JP4224399B2 - 改良された特性の組み合わせを有するabs組成物 - Google Patents
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Description
A)少なくとも1種のビニルモノマーを、好ましくはスチレンとアクリロニトリル(この スチレン及び/又はアクリロニトリルは全面的に又は部分的にα−メチルスチレン、 メタクリル酸メチル又はN−フェニルマレイミドによって置き換えることができる) を、特に好ましくはスチレンとアクリロニトリルを、重量比90:10〜50:50 で、ラテックスの形態で存在しガラス転移温度が0℃未満である少なくとも1種のゴ ムa)の存在下で、好ましくはラテックスの形態で存在する、ブタジエンゴム特に好 ましくはポリブタジエンの存在下で、少なくとも1種のペルオキソ二硫酸塩化合物を 開始剤として使用して、フリーラジカル乳化重合させることによって製造される、少 なくとも1種のグラフトゴム、
B)少なくとも1種のビニルモノマーを、好ましくはスチレンとアクリロニトリル(この スチレン及び/又はアクリロニトリルは全面的に又は部分的にα−メチルスチレン、 メタクリル酸メチル又はN−フェニルマレイミドによって置き換えることができる) を、特に好ましくはスチレンとアクリロニトリルを、重量比90:10〜50:50 で、ラテックスの形態で存在しガラス転移温度が0℃未満である少なくとも1種のゴ ムb)の存在下で、好ましくはラテックスの形態で存在する、ブタジエンゴム特に好 ましくはポリブタジエンの存在下で、少なくとも1種のレドックス系を開始剤として 使用して、フリーラジカル乳化重合させることによって製造される、少なくとも1種 のグラフトゴム、並びに
C)スチレンとアクリロニトリルを、重量比90:10〜50:50で、ゴムの存在下で 、溶液、バルク又は懸濁重合させることによって得ることができる少なくとも1種の グラフトポリマーであって、スチレン及び/又はアクリロニトリルは、全面的に又は 部分的にα−メチルスチレン、メタクリル酸メチル又はN−フェニルマレイミドによ って置き換えることができ、ゴムは0〜50重量%の追加のビニルモノマーを共重合 体の形態で含有し、そして使用されたグラフトモノマーの使用されたゴムに対する比 が50:50〜97:3、好ましくは70:30〜95:5である、グラフトポリマ ー
を含む組成物を提供する。
Aは、単結合、C1〜C5アルキレン、C2〜C5アルキリデン、C5〜C6シクロア ルキリデン、−O−、−S−、−SO−、SO2−又は−CO−を表わし、
R5及びR6は、互いに独立して、水素、メチル又はハロゲン、特に水素、メチル、塩 素又は臭素を表わし、
R1及びR2は、互いに独立して、水素、ハロゲン好ましくは塩素又は臭素、C1〜C 8アルキル好ましくはメチル、エチル、C5〜C6シクロアルキル好ましくはシク ロヘキシル、C6〜C10アリール好ましくはフェニル、又はC7〜C12アラル キル好ましくはフェニル−C1〜C4−アルキル、特にベンジルを表わし、
mは、4〜7の整数で、好ましくは4又は5であり、
nは、0又は1であり、
R3及びR4は、各Xに対して個別に選択することができ、互いに独立して、水素又は C1〜C6アルキルを表し、
Xは、炭素を意味する)
を有するジフェノール類を、炭酸ハライド類、好ましくはホスゲンと、及び/又は芳香族ジカルボン酸ジハライド類、ベンゼンジカルボン酸ジハライド類と界面重縮合によって反応させるか、又はホスゲンと均一相重縮合(いわゆるピリジン法)によって反応させることにより製造することができ、上記の場合、分子量は適量の公知の連鎖停止剤によって公知の方法で調節できる。
4,4’−ジアミノ異性体70〜99モル%
2,4’−ジアミノ異性体1〜30モル%
2,2’−ジアミノ異性体0〜2モル%、及び
場合によっては、テクニカルグレードのジアミノジフェニルメタンの水素化によって得られる、対応するより高縮合のジアミンから成るジアミノジシクロヘキシルメタンの位置異性体の混合物を使用することもできる。イソフタル酸は、テレフタル酸で30%の量まで置換することができる。
使用成分
A)開始剤としてペルオキソ二硫酸塩化合物を使用して製造されたグラフトゴム
A1)平均粒子径d50が244nm(196nm及び291nmに粒子サイズのピー ク)であり、ゲル含量が66重量%である、2峯型のポリブタジエンラテックス70 重量部(固形物として計算)を、水で、約20重量%の固形物含量に調整する。次い でラテックスを59℃ に加熱して、K2S2O8(水に溶解)0.45重量部を加 える。次いで、単量体の混合物(スチレン:アクリロニトリルの重量比=73:27 )30重量部、t−ドデシルメルカプタン0.08重量部及びアルカリ性にした水
に溶解した樹脂酸混合物のナトリウム塩(Dresinate(登録商標)731, A bieta Chemie GmbH,Gersthofen)1.0重量部 を、6時間以内の時間をかけて、平行して添加する。
A2)A1)で記載した手法を繰り返すが、その際、A1)記載のポリブタジエンラテッ クス60重量部(固形物として計算)、単量体の混合物(スチレン:アクリロニトリ ルの重量比=73:27)40重量部及びt−ドデシルメルカプタン0.12重量部 を使用する。他の量(K2S2O8、樹脂酸混合物のナトリウム塩)並びに反応及び 加工条件は同一のままである。
B)レドックス開始剤系を使用して製造されたグラフトゴム
B1)平均粒子径d50が355nm(291nm及び415nmに粒子サイズのピーク )であり、ゲル含量が65重量%である、2峯型のポリブタジエンラテックス60重 量部(固形物として計算)を、水で、約20重量%の固形物含量に調整する。次いで 混合物を75℃に加熱して、t−ブチルヒドロペルオキシド0.26重量部及びアス コルビン酸ナトリウム0.22重量部を、8時間以内の時間をかけて平行して、4時 間以内の時間をかける単量体の混合物(スチレン:アクリロニトリルの重量比=73 :27)40重量部と一緒に添加する。温度は、最初の4時間は75℃に維持し次い で80℃に上昇させる。
B2)B1)で記載した手順を繰り返すが、その際、平均粒子径d50が298nm(粒 子サイズのピークは196nm、291nm及び415nm)でありゲル含量が66 重量%である3峯型ポリブタジエンラテックス60重量部(固形物として計算)を使 用する。他の量(モノマー、開始剤、乳化剤)並びに反応及び加工条件は同一のまま である。
C)溶液、バルク又は懸濁重合で製造されたグラフトゴム
C1)バルクABS Magnum3504(Dow Chemical Europe S.A. Horgen, Switzerland)。
成形用組成物の試験
上記のポリマー成分を、密閉式混練機中で、表1に記載した割合で、エチレンジアミンビスステアリルアミド2重量部、及びシリコーンオイル0.1重量部と共に混合し、一旦ペレット化し、試験片及び平坦なシートに加工する(表面及び隠蔽率(contrast ratio)の評価のため、寸法:60×40×2mm)。
以下のデータを測定する。
ISO180/1Aに記載された、ノッチ付試験片の室温での 衝撃強度(ak(RT))(単位:kj/m2)、
反射角20°における、DIN67530に記載された表面光沢(反射計値)、
ASTM 標準 D 1925 (光源:C、オブザーバー:2°、測定孔:大面積値(large area value))に記載された、式:YI=(128X−106Z)/Y(式中、X,Y,Zは、DIN5033による色座標を表す)による黄色度(YI)、
ある試料を黒色を背景とした場合と白色を背景とした場合で測定することによって得られ、そして次の式:
CR=Y(黒色の背景に対する)/Y(白色の背景に対する)×100
[式中、Yは、CIElab色空間からの、光源D65及び10°のオブザーバー(DIN5033、Ulbricht球(sphere)参照)を用いての標準3刺激値値である])で表現される、材料の不透明性の尺度としての隠蔽度(CR)。測定は、Dataflash SF 600 プラス CT 分光光度計を使用して行った。
表2から、本発明による成形用組成物は、不透明性の値及び黄色度が(YI)値が明白にに低減していることは明らかである。一方、例えばノッチ付試験片の衝撃強度又は溶融加工性のような他の重要な物性は、これもまた改良されているか、又は低下していない。
1.A)少なくとも1種のビニルモノマーを、ラテックスの形態で存在しガラス転移温度
が0℃未満である少なくとも1種のゴムa)の存在下で、少なくとも1種のペル
オキソ二硫酸塩化合物を開始剤として使用して、フリーラジカル乳化重合させ
ることによって製造される、少なくとも1種のグラフトゴム、
B)少なくとも1種のビニルモノマーを、ラテックスの形態で存在しガラス転移温度
が0℃未満である少なくとも1種のゴムb)の存在下で、少なくとも1種のレド
ックス系を開始剤として使用して、フリーラジカル乳化重合させることによっ
て製造される、少なくとも1種のグラフトゴム、
C)スチレンとアクリロニトリルを、重量比90:10〜50:50で、ゴムの存在
下で、溶液、バルク又は懸濁重合させることによって得ることができる少なくと
も1種のグラフトポリマーであって、スチレン及び/又はアクリロニトリルは、
全面的に又は部分的にα−メチルスチレン、メタクリル酸メチル又はN−フェニ
ルマレイミドによって置き換えることができ、ゴムは0〜50重量%の追加のビ
ニルモノマーを共重合体の形態で含有し、そして使用されたグラフトモノマーの
使用されたゴムに対する重量比が50:50〜97:3である、グラフトポリマ
ー
を含む組成物。
2.ゴムを含有しない、成分D)としての熱可塑性ビニルポリマー及び/又はビニルモノマーから合成されていない熱可塑性樹脂を更に含む、上記1に記載の組成物。
3.ビニルモノマーから合成されていない熱可塑性樹脂として、芳香族ポリカーボネート、芳香族ポリエステルカーボネート、ポリエステル、ポリアミド又はそれらの混合物から選ばれる樹脂を含む、上記2に記載の組成物。
4.1〜50重量部のA)とB)及び50〜99重量部のC)を含む、上記1〜3のいずれかに記載の組成物。
5.2.5〜45重量部のA)とB)及び55〜97.5重量部のC)を含む、上記1〜4のいずれかに記載の組成物。
6.A)スチレンとアクリロニトリルを、重量比90:10〜50:50で、ラテックス
の形態で存在する少くとも1種のブタジエンゴムの存在下で、少なくとも1種のペ
ルオキソ二硫酸塩化合物を開始剤として使用して、フリーラジカル乳化重合させる
ことによって製造され、スチレン及び/又はアクリロニトリルは、全面的に又は部
分的にα−メチルスチレン、メタクリル酸メチル又はN−フェニルマレイミドに
よって置き換えることができる、少なくとも1種のグラフトゴム、
B)スチレンとアクリロニトリルを、重量比90:10〜50:50で、ラテックスの
形態で存在する少くとも1種のブタジエンゴムの存在下で、少なくとも1種のレド
ックス系を開始剤として使用して、フリーラジカル乳化重合させることによって製
造され、スチレン及び/又はアクリロニトリルは、全面的に又は部分的にα−メチ
ルスチレン、メタクリル酸メチル又はN−フェニルマレイミドによって置き換える
ことができる、少なくとも1種のグラフトゴム、
C)スチレンとアクリロニトリルを、重量比90:10〜50:50で、ゴムの存在下
で、溶液、バルク又は懸濁重合させることによって得ることができる少なくとも1
種のグラフトポリマーであって、スチレン及び/又はアクリロニトリルは、全面的
に又は部分的にα−メチルスチレン、メタクリル酸メチル又はN−フェニルマレイ
ミドによって置き換えることができ、ゴムは、0〜50重量%の共重合した他のビ
ニルモノマーを含有し、そして使用されたグラフトモノマーの使用されたゴムに対
する重量比が70:30〜95:5である、グラフトポリマー、及び、場合によっ
ては、
D)スチレンとアクリロニトリルを、重量比90:10〜50:50で、重合させるこ
とによって得られる、少なくとも1種の熱可塑性でありゴムを含有しないポリマー
であって、スチレン及び/又はアクリロニトリルは、全面的に又は部分的にα−メ
チルスチレン、メタクリル酸メチル又はN−フェニルマレイミドによって置き換え
ることができる、ポリマー
を含む上記1に記載の組成物。
7.成分B)が、レドックス系を用いる開始反応によって製造され、酸化剤が、過酸化ジ−t−ブチル、クメンヒドロペルオキシド、ジシクロヘキシルペルカーボネート、t−ブチルヒドロペルオキシド、過酸化p−メタン、H2O2又はそれらの混合物の群から選ばれ、そして、還元剤が、スルフィン酸の塩、亜硫酸の塩、亜二チオン酸ナトリウム、亜硫酸ナトリウム、次亜硫酸ナトリウム、亜硫酸水素ナトリウム、アスコルビン酸及びその塩、ホルムアルデヒドスルフォキシル酸ナトリウム、モノ−及びジ−ヒドロキシアセトン、砂糖、グルコース、デキストロース、鉄(II)塩、スズ(II)塩及びチタン(II)塩又はそれらの混合物から成る群から選ばれる、上記1〜6のいずれかに記載の組成物。8.グラフトゴムA)及びB)が、それぞれ、1峰型の粒子サイズ分布を有するゴムラテックスを使用して製造される、上記1〜7のいずれかに記載の組成物。
9.グラフトゴムA)及びB)が、それぞれ、2峰型の粒子サイズ分布を有するゴムラテックスを使用して製造される、上記1〜7のいずれかに記載の組成物。
10.グラフトゴムA)が、1峰型の粒子サイズ分布を有するゴムラテックスを使用して
製造され、そしてグラフトゴムB)が、2峰型の粒子サイズ分布を有するゴムラテックスを使用して製造される、上記1〜7のいずれかに記載の組成物。
11.グラフトゴムA)が、1峰型の粒子サイズ分布を有するゴムラテックスを使用して製造され、そしてグラフトゴムB)が、3峰型の粒子サイズ分布を有するゴムラテックスを使用して製造される、上記1〜7のいずれかに記載の組成物。
12.グラフトゴムA)が、2峰型の粒子サイズ分布を有するゴムラテックスを使用して製造され、そしてグラフトゴムB)が、3峰型の粒子サイズ分布を有するゴムラテックスを使用して製造される、上記1〜7のいずれかに記載の組成物。
13.グラフトゴムA)が、2峰型の粒子サイズ分布を有するゴムラテックスを使用して製造され、そしてグラフトゴムB)が、1峰型の粒子サイズ分布を有するゴムラテックスを使用して製造される、上記1〜7のいずれかに記載の組成物。
14.グラフトゴムA)及びB)が、平均粒子径(d50)が50〜600nmであるゴムラテックスを使用して製造されることを特徴とする、上記1〜13のいずれかに記載の組成物。
15.グラフトゴムA)及びB)が、平均粒子径(d50)が100〜500nmであるゴムラテックスを使用して製造されることを特徴とする、上記1〜14のいずれかに記載の組成物。
16.グラフトゴムA)を製造するために使用されるゴムラテックスの平均粒子径(d50)が、グラフトゴムB)を製造するために使用されるゴムラテックスの平均粒子径(d50)より小さいことを特徴とする、上記14又は15に記載の組成物。
17.成分C)のゴムは、平均粒子径が100nm〜10,000nmである、上記1〜16のいずれかに記載の組成物。
18.成分C)のゴムは、平均粒子径が200nm〜5,000nmである、上記1〜17のいずれかに記載の組成物。
19.成分C)のゴムは、平均粒子径が400nm〜2,000nmである、上記1〜18のいずれかに記載の組成物。
20.A)少なくとも1種のビニルモノマーを、ラテックスの形態で存在しガラス転移温
度が0℃未満である少なくとも1種のゴムa)の存在下で、少なくとも1種のペ
ルオキソ二硫酸塩化合物を開始剤として使用して、フリーラジカル乳化重合させ
ることによって製造される、少なくとも1種のグラフトゴム、
B)少なくとも1種のビニルモノマーを、ラテックスの形態で存在しガラス転移温度
が0℃未満である少なくとも1種のゴムb)の存在下で、少なくとも1種のレド
ックス系を開始剤として使用して、フリーラジカル乳化重合させることによって
製造される、少なくとも1種のグラフトゴム、
C)スチレンとアクリロニトリルを、重量比90:10〜50:50で、ゴムの存在
下で、溶液、バルク又は懸濁重合させることによって得ることができる少なくと
も1種のグラフトポリマーであって、スチレン及び/又はアクリロニトリルは、
全面的に又は部分的にα−メチルスチレン、メタクリル酸メチル又はN−フェニ
ルマレイミドによって置き換えることができ、ゴムは0〜50重量%の追加のビ
ニルモノマーを共重合体の形態で含有し、そして使用されたグラフトモノマーの
使用されたゴムに対する重量比が50:50〜97:3である、グラフトポリマ
ー、
及び、場合によっては、追加の構成成分を混合し配合することを特徴とする、
組成物の製造方法。
21.上記1〜19のいずれかに記載の組成物の、成形品の製造のための使用。
22.上記1〜19のいずれかに記載の組成物から得ることができる成形品。
Claims (3)
- A)少なくとも1種のビニルモノマーを、ラテックスの形態で存在しガラス転移温度
が0℃未満である少なくとも1種のゴムa)の存在下で、少なくとも1種のペル
オキソ二硫酸塩化合物を開始剤として使用して、フリーラジカル乳化重合させる
ことによって製造される、少なくとも1種のグラフトゴム、
B)少なくとも1種のビニルモノマーを、ラテックスの形態で存在しガラス転移温度
が0℃未満である少なくとも1種のゴムb)の存在下で、少なくとも1種のレド
ックス系を開始剤として使用して、フリーラジカル乳化重合させることによって
製造される、少なくとも1種のグラフトゴム、
C)スチレンとアクリロニトリルを、重量比90:10〜50:50で、ゴムの存在
下で、溶液、バルク又は懸濁重合させることによって得ることができる少なくと
も1種のグラフトポリマーであって、スチレン及び/又はアクリロニトリルは、
全面的に又は部分的にα−メチルスチレン、メタクリル酸メチル又はN−フェニ
ルマレイミドによって置き換えることができ、ゴムは0〜50重量%の追加のビ
ニルモノマーを共重合体の形態で含有し、そして使用されたグラフトモノマーの
使用されたゴムに対する重量比が50:50〜97:3である、グラフトポリマ
ー
を含み、こゝでグラフトゴムA)およびB)を合計で1〜50重量部、グラフトポリマーC)を50〜99重量部含んでなる組成物。 - ビニルモノマーから合成されていない熱可塑性樹脂として、芳香族ポリカーボネート、芳香族ポリエステルカーボネート、ポリエステル、ポリアミド又はそれらの混合物から選ばれる樹脂を含む、請求項1に記載の組成物。
- A)少なくとも1種のビニルモノマーを、ラテックスの形態で存在しガラス転移温度
が0℃未満である少なくとも1種のゴムa)の存在下で、少なくとも1種のペル
オキソ二硫酸塩化合物を開始剤として使用して、フリーラジカル乳化重合させる
ことによって製造される、少なくとも1種のグラフトゴム、
B)少なくとも1種のビニルモノマーを、ラテックスの形態で存在しガラス転移温度
が0℃未満である少なくとも1種のゴムb)の存在下で、少なくとも1種のレド
ックス系を開始剤として使用して、フリーラジカル乳化重合させることによって
製造される、少なくとも1種のグラフトゴム、
C)スチレンとアクリロニトリルを、重量比90:10〜50:50で、ゴムの存在
下で、溶液、バルク又は懸濁重合させることによって得ることができる少なくと
も1種のグラフトポリマーであって、スチレン及び/又はアクリロニトリルは、
全面的に又は部分的にα−メチルスチレン、メタクリル酸メチル又はN−フェニ
ルマレイミドによって置き換えることができ、ゴムは0〜50重量%の追加のビ
ニルモノマーを共重合体の形態で含有し、そして使用されたグラフトモノマーの
使用されたゴムに対する重量比が50:50〜97:3である、グラフトポリマ
ー
を、グラフトゴムA)およびB)を合計で1〜50重量部、グラフトポリマーC)を50〜99重量部の割合で配合し、及び、場合によっては、追加の構成成分を混合し配合することを特徴とする、
組成物の製造方法。
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