JP2006297311A

JP2006297311A - 水素透過膜の接合方法

Info

Publication number: JP2006297311A
Application number: JP2005124004A
Authority: JP
Inventors: Koki Yoshizawa; 廣喜吉澤; Misako Uchida; 美佐子内田; Natsuki Yoneyama; 夏樹米山; Rie Sakamoto; 理絵坂元; Akira Kato; 加藤　　明
Original assignee: IHI Corp
Current assignee: IHI Corp
Priority date: 2005-04-21
Filing date: 2005-04-21
Publication date: 2006-11-02

Abstract

【課題】水素透過膜とそれを支持する支持体とを十分な接合強度と封止性とで接合可能なより簡便な接合方法を提供する。
【解決手段】水素透過膜と支持体とをシーム溶接によって接合する。
【選択図】図１

Description

本発明は、水素透過膜の接合方法に関する。

例えば特開２００４−７３９９９号公報には、水素透過膜ユニット及びその製造方法が開示されている。この水素透過膜ユニットは、水素透過性能を有する非晶質金属膜材を補強用の金属製構造体に接合して一体化したものであり、非晶質金属膜材の金属製構造体との接合部が実質的に非晶質構造を維持するように接合することにより、接合による非晶質金属膜材の強度低下を抑制して、高い強度と封止性を実現するものである。このような非晶質金属膜材と金属製構造体との接合では、非晶質金属膜材が結晶化する温度以下の温度条件下において非晶質金属膜材と金属製構造体とを圧着させ接合界面近傍で原子拡散を発生させることにより接合する拡散接合、あるいは非晶質金属膜材が結晶化する温度以下の融点を有するろう材によるろう付け接合が用いられる。
特開２００４−７３９９９号公報

しかしながら、上記従来技術では、ある程度の高い強度と封止性を実現できるものの、温度条件等の接合条件の設定やろう材の配置等が煩雑であり、作業性の良い接合を実現することができない。水素透過膜ユニットの量産性を考慮すると、非晶質金属膜材と金属製構造体との接合技術として、より簡便で実用的な接合技術の開発が要望されている。

本発明は、上述した事情に鑑みてなされたものであり、水素透過膜とそれを支持する支持体とを十分な接合強度と封止性とで接合可能なより簡便な接合方法を提供することを目的とするものである。

上記目的を達成するために、本発明では、第１の解決手段として、水素透過膜と支持体とをシーム溶接によって接合する、という手段を採用する。
第２の解決手段として、上記第１の手段において、支持体に水素透過膜の熱膨張係数に近い熱膨張係数の材料を選定する、という手段を採用する。
第３の解決手段として、上記第１または第２の手段において、シーム溶接による接合工程の前工程として水素透過膜及び支持体の各対向面の一方あるいは両方を平坦化する平坦化工程を設ける、という手段を採用する。
第４の解決手段として、上記第１〜第３いずれかの手段において、水素透過膜は水素透過性金属の非晶質合金である、という手段を採用する。
第５の解決手段として、上記第１〜第４いずれかの手段において、水素透過膜の膜厚及び支持体の厚さが６０μｍの場合、シーム溶接における円板電極の直径は４０ｍｍ、かつその幅は０．５ｍｍに設定される、という手段を採用する。

本発明によれば、シーム溶接、すなわち一対の円板電極間を水素透過膜と支持体とを重ね合わせた状態かつ円板電極を介して通電した状態で通過させることによって溶接接合するので、従来よりも簡便な方法で水素透過膜と支持体とを十分な接合強度かつ十分な封止性を満足した状態で接合することができる。
シーム溶接によれば、円板電極によって密着した、接合する水素透過膜と支持体との界面に集中して電流が流れ接合が進む。また、一旦接合されてしまうと、界面抵抗が減少するため発熱量が減少する。例えば長時間高温にされされると結晶化が進み脆くなるような非晶質水素透過膜の場合には特に加熱時間を最短にすることが必要であるが、シーム溶接によれば、このような非晶質水素透過膜を安定に接合することが可能である。

以下、図面を参照して、本発明の一実施形態について説明する。
図1は、本実施形態に係る接合方法を実現するための接合装置（シーム溶接装置）のブロック図である。この図において、符号Xは水素透過膜、Ｙは支持枠（支持体）、１Ａ，１Ｂは円板電極、２は電極駆動装置、３は交流電源、４は昇圧トランス、５は溶接制御装置である。

水素透過膜Xは、水素透過性金属（例えばパラジウム）の非晶質合金から形成された薄膜であり、例えば６０μｍの膜厚を有している。このような水素透過膜Xは、図２に示すように、接合対象である支持枠Ｙの形状に合わせて方形状に裁断されていると供に支持枠Ｙに重ね合わせた状態に保持されている。

支持枠Ｙは、所定の金属材料からなる薄板であり、例えば６０μｍの板厚を有している。このような支持枠Ｙは、上記水素透過膜Xを支持するためのものである。材料としては熱膨張係数が接合対象である水素透過膜Xに近いものが好ましい。支持枠Ｙの材料は、一般に「インバー」と称されるニッケル鋼が一例として考えられる。

この支持枠Ｙ及び上記水素透過膜Xから成る水素透過膜ユニットは、一方の面側にある水素含有ガスから水素のみを透過させて他方の面側に分離するものであり、両面に所定の差圧がある状態で使用される。したがって、水素透過膜ユニットには、この差圧に耐え得る水素透過膜Xの強度と一方の面側から他方の面側に水素含有ガスが漏れ出さないための水素透過膜Xと支持枠Ｙとの接合における十分な気密性（封止性）及び接合強度が要求される。

円板電極１Ａ，１Ｂは、積層状態の上記水素透過膜X及び支持枠Ｙを挟む状態に設けられた円板形状の電極である。これら円板電極１Ａ，１Ｂは、例えば直径が４０ｍｍかつ幅が０．５ｍｍの銅合金円板から形成されているが、この円板電極１Ａ，１Ｂの形状については、直径が１０〜１００ｍｍ程度、幅が０．１〜３ｍｍ程度であれば何れの形状でも良い。電極駆動装置２は、溶接制御装置５による制御の下に、円板電極１Ａ，１Ｂを所定の押圧力で水素透過膜X及び支持枠Ｙに押圧させつつ回転駆動するものである。なお、上記円板電極１Ａ，１Ｂの材質については、導電性の良い金属あるいは合金であれば良く、銅合金に限定されない。

交流電源３は、溶接制御装置５による制御の下に、所定周波数の交流電力を発生して昇圧トランス４に供給するものである。昇圧トランス４は、交流電力を所定変圧比で変圧（昇圧）して各円板電極１Ａ，１Ｂに供給する。溶接制御装置５は、上記電極駆動装置２及び交流電源３を制御することにより、水素透過膜X及び支持枠Ｙの接合処理を行わせるものである。

次に、このように構成されたシーム溶接装置を用いた水素透過膜X及び支持枠Ｙの接合方法について詳しく説明する。

本実施形態では、図２に示す溶接線に沿って円板電極１Ａ，１Ｂを水素透過膜Xの頂点近傍の溶接開始点から水素透過膜Xの縁部に沿って一周移動させることにより、水素透過膜Xの縁部を支持枠Ｙの片面にシール（気密）溶接する。すなわち、電極駆動装置２によって円板電極１Ａ，１Ｂが回転駆動されて水素透過膜X及び支持枠Ｙ上を順次移動すると供に昇圧トランス４から円板電極１Ａ，１Ｂに溶接電流が連続供給されることにより、水素透過膜Xの縁部は支持枠Ｙの片面に順次気密に溶接接合される。

このような接合に際し、溶接電流は３００〜６００Ａ（アンペア）に、また溶接速度つまり円板電極１Ａ，１Ｂの移動速度は６００〜２０００ｍｍ／ｍｉｎに、押圧荷重は５ｋｇに、それぞれ設定される。上述した形状の円板電極１Ａ，１Ｂでは、このように溶接電流及び溶接速度を設定することにより水素透過膜Xと支持枠Ｙとの気密性（封止性）及び高い接合強度（３５０ＭＰａ以上）を実現可能である。

このように、本実施形態によれば、接合対象である水素透過膜Xと支持枠Ｙとを重ね合わせた状態で円板電極１Ａ，１Ｂ間に挟み込み、該円板電極１Ａ，１Ｂによる押圧力の付加と溶接電流の通電とを行いつつ当該円板電極１Ａ，１Ｂを溶接線に沿って移動させるという極めて簡便な処理のみによって水素透過膜Xと支持枠Ｙとを十分な接合強度及び気密性（封止性）を確保した状態に接合することができる。
また、重ね合わせ状態の水素透過膜X及び支持枠Ｙを円板電極１Ａ，１Ｂ間に圧接挿通させるだけで接合が完了するので、接合に要する時間が極めて短く、よって実用的である。

ここで、水素透過膜Xを支持枠Ｙとの十分な気密性（封止性）を確保するために、水素透過膜X及び支持枠Ｙの各対向面の何れかあるいは両方の平坦度を可能な限り高めることが重要である。水素透過膜Xがパラジウム（Ｐｄ）等の非晶質合金から形成されている場合、水素透過膜Xは比較的硬いために円板電極１Ａ，１Ｂによって押圧されてもあまり変形しないので、水素透過膜X及び支持枠Ｙの各対向面を平坦化することにより十分な気密性（封止性）を確保することができる。このような水素透過膜X及び支持枠Ｙの各対向面の平坦度を確保するために、上記シーム溶接装置による接合工程の前工程において当該各対向面の一方あるいは両方を平坦化する工程（平坦化工程）を実施するようにしても良い。

また、支持枠Ｙに水素透過膜Xの熱膨張係数に近い材料のものを用いることにより、溶接電流によって局所的に形成された水素透過膜X及び支持枠Ｙの溶融部が冷却収縮する過程で発生し得る水素透過膜X及び支持枠Ｙの剥離を防止することが可能であり、よって接合の気密性（封止性）を確実に確保することができる。

さらに、円板電極１Ａ，１Ｂの形状を上述したように小型に設定することにより、溶接電流の集中を図ることが可能である。すなわち、円板電極１Ａ，１Ｂの直径を小さくすると供に幅を狭くすることにより、水素透過膜X及び支持枠Ｙにおける溶接電流の通過領域は狭くなり、上記溶融部の大きさは小さくなる。この結果、溶融部が冷却収縮する過程における溶接変形を抑えることが可能であると供に水素透過膜Xの結晶化率を低く抑えることが可能であり、よって接合の気密性（封止性）及び接合強度を確実に確保することができる。

なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではなく、例えば以下のような変形例が考えられる。
（１）上記実施形態では、水素透過性金属の非晶質合金からなる水素透過膜Xの接合について説明したが、本発明における接合対象は、このような水素透過膜Xに限定されない。水素透過膜には、結晶構造を有するものや補強材としての多孔質板の表面に水素透過性金属をコーティングしたもの等があり、本発明はこれらの水素透過膜にも適用可能である。

（２）また、支持枠Ｙの材料としてもインバーに限定されるものではない。本発明は、インバー以外の金属材料からなる支持枠（支持体）にも適用可能である。また、水素透過膜Xに接合する支持体は、上述した形状の支持枠Ｙに限定されるものではなく、他の形状のものでも良い。

本発明の一実施形態に係わる接合方法を実現するための接合装置のブロック図である。本発明の一実施形態におけるワークの一例を示す模式図である。

符号の説明

X…水素透過膜、Ｙ…支持枠（支持体）、１Ａ，１Ｂ…円板電極、２…電極駆動装置、３…交流電源、４…昇圧トランス、５…溶接制御装置

Claims

水素透過膜と支持体とをシーム溶接によって接合することを特徴とする水素透過膜の接合方法。
支持体に水素透過膜の熱膨張係数に近い熱膨張係数の材料を選定することを特徴とする請求項１記載の水素透過膜の接合方法。
シーム溶接による接合工程の前工程として水素透過膜及び支持体の各対向面の一方あるいは両方を平坦化する平坦化工程を設けることを特徴とする請求項１または２記載の水素透過膜の接合方法。
水素透過膜は、水素透過性金属の非晶質合金であることを特徴とする請求項１〜３いずれかに記載の水素透過膜の接合方法。
水素透過膜の膜厚及び支持体の厚さが６０μｍの場合、シーム溶接における円板電極の直径は４０ｍｍ、かつその幅は０．５ｍｍに設定されることを特徴とする請求項１〜４いずれかに記載の水素透過膜の接合方法。