ａ１板１と前記Ｐｄ板２とを接合することが出来た。

（実施例３）
図６は本発明を用いて積層接合した第３の実施形態を示した図であり、図７はその接合部断面を示した図である。実施例１と同様にＡ１板１及びＰｄ板２を交互に積層した構造で、積層表面１３側に貫通穴１４が設けられており、貫通穴１４の内部でＡ１板１とＰｄ板２が接合される。実施例１と同様に、接合部となる貫通穴１４の内周においてＡ１板１がＰｄ板２よりも１.０mm 突き出るように配置されている。図７に貫通穴１４における接合の実施形態に示す。接合ツール８を貫通穴１４に回転させながら挿入していくことで、プローブ９の側面により前記Ａｌ板のみが摩擦攪拌される。これによりＡｌ板１が塑性流動することでＰｄ板２の接合面１０と接合される。本実施例では接合ツール８の回転数を１８０００rpmとして実施した。

本実施例の貫通孔内での接合方法を実施例１で説明した水素反応器に適用すれば、貫通孔における接合部が集熱経路となり、積層部材の内部まで熱を供給しやすくなる。これにより、触媒プレートの全面に熱を供給できるため、脱水素反応の効率を向上させることが可能となる。なお、その際、積層部材の外周面と貫通孔の両方で接合することが好ましい。

（実施例４）
図８は本発明を用いて積層接合した第４の実施形態を示した図である。Ａ１板１上で
Ａ１板１よりも小さなサイズのＰｄ板２を一定の間隔で縦横に並べ、その上にＡ１板１を積層する。これが交互に積層されている。次に実質的にＡ１板１だけが積層された部位に積層表面側１３の方向から実施例２と同様に接合ツール８を押圧していき、プローブ９の先端が底板１５に達するまで挿入する。更に接合方向へ移動させる。全ての接合部位を摩擦攪拌接合したあとで、接合線１６に沿って切断することで一度に複数の積層構造部品を製作することが可能となり、製造工程の簡略化を図ることができる。

本発明によりＡ１板とＰｄ板を摩擦攪拌接合した際の接合断面写真である。レーザ光を用いてＡ１板とＰｄ板を重ね接合した際の接合断面写真である。本発明における部材の配置状態を示した模式図である。本発明により摩擦攪拌接合している状態を示した模式図である。本発明により摩擦攪拌接合している状態を示した模式図である。本発明における第２の実施形態を示した図である。第６図の実施例における接合部の断面を示した図である。本発明を用いて積層接合した第３の実施形態を示した図である。

符号の説明

１Ａ１板
２Ｐｄ板
３反応層
４空洞
５ａ、５ｂＡ１板の板幅
６ａ、６ｂＰｄ板の板幅
７接合部
８接合ツール
９プローブ
１０Ｐｄ板接合面
１１プローブ先端とＰｄ板接合面との隙間
１２拘束ジグ
１３積層表面
１４貫通穴
１５底板
１６接合線

Claims

第１の金属板と、第１の金属板よりも融点の高い第２の金属板とを交互に３枚以上積層した積層板を接合する方法であって、
前記第１の金属板の側面が第２の金属板の側面よりも外側に突出するように積層し、前記第１の金属板の側面のみに接合ツールを押圧して摩擦攪拌接合することを特徴とする摩擦攪拌接合方法。
請求項１において、前記第１の金属板により形成された凸部が、摩擦攪拌接合により変形、凹部へ塑性流動し、前記第２の金属板の側面が前記第１の金属により被覆されることを特徴とする接合部形状及び摩擦攪拌接合方法。
請求項２において、前記第２の金属板の側面と、塑性流動した前記第１の金属板とが接触した界面に両金属間の反応層を形成することを特徴とする摩擦攪拌接合方法。
請求項２において、前記第２の金属板の上下面及び側面が、前記第１の金属板によって被覆されていることを特徴とする摩擦攪拌接合方法。
第１の金属板と、第１の金属板よりも融点の高い第２の金属板とが交互に３枚以上積層された積層部材であって、
前記第２の金属板の上下面及び側面が、前記第１の金属板によって被覆されていることを特徴とする積層部材。
請求項５において、前記第２の金属板の側面と前記第１の金属板との界面が、両金属間の反応層により接合されていることを特徴とする積層部材。
水素の貯蔵と放出とを化学的に繰り返す有機化合物を脱水素反応させるための触媒プレートと、脱水素反応により生成した水素を分離するための水素分離膜と、水素分離膜を透過した水素の流路となる水素流路プレートとが積層された構造を有する水素反応器であって、
前記触媒プレート、水素分離膜、及び、水素流路プレートの接合部が、各部材を構成する金属材料のうち融点の低い部材の摩擦攪拌による塑性流動によって接合されていることを特徴とする水素反応器。
請求項７において、前記水素分離膜がＰｄ，Ｎｂ，Ｚｒ，Ｖ，Ｔａを主体とする金属またはその合金であり、前記触媒プレート及び水素流路プレートを構成する材料が銅、ニッケル、アルミニウム、シリコン、チタンなどを主体とする金属又はその合金であることを特徴とする水素反応器。
請求項８において、前記触媒プレート及び水素流路プレートが同種の材料で構成されていることを特徴とする水素反応器。