JP4438988B2 - 放射性物質による汚染を除去するための電気化学的方法、そのシステム及び装置。 - Google Patents
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Description
本発明は、表面の放射性汚染物質を金属材料から除去し、除去した汚染物質を、簡便な放射性廃棄物処理及び廃棄に適する形で回収する方法に関する。具体的には、本発明は、表面の汚染物質を酸性溶液で溶解し、続いて溶解イオンを金属粒子に電気化学セルを使用して変換し、そして金属粒子を汚染除去システムから取り除く方法に関する。
化学的汚染除去方法は、核施設の作業者の放射線被爆を減らすことができる確立された方法となっている。この方法では、化学薬品を施設の冷却水回路の一部に注ぎ、これらの化学薬品が回路表面の放射性堆積物を溶解する。化学薬品及び放射性成分は循環冷却液からイオン交換によって取り除かれる。このようなプロセスの例は、「脱スケール技術」と題する米国特許第4705573号に開示されている。
近年、同じ一般原理が、核施設では利用できなくなった部品の処理に適用されている。これらの部品の汚染を除去することで、作業者の放射線被爆を減らすだけでなく、放射線レベルを減らすので、汚染除去された部品を放射性廃棄物の低レベル廃棄物として処理することができる。汚染除去方法によって放射能が所定レベルを下回った場合、これらの部品は非放射性であると見なすことができる。次に、これらの処理済み部品は他の核用途又は非核用途の部品として再使用されるか、又は再生することができる。この汚染除去処理は、DFD法(Decontamination for Decommissioning:デコミッショニングのための汚染除去)と呼ばれることがある。この種のプロセスの例は、「原子力プラント構成要素の汚染除去法」と題する米国特許第6147274号に開示されている。
既存のDFD法の大きな問題は、二次放射性廃棄物の処理が困難なことである。国によっては、放射性廃棄物埋設施設が無く、無制限に生成される全ての二次廃棄物を現場に保管しなければならない。二次放射性廃棄物を除去するためには、廃棄物を貯蔵容器安全性及び放射線遮蔽が保証された貯蔵施設に移送する必要がある。二次放射性廃棄物はまた、搬送及び埋設に適した形にする必要がある。このような一つの方法では、二次放射性廃棄物を固体モノリスに調整し、取り扱いが容易なドラムに保管する。いずれの国においても、生成される二次放射性廃棄物の安定性を最大化し、その容積を最小化することが必須である。
‘842特許に記載されている方法が大規模に試験されているが、この方法は原子炉に完全な工業的規模で適用されてはいない。実用化にいたらないのは、この方法が、過去に工業的に注目された、原子炉汚染除去作業の一部として設計されているに過ぎないためである。汚染除去作業は、核施設メンテナンスのために施設を停止している間に行われ、非常に短期間で行なわなければならない。実際、核施設におけるメンテナンスのための施設停止期間は今日非常に短いものとなったので、付属的な汚染除去溶液処理システムはおろか、格納するイオン交換セルを使用して汚染除去方法を実行するための時間が不十分である場合が多い。これらの時間的制約によって、電気的分離プロセスを高速で行わねばならず、それには大量の電力をイオン交換セルに加えることと、重くて高価な機器を要するので、商業的に魅力がない。
「Process For Decontaminating Radioactivity」と題する米国特許第4828759号に開示されている別の汚染除去方法では、酸性汚染除去溶液を使用して部品から放射性物質を取り除く。続いて、汚染物質及び固形不純物が、電気化学的手段を使用するイオン交換セルによる処理によって汚染除去溶液から取り除かれ、陰極の上に堆積する。‘842特許と同じように、‘759特許は放射性堆積物を陰極から取り除く方法、又は放射性廃棄物を廃棄用に処理する方法について言及していない。
本発明は放射性金属物の汚染を化学的に除去するシステム及び方法である。本発明の汚染除去システムは、固体放射性廃棄物質を金属微粒子の形で生成するだけであり、本発明の汚染除去システムに使用される全ての液体は再利用することができる。汚染金属物を酸性汚染除去溶液に浸漬し、この溶液により汚染物質の薄膜層を取り除く。次に、電気化学イオン交換を利用して汚染除去溶液から放射性成分を取り除く。
このようにして放射性汚染物質が汚染除去溶液から取り除かれる。汚染除去溶液が放射性物質を吸収した後、汚染除去溶液は浄化ループを通過する。汚染除去ループは、中央室、陽極室及び陰極室を有するイオン交換セルを含む。このループはフィルタも含み、このフィルタによって、汚染除去方法中に部品から放出される汚染除去溶液から固体物質を取り除く。
別の実施形態では、上述のイオン交換セルは陽イオン交換樹脂で満たされず、中央室を通過する汚染除去溶液に含まれる陽イオンは樹脂によって捕捉されない。本実施形態では、放射性金属陽イオンは電流によって汚染除去溶液からイオン透過膜を透過して陰極室に移動する。次に金属陽イオンは金属微粒子の形で陰極に堆積する。放射性陽イオンの全てが汚染除去溶液から取り除かれる訳ではないが、十分な量の汚染物質が取り除かれるので、イオン交換セルから流出する汚染除去溶液を再使用して他の部品の汚染除去を行なうことができる。
両方の実施形態において、陰極液を陰極全体に注ぎ、汚染金属粒子を陰極から取り除く。陰極液及び金属粒子は陰極室から流出して廃棄物回収容器に流入し、ここで金属粒子は溶液から析出して沈殿する。陰極液の放射性汚染物質が無くなった後、この溶液を再利用することができる。
陰極に堆積する放射性金属は、陰極室の溶液の酸性度を制御することにより、付着層ではなく、微粒子の形となる。一実施形態では、陰極室のpHレベルを約2.5〜5.0に維持することによって、陰極に金属微粒子が形成される。これらの微粒子は陰極全体に液体を注ぎ込むことによって陰極から容易に脱離させることができ、また十分に大きいので陰極液から容易に分離できる。上述のように、金属粒子は廃棄物回収容器の底に沈殿し、これにより溶液を容器の上部から取り出して再利用することができる。
次に、放射性イオン交換樹脂を従来法により処理する方法と同様に、水圧流によって金属粒子を廃棄物回収容器から別の位置に移動させる。本発明のこの特徴によって、装置から放射性汚染物質を取り除く実用的な方法が実現する。粘着性の金属堆積物が陰極に形成された場合、汚染物質を取り除く唯一の実用的な方法は、陰極を装置から物理的に取り外すことであるが、この操作は放射線の影響を受けることなく安全に行なうのが難しい。
電極から放射性金属廃棄物を取り除く本発明の方法は、米国特許第6147274号に記載されているような他のイオン交換セル汚染除去方法、並びに他のタイプの希酸性汚染除去方法にも適用することができる。
2H2O −−−> 4H+ + 4e−+ O2
又は、ギ酸が存在する場合は、
HCOOH −−−> 2H+ + 2e−+ CO2
Metal2+ + 2e− Metal
実施例1の結果は図1に示す電気化学イオン交換セルを使用して得られた。陰極はステンレス鋼プレートであり、陽極は酸化ルテニウムをコーティングしたチタンであった。陽イオン膜は、反応面積測定値が9×4.5cmのNafion324(デュポン社製)であった。中央室を80mlの水素形状の陽イオン交換樹脂で満たした。陽極室溶液は0.1Nギ酸であった。陰極液は、水酸化ナトリウムによってpH3に調整された10mMホウフッ化水素酸であった。ステンレス鋼を10mMのホウフッ化水素酸に溶解させた溶液と等価の模擬溶液を作製した。この溶液は、鉄(255ppm)、クロム(71ppm)及びニッケル(45ppm)を10mMのホウフッ化水素酸に含ませたものであり、この溶液を1時間当たり2,000mlの流速でセルの中央室を通過させた。合計容積が20リットルの溶液を通過させた。セルに印加した電圧は27ボルトであり、流れた電流は約1.2アンペアであった。
実施例2の結果は図2に示すイオン交換セルを使用して得られ、この場合、陰極室と中央室とを分割する膜は取り外され、中央室はイオン交換樹脂によって満たされていなかった。陰極室は中央室を通過する溶液と同じ溶液で満たされた。セルに流入する溶液として、実施例1と同じ溶液を使用した。1時間当たり2,000mlの同じ流速を使用し、合計1.5リットルの溶液を流した。陽極室を0.1Mのホウフッ化水素酸で満たした。セルに印加した電圧は5.6ボルトであり、流れた電流は約1.2アンペアであった。金属が陰極に堆積し、これをセルの外部で回収した。表2は実施例2の実験のマスバランスを示す。金属堆積の電流効率は約19%であった。
Claims (20)
- 放射性陽イオンを汚染除去溶液から取り除く方法であって、
汚染物質を前記汚染除去溶液に浸漬する工程と、
放射性陽イオンを含む前記汚染除去溶液を、電気化学イオン交換セルの中央室であって、陽極を有する陽極室から第1イオン交換膜により分離される中央室を通過させる工程と、
前記汚染除去溶液を再利用して前記浸漬工程で再使用する工程と、
陰極と陽極に電圧を印加する工程と、
前記放射性陽イオンを前記陰極に収集する工程と、
前記放射性陽イオンを放射性金属粒子として前記陰極に堆積させる工程と、
陰極液を陰極全体に注いで前記放射性金属粒子を脱離させる工程と、を含む方法。 - 前記汚染除去液を通過させる工程において、前記放射性陽イオンを前記中央室に満たされた陽イオン交換樹脂中に捕捉する工程をさらに含む、請求項1記載の取り除く方法。
- 前記脱離工程の後に、前記陰極液中の前記放射性金属粒子を沈殿タンクに沈殿させ、前記沈殿タンクで前記放射性金属粒子を前記陰極液から分離する工程と、
前記分離工程後に、前記陰極液を前記陰極室に再循環させる工程と、を含む、請求項1記載の取り除く方法。 - 前記収集工程において前記陰極に付着する前記金属粒子は水力輸送に適するサイズである、請求項1記載の取り除く方法。
- 前記分離工程において、前記放射性金属粒子を前記沈殿タンクから取り出すために前記放射性金属粒子を流動させる工程をさらに含む、請求項3記載の取り除く方法。
- 再利用工程を実施する前に、汚染除去溶液を前記中央室から流出させる工程をさらに含み、前記イオン交換セルは、前記中央室を前記陰極室から分離する第2イオン交換膜を含む、請求項1記載の取り除く方法。
- 再利用工程を実施する前に、前記汚染除去溶液を前記陰極室から流出させる工程をさらに含む、請求項1記載の取り除く方法。
- 前記汚染除去溶液は1リットル当たり50ミリモル未満の濃度の酸である、請求項1記載の取り除く方法。
- 前記酸はホウフッ化水素酸である、請求項8記載の取り除く方法。
- 放射性陽イオンを汚染除去溶液から取り除くシステムであって、
中央室、陽極を有する陽極室、陰極を有する陰極室、前記中央室を前記陽極室から分離する第1イオン交換膜を含む電気化学イオン交換セルと、
前記陰極と前記陽極に電圧を印加する電圧源と、
廃棄物回収容器と、
前記陰極室から前記廃棄物回収容器に流れて放射性金属粒子を前記陰極から前記廃棄物回収容器に移動させる陰極液と、を備え、
前記放射性陽イオン及び前記汚染除去溶液は前記中央室に流入し、前記放射性陽イオンは前記陰極に放射性金属粒子として堆積し、前記放射性金属粒子は前記陰極液を前記陰極全体に注ぐことによって前記陰極から取り除かれて前記廃棄物回収容器に回収されるシステム。 - 前記電気化学イオン交換セルの前記中央室に陽イオン交換樹脂材料をさらに備える、請求項10記載のシステム。
- 前記陽イオン交換樹脂は水素形状のスルホン酸系を含む、請求項11記載のシステム。
- 放射性金属粒子を前記汚染除去溶液から取り除くフィルタをさらに備える、請求項10記載のシステム。
- 前記フィルタは逆方向に通水することによりクリーニングされる、請求項13記載のシステム。
- クリーニング中に前記フィルタによって取り除かれる物質は放射性金属粒子である、請求項14記載のシステム。
- 前記汚染除去溶液が1リットル当たり50ミリモル未満の濃度の酸である請求項10記載のシステム。
- 放射性陽イオンを汚染除去溶液から取り除く装置であって、
前記汚染除去溶液を含む中央室と、陽極室と、陰極液を含む陰極室と、前記陰極室に取り付けられる陰極に接続される陰極リード及び前記陽極室に取り付けられる陽極に接続される陽極リードを有する電圧源と、前記中央室を前記陽極室から分離するイオン交換膜と、を有する電気化学イオン交換セル、及び
前記陰極室に流体連通により接続される廃棄物回収容器であって、この流体連通により前記陰極液が前記陰極室から前記廃棄物回収容器に流れるようになる廃棄物回収容器
を備え、
前記放射性陽イオンを含む前記汚染除去溶液は、前記電気化学イオン交換セルの前記中央室に流入し、前記放射性陽イオンは前記陰極室に移動し、放射性陽イオンは前記陰極に放射性金属粒子として堆積し、前記放射性金属粒子は前記陰極液を前記陰極全体に注ぐことによって前記陰極から取り除かれ、前記廃棄物回収容器に移動する装置。 - さらに、前記汚染除去溶液が、1リットル当たり50ミリモル未満の濃度の酸である請求項17記載の装置。
- さらに、放射性粒子を汚染除去溶液から取り除くフィルタを備える、請求項17記載の装置。
- さらに、前記電気化学イオン交換セルの前記中央室に陽イオン交換樹脂を備える、請求項17記載の装置。
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