JP4244579B2 - 平板積層型の固体酸化物形燃料電池 - Google Patents

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体酸化物形燃料電池に関し、詳しくは、セパレータの厚みを薄くして燃料電池スタックの薄型化を図った平板積層型の固体酸化物形燃料電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
酸化物イオン伝導体からなる固体電解質層を空気極層（酸化剤極層）と燃料極層との間に挟んだ積層構造を持つ固体電解質型燃料電池は、第三世代の発電用燃料電池として開発が進んでいる。固体電解質型燃料電池では、空気極側に酸素（空気）が、燃料極側には燃料ガス（Ｈ₂ 、ＣＯ等）が供給される。空気極と燃料極は、ガスが固体電解質との界面に到達することができるように、いずれも多孔質とされている。
【０００３】
空気極側に供給された酸素は、空気極層内の気孔を通って固体電解質層との界面近傍に到達し、この部分で、空気極から電子を受け取って酸化物イオン（Ｏ^2-）にイオン化される。この酸化物イオンは、燃料極の方向に向かって固体電解質層内を拡散移動する。燃料極との界面近傍に到達した酸化物イオンは、この部分で、燃料ガスと反応して反応生成物（Ｈ₂ Ｏ、ＣＯ₂ 等）を生じ、燃料極に電子を放出する。
【０００４】
燃料に水素を用いた場合の電極反応は次のようになる。
空気極： １／２ Ｏ₂ ＋ ２ｅ^- → Ｏ^2-
燃料極： Ｈ₂ ＋ Ｏ^2- → Ｈ₂ Ｏ＋２ｅ^-
全体 ： Ｈ₂ ＋ １／２ Ｏ₂ → Ｈ₂ Ｏ
【０００５】
固体電解質層は、酸化物イオンの移動媒体であると同時に、燃料ガスと空気を直接接触させないための隔壁としても機能するので、ガス不透過性の緻密な構造となっている。この固体電解質層は、酸化物イオン伝導性が高く、空気極側の酸化性雰囲気から燃料極側の還元性雰囲気までの条件下で化学的に安定で、熱衝撃に強い材料から構成する必要があり、かかる要件を満たす材料として、イットリアを添加した安定化ジルコニア（ＹＳＺ）が一般的に使用されている。
【０００６】
一方、電極である空気極（カソード）層と燃料極（アノード）層はいずれも電子伝導性の高い材料から構成する必要がある。空気極材料は、７００℃前後の高温の酸化性雰囲気中で化学的に安定でなければならないため、金属は不適当であり、電子伝導性を持つペロブスカイト型酸化物材料、具体的にはＬａＭｎＯ₃ もしくはＬａＣｏＯ₃ 、または、これらのＬａの一部をＳｒ、Ｃａ等に置換した固溶体が一般に使用されている。また、燃料極材料は、Ｎｉ、Ｃｏなどの金属、或いはＮｉ−ＹＳＺ、Ｃｏ−ＹＳＺなどのサーメットが一般的である。
【０００７】
固体酸化物型燃料電池には、１０００℃前後の高温で作動させる高温作動型のものと、７００℃前後の低温で作動させる低温作動型のものとがある。低温作動型の固体酸化物型燃料電池は、例えば電解質であるイットリアを添加した安定化ジルコニア（ＹＳＺ）の厚さを１０μｍ程度まで薄膜化して電解質の抵抗を低くし、低温でも燃料電池として発電するように改良された発電セルを使用する。
【０００８】
高温の固体酸化物型燃料電池では、セパレータには、例えばランタンクロマイト（ＬａＣｒＯ₃ ）等の電子伝導性を有するセラミックスが用いられるが、低温作動型の固体酸化物燃料電池では、ステンレス等の金属材料を使用することができる。
【０００９】
また、固体酸化物型燃料電池の構造には、円筒型、モノリス型、及び平板積層型の３種類が提案されている。それらの構造のうち、低温作動型の固体酸化物型燃料電池には、金属のセパレータを使用できることから、金属のセパレータに形状付与しやすい平板積層型の構造が適している。
【００１０】
平板積層型の固体電解質型燃料電池のスタックは、発電セル、集電体、セパレータを交互に積層した構造を持つ。一対のセパレータが発電セルを両面から挟んで、一方は空気極集電体を介して空気極と、他方は燃料極集電体を介して燃料極と接している。燃料集電体には、Ｎｉ基合金等のスポンジ状の多孔質体を使用することができ、空気極集電体には、Ａｇ基合金等の同じくスポンジ状の多孔質体を使用することができる。スポンジ状多孔質体は、集電機能、ガス透過機能、均一ガス拡散機能、クッション機能、熱膨脹差吸収機能等を兼ね備えるので、多機能の集電体材料として適している。
【００１１】
セパレータは、発電セル間を電気接続すると共に、発電セルに対してガスを供給する機能を有するもので、燃料ガスをセパレータ外周面から導入してセパレータの燃料極層に対向する面から吐出させる燃料通路と、酸化剤ガスをセパレータ外周面から導入してセパレータの酸化剤極層に対向する面から吐出させる酸化剤通路とをそれぞれ有している。
【００１２】
図４は燃料電池スタック１の一構成例を示し、固体電解質層２の両面に燃料極層３と空気極層４（酸化剤極層）を配した発電セル５と、燃料極層３の外側の燃料極集電体６と、空気極層４の外側の空気極集電体７（酸化剤極集電体）と、各集電体６、７の外側のセパレータ８をそれぞれ順番に積層した構造を有し、全体として円筒状を成す。
【００１３】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、このような平板積層型の固体酸化物形燃料電池で、特に低温作動型では、サイズ径が１５０ｍｍ程度の発電セル５に対し、セパレータ８として厚さ５ｍｍ程度の金属板（ステンレス等）を使用し、この厚さ５ｍｍ程の側面に、燃料ガスと酸化剤ガスを各々燃料通路および酸化剤通路に導入するための酸化剤ガス供給管９および燃料ガス供給管１０を各々相対向する形で連結した構造を有している。
尚、図中、符号１１は、各々ガス供給管より導入されたガスの吐出孔である。
【００１４】
ところが、このようなセパレータ構造は、以下のような問題を有していた。
すなわち、（１）上記のように、セパレータ８を厚さ５ｍｍといった肉厚の金属単板で作製すると、セパレータ自体の熱容量が大きくなって燃料電池起動時の応答性が悪くなる（即ち、昇温に長い時間を要する）といった問題、（２）単セル自体の重量が重くなり、積層スタック構造にすると燃料電池スタック１が大型化、大重量化する。
等の問題である。
【００１５】
特に、電池スタックを縦置きにして構成される場合が多い固体酸化物形燃料電池では、下方部に配置される発電セルが重圧により破損し易いこともあって、現状ではセル構成を過重に耐え得る積層数に制限せざるを得ないといった問題も有している。
【００１６】
小型化のためにはセパレータ８の肉厚を極力薄く（例えば、肉厚２ｍｍ程度）すれば良いが、上記したガス供給管の連結構造では、セパレータ８の薄肉化に伴ってパイプの径を細くしなければならず（上記例では、セパレータ８の肉厚に見合った外径３．２ｍｍ程のパイプが使用されている。）、あまりパイプ径を細くすると、ガスの供給不足や内部改質方式の燃料電池で生じ易い、原燃料（メタンや天然ガス）改質時のカーボン析出でパイプ詰まりを起こす危険性があり、よって、セパレータの肉厚を闇雲に薄くすることはできない。
【００１７】
本発明は、このような問題に鑑みて成されたもので、セパレータの厚みに左右されないガス供給管の連結機構とすることにより、燃料電池スタックの薄型化、軽量化を図った平板積層型の固体酸化物形燃料電池を提供することを目的としている。
【００１８】
【課題を解決するための手段】
すなわち、請求項１に記載の本発明は、固体電解質層の両面に燃料極層と酸化剤極層を配置して発電セルを構成し、当該発電セルを内部にガス流路を有するセパレータを介し多数積層して燃料電池スタックを構成し、前記セパレータから前記燃料極層および前記酸化剤極層に燃料ガスと酸化剤ガスを供給する平板積層型の固体酸化物形燃料電池において、前記セパレータの外周部に、前記ガス流路と連通し、外部からのガス供給管が接続される連結部を外方向に突設すると共に、積層方向に隣接する各連結部の位置がずれるように各セパレータを配置してスタック化されていることを特徴としている。
【００１９】
また、請求項２に記載の本発明は、請求項１に記載の平板積層型の固体酸化物形燃料電池において、前記各連結部が、連続的にずれるように前記各セパレータが配置されることを特徴としている。
【００２０】
また、請求項３に記載の本発明は、請求項１に記載の平板積層型の固体酸化物形燃料電池において、前記各連結部が、千鳥状にずれるように前記各セパレータが配置されることを特徴としている。
【００２１】
また、請求項４に記載の本発明は、請求項１または請求項２の何れかに記載の平板積層型の固体酸化物形燃料電池において、前記連結部に、前記ガス供給管が積層方向に接続されていることを特徴としている。
【００２３】
上記構成のように、ガス供給管と接続されるセパレータの連結部をセパレータの外側に突出（延出）させ、且つ、積層の際に隣接するセパレータ上下の連結部同士が重ならないように、各連結部の位置をセパレータの周方向にずらしながらスタック化することにより、セパレータの厚さに左右されることなく、ガスの供給に弊害を及ぼさない好適な外径のガス供給管を接続することができる。
よって、セパレータの薄型化が可能になり、燃料電池スタックの小型化、軽量化が実現でき、加えて、軽量化により、スタックの下方部に位置する電池セルへの重圧を軽減でき、加重による電池セルの破壊も防止できる。
尚、上下に位置する連結部は、セパレータの周方向に連続的にずらしても良いし、また、ガス供給管の接続方向によっては、千鳥状にずらすこともできる。
【００２４】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施形態を図１〜図３に基づいて説明する。尚、説明を簡略化するため、以下の説明において従来と共通する部分については同一の符号を用いた。
ここで、図１、図２は、本発明が適用されたセパレータの構造を示し、図３は図１のセパレータを用いて組み立てた平板積層型の固体酸化物形燃料電池の構造を示している。
【００２５】
本実施形態の燃料電池スタック１は、固体電解質層２の両面に燃料極層３と空気極層４（酸化剤層）を配した発電セル５、燃料極層３の外側に配した燃料集電体６、空気極層４の外側に配した空気極集電体７（酸化剤極集電体）、各集電体７の外側に配したセパレータ８で単セルを構成し、これを多数積層してスタック構造とした点は、図４に示すものと略同様であるが、セパレータ８とガス供給管の接続構造が図４とは相違しており、且つ、本実施形態では、セパレータ８の材料として、例えば、厚み２ｍｍの金属板（ステンレス等）を使用している。
【００２６】
即ち、図４では、円板状セパレータ８の肉厚を利用して、その側面部分に直接ガス供給管９、１０を接続する構造であるのに対し、図１に示す第１実施形態では、セパレータ８の外周部２カ所に酸化剤ガス供給管９と燃料ガス供給管１０が接続される連結部１４と連結部１５を各々外方向に矩形状に延出して、上記ガス供給管９、１０の接続がセパレータ８の肉厚に直接影響されない接続構造としている。
【００２７】
連結部１４は、酸化剤通路１２に連通されており、図１（ｂ）に示すように酸化剤ガスを導入するための酸化剤ガス供給管９の端部を連結部１４上面の連通孔１４ａに嵌合（例えば、ねじ込み式）することにより、酸化剤ガス供給管９が垂直方向に連結された状態で酸化剤通路１２に連通される。
外部から供給された酸化剤ガスは、酸化剤ガス供給管９から連結部１４の連通孔１４ａを介して酸化剤通路１２に導入され、通路末端部の酸化剤ガスの吐出孔１１ｂより吐出して対面する空気極集電体に供給されるようになっている。
【００２８】
一方、連結部１５は、燃料通路１３に連通されており、燃料ガスを導入するための燃料ガス供給管１０の端部を連結部１５上面の連通孔１５ａに嵌合（例えば、ねじ込み式）することにより垂直方向に連結される。
外部からの燃料ガスは、燃料ガス供給管１０から連結部１５の連通孔１５ａを介して燃料通路１３に導入され、通路末端の燃料ガスの吐出孔１１ａより吐出して対面する燃料極集電体に供給されるようになっている。
【００２９】
ここで、酸化剤通路１２および燃料通路１３は何れもセパレータ８の内部に形成されており、燃料ガスの吐出孔１１ａは、図１（ａ）の表面側に開口し、一方、酸化剤ガスの吐出孔１１ｂは、図１（ａ）の裏面側に開口しているものとする。尚、上記接続構造では、セパレータ８の厚みが２ｍｍ程度あれば、各連結部１４、１５の厚みもセパレータ８と同じ厚みにすることができる。
【００３０】
次に、図２に示す第２実施形態は、各々酸化剤ガス供給管９および燃料ガス供給管１０を積層方向と水平に接続する構造である。
【００３１】
本第２実施形態では、各連結部１４、１５の上面部に継ぎ手１４ｂ、１５ｂを設けており、各ガス供給管９、１０は、この継ぎ手１４ｂ、１５ｂの外側面に設けた連通孔１４ａ、１５ａに連結（例えば、ねじ込み式）される構造であり、よって、継ぎ手１４ｂ、１５ｂは接続される各ガス供給管の外径に見合った厚みを有する。
従って、外部からの酸化剤ガスは、酸化剤ガス供給管９から継ぎ手１４ｂの連通孔１４ａを介して酸化剤通路１２に導入され、通路末端部の酸化剤ガスの吐出孔１１ｂより吐出して対面する空気極集電体に供給される。
【００３２】
一方、外部からの燃料ガスは、燃料ガス供給管１０から継ぎ手１５ｂの連通孔１５ａを介して燃料通路１３に導入され、通路末端部の燃料ガスの吐出孔１１ａより吐出して対面する燃料極集電体に供給される。
【００３３】
図３は平板積層型の固体酸化物形燃料電池２０の内部構造を示しており、本実施形態では、図１に示したセパレータ８を介して多数の単セルを積層して構成した円筒型の電池スタック１を備えている。
【００３４】
図３（ｂ）に示すように、積層方向に隣接する各連結部１４、１５の位置が連続的に周方向にずれるようにセパレータ８を配置してスタック化されている。
燃料電池スタック１の周上に突設した、各々連結部から積層方向（縦方向）に各燃料ガス供給管１０および酸化剤ガス供給管９が接続され、そして、図３（ａ）に示すように、垂直方向に平行して延びるこれら多数の燃料ガス供給管１０および酸化剤ガス供給管９は、それぞれ電池上部に配設された燃料用ディストリビュータ１７および酸化剤用ディストリビュータ１６の側部に一列円弧状に接続されて、外部からの燃料ガスや酸化剤ガスが、一旦、燃料用ディストリビュータ１７や空気用ディストリビュータ１６に導入され、ここで多数に分岐されて、各々燃料ガス供給管１０や酸化剤ガス供給管９を通して各々のセパレータ８に供給されるようになっている。
尚、図３中、符号１９は多数積層された単セルを一括して積層方向に支持・固定するための押さえ板である。
【００３５】
このように、本発明では、図１、図２に示したように、ガス供給管９、１０と接続されるセパレータ８の連結部１４、１５をセパレータ８の外側に延出させた構造とし、且つ、図３に示したように、積層された上下セパレータ８の連結部同士が重ならないように、連結部１４、１５の位置をセパレータ８の周方向にずらしながらスタック化することにより、セパレータ８の厚さ（２ｍｍ）に左右されない好適な外径（３．２ｍｍ）のガス供給管９、１０を接続することができる。
【００３６】
このように、セパレータ８の厚みをガス供給管９、１０の外径より薄くすることができれば、セパレータ８の薄型化による燃料電池スタック１の小型化、軽量化が実現できる。加えて、軽量化により、スタックの下方部に位置する電池セルへの重圧を軽減でき、加重による発電セル５の破損も防止できる。これにより、従来に比べて積層可能な電池スタックの数を増加することができ、その分、高起電力発電が実現できるようになる。また、小型化、軽量化に伴って、図３に示した押さえ板１９のように燃料電池スタック１の支持構造も簡略化できる。
【００３７】
また、図示しないが、係る固体酸化物形燃料電池２０は、また、図２に示したセパレータ８を用いて構成することができる。この構成では、積層方向に隣接する各連結部１４、１５の位置が周方向に千鳥状にずれるようにセパレータ８を配置することができる。
【００３８】
そして、燃料電池スタック１の周上に突設した、各々連結部１４、１５から積層方向と垂直（横方向）に各ガス供給管９、１０が接続され、平行２列状態で延びるこれら多数のガス供給管９、１０は、それぞれ積層方向に延在して配設される燃料用ディストリビュータ（酸化剤用ディストリビュータ）の側部に千鳥状に接続されることになる。
この場合も、上記同様、各連結部１４、１５の継ぎ手１４ｂ、１５ｂには、セパレータ８の厚さ（２ｍｍ）に左右されない、好適な外径（３．２ｍｍ）のガス供給管９、１０を接続することができ、よって、セパレータ８の薄型化が可能となる。尚、図２のセパレータでは、上下で隣接する各連結部の位置が周方向に連続的にずれるようにセパレータ８を配置することもできる。
【００３９】
以上、本実施形態では、金属単板によるセパレータ８を示したが、これに限らず、上記したガス吐出孔１１ａを有する金属製薄板とガス吐出孔１１ｂを有する金属製薄板を間に各ガス通路を形成するための凸凹状に加工した金属製薄板を介在して積層した、より軽量化されたセパレータ８を用いることもできる。
【００４０】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば、ガス供給管と接続されるセパレータの連結部をセパレータの外側に突出させ、且つ、積層した際に隣接する上下セパレータの連結部同士が重ならないように、連結部の位置をセパレータの周方向にずらしながらスタック化することにより、セパレータの厚さに左右されない、好適な外径のガス供給管を接続することができる。
よって、セパレータの薄型化が可能になり、燃料電池スタックの小型化、軽量化が実現できる。加えて、軽量化により、スタックの下方部に位置する電池セルへの重圧を軽減でき、加重による発電セルの破壊も防止できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明が適用されたセパレータの構造を示す図で、（ａ）は平面図、（ｂ）は正面図である。
【図２】本発明が適用された図１と別のセパレータの構造を示す図で、（ａ）は平面図、（ｂ）は正面図である。
【図３】図１のセパレータを用いて組み立てた平板積層型の固体酸化物形燃料電池を示す図で、（ａ）は平面図、（ｂ）は正断面図である。
【図４】燃料電池スタック１の一構成例を示す分解斜視図である。
【符号の説明】
１ 燃料電池スタック
２ 固体電解質層
３ 燃料極層
４ 酸化剤極層（空気極層）
５ 発電セル
８ セパレータ
９、１０ ガス供給管（酸化剤ガス供給管、燃料ガス供給管）
１２、１３ ガス流路（酸化剤通路、燃料通路）
１４、１５ 連結部
２０ 固体酸化物形燃料電池

Claims (4)

1. 固体電解質層の両面に燃料極層と酸化剤極層を配置して発電セルを構成し、当該発電セルを内部にガス流路を有するセパレータを介し多数積層して燃料電池スタックを構成し、前記セパレータから前記燃料極層および前記酸化剤極層に燃料ガスと酸化剤ガスを供給する平板積層型の固体酸化物形燃料電池において、
   前記セパレータの外周部に、前記ガス流路と連通し、外部からのガス供給管が接続される連結部を外方向に突設すると共に、積層方向に隣接する各連結部の位置がずれるように各セパレータを配置してスタック化されていることを特徴とする平板積層型の固体酸化物形燃料電池。
2. 前記各連結部が、連続的にずれるように前記各セパレータが配置されることを特徴とする請求項１に記載の平板積層型の固体酸化物形燃料電池。
3. 前記各連結部が、千鳥状にずれるように前記各セパレータが配置されることを特徴とする請求項１に記載の平板積層型の固体酸化物形燃料電池。
4. 前記連結部に、前記ガス供給管が積層方向に接続されて成る請求項１または請求項２の何れかに記載の平板積層型の固体酸化物形燃料電池。

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