JP4563076B2 - 反射防止膜形成用組成物、該反射防止膜形成用組成物からなる反射防止膜、および該反射防止膜形成用組成物を用いたレジストパターン形成方法 - Google Patents
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Description
現在では、この微細化の要求に応じて、使用される波長も短波長化する傾向にある。一般に、レジスト解像性約0.5μmでは水銀ランプの主要スペクトルが436nmのg線が、約0.5〜0.30μmでは同じく水銀ランプの主要スペクトルが365nmのi線が用いられ、約0.30〜0.15μmでは248nmのKrFエキシマレーザー光が用いられている。さらに、レジスト解像性0.15μm以下では193nmのArFエキシマレーザー光が用いられている。
前記(A)難揮発性光吸収化合物としては、フェニルアルコキシシランの加水分解反応生成物であることが好ましく、フェニルアルコキシシランの縮合重合物、フェニルアルコキシシランの加水分解物、およびフェニルアルコキシシランの縮合重合物およびフェニルアルコキシシランの加水分解物の混合物を用いることができる。
(A)成分である光吸収化合物を難揮発性成分とすることにより、製造が簡易であり、反射防止膜形成用組成物の塗布液をレジスト膜に塗布した後、加熱時に光吸収化合物の揮発を防ぐことができるため、良好な反射防止膜を形成することができる。この反射防止膜は高エッチング特性を有し、またボイドもなく、この反射防止膜を用いることにより、微細なレジストパターンが形成できる。この難揮発性光吸収化合物は、193nmのArFエキシマレーザー光源露光に対応した約200nm以下に光吸収帯を有し、特に185〜200nmの間に吸光ピークがあることが好ましい。
フェニルトリアルコキシシラン自体は、レジストパターン形成の際の加熱による揮発が避けられないが、以上のようなフェニルトリアルコキシシランの加水分解反応生成物は、難揮発性のため加熱による揮発がなく、反射防止特性の変化もないため、良好な反射防止膜を形成できる。
また、150℃から200℃の範囲で沸点を持つ有機溶剤としてはn−ノナン、キュメン、ジメチルホルムアミド、アニソール、乳酸エチル、シクロヘキサノン、エチルアミルケトン、セロソルブアセテート、4−メトキシ−4−メチルペンタノン−2、1−ヘキサノール、メトキシブタノール、シクロヘキサノール、フルフラール、五塩化エタン、エチレングリコールモノイソプロピルエーテルアセテート、ジアセトンアルコール、メチルシクロヘキサノン、フルフリルアルコール、メトキシブチルアセテート、ブチルセロソルブ、3−メチル−3−メトキシブタノール、n−デカン、シクロヘキシルアセテート、メチルカーバメート、ジクロルエチルエーテル、テトラヒドロフルフリルアルコール、o−ジクロルベンゼン、プロピレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコールモノプロピルエーテル、アセト酢酸エチル、スワゾール1500、石炭酸、2−エチルヘキサノール、アニリン、プロピレングリコール、ジエチレングリコールジエチルエーテル、ジメチルスルホキシド、エチレングリコールジアセテート、ベンゾニトリル、デカリン、ブチルセロソルブアセテート、ジメチルアニリン、メチルカルビトール、1−オクタノール、パインオイル、エチレングリコール、2−エチルヘキシルアセテート、安息香酸メチル、ヘキシレングリコールなどがある。
さらに200℃から300℃の範囲で沸点を持つ有機溶剤としてはスワゾール1800、アセトフェノン、カービトール、N−メチル−2−ピロリドン、エチレングリコールジブチルエーテル、フェニルメチルカービノール、ベンジルアルコール、テトラリン、1,3−ブチレングリコール、ニトロベンゼン、タービネオール、イソホロン、メチルベンジルアルコール、カービトールアセテート、アセトアミド、サリチル酸メチル、ブチルカービトール、キノリン、ジエチレングリコール、ジエチレングリコールモノブチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールジ−n−ブチルエーテル、トリエチレングリコールモノエチルエーテル、トリアセチンなどがある。なかでも、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテートが好ましい。この高沸点溶剤は単独でも、他の溶剤と混合しても用いることができる。
上記塗布法として、スピンナー法以外に、例えば、ロールコーター法、浸漬引き上げ法、スプレー法、スクリーン印刷法、刷毛塗り法など、既知の手法を適宜用いることができる。
フェニルトリメトキシシラン198.0g、PGDM94.2g、水107.8g、硝酸60%水溶液14.5μLを混合、撹拌した。1週間熟成後エバポレータで溶剤置換を行い、メタノール、水を除去し、210gとした。さらにここにPGDMを290g加えた。
上記の溶液7.0g、トリアルコキシシランの加水分解生成物を含有する塗布液であるOCD T−12(製品名;東京応化工業株式会社製)39.7g、PGMEA33.3gを混合撹拌して、反射防止膜形成用組成物を得た。
下記の反射防止膜形成方法にしたがって反射防止膜を形成し、波長193nmにおける吸収の評価、ボイドの発生評価、およびエッチングレートの評価を行い、その結果を表1に示した。表1に示すように、吸光度、ボイド評価、エッチングレートとも非常に良好なものであった。
フェニルトリエトキシシラン48.0g、PGMEA10.4g、水21.6g、硝酸60%水溶液14.5μLを混合、撹拌した。24時間撹拌後エバポレータで溶剤置換を行い、エタノール、水を除去し、48gとした。さらにここにPGMEAを100g加えた。
上記の溶液5.0gとトリアルコキシシランの加水分解生成物を含有する塗布液であるOCD T−12(製品名;東京応化工業株式会社製)12.8g、PGMEA14.9gを混合撹拌して、反射防止膜形成用組成物を得た。
下記の反射防止膜形成方法にしたがって反射防止膜を形成し、波長193nmにおける吸収の評価、ボイドの発生評価、およびエッチングレートの評価を行い、その結果を表1に示した。表1に示すように、吸光度、ボイド評価、エッチングレートとも非常に良好なものであった。
フェニルトリエトキシシラン95.9g、PGDM20.6g、水43.1g、硝酸60%水溶液290μLを混合、撹拌した。24時間撹拌後エバポレータで溶剤置換を行い、エタノール、H2Oを除去し、81.0gとした。さらにここにPGDMを加え200gとして、塗布組成物を得た。
下記の反射防止膜形成方法にしたがって反射防止膜を形成したが、ストライエーションが発生し、良好な膜を形成することができなかった。
フェニルトリエトキシシラン7.2g、トリアルコキシシランの加水分解生成物を含有する塗布液であるOCD T−12(製品名;東京応化工業株式会社製)12.8gを混合し、3時間撹拌して、塗布組成物を得た。
下記の反射防止膜形成方法にしたがって反射防止膜を形成したが、ストライエーションが発生し、良好な膜を形成することができなかった。
トリアルコキシシランの加水分解生成物を含有する塗布液であるOCD T−12(製品名;東京応化工業株式会社製)を塗布液組成物とした。
下記の反射防止膜形成方法にしたがって反射防止膜を形成し、波長193nmにおける吸収の評価、ボイドの発生評価、およびエッチングレートの評価を行い、その結果を表1に示した。表1に示すように、吸光度が0であり、反射防止膜として使用できないものであった。
塗布組成物をスピンコート法によって、0.1μmのラインアンドスペース(L&S)を形成したシリコンウェーハ上に塗布し、ホットプレート上で大気中、80℃、1分間の加熱処理を行った。次いで150℃で1分間、さらに200℃で1分間の加熱処理を行い(乾燥処理)、膜厚350nmの被膜を形成した。
形成した膜に対して分光エリプソメトリーにより波長193nmにおける吸光度を測定した。
形成した被膜を断面SEMで、0.1μmのスペースでボイドの発生を観察し、発生しないものを○、発生したものを×とした。
上記実施例1、2及び比較例3で得られた被膜に対してドライエッチング処理を行い、エッチングレート評価を行った。
なお、ドライエッチング処理は以下の処理条件のようにして行った。
処理条件:酸化膜エッチャー(製品名「TCE7612−XX」;東京応化工業株式会社製)を用いて、出力400W、圧力300mTorr下、エッチング組成:CF4/CHF3/He=25/25/100(cc/min)の条件下において、30秒間のドライエッチング評価を行った。
Claims (7)
- (A)難揮発性光吸収化合物と、(B)シロキサンポリマーと、(C)溶剤とを含有してなり、
前記(A)難揮発性光吸収化合物が、フェニルアルコキシシランの加水分解物および/または部分縮合重合物であり、
前記(B)シロキサンポリマーがハイドロジェンシルセスキオキサンであり、
前記(A)難揮発性光吸収化合物と前記(B)シロキサンポリマーとの割合が30:70〜5:95である反射防止膜形成用組成物。 - 前記フェニルアルコキシシランがフェニルトリアルコキシシランである請求項1に記載の反射防止膜形成用組成物。
- 前記フェニルトリアルコキシシランが、フェニルトリメトキシシランおよびフェニルトリエトキシシランから選ばれる少なくとも1種であることを特徴とする請求項2に記載の反射防止膜形成用組成物。
- 前記(C)溶剤が少なくとも沸点が100〜300℃の範囲にある高沸点溶剤を含む請求項1から3のいずれか1項に記載の反射防止膜形成用組成物。
- 前記高沸点溶剤がプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテートである請求項4に記載の反射防止膜形成用組成物。
- 露光光によるレジスト膜内での光障害を低減させる反射防止膜であって、
請求項1から5のいずれか1項に記載の反射防止膜形成用組成物を用いて成膜化されたものである反射防止膜。 - 基板上に請求項1から5のいずれか1項に記載の反射防止膜形成用組成物を用いて下層膜を形成し、
前記下層膜の上にレジスト膜を形成し、
前記レジスト膜に選択的に光を照射し、必要に応じて加熱処理を行い、
前記照射後のレジスト膜を現像処理し、レジストパターンを得るレジストパターン形成方法。
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