JP4001114B2 - 水素分離装置および燃料電池 - Google Patents

Description

本発明は、水素分離装置や水素分離機能を備える燃料電池に関する。

近年、水素と酸素の供給を受けて発電を行う燃料電池がエネルギ源として注目されている。燃料電池に供給する水素は、例えば、炭化水素系の原料を改質して得られる改質ガスから水素分離装置によって水素を抽出することによって得ることができる。水素分離装置としては、例えば、下記特許文献１に記載の水素分離装置を用いることができる。

特許文献１に記載の水素分離装置は、改質ガスから選択的に水素を透過する性質を有する水素分離膜を利用して水素を抽出している。水素分離膜は、バナジウムを基材として、両面にパラジウム被膜を形成する構成となっている。バナジウムはパラジウムよりプロトンまたは水素原子の透過速度が速く、安いという利点があるが、水素分子をプロトン等に分離する能力が低いという欠点がある。しかし、水素分子をプロトンに分離する能力が高いパラジウムの薄膜をバナジウムの両面に形成することで、水素透過性能を向上させることができるからである。

従来の水素分離装置は、特許文献１に記載の製造方法のように、予め、バナジウム基材にパラジウム被膜を形成した水素分離膜を製造した上で、水素分離膜に流路プレートや天板などの部材を積層状に接合することで製造していた。

特開２００３−９５６１７号公報

しかし、従来の水素分離装置は、パラジウム被膜がバナジウム基材全体に形成されていたため、水素分離膜と他の部材との接合面にパラジウム被膜が介在してしまい、各部材の接合強度を向上させることが困難であった。このような課題は、水素分離装置に限らず、水素分離膜を備え、積層構造を採る燃料電池においても同様の課題であった。

本発明は、このような課題に鑑みてなされたものであり、水素分離装置や水素分離機能を備える燃料電池において、これらを構成する各部材の接合強度の向上を図ると共に、従来よりも簡易な方法でこれらを製造可能とする技術を提供することを目的とする。

上記課題を解決するため、本発明の水素分離装置を次のような構成とした。すなわち、水素を含有する水素含有ガスから水素の抽出を行う水素分離装置であって、
第１の面から供給された水素含有ガスから水素を選択的に第２の面に透過する薄板状の水素透過性部材と、
前記水素透過性部材の第１の面に配設され、前記水素含有ガスが通過する水素含有ガス流路を、前記水素透過性部材と共に形成する薄板状の第１の流路部材と
前記水素透過性部材の第２の面に配設され、前記水素透過性部材を透過した水素が通過する水素流路を、前記水素透過性部材と共に形成する薄板状の第２の流路部材と、を備え、
前記水素透過性部材と各流路部材とを積層することにより形成される前記水素含有ガス流路と前記水素流路の少なくとも一方の露出された内面のみにパラジウム含有金属の被膜を有することを要旨とする。

流路の露出された内面のみにパラジウム含有金属の被膜を有するとは、水素透過性部材と各流路部材との接合部分にはパラジウム含有金属の被膜が存在せず、流路内の内面にのみパラジウム含有金属の被膜が存在することを意味する。

このような構成の水素分離装置によれば、水素透過性部材の表面全体にパラジウム含有金属の被膜を形成する必要がないため、各部材の接合強度を向上させることができる。また、水素含有ガス流路や水素流路の内面にはパラジウム含有金属の被膜が形成されているため、水素透過性部材の表面全体にパラジウム含有金属の被膜を形成しなくとも水素透過性能を確保することができる。

なお、水素透過性部材としては、例えば、ＶＡ族金属であるバナジウムや、タンタル、ニオブなどを薄板状に形成した部材を用いることができる。また、パラジウム含有金属としては、例えば、パラジウムやパラジウム合金などを用いることができる。

上記構成の水素分離装置において、
前記第１および第２の流路部材のうち、前記被膜を有する流路を形成する流路部材の前記水素透過性部材と接合する角は、該水素透過性部材と直交する断面内における内角が鋭角となるように形成されているものとしてもよい。

流路内にパラジウム含有金属の被膜を形成するにあたり、その前処理として脱脂処理や酸化膜除去処理などを行い、その後、このような処理に用いた各種液剤を洗浄する必要がある。そこで、流路部材の形状を上記構成とすることにより、流路部材と水素透過性部材の接合部、すなわち流路内の隅部に脱脂液や酸化膜除去液が残存することが抑制され、効果的に洗浄を行うことができる。従って、流路内のメッキのはがれが抑制され、パラジウム含有金属による良好な被膜を形成することが可能となる。

上記構成の水素分離装置において、
前記水素透過性部材は、前記被膜が形成される側の面に、異種金属の拡散を抑制するための拡散抑制層が形成されているものとしてもよい。

こうすることにより、水素透過性部材とパラジウム含有金属との相互拡散を抑制することができるため、水素透過性部材の水素透過性能の低下を抑制することができる。拡散抑制層には、例えば、酸化タングステンやセラミックスなどのプロトンを伝導可能な素材を用いることができる。

上記構成の水素分離装置において、
前記水素透過性部材と第１の流路部材と第２の流路部材とは、ろう付け接合によって接合されているものとしてもよい。

ろう付け接合は、拡散接合やレーザ溶接などに比べて比較的低温の環境で行うことができる。従って、水素透過性部材とパラジウム含有金属との相互拡散を抑制することができるため、水素透過性能の低下を抑制することが可能となる。

上記構成の水素分離装置において、
前記水素透過性部材は、前記第１の面および第２の面の少なくとも一方に、多数の貫通孔が形成された薄板状の補強部材を備えるものとしてもよい。

水素透過性部材は比較的薄い部材であるため、このような補強部材を用いることにより、水素透過性部材の変形を抑制して水素分離装置を強固に形成することが可能となる。補強部材に設ける貫通孔は、水素含有ガスや水素が通過するための孔である。

本発明の水素分離装置は次のような製造方法によって製造することができる。すなわち、
（ａ）第１の面から供給された水素含有ガスから水素を選択的に第２の面に透過させる薄板状の水素透過性部材を準備する工程と、
（ｂ）前記水素含有ガスまたは前記水素が通過する溝孔を有する薄板状の流路部材を形成する工程と、
（ｃ）前記水素透過性部材の両面に、前記流路部材を積層状に接合する工程と、
（ｄ）前記流路部材の溝孔と前記水素透過性部材によって形成される流路内に、パラジウム含有金属をメッキする工程と、を備える製造方法である。

このような製造方法によれば、水素透過性部材と各流路部材とを積層状に接合した後にパラジウム含有金属を流路内にメッキするため、簡易な手法で水素分離装置を製造することが可能となる。また、従来のように、水素透過性部材１枚１枚に予めメッキ処理を施す必要がなく、一時にメッキ処理を施すことができるため、メッキ液の劣化等を考慮することなく、均一なパラジウム含有金属被膜を形成することができる。また、各部材を積層状に接合した後にパラジウム含有金属をメッキするため、水素透過性部材と流路部材との接合部分にパラジウム含有金属が介在することがない。従って、各部材の接合強度を向上させることが可能となる。

なお、前記工程（ｂ）は、所定の金属薄板の両面に、前記溝孔の形状を表すためのレジストを施す工程と、レジストが施された領域よりも前記金属薄板内部の領域が狭くなるまでエッチングを行う工程と、を備えるものとしてもよい。

こうすることにより、水素透過性部材と接する角が鋭角となるように流路部材を形成することができるため、上述したように、良好にパラジウム含有金属をメッキすることが可能となる。

本発明は、次のような水素分離機能を備える燃料電池としても構成することができる。すなわち、酸化ガスと水素を含有する水素含有ガスとの供給を受けて発電を行う燃料電池であって、
水素含有ガスから水素を選択的に透過する薄板状の水素透過性部材の一方の面にプロトン伝導性を有する電解質層を配設した中間層と、
前記中間層の電解質層側に配設され、該電解質層とともに第１の流路を形成するための溝が設けられた第１の電極と、
前記中間層の水素透過性部材側に配設され、該水素透過性部材とともに第２の流路を形成するための溝が設けられた第２の電極と、を備え、
前記中間層と前記第２の電極とを積層することにより形成される前記第２の流路は、内面全体にパラジウム含有金属の被膜を有する、燃料電池である。

このような燃料電池によれば、水素透過性部材と第２の電極との接合部分にパラジウム含有金属が介在せず、第２の流路内の露出された内面にパラジウム含有金属の被膜が形成された構造とすることができるため、水素透過性部材と第２の電極との接合強度を向上させることができる。

この燃料電池は、
（ａ）水素含有ガスから水素を選択的に透過する水素透過性部材の一方の面にプロトン伝導性を有する電解質層を配設した中間層を生成する工程と、
（ｂ）前記中間層の電解質層側に、流路の形成された第１の電極を接合するとともに、前記中間層の水素透過性部材側に、該水素透過性部材側に溝を設けた第２の電極を接合する工程と、
（ｃ）前記中間層と前記第２の電極の溝とによって形成された流路内に、パラジウム含有金属をメッキする工程と、を備える製造方法によって製造することができる。

以下、本発明の実施の形態について実施例に基づき次の順序で説明する。
Ａ．水素分離装置の構成：
Ｂ．水素分離装置の製造方法：
Ｃ．変形例：

Ａ．水素分離装置の構成：
図１は、実施例としての水素分離装置１００の外観斜視図である。図示するように、水素分離装置１００は、板状の種々の部材を積層状に接合することにより構成された略直方体形状の装置であり、その内部を貫通するように、水素含有ガス流路１１０やパージガス流路１２０が形成されている。なお、パージガス流路１２０は、本発明の水素流路に相当する。

水素含有ガス流路１１０には、水素含有ガスが供給される。水素含有ガスは、例えば、ガソリンやメタノール、天然ガスなど、種々の炭化水素系燃料を改質することで生成される水素リッチな改質ガスである。

水素含有ガス流路１１０から水素含有ガスが供給されると、水素分離装置１００の内部に配設された水素透過性部材の作用により水素が分離される。分離された水素は、パージガス流路１２０に供給されたパージガスと共に水素分離装置１００から排出される。パージガスとしては、例えば窒素等の不活性ガスや、燃料電池から排出されるオフガスを用いることができる。

パージガス流路１２０は、図示しない燃料電池に所定のマニホルドを介して接続されるため、パージガス流路１２０から排出された水素は燃料電池の発電に供されることになる。水素が分離した水素含有ガスは排出ガスとして水素分離装置１００の外部に排出される。

図２は、水素分離装置１００を構成する各部材を示す説明図である。本図では、図１の「Ａ」と示した部分を構成する各部材の平面図を示した。部分Ａは、（１）天板１３０、（２）パージガス流路プレート１４０、（３）補強プレート１７０ａ、（４）水素透過性部材１５０、（５）水素含有ガス流路プレート１６０、（６）補強プレート１７０ｂ、（７）水素透過性部材１５０、が積層状に接合することにより構成されている。その接合順は、上面から（１）〜（７）の順である。部分Ａより下面の部分は、（２）〜（７）の部材が繰り返して接合され、最下面には天板１３０が接合される。

天板１３０は、水素分離装置１００の最上面および最下面に配設されるステンレス板である。

パージガス流路プレート１４０は、複数の貫通溝１４１をステンレス板に形成した部材である。貫通溝１４１は、各部材が上記順で接合されることで、水素分離装置１００内にパージガス流路１２０を形成する。パージガス流路１２０には、無電解メッキ処理によってパラジウムが被膜される。なお、図中には、貫通溝１４１とステンレス部分とを区別するため、ステンレス部分にはハッチングを付して示した。

水素含有ガス流路プレート１６０もパージガス流路プレート１４０と同様、複数の貫通溝１６１をステンレス板に形成した部材である。貫通溝１６１は、各部材が上記順で接合されることで、水素分離装置１００内に水素含有ガス流路１１０を形成する。水素含有ガス流路１１０には、無電解メッキ処理によってパラジウムが被膜される。貫通溝１６１は、パージガス流路プレート１４０の貫通溝１４１と直交するように形成される。水素分離装置１００に対して水素含有ガスとパージガスとを容易に供給するためである。

本実施例では、パージガス流路プレート１４０と水素含有ガス流路プレート１６０は、複数の短冊状のステンレス板によって構成されているが、これらは連結部材１４２，１６２によって連結されている。連結部材１４２，１６２は、パージガス流路プレート１４０や水素含有ガス流路プレート１６０の厚みよりも薄く、水素含有ガスやパージガスの流出入を妨げない程度の厚みの部材である。

補強プレート１７０ａ，１７０ｂは、他の部材よりも比較的厚みが薄い水素透過性部材１５０の変形を抑制するために水素透過性部材１５０の一方の面に隣接して配設されるステンレス板である。従って、これらは、水素透過性部材１５０の強度が十分であれば、省略しても構わない。また、補強プレート１７０ａと補強プレート１７０ｂのどちらか一方だけを備えるものとしてもよい。

補強プレート１７０ａには、パージガス流路プレート１４０に形成された貫通溝１４１に沿うように、多数の貫通孔１７１ａが形成されている。また、補強プレート１７０ｂにも、水素含有ガス流路プレート１６０に形成された貫通溝１６１に沿うように、多数の貫通孔１７１ｂが形成されている。貫通孔１７１ａおよび貫通孔１７１ｂの直径は、それぞれ貫通溝１４１，１６１の幅よりも小さくなっている。

本実施例では、補強プレート１７０ａは、パージガス流路プレート１４０と水素透過性部材１５０との間に挟まれて配設するものとした。そのため、パージガス流路プレート１４０の貫通溝１４１を流れるパージガスは、補強プレート１７０ａの貫通孔１７１ａを通じて水素透過性部材１５０の表面に到達することとなる。また、補強プレート１７０ｂは、水素含有ガス流路プレート１６０と水素透過性部材１５０との間に挟まれて配設するものとしたため、水素含有ガス流路プレート１６０の貫通溝１６１を流れる水素含有ガスは、補強プレート１７０ｂの貫通孔１７１ｂを通じて水素透過性部材１５０の表面に到達することとなる。

天板１３０、パージガス流路プレート１４０、水素含有ガス流路プレート１６０、補強プレート１７０ａ，１７０ｂの厚さは０．５ｍｍから１ｍｍ程度の厚さである。ただし、天板１３０は水素分離装置１００の構造を強固にするため、他の部材よりも厚くするものとしてもよい。

水素透過性部材１５０は、バナジウム基材の両面に拡散抑制層として酸化タングステンを被膜した部材であり、一方の面に供給された水素含有ガスから他方の面に水素を選択的に透過する性質を有する。水素透過性部材１５０の厚さは、１０μｍから４０μｍ程度の厚さである。拡散抑制層は、パージガス流路１２０や水素含有ガス流路１１０内にメッキ処理により形成されるパラジウム被膜とバナジウム基材との相互拡散を抑制する効果を奏する。

なお、水素透過性部材１５０には、バナジウムに替えて、例えば、バナジウムと銅との合金やバナジウムとニッケルの合金を用いることができる。その他、タンタルやニオブ等のＶＡ族金属を用いることもできる。また、拡散抑制層には、酸化タングステンに替えて、例えば、プロトン伝導体、混合伝導体、セラミックス、およびこれらの複合材料や傾斜材料を用いても良い。

水素透過性部材１５０は、上記接合順序によれば、補強プレート１７０ａや補強プレート１７０ｂが介在するが、基本的に、パージガス流路プレート１４０と水素含有ガス流路プレート１６０に挟まれるように配設されることとなる。従って、水素含有ガス流路プレート１６０の貫通溝１６１に水素含有ガスが供給されると、水素透過性部材１５０は、この水素含有ガスから水素を選択的にパージガス流路プレート１４０の貫通溝１４１に透過する。パージガス流路プレート１４０の貫通溝１４１にはパージガスが供給されるから、このパージガスとともに水素が水素分離装置１００の外部へ排出されることとなる。

図３は、パージガス流路プレート１４０の構造を示す説明図である。なお、水素含有ガス流路プレート１６０の構造は、パージガス流路プレート１４０の構造とほぼ同様であるため説明は省略する。

図３（ａ）は、パージガス流路プレート１４０の平面図であり、図３（ｂ）は、そのＢ−Ｂ断面図である。図示するように、パージガス流路プレート１４０は、水素透過性部材１５０や補強プレート１７０と接する角部の角度Ｃが鋭角になるよう形成する。本実施例では、パージガス流路１２０の側壁となる部分Ｄを湾曲状に窪ませることにより、角度Ｃが鋭角になるよう形成するものとした。こうすることにより、パージガス流路１２０内にパラジウムを好適にメッキすることが可能となる。メッキ処理を行うに当たり、その前処理としてメッキを行う部分の脱脂や酸化膜除去を行うことになるが、角度Ｃを鋭角にすることで、このような処理に用いる液体が流路内の隅部に残存することを抑制することができるためである。

Ｂ．水素分離装置の製造方法：
図４は、水素分離装置１００の製造方法を示すフローチャートである。まず、天板１３０と水素透過性部材１５０を準備し（ステップＳ１０）、パージガス流路プレート１４０と水素含有ガス流路プレート１６０を生成する（ステップＳ１１）。これらの生成方法は後述する。次に、補強プレート１７０ａ，１７０ｂを生成する（ステップＳ１２）。補強プレート１７０ａ，１７０ｂに形成する貫通孔１７１ａ，１７１ｂの断面は、図示するように皿状になるように形成する。かかる貫通孔１７１ａ，１７１ｂは、例えば、プレス加工やパンチングなどの各種手法によって形成することができる。

次に、天板１３０、水素透過性部材１５０、パージガス流路プレート１４０、水素含有ガス流路プレート１６０、補強プレート１７０ａ，１７０ｂを上述した順序で積層し、これらの外周部をろう付け接合する（ステップＳ１３）。補強プレート１７０ａは、貫通孔１７１ａの開口部の大きい面がパージガス流路プレート１４０側に、開口部の小さい面が水素透過性部材１５０側になるように積層する。流路内の隅部をすべて鈍角とするためである。同様に、補強プレート１７０ｂも貫通孔１７１ｂの開口部の大きい面が水素含有ガス流路プレート１６０側に、開口部の小さい面が水素透過性部材１５０側になるように積層する。

これらの部材の接合方法としては、ろう付け接合以外にも、拡散接合やレーザ溶接などの手法を用いることもできる。しかし、拡散接合やレーザ溶接は１２００℃以上という比較的高温下で行われるため、ステンレスから不活性ガスが発生し、この不活性ガスが水素透過性部材１５０に吸着されてしまい、水素透過性能が低下するおそれがある。また、バナジウムは８５０℃以上の高温下にさらされると、再結晶化が起こり、結晶構造が変化してしまうため、水素透過性能が低下するおそれがある。従って、８５０℃以下の比較的低温下で接合が可能なろう付けによって各部材を接合することが好ましい。

次に、各部材を接合することによって形成された水素含有ガス流路１１０とパージガス流路１２０内の脱脂処理や酸化膜除去処理、純水による洗浄処理を行う（ステップＳ１４）。脱脂処理には、例えば、アルカリ性の脱脂液が用いられ、酸化膜除去には、例えば、硝酸やフッ酸などが用いられる。本実施例では、図３で示したように、流路の側壁を湾曲状としたため、これらの液体が流路内の隅部に残存することが抑制され、好適に洗浄を行うことができる。

最後に、無電解メッキ処理によってパージガス流路１２０と水素含有ガス流路１１０内の内面全体にパラジウム被膜を形成する（ステップＳ１５）。水素透過性部材１５０の表面にパラジウム被膜を形成することによって、水素透過性能を向上させることができるからである。図中には、各部材の積層状態と流路内に形成されたパラジウム被膜（Ｐｄ）を示した。図には、便宜的にパージガス流路１２０と水素含有ガス流路１１０とが平行になるよう表したが、実際は上述したように直交している。以上の工程を経ることにより本実施例の水素分離装置１００を製造することができる。

図５は、パージガス流路プレート１４０と水素含有ガス流路プレート１６０の製造方法を示すフローチャートである。まず、ステンレス板を準備して（ステップＳ２０）、このステンレス板にレジストを塗布してエッチングパターンを形成する（ステップＳ２１）。次に、図３で示したように断面が湾曲状になるまで、換言すれば、ステンレス表面のレジストが施された領域よりもステンレス板の内部の領域が狭くなるまで、所定時間、エッチング処理を行うことで貫通溝を形成する（ステップＳ２２）。最後に、レジストを除去して流路プレートは完成する（ステップＳ２３）。

以上で説明した水素分離装置１００によれば、パージガス流路１２０や水素含有ガス流路１１０内の隅部が鈍角となるため、脱脂液や酸化膜除去液などの残存を抑制することができる。従って、メッキはがれを抑制し、良好なパラジウム被膜を形成することができる。また、従来のように水素透過性部材１５０を１枚１枚メッキ処理する必要がないため、製造効率を高めることができる。また、１枚１枚メッキ処理する必要がないため、メッキ液の劣化などに起因する個体毎の品質のばらつきが生じることがない。また、上述した製造方法によれば、各流路内の露出された内面のみにパラジウムがメッキされ、水素透過性部材１５０と流路プレート等の接合部にパラジウムが介在することがない。従って、各部材の接合を強固に行うことができる。以上のように、本実施例によれば簡易な手法で優れた特性の水素分離装置１００を製造することが可能となる。

Ｃ．変形例
上記実施例では、水素分離装置１００のパージガス流路１２０や水素含有ガス流路１１０内に、パラジウム被膜をメッキ処理によって形成するものとしたが、水素分離機能を備える燃料電池の製造過程においてもこのようなメッキ処理を適用することができる。

図６は、変形例としての燃料電池２００の概略構成を示す説明図である。燃料電池２００は、水素リッチな水素含有ガスと空気の供給を受けて発電を行う装置である。すなわち、燃料電池２００は、予め水素を生成することなく、水素含有ガスを直接供給することで発電を行うことができるという優れた特徴を有する。

図示するように、燃料電池２００は、中間層２１０と酸素極２２０と水素極２３０とによって構成される。

中間層２１０は、薄板状の水素透過性部材２１１とプロトン伝導性を有する電解質２１２とを備えている。水素透過性部材２１１の両面には、上記実施例と同様に拡散抑制層が形成されており、水素透過性部材２１１と電解質２１２との間にはパラジウム被膜層２１３が形成されている。電解質としては、例えば、ペロブスカイトを用いることができる。

酸素極２２０は、中間層２１０に隣接する多孔性の電極２２１と、正極金属セパレータ２２２によって構成されている。正極金属セパレータ２２２には電極２２１側に複数の溝２２３が形成されている。この溝２２３は、電極２２１とともに酸化ガス流路２２４を形成し、空気が供給される。

水素極２３０は、中間層２１０に接する側に複数の溝２３２の形成された負極金属セパレータ２３１によって構成されている。この溝２３２は、隣接する中間層２１０と共に水素含有ガスが通過する水素含有ガス流路２３４を形成する。水素含有ガス流路２３４には、メッキ処理によりパラジウム被膜２３３が形成される。なお、負極金属セパレータ２３１に形成された溝２３２は、その側壁が湾曲状に窪むように形成するものとした。溝２３２をこのような形状とすることにより、メッキ処理の前処理として行う脱脂処理や酸化膜除去処理に用いる液体が水素含有ガス流路２３４内の隅部に残留することを抑制することができるためである。

ここで、燃料電池２００の発電原理を簡単に説明する。まず、水素含有ガスが水素含有ガス流路２３４に供給されると、パラジウム被膜２３３と水素透過性部材２１１の作用によって水素含有ガス中の水素がプロトンと電子とに分離される。分離されたプロトンは、水素透過性部材２１１とパラジウム被膜層２１３を通過し、更に、電解質２１２中を伝導することにより、酸素極２２０側に移動する。一方、分離された電子は、水素極２３０と酸素極２２０間に接続された所定の電気回路２４０に供給され、その後、酸素極２２０側に移動する。酸素極２２０内の酸化ガス流路２２４では、酸化ガス中の酸素と、電解質２１２を伝導して電極２２１に到達したプロトンと、電気回路２４０を通って正極金属セパレータ２２２に到達した電子とが反応し、水が生成される。燃料電池２００は、このような原理によって発電を行う。

図７は、燃料電池２００の製造方法を示すフローチャートである。まず、両面に拡散抑制層を設けた水素透過性部材２１１を準備し（ステップＳ３０）、この水素透過性部材２１１の一方の面にパラジウム被膜層２１３を形成する（ステップＳ３１）。

次に、水素透過性部材２１１のパラジウム被膜層２１３を形成した面に電解質２１２を配設することで中間層２１０を形成する（ステップＳ３２）。そして、更に、中間層２１０の電解質２１２側に電極２２１と正極金属セパレータ２２２を取り付け、中間層２１０の水素透過性部材２１１側に負極金属セパレータ２３１を取り付ける（ステップＳ３３）。

最後に、水素含有ガス流路２３４に対して、脱脂処理や酸化膜除去処理、洗浄処理を行った上で無電解メッキ処理を施すことにより、パラジウム被膜２３３を形成する（ステップＳ３４）。以上の工程により、燃料電池２００を製造することができる。

以上で説明した燃料電池２００の製造方法によれば、水素透過性部材２１１と負極金属セパレータ２３１との接合面にパラジウムが介在しないため、負極金属セパレータ２３１を強固に接合することができる。また、水素含有ガス流路２３４内の側壁を湾曲状にしたため、良好にメッキ処理を施すことができる。

以上、本発明の実施例および変形例について説明したが、本発明はこれらに限定されず、その趣旨を逸脱しない範囲で種々の構成を採ることができることはいうまでもない。例えば、実施例では、水素含有ガス流路１１０とパージガス流路１２０の両者にメッキ処理を施すものとしたが、どちらか一方のみにメッキ処理を施す構成も可能である。また、パラジウムに替えて、パラジウム合金をメッキするものとしてもよい。

実施例としての水素分離装置の外観斜視図である。 水素分離装置を構成する各部材を示す説明図である。 パージガス流路プレートの構造を示す説明図である。 水素分離装置の製造方法を示すフローチャートである。 流路プレートの製造方法を示すフローチャートである。 変形例としての燃料電池の概略構成を示す説明図である。 燃料電池の製造方法を示すフローチャートである。

符号の説明

１００...水素分離装置
１１０...水素含有ガス流路
１２０...パージガス流路
１３０...天板
１４０...パージガス流路プレート
１４１...貫通溝
１４２...連結部材
１５０...水素透過性部材
１６０...水素含有ガス流路プレート
１６１...貫通溝
１６２...連結部材
１７０ａ，１７０ｂ...補強プレート
１７１ａ，１７１ｂ...貫通孔
２００...燃料電池
２１０...中間層
２１１...水素透過性部材
２１２...電解質
２１３...パラジウム被膜層
２２０...酸素極
２２１...電極
２２２...正極金属セパレータ
２２３...溝
２２４...酸化ガス流路
２３０...水素極
２３１...負極金属セパレータ
２３２...溝
２３３...パラジウム被膜
２３４...水素含有ガス流路
２４０...電気回路

Claims (9)

1. 水素を含有する水素含有ガスから水素の抽出を行う水素分離装置であって、
   第１の面から供給された水素含有ガスから水素を選択的に第２の面に透過する薄板状の水素透過性部材と、
   前記水素透過性部材の第１の面に配設され、前記水素含有ガスが通過する水素含有ガス流路を、前記水素透過性部材と共に形成する薄板状の第１の流路部材と
   前記水素透過性部材の第２の面に配設され、前記水素透過性部材を透過した水素が通過する水素流路を、前記水素透過性部材と共に形成する薄板状の第２の流路部材と、を備え、
   前記水素透過性部材と各流路部材とを積層することにより形成される前記水素含有ガス流路と前記水素流路の少なくとも一方の露出された内面のみにパラジウム含有金属の被膜を有する、水素分離装置。
2. 請求項１に記載の水素分離装置であって、
   前記第１および第２の流路部材のうち、前記被膜を有する流路を形成する流路部材の前記水素透過性部材と接合する角は、該水素透過性部材と直交する断面内における内角が鋭角となるように形成されている、水素分離装置。
3. 請求項１に記載の水素分離装置であって、
   前記水素透過性部材は、前記被膜が形成される側の面に、異種金属の拡散を抑制するための拡散抑制層が形成されている、水素分離装置。
4. 請求項１に記載の水素分離装置であって、
   前記水素透過性部材と第１の流路部材と第２の流路部材とは、ろう付け接合によって接合されている水素分離装置。
5. 請求項１に記載の水素分離装置であって、
   前記水素透過性部材は、前記第１の面および第２の面の少なくとも一方に、多数の貫通孔が形成された薄板状の補強部材を備える、水素分離装置。
6. 水素を含有する水素含有ガスから水素の抽出を行う水素分離装置の製造方法であって、
   （ａ）第１の面から供給された水素含有ガスから水素を選択的に第２の面に透過させる薄板状の水素透過性部材を準備する工程と、
   （ｂ）前記水素含有ガスまたは前記水素が通過する溝孔を有する薄板状の流路部材を形成する工程と、
   （ｃ）前記水素透過性部材の両面に、前記流路部材を積層状に接合する工程と、
   （ｄ）前記流路部材の溝孔と前記水素透過性部材によって形成される流路内に、パラジウム含有金属をメッキする工程と、
   を備える水素分離装置の製造方法。
7. 請求項６に記載の水素分離装置の製造方法であって、
   前記工程（ｂ）は、所定の金属薄板の両面に、前記溝孔の形状を表すためのレジストを施す工程と、レジストが施された領域よりも前記金属薄板内部の領域が狭くなるまでエッチングを行う工程と、を備える水素分離装置の製造方法。
8. 酸化ガスと水素を含有する水素含有ガスとの供給を受けて発電を行う燃料電池であって、
   水素含有ガスから水素を選択的に透過する薄板状の水素透過性部材の一方の面にプロトン伝導性を有する電解質層を配設した中間層と、
   前記中間層の電解質層側に配設され、該電解質層とともに第１の流路を形成するための溝が設けられた第１の電極と、
   前記中間層の水素透過性部材側に配設され、該水素透過性部材とともに第２の流路を形成するための溝が設けられた第２の電極と、を備え、
   前記中間層と前記第２の電極とを積層することにより形成される前記第２の流路は、内面全体にパラジウム含有金属の被膜を有する、燃料電池。
9. 酸化ガスと水素を含有する水素含有ガスとの供給を受けて発電を行う燃料電池の製造方法であって、
   （ａ）水素含有ガスから水素を選択的に透過する水素透過性部材の一方の面にプロトン伝導性を有する電解質層を配設した中間層を生成する工程と、
   （ｂ）前記中間層の電解質層側に、流路の形成された第１の電極を接合するとともに、前記中間層の水素透過性部材側に、該水素透過性部材側に溝を設けた第２の電極を接合する工程と、
   （ｃ）前記中間層と前記第２の電極の溝とによって形成された流路内に、パラジウム含有金属をメッキする工程と、
   を備える燃料電池の製造方法。

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