JP4586553B2 - 位相差フィルム、及び位相差フィルムの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、製膜時のハンドリング性が良好で、各層の膜厚が均一で、機械的強度や透明性に優れるポリスチレン系樹脂を含む位相差フィルムに関する。

液晶表示装置（ＬＣＤ）の表示性能を向上させる部材として、位相差フィルムが重要な役割を果たしている。位相差フィルムには、液晶を配向させたフィルムなど様々なものが知られているが、中でも製造効率に優れることから、樹脂フィルムを延伸により配向させて得られる延伸フィルムが広く用いられてきた。
該延伸フィルムからなる位相差フィルムには、ポリカーボネート系樹脂フィルムを始めとして種々のものが利用されてきたが、その中でも、透明性に優れ、ＳＴＮ型等のＬＣＤに対する視野角補償に効果が大きいポリスチレン系樹脂フィルムが注目されている（引用文献１）。
ところが、ポリスチレン系樹脂フィルムは機械的強度に劣るために、延伸処理を施すと容易に破断してしまい、製造効率に劣るといった欠点が指摘されていた。
この問題を解消するため、ポリスチレン系樹脂等の固有複屈折値が負の材料からなる層と、ポリノルボルネン系樹脂等の固有複屈折値が正の材料からなる層とを積層した積層フィルムを共延伸することにより位相差フィルムを得る手法が提案されている（引用文献２、３）。

特開平２−２５６０２３号公報 特開２００２−０４０２５８号公報 特開２００４−１３３３１３号公報

ところが、特許文献２や特許文献３に記載の位相差フィルムは、各層の樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）に差がある場合に、製膜時において、Ｔｇが高い方の樹脂層を配向させようとすると、Ｔｇが低い方の樹脂層が延伸設備に粘着してしまうことから、製造効率に劣り、改善が必要とされていた。

従って、本発明の目的は、各層の膜厚が均一で、製膜時のハンドリング性が良好で、機械的強度や耐久性や透明性に優れ、種々の表示装置に対する視野角補償に効果が大きい位相差フィルムを提供することである。

本発明者らは上記課題を解決すべく鋭意研究した結果、Ｔｇが特定範囲であるポリスチレン系樹脂からなるフィルムの両面に、メルトフローレート値が特定範囲であるポリノルボルネン系樹脂からなるフィルムを積層することにより、上記目的を達成しうることを見出し、本発明を完成するに至った。

かくして、本発明によれば、
（１）ポリスチレン系樹脂からなるフィルム（Ａ層）の両面に、ポリノルボルネン系樹脂からなるフィルム（Ｂ層）が積層された位相差フィルムであって、
ポリスチレン系樹脂及びポリノルボルネン系樹脂のガラス転移温度をそれぞれＴg(Ａ)（℃）及びＴg(Ｂ)（℃）としたとき、Ｔg(Ａ)＞Ｔg(Ｂ)＋２０℃、且つ、８０℃≦Ｔg(Ｂ)≦１２０℃であり、
ポリノルボルネン系樹脂のメルトフローレート（ＪＩＳ Ｋ７２１０に準じて、温度２８０℃、荷重２１．１８Ｎ（条件Ｓ）で測定）が５〜５０ｇ／１０分であることを特徴とする位相差フィルム、
（２）波長４００〜７００ｎｍの光で測定したＡ層の正面方向のレターデーション及びＢ層の正面方向のレターデーションをそれぞれＲｅ(Ａ) 及びＲｅ(Ｂ)としたとき、｜Ｒｅ(Ａ)｜＞｜Ｒｅ(Ｂ)｜、且つ、｜Ｒｅ(Ｂ)｜が４０ｎｍ以下であり、係数Ｎｚが０以下であることを特徴とする（１）記載の位相差フィルム、
（３）波長４００〜７００ｎｍの光で測定したＡ層の正面方向のレターデーションＲｅ（Ａ）が１１２ｎｍ〜１１５ｎｍであることを特徴とする（１）又は（２）記載の位相差フィルム、
（４）（１）〜（３）のいずれか一項に記載の位相差フィルムの製造方法であって、
ポリスチレン系樹脂とポリノルボルネン系樹脂とを共押出しして、ポリスチレン系樹脂からなるａ層の両面にポリノルボルネン系樹脂からなるｂ層が積層された積層フィルムを製膜し、
製膜された積層フィルムを共延伸することを特徴とする、位相差フィルムの製造方法、
を提供するものである。

本発明の位相差フィルムは、製造効率に優れ、製膜時のハンドリング性が良好で、各層の膜厚が均一で、視野角補償性能に優れ、機械的強度や透明性に優れ、長期に渡って光学特性が良好に保たれる位相差フィルムとして、液晶表示装置、有機ＥＬ表示装置に広く適用可能である。

本発明の位相差フィルムは、ポリスチレン系樹脂からなるフィルム（Ａ層）の両面に、ポリノルボルネン系樹脂からなるフィルム（Ｂ層）が積層された構成を有する。

本発明に用いるポリスチレン系樹脂は、例えば、ポリスチレン、又は、スチレン、α-メチルスチレン、ｏ-メチルスチレン、ｐ-メチルスチレン、ｐ-クロロスチレン、ｐ-ニトロスチレン、ｐ-アミノスチレン、ｐ-カルボキシスチレン、ｐ-フェニルスチレンなどのスチレン系単量体と、エチレン、プロピレン、ブタジエン、イソプレン、(メタ)アクリロニトリル、α-クロロアクリロニトリル、(メタ)アクリル酸メチル、(メタ)アクリル酸エチル、(メタ)アクリル酸、無水マレイン酸、酢酸ビニルなどのその他の単量体との共重合体などを挙げることができる。これらの中で、ポリスチレン又はスチレンと無水マレイン酸との共重合体を好適に用いることができる。

本発明に用いるポリスチレン系樹脂の分子量は使用目的に応じて適宜選定されるが、溶媒としてシクロヘキサン（重合体樹脂が溶解しない場合はトルエン）を用いたゲル・パーミエーション・クロマトグラフィーで測定したポリイソプレンまたはポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）で、通常１０，０００〜３００，０００、好ましくは１５，０００〜２５０，０００、より好ましくは２０，０００〜２００，０００である。本発明に用いるポリスチレン系樹脂は、そのガラス転移温度Ｔg(Ａ)が２００℃を超えないことが好ましい。Ｔg(Ａ)が２００℃を上回ると、本発明の位相差フィルムを製造する場合に、Ｂ層に焼けが生じたり、Ｂ層のポリノルボルネン系樹脂が延伸設備に粘着したりするおそれがある。また、位相差フィルムを製造するための延伸ができなくなるおそれもある。

本発明において、ポリスチレン系樹脂には、必要に応じて、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、分散剤、塩素捕捉剤、難燃剤、結晶化核剤、ブロッキング防止剤、防曇剤、離型剤、顔料、有機又は無機の充填材、中和剤、滑剤、分解剤、金属不活性化剤、汚染防止剤、抗菌剤やその他の樹脂、熱可塑性エラストマーなどの公知の添加剤を発明の効果が損なわれない範囲で添加することができる。

本発明に用いるポリノルボルネン系樹脂としては、例えば、ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体若しくはノルボルネン構造を有する単量体と他の単量体との開環重合体又はそれらの水素化物、ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体若しくはノルボルネン構造を有する単量体と他の単量体との付加重合体又はそれらの水素化物等を挙げることができる。これらの中で、ノルボルネン構造を有する単量体の開環（共）重合体水素化物は、透明性、成形性、耐熱性、低吸湿性、寸法安定性、軽量性などの観点から、特に好適に用いることができる。

ノルボルネン構造を有する単量体としては、例えば、ビシクロ〔２．２．１〕ヘプト−２−エン（慣用名：ノルボルネン）、トリシクロ〔４．３．０．１^２，５〕デカ−３，８−ジエン（慣用名：ジシクロペンタジエン）、７，８−ベンゾトリシクロ〔４．３．０．１^２，５〕デカ−３−エン（慣用名：メタノテトラヒドロフルオレン）、テトラシクロ〔４．４．０．１^２，５．１^７，１０〕ドデカ−３−エン（慣用名：テトラシクロドデセン）、８−エチリデン−テトラシクロ〔４．４．０．１^２，５．１^７，１０〕−ドデカ−３−エン（慣用名：エチリデンテトラシクロドデセン）およびこれらの化合物の誘導体（環に置換基を有するもの）などを挙げることができる。ここで、置換基としては、例えばアルキル基、アルキレン基、アルコキシカルボニル基、カルボキシル基などが挙げられる。また、これらの置換基は、同一または相異なって複数個が環に結合していてもよい。また、ノルボルネン系単量体は１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。

ノルボルネン構造を有する単量体と開環共重合可能な他の単量体としては、例えば、シクロヘキセン、シクロヘプテン、シクロオクテンなどのモノ環状オレフィン類およびその誘導体；シクロヘキサジエン、シクロヘプタジエンなどの環状共役ジエンおよびその誘導体；などが挙げられる。

ノルボルネン系単量体の開環重合体およびノルボルネン系単量体とこれと開環共重合可能な他の単量体との開環共重合体は、単量体を開環重合触媒の存在下に重合することにより得ることができる。

用いる開環重合触媒としては、例えば、ルテニウム、オスミウムなどの金属のハロゲン化物と、硫酸塩またはアセチルアセトン化合物、および還元剤とからなる触媒；あるいは、チタン、ジルコニウム、タングステン、モリブデンなどの金属のハロゲン化物またはアセチルアセトン化合物と、有機アルミニウム化合物とからなる触媒；などが挙げられる。

ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体およびノルボルネン構造を有する単量体とこれと付加共重合可能な他の単量体との付加共重合体は、単量体を付加重合触媒の存在下に重合することにより得ることができる。
付加重合触媒としては、例えば、チタン、ジルコニウム、バナジウムなどの金属の化合物と有機アルミニウム化合物からなる触媒などを用いることができる。

ノルボルネン構造を有する単量体と付加共重合可能な他の単量体としては、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセンなどの炭素数２〜２０のα−オレフィンおよびこれらの誘導体；シクロブテン、シクロペンテン、シクロヘキセン、シクロオクテン、３ａ，５，６，７ａ−テトラヒドロ−４，７−メタノ−１Ｈ−インデンなどのシクロオレフィンおよびこれらの誘導体；１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエン、１，７−オクタジエンなどの非共役ジエンなどが挙げられる。これらの単量体は１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、α−オレフィンが好ましく、エチレンがより好ましい。

本発明に用いるポリノルボルネン系樹脂の分子量は使用目的に応じて適宜選定されるが、溶媒としてシクロヘキサン（重合体樹脂が溶解しない場合はトルエン）を用いたゲル・パーミエーション・クロマトグラフィーで測定したポリイソプレンまたはポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）で、通常５，０００〜５００，０００、好ましくは１０，０００〜１００，０００、より好ましくは３５，０００〜８０，０００である。本発明に用いるポリノルボルネン系樹脂は、ガラス転移温度Ｔg(Ｂ)が８０〜１２０℃であり、９５〜１１５℃であることが好ましく、１０２〜１０８℃であることがさらに好ましい。Ｔg(Ｂ)が８０℃を下回ると、熱的耐久性が悪くなり、Ｔg(Ｂ)が１２０℃を上回ると、延伸加工性が悪くなる。

本発明に用いるポリノルボルネン系樹脂は、ＪＩＳ Ｋ７２１０に準じて、温度２８０℃、荷重２１．１８Ｎ（条件Ｓ）で測定した場合のメルトフローレートが、５〜５０ｇ／１０分、好ましくは１０〜３５ｇ／１０分である。該共重合体のメルトフローレートが、５ｇ／１０分を下回ると、Ｂ層の正面方向のレターデーションが発現しやすくなったり、Ａ層の厚さむらが生じやすくなったりする。該共重合体のメルトフローレートが、５０ｇ／１０分を上回ると、本発明の位相差フィルムを製造する場合に、延伸機の加熱オーブン内壁やテンター延伸機のクリップやニップロール等に対してポリノルボルネン系樹脂からなる層が粘着してしまい、フィルムに破断が生じたり、連続製造が困難になったりする。

本発明において、ポリノルボルネン系樹脂には、必要に応じて、前記ポリスチレン系樹脂の説明で記載した添加剤を発明の効果が損なわれない範囲で添加することができる。

前記Ｔg(Ａ)と前記Ｔg(Ｂ)とは、Ｔg(Ａ)＞Ｔg(Ｂ)＋２０℃の関係を満たすことが好ましく、Ｔg(Ａ)＞Ｔg(Ｂ)＋２４℃を満たすことがより好ましい。延伸前のポリスチレン系樹脂からなる層（ａ層）と延伸前のポリノルボルネン系樹脂からなる層（ｂ層）との積層フィルムを延伸するとき、温度Ｔg(Ａ)（℃）付近で延伸すると、Ａ層の複屈折特性を十分かつ均一に発現させることができる。一般に、ポリスチレン系樹脂からなるフィルムは、単独では延伸しにくく、延伸ムラや破断などが生ずる場合がある。しかし、本発明では、ａ層の両面に、ガラス転移温度が低いｂ層を積層することにより、安定して共延伸することが可能となり、かつＡ層の厚さむらを小さくすることができる。もし、Ａ層に厚みむらが生じると、本発明の位相差フィルムの厚み方向のレターデーションのばらつきが大きくなるおそれがあり、該位相差フィルムを表示装置に適用した場合に、表示性能（視野角性能）が大幅に低下するおそれがある。

本発明の位相差フィルムは、波長４００〜７００ｎｍの光で測定したＡ層の正面方向のレターデーション及びＢ層の正面方向のレターデーションをそれぞれＲｅ(Ａ) 及びＲｅ(Ｂ)としたとき、｜Ｒｅ(Ａ)｜＞｜Ｒｅ(Ｂ)｜で、且つ、｜Ｒｅ(Ｂ)｜が４０ｎｍ以下であることが好ましく、｜Ｒｅ(Ａ)｜＞｜Ｒｅ(Ｂ)｜で、且つ、｜Ｒｅ(Ｂ)｜が３０ｎｍ以下であることがより好ましく、｜Ｒｅ(Ａ)｜＞｜Ｒｅ(Ｂ)｜で、且つ、｜Ｒｅ(Ｂ)｜が２０ｎｍ以下であることがさらに好ましい。｜Ｒｅ(Ａ)｜＞｜Ｒｅ(Ｂ)｜、且つ、｜Ｒｅ(Ｂ)｜が４０ｎｍ以下であることにより、光学的に調整を行ったＡ層の光学特性を効果的に利用することができる。加えて、効率良く、下述の係数ＮＺを０．４以下にすることができる。｜Ｒｅ(Ａ)｜≦｜Ｒｅ(Ｂ)｜となると、位相差フィルムの光学補償機能が十分に発現しないおそれがある。また、｜Ｒｅ(Ｂ)｜が４０ｎｍを超えると、位相差フィルムの光学補償機能が十分に発現しないおそれがある。なお、｜Ｒｅ(Ｂ)｜は各Ｂ層の正面方向のレターデーションの絶対値の総和とする。

本発明の位相差フィルムは、正面方向のレターデーション（Ｒｅ）のばらつきが１０ｎｍ以内、好ましくは５ｎｍ以内、さらに好ましくは２ｎｍ以内である。Ｒｅのばらつきを、上記範囲にすることにより、各種表示装置に用いた場合に表示品質を良好なものにすることが可能になる。ここで、Ｒｅのばらつきは、正面方向のレターデーションをフィルムの幅方向に測定したときの、そのＲｅの最大値と最小値との差である。なお、本発明におけるＲｅは、フィルムの遅相軸方向の屈折率ｎｘ、遅相軸に面内で直交する方向の屈折率ｎｙ、及び厚み方向の屈折率ｎｚ、フィルムの平均厚みＴｗとしたときに、（ｎｘ−ｎｙ）×Ｔ_ｗで定義される値である。

本発明の位相差フィルムは、厚み方向のレターデーション（Ｒｔｈ）のばらつきが１０ｎｍ以内、好ましくは５ｎｍ以内、さらに好ましくは２ｎｍ以内である。Ｒｔｈのばらつきを、上記範囲にすることにより、液晶表示装置用の位相差フィルムとして用いた場合に表示品質（視野角性能）を良好なものにすることが可能になる。ここで、Ｒｔｈのばらつきは、厚み方向のレターデーションをフィルムの幅方向に測定したときの、そのＲｔｈの最大値と最小値との差である。なお、本発明におけるＲｔｈは、（（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ）×Ｔ_ｗで定義される値である。

本発明の位相差フィルムは、正面方向のレターデーションと厚み方向のレターデーションの関係を表現した係数ＮＺが０．４以下、好ましくは０．２以下、さらに好ましくは０以下、特に好ましくは−０．２以下である。ＮＺが０．４以下であることにより、各種表示装置用の位相差フィルムとして用いた場合に特に視野角補償に効果が大きいものとなる。ＮＺが０．４を超えると、積層フィルムの光学補償機能が十分に発現しないおそれがある。なお、ＮＺは、（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）で表される値である。

本発明の位相差フィルムは、必要に応じて、その表面（Ｂ層）を粗面化することができる。粗面化する手段に特に制限はなく、例えば、コロナ放電処理、エンボス加工、サンドブラスト、エッチング、微粒子の付着などを挙げることができる。その表面を粗面化することにより、偏光板等のフィルムとの接着性を向上させることができる。

本発明の位相差フィルムにおいては、Ａ層とＢ層との間に接着剤層を設けてもよい。接着剤層は、光学積層体を構成するＡ層とＢ層の双方に対して親和性があるものから形成することができる。例えば、エチレン-(メタ)アクリル酸メチル共重合体、エチレン-(メタ)アクリル酸エチル共重合体などのエチレン-(メタ)アクリル酸エステル共重合体；エチレン-酢酸ビニル共重合体、エチレン-スチレン共重合体などのエチレン系共重合体や他のオレフィン系重合体、スチレン-ブタジエン共重合体、スチレン-イソプレン共重合体およびそれらの水素化物が挙げられる。また、これらの(共)重合体を酸化、ケン化、塩素化、クロルスルホン化などにより変性した変性物を用いることもできる。接着剤層の厚さは、好ましくは１〜５０μｍ、さらに好ましくは２〜３０μｍである。

本発明の位相差フィルムは、前記ａ層の両面に前記ｂ層が積層された積層フィルムを共延伸して製造することが好ましい。延伸方法は特に制限はなく、従来公知の方法を適用し得る。具体的には、ロール側の周速の差を利用して縦方向に一軸延伸する方法、テンターを用いて横方向に一軸延伸する方法等の一軸延伸法；固定するクリップの間隔が開かれて縦方向の延伸と同時にガイドレールの広がり角度により横方向に延伸する同時二軸延伸法や、ロール間の周速の差を利用して縦方向に延伸した後にその両端部をクリップ把持してテンターを用いて横方向に延伸する逐次二軸延伸法などの二軸延伸法；横又は縦方向に左右異なる速度の送り力若しくは引張り力又は引取り力を付加できるようにしたテンター延伸機や、横又は縦方向に左右等速度の送り力若しくは引張り力又は引取り力を付加できるようにして、移動する距離が同じで延伸角度θを固定できるようにした若しくは移動する距離が異なるようにしたテンター延伸機を用いて斜め延伸する方法：が挙げられる。

前記ａ層の両面に前記ｂ層が積層された積層フィルムは、共押出し法により製膜されることが好ましい。共押出成形法には、フラットなダイを用いたフラットダイ共押出成形法と、円筒形のダイを用いた共インフレーション成形法とがあるが、フラットダイ共押出成形法が好ましい。フラットダイ共押出成形法は、樹脂を押出機で加熱溶融後、フラットダイから共押し出しし、連続的にフィルム形状の成形品を得る方法である。押出機は樹脂を加熱混練して、一定押出量でダイよりフィルム形状で溶融体を押し出す。通常押出機とダイとの間にスクリーンやフィルタを入れて、ゲルや異物を除去することが好ましい。また使用される樹脂は、押出機に投入する前に乾燥し、水や揮発性溶剤の含有量を減らしておくことがフィッシュアイや気泡の発生を防止する上で好ましい。

共押出し温度は、ポリスチレン系樹脂のガラス転移温度よりも８０〜１８０℃高い温度にすることが好ましく、ポリスチレン系樹脂のガラス転移温度よりも１００〜１５０℃高い温度にすることがより好ましい。押出機での溶融温度が過度に低いと樹脂の流動性が不足するおそれがあり、逆に溶融温度が過度に高いと樹脂が劣化する可能性がある。

本発明の積層フィルムは、また紫外線硬化型樹脂、液晶ポリマー（硬化前の液晶モノマーも含む）、光反射防止剤などを塗布し硬化樹脂層や液晶ポリマー層を積層形成することができる。

本発明の位相差フィルムは、液晶表示装置、有機ＥＬ表示装置、プラズマ表示装置、ＦＥＤ（電界放出）表示装置、ＳＥＤ（表面電界）表示装置などに広く応用が可能である。液晶表示装置としては、例えば、インプレーンスイッチング（ＩＰＳ）モード、バーチカルアラインメント（ＶＡ）モード、マルチドメインバーチカルアラインメント（ＭＶＡ）モード、コンティニュアスピンホイールアラインメント（ＣＰＡ）モード、ハイブリッドアラインメントネマチック（ＨＡＮ）モード、ツイステッドネマチック（ＴＮ）モード、スーパーツイステッドネマチック（ＳＴＮ）モード、オプチカルコンペンセイテッドベンド（ＯＣＢ）モードなどを挙げることができる。この中でも、特にＩＰＳモードの液晶表示装置に対して、視野角補償効果が大きい。

本発明を、実施例を示しながら、さらに詳細に説明するが、本発明は以下の実施例のみに限定されるものではない。なお部及び％は特に断りのない限り重量基準である。
また、実施例及び比較例において、測定及び評価は下記の方法で行った。
（１）メルトフローレート
ＪＩＳ Ｋ７２１０（温度２８０℃、荷重２１．１８Ｎ（条件Ｓ））に基づいて、(株)東洋精機製作所製 メルトインデクサ Ｆ-Ｂ０１により測定する。
（２）ガラス転移温度
ＪＩＳ Ｋ ７１２１に基づいて示差走査熱量分析法（ＤＳＣ）により測定する。
（３）正面方向のレターデーションＲｅ
自動複屈折計［王子計測機器(株)製、ＫＯＢＲＡ-２１ＡＤＨ］を用いて測定する。なお、Ａ層のＲｅと、Ｂ層のＲｅについては、フィルムからＡ層及びＢ層を分離して測定する。
（４）厚み方向のレターデーションＲｔｈ
上記（３）と同様にして、自動複屈折計［王子計測機器(株) 製、ＫＯＢＲＡ-２１ＡＤＨ］を用いて測定する。
（５）ＮＺ係数
自動複屈折計［王子計測機器(株) 製、ＫＯＢＲＡ-２１ＡＤＨ］を用いて測定する。
（６）液晶表示装置の視野角特性
フィルムをインプレーンスイッチング（ＩＰＳ）モードの液晶表示装置に組み込んだ後、正面方向からと極角６０°以内の画面上下の斜め方向からの黒表示時の画面表示特性を目視により観察する。なお、極角とは、液晶表示画面を観察する際に、正面方向から傾けてみたときの角度をいう。

実施例１
ノルボルネン開環重合体水素化物［ガラス転移温度１００℃、メルトフローレート１０ｇ／１０分］からなるＢ層、スチレン-無水マレイン酸共重合体［ガラス転移温度１３０℃］からなるＡ層を有する、ｂ層（５０μｍ）-ａ層（５０μｍ）-ｂ層（５０μｍ）の積層フィルムＣ１を共押出成形により得た。
積層フィルムＣ１を、延伸温度１３６℃、延伸速度７．５ｍ／分、延伸倍率２．４倍でテンター横延伸し、厚さ７５μｍの位相差フィルムＤ１を得た。
得られた位相差フィルムＤ１の中央部から試験片を切り出し、位相差フィルム（試験片）の遅相軸と偏光板［サンリッツ社製、ＨＬＣ２-５６１８］の吸収軸とが垂直になるように積層した光学素子Ｅ１を、市販のインプレーンスィッチング（ＩＰＳ）モードの液晶表示装置の視認側の偏光板と置き換え、評価を行った。この際、位相差フィルムの遅相軸とバックライト側偏光板の吸収軸とを平行にし、位相差フィルムが液晶セル側に配置されるように光学素子Ｅ１を組み込んだ。評価結果を表１及び表２に示す。

実施例２
Ｂ層として、ノルボルネン開環重合体水素化物［ガラス転移温度１００℃、メルトフローレート３０ｇ／１０分］を用いる以外は、実施例１と同様にして、ｂ層（５０μｍ）-ａ層（５０μｍ）-ｂ層（５０μｍ）の積層フィルムＣ２を共押出成形により得た。さらに、実施例１と同様にして、横延伸を行い位相差フィルムＤ２を得た。加えて、実施例１と同様にして、位相差フィルムＤ２と偏光板とを積層して光学素子Ｅ２を作製した。さらに光学素子Ｅ２をＩＰＳモードの液晶表示装置に組み込んで評価を行った。評価結果を表１及び表２に示す。

比較例１
Ｂ層として、ノルボルネン開環重合体水素化物［ガラス転移温度１００℃、メルトフローレート７０ｇ／１０分］を用いる以外は、実施例１と同様にして、ｂ層（５０μｍ）-ａ層（５０μｍ）-ｂ層（５０μｍ）の積層フィルムＣ３を共押出成形により得た。さらに、実施例１と同様にして、横延伸を行おうと試みたが、積層フィルムＣ３のｂ層の樹脂が延伸設備に粘着してしまい製膜できなかった。

比較例２
Ｂ層として、ノルボルネン開環重合体水素化物［ガラス転移温度１４０℃、メルトフローレート３０ｇ／１０分］を用いる以外は、実施例１と同様にして、ｂ層（５０μｍ）-ａ層（５０μｍ）-ｂ層（５０μｍ）の積層フィルムＣ４を共押出成形により得た。さらに、実施例１と同様にして、横延伸を行い位相差フィルムＤ４を得た。加えて、実施例１と同様にして、位相差フィルムＤ４と偏光板とを積層して光学素子Ｅ４を作製した。さらに光学素子Ｅ４をＩＰＳモードの液晶表示装置に組み込んで評価を行った。評価結果を表１及び表２に示す。

比較例３
Ｂ層として、ノルボルネン開環重合体水素化物［ガラス転移温度１００℃、メルトフローレート２ｇ／１０分］を用いる以外は、実施例１と同様にして、ｂ層（５０μｍ）-ａ層（５０μｍ）-ｂ層（５０μｍ）の積層フィルムＣ５を共押出成形により得た。さらに、実施例１と同様にして、横延伸を行い位相差フィルムＤ５を得た。加えて、実施例１と同様にして、位相差フィルムＤ５と偏光板とを積層して光学素子Ｅ５を作製した。さらに光学素子Ｅ５をＩＰＳモードの液晶表示装置に組み込んで評価を行った。評価結果を表１及び表２に示す。

比較例４
Ｂ層として、ノルボルネン開環重合体水素化物［ガラス転移温度１４０℃、メルトフローレート７０ｇ／１０分］を用いる以外は、実施例１と同様にして、ｂ層（５０μｍ）-ａ層（５０μｍ）-ｂ層（５０μｍ）の積層フィルムＣ６を共押出成形により得た。さらに、実施例１と同様にして、横延伸を行おうと試みたが、積層フィルムＣ６のｂ層の樹脂が延伸設備に粘着してしまい製膜できなかった。

表１及び表２に示した結果から以下のことがわかる。
実施例１及び実施例２から、本発明の位相差フィルムは、フィルムに破断や焼け等が生じることもなく安定的に製膜され、フィルムのＲｅのばらつきやＲｔｈのばらつきが小さいことがわかる。さらに、本発明の位相差フィルムを、液晶表示装置に使用して表示性能を確認すると、画面においての部分的な色相変化も全く見られない上に、斜めから観察した場合にも良好な表示を確認でき、表示特性が良好であることがわかる。

これに対して、ポリノルボルネン系樹脂のメルトフローレート値が５０ｇ／１０分よりも大きい比較例１及び比較例４のフィルムは、フィルムを製膜しようとすると、ポリノルボルネン系樹脂が延伸設備に粘着してしまい、製膜が行えない。

また、ポリノルボルネン系樹脂のＴｇが１２０℃よりも大きい比較例２の位相差フィルムは、製膜時に破断や焼けは見られないものの、フィルムのＲｅのばらつきとＲｔｈのばらつきが大きくなる。また、比較例２の位相差フィルムを、液晶表示装置に使用して表示性能を確認すると、画面全面に渡って帯状の色相変化が多数観察され、表示不良である。加えて、画面を斜めから観察した場合には、前記帯状の色相変化がより際立って観察され、表示品位がより悪化する。

さらに、ポリノルボルネン系樹脂のメルトフローレート値が５ｇ／１０分よりも小さい比較例３の位相差フィルムは、製膜時に破断や焼けは見られないものの、フィルムのＲｅのばらつきとＲｔｈのばらつきが大きくなる。また、比較例３の位相差フィルムを、液晶表示装置に使用して表示性能を確認すると、画面全面に渡って帯状の色相変化が多数観察され、表示不良である。加えて、画面を斜めから観察した場合には、前記帯状の色相変化がより際立って観察され、表示品位がより悪化する。

Claims (4)

1. ポリスチレン系樹脂からなるフィルム（Ａ層）の両面に、ポリノルボルネン系樹脂からなるフィルム（Ｂ層）が積層された位相差フィルムであって、
   ポリスチレン系樹脂及びポリノルボルネン系樹脂のガラス転移温度をそれぞれＴg(Ａ)（℃）及びＴg(Ｂ)（℃）としたとき、Ｔg(Ａ)＞Ｔg(Ｂ)＋２０℃、且つ、８０℃≦Ｔg(Ｂ)≦１２０℃であり、
   ポリノルボルネン系樹脂のメルトフローレート（ＪＩＳ Ｋ７２１０に準じて、温度２８０℃、荷重２１．１８Ｎ（条件Ｓ）で測定）が５〜５０ｇ／１０分であることを特徴とする位相差フィルム。
2. 波長４００〜７００ｎｍの光で測定したＡ層の正面方向のレターデーション及びＢ層の正面方向のレターデーションをそれぞれＲｅ(Ａ)及びＲｅ(Ｂ)としたとき、｜Ｒｅ(Ａ)｜＞｜Ｒｅ(Ｂ)｜、且つ、｜Ｒｅ(Ｂ)｜が４０ｎｍ以下であり、係数Ｎｚが０以下であることを特徴とする請求項１記載の位相差フィルム。
3. 波長４００〜７００ｎｍの光で測定したＡ層の正面方向のレターデーションＲｅ（Ａ）が１１２ｎｍ〜１１５ｎｍであることを特徴とする請求項１又は２記載の位相差フィルム。
4. 請求項１〜３のいずれか一項に記載の位相差フィルムの製造方法であって、
   ポリスチレン系樹脂とポリノルボルネン系樹脂とを共押出しして、ポリスチレン系樹脂からなるａ層の両面にポリノルボルネン系樹脂からなるｂ層が積層された積層フィルムを製膜し、
   製膜された積層フィルムを共延伸することを特徴とする、位相差フィルムの製造方法。